Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)

Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp (luận văn thạc sĩ)

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - - NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP VÀ TIA X LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ HÀ NỘI - 2012 MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT Error! Bookmark not defined MỞ ĐẦU CHƢƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1 Đặc điểm chung I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên I.2 Nhiên liệu Urani 10 I.2.1 Quá trình làm giàu Urani 11 I.2.2 Urani nghèo 12 I.2.3 Dãy phân rã Urani nhiên liệu hạt nhân 13 I.2.4 Cơ chế phân hạch lò phản ứng 14 I.3 Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U nhiên liệu 16 I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu 16 I.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) 18 CHƢƠNG II PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI 21 II.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 21 II.1.1 Một số thông số kỹ thuật đặc trưng hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra 22 II.1.2 Phân tích phổ gamma 24 II.1.3 Đường chuẩn lượng 25 II.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 27 II.2 Xác định độ giàu urani phƣơng pháp phổ kế gamma 29 II.2.1 Cơ sở phương pháp phổ gamma 30 II.2.2 Tỉ số hoạt độ đồng vị kỹ thuật chuẩn 31 II.2.3 Mối liên hệ tỉ số khối lượng tỉ số hoạt độ 32 II.2.4 Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani33 II.3 Xác định sai số đóng góp kết xử lý 35 II.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên 35 II.3.2 Sai số hệ thống 36 II.3.3 Công thức truyền sai số 37 II.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo 37 II.4.1 Hiệu ứng thời gian chết 37 II.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 38 II.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh 38 CHƢƠNG III THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 40 III.1 Mẫu vật liệu Uranium 40 III.2 Một số phần mềm ghi nhận phân tích số liệu thực nghiệm 41 III.2.1 Phần mềm ghi nhận xử lý phổ gamma 41 III.2.2 Phần mềm sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu 42 III.3 Phân tích số liệu kết 44 III.3.1 Xử lý kết đo mẫu chuẩn urani dạng bột 44 III.3.2 Xử lý kết đo mẫu vật liệu Uran1 Uran2 chưa biết độ giàu 50 III.4 Đánh giá sai số nhận xét kết thực nghiệm 56 III.4.1 Đánh giá sai số đóng góp 57 III.4.2 Nhận xét kết thực nghiệm 58 KẾT LUẬN 59 TÀI LIỆU THAM KHẢO 60 PHỤ LỤC Error! Bookmark not defined MỞ ĐẦU Ngày nay, công công nghiệp hóa đại hóa đất nƣớc, việc phát triển công nghiệp lƣợng đƣợc đặt lên hàng đầu, tiên cho ngành nghề, lĩnh vực khác phát triển theo Một mục tiêu phát triển công nghiệp lƣợng quốc gia nhƣ Việt Nam phát triển lƣợng điện hạt nhân nhằm giải vấn đề thiếu hụt lƣợng thời điểm nhƣ thay dần nguồn lƣợng hóa thạch khác ngày cạn kiệt dần tƣơng lai Trong lĩnh vực lƣợng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc biệt công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo phản ứng phân chia dây chuyền sinh lƣợng, vấn đề quan trọng Việt Nam chƣa có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân dựa vào nhập nhiên liệu Do việc có đƣợc thông tin xác nhiên liệu hạt nhân nhƣ độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu rât cần thiết trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân Để xác định đặc trƣng nhiên liệu có nhiều phƣơng pháp khác đƣợc ứng dụng, phƣơng pháp phân tích chia thành hai loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thƣờng sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phƣơng pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải cao Mỗi phƣơng pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại mẫu mà ta lựa chọn phƣơng pháp phù hợp Ngày nay, nhờ phát triển hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải lƣợng cao, phƣơng pháp phân tích urani dựa sở đo xạ gamma phát từ phân rã phóng xạ tự nhiên đƣợc sử dụng phổ biến, đáp ứng đƣợc yêu cầu nghiên cứu nhƣ ứng dụng Dựa vào đặc trƣng xạ gamma lƣợng thấp đồng vị nhiên liệu urani phát ra, ta bổ sung phƣơng pháp phân tích nhiên liệu urani đo phổ tia X gamma mềm sử dụng sử dụng đetetơ bán dẫn nhƣ HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li), Luận văn với đề tài: “Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa phổ xạ gamma tia X lượng thấp”, trình bày số kết nghiên cứu thực nghiệm việc phân tích số mẫu urani sử dụng phƣơng pháp đo phổ gamma lƣợng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng Dựa đặc tính phân rã tự nhiên đồng vị chuỗi urani, hàm lƣợng mẫu urani đƣợc xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ hạt nhân cháu hạt nhân bố mẹ Việc sử dụng đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối nhƣ kỹ thuật chuẩn kết hợp với đo tia gamm vùng lƣợng thấp đƣợc áp dụng để xác định hàm lƣợng thành phần mẫu vật liệu urani Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn đƣợc chia thành chƣơng sau: Chương I: Một số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan urani phƣơng pháp xác định thành phần, hàm lƣợng mẫu urani Chương II: Phương pháp xác định thành phần hàm lượng urani, giới thiệu phƣơng pháp phổ gamma lƣợng thấp, đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối, tính tỷ số hoạt độ thành phần phƣơng pháp chuẩn giải pháp nâng cao độ tin cậy kết thực nghiệm Chương III: Thực nghiệm kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu kết thu đƣợc việc xác định thành phần hàm lƣợng số mẫu urani CHƢƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1 Đặc điểm chung Để thay cho nguồn nhiên liệu hóa thạch tự nhiên, lựa chọn lƣợng hạt nhân số lựa chọn nhiều quốc gia Dựa sở sử dụng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu đƣợc điện phục vụ cho nhu cầu ngƣời Tuy nhiên, đồng vị nặng đƣợc sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân chế phân hạch hàm lƣợng nguyên tố [1] Có nguyên tố nặng nhƣng lại chế phân hạch tự phát ngƣợc lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lƣợng lƣợng lớn, nhƣng hàm lƣợng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao đòi hỏi công nghệ phức tạp Vì lý đó, Urani đƣợc lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tƣởng để phục vụ cho Việc hiểu biết đặc trƣng nguyên tố nhƣ nhiên liệu tạo từ Urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác chúng I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên Urani nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hoàn, đƣợc kí hiệu U (Hình 1.1) Trong thời gian dài, urani nguyên tố cuối bảng tuần hoàn Các đồng vị phóng xạ urani có số nơtron từ 140 đến 146 nhƣng phổ biến đồng vị urani-238 (238U) urani-235 (235U) Tất đồng vị urani không bền có tính phóng xạ yếu Urani có khối lƣợng nguyên tử nặng thứ nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni Mật độ urani lớn mật độ chì khoảng 70%, nhƣng không đặc vàng hay wolfram Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm (10-4 %) đất, đá nƣớc, đƣợc sản xuất thƣơng mại từ khoáng sản chứa urani nhƣ uraninit [1] Trong tự nhiên, urani đƣợc tìm thấy dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), lƣợng nhỏ 234U (0.0058 %) Urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238U khoảng 4.47 tỉ năm năm, đƣợc sử dụng để xác định tuổi Trái Đất 235 U 704 triệu Hình 1.1 Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit bị ăn mòn không khí Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238U phân hạch neutron nhanh, đƣợc chuyển đổi 235 thành Plutoni-239 (239Pu), sản phẩm tự phân hạch đƣợc lò phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả tự phân hạch khác Urani-233 (233U) đƣợc tạo từ Thori tự nhiên vật liệu quan trong công nghệ hạt nhân Trong 238U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch neutron nhanh, 235U đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao nhiều neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, đồng vị trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình tạo nhiệt lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm nhiên liệu cho nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani đƣợc dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani Nó đƣợc dùng làm thuốc nhuộm màu sắc bóng phim ảnh Martin Heinrich Klaproth đƣợc công nhận ngƣời phát urani khoáng vật Pitchblend năm 1789 Ông đặt tên nguyên tố theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vƣơng) Trong đó, Eugène-Melchior Péligot ngƣời chiết tách thành công kim loại tính chất phóng xạ đƣợc Antoine Becquerel phát năm 1896 Nghiên cứu Enrico Fermi tác giả khác bắt đầu thực năm 1934 đƣa urani vào ứng dụng công nghiệp lƣợng hạt nhân I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên Trong tự nhiên, đồng vị 238U 235U sinh dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ Uranium (238U với 18 đồng vị con) Actinium (235U với 14 đồng vị con) Tất hạt nhân dãy (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đồng vị phóng xạ Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ tự nhiên này, dựa quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho sơ đồ phân rã cân nhƣ hình 1.2 [7] Các họ phóng xạ tự nhiên có chung đặc điểm nhƣ sau [7]: - Các đồng vị dãy có liên hệ với phân rã alpha beta - Sau phân rã alpha hay beta, đồng vị phát tia gamma để giải phóng lƣợng dƣ sau phản ứng Các tia gamma mang lƣợng bƣớc sóng đặc trƣng cho đồng vị - Mỗi họ có đồng vị sống lâu (chu kỳ rã lớn) đứng đầu họ (đứng đầu họ Uranium 238U92 đứng đầu họ Actinium 235U92) đồng vị bền nằm vị trí cuối (Cuối dãy Uranium 206Pb82 cuối dãy Actinium 207 Pb82) - Mỗi họ có thành viên tồn dƣới dạng khí phóng xạ, đồng vị nguyên tố Radon (Rn) Dãy phóng xạ 235U 238U tự nhiên Các đồng vị phóng xạ dãy 238U dãy 235U đặc trƣng phân rã phóng xạ nhƣ chu kỳ bán rã, loại phân rã lƣợng xạ alpha, gamma, lƣợng cực đại xạ beta đƣợc đƣa bảng số liệu 1.1 1.2 tƣơng ứng [2] Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối đƣợc mô tả biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối đƣợc mô tả biểu thức: A = 4n + 2, với n số nguyên biến đổi từ 51 đến 59 Hình 1.2 Những đồng vị đầu dãy hai họ phóng xạ 235U 238U Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ dãy 235U đặc trưng phân rã chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U α 1.7 x 108 năm Th Β 225 Pa α 3.25 x 104 năm Ac Β 2.16 năm α 18.2 ngày Fr Β 22 phút Ra α 11.44 ngày 235 231 231 227 227 223 223 Th STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã α giây 219 215 Po α 1.78 x 10-3 giây 10 211 Pb Β 36.1 giây 11 211 Bi α 2.16 phút 12 207 Pb (Bền) Rn Bảng 1.2 Các đồng vị phóng xạ dãy 238U đặc trưng phân rã chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U α 4.507 x 109 năm Th β 24.1 ngày β 1.18 phút U α 2.48 x 105 năm 238 234 234 234 230 Th α 7.52 x, 104 năm 226 Ra α 1600 năm 222 Rn α 3.824 ngày 218 Po α 3.05 phút 214 Pb β 26.8 phút 10 214 Bi β 19.7 phút 11 214 Po α 1.85 x 10-4 giây 12 210 Pb β 22.3 năm 13 210 Bi β 5.02 ngày 14 210 Po α 138.4 ngày 15 206 Pb (Bền) Pa Hình 3.7 Phổ gamma mẫu chuẩn dạng bột Hình 3.8 Tách đỉnh chập sử dụng phần mềm Origin 46 Bảng 3.1 Các xạ sử dụng để tính toán cho mẫu bột, vùng < 100 keV Đồng vị phát xạ 238 231 Năng lượng (keV) Cường độ xạ gamma, Iγ (%) Tốc độ đếm / giây Đồng vị mẹ U 49.55 0.064 ± 0.008 0.023 ± 0.008 238 U 234 Th 63.29 3.700 ± 0.400 3.905 ± 0.012 238 U 234 Th 83.30 0.060 ± 0.006 0.149 ± 0.003 238 U 234 Th 92.37 2.130 ± 0.200 6.735 ± 0.108 238 U 234 Th 92.79 2.100 ± 0.210 5.757 ± 0.128 238 U 231 Th 84.21 6.710 ± 0.400 0.299 ± 0.003 235 U Th chiếm Kα1 93.36 5.220 ± 0.140 0.789 ± 0.077 235 U 53.20 0.123 ± 0.002 0.044 ± 0.009 234 U 234 U Đƣờng cong hiệu suất ghi vùng lƣợng thấp đƣợc khớp với hàm bậc phần mềm Origin 8.5, kết đƣợc biểu diễn hình 3.9 350 Equation y = A*x^2 + B*x +C R^2 = 0.9825 So dem (/s/I ) 300 A = 0.03168 ± 0.0448 B = 0.27056 ± 0.148302 C = -55.12969 ± 12.28994 250 200 150 100 So lieu thuc nghiem Ham khop 50 45 50 55 60 65 70 75 80 85 90 95 100 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.9 Đường cong hiệu suất ghi vùng lương thấp đôi với phổ gamma mẫu bột Độ khớp đạt 98.25% Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.03168×E2 + 0.27056×E - 55.12969 47 Đỉnh đƣợc chọn để tính tỉ số khối lƣợng 234U 238U đỉnh 53.2 keV đỉnh có cƣờng độ xạ gamma tƣơng đối cao bị chồng chập với đỉnh khác Áp dụng biểu thức 2.7, kết đƣợc đƣa bảng 3.2 Bên cạnh đó, tỉ số khối lƣợng 235U 238U đƣợc tính tƣơng tự, với đồng vị 238U làm chuẩn chọn đỉnh 84.214 keV 231Th (con cháu 235U) phát để tính, kết cho bảng 3.2 Vậy, hàm lƣợng đồng vị có mẫu lần lƣợt tính cách áp dụng biểu thức 2.8, kết đƣợc đƣa bảng 3.2 hình 3.10 Bảng 3.2 Kết xác định hàm lượng urani mẫu chuẩn dạng bột Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 3.93 10-5 0.0039 ± 0.00028 235 U 3.6110-3 0.3596 ± 0.020 238 U 1.0 99.636 ± 6.04 Trong trường hợp khác, sử dụng đồng vị 235U làm chuẩn để tính toán, ta có đƣợc kết tƣơng tự Hình 3.11 phổ gamma mẫu bột urani với đỉnh gamma vùng 100keV – 300keV Hình 3.10 Các đỉnh gamma vùng 100 keV – 300 keV phổ mẫu bột 48 Sử dụng đỉnh 143.76 keV, 163.33 keV, 185.715 keV, 205.311 keV 275.129 keV 235U cháu phát để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi Bảng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây Hiệu suất ghi tương đối 120.9 0.0342 ± 0.0050 0.006 ± 0.002 18.014 ± 1.875 143.76 10.96 ± 0.140 0.206 ± 0.003 1.879 ± 0.034 163.33 5.08 ± 0.06 0.133 ± 0.003 2.620 ± 0.054 185.715 57.2 ± 0.80 2.024 ± 0.005 3.540 ± 0.050 205.311 5.01 ± 0.07 0.203 ± 0.003 4.042 ± 0.080 258.227 0.0764 ± 0.0024 0.172 ± 0.003 225.04 ± 7.26 275.129 0.052 ± 0.005 0.003 ± 0.0001 5.046 ± 0.530 Sử dụng Origin 8.5 khớp đƣờng cong hiệu suất ghi, kết đƣợc biểu diễn hình 3.11 So dem (/s/I ) Equation: y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99868 A B C -0.00013 ± 0.00004 0.08204 ± 0.01436 -7.14166 ± 1.23181 So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E(keV) Hình 3.11 Đường cong hiệu suất ghi mẫu bột chọn 235U làm chuẩn trong, độ khớp đạt 99.25 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00013×E2 + 0.08204×E – 7.14166 49 Tỉ số khối lƣợng 234U/235U 238U/235U tính đƣợc dựa thông tin đỉnh gamma 120.9 keV 258.227 keV 234U 234Th (đồng vị 238U) phát Tỉ số khối lƣợng đƣợc áp dụng biểu thức 2.7 để tính toán, kết đo đƣợc đƣa bảng 3.4 Từ tỉ số khối lƣợng, hàm lƣợng đồng vị đƣợc áp dụng biểu thức 2.8 để tính, kết đƣợc liệt kê bảng 3.4 Bảng 3.4 Kết xử lý lần cho mẫu chuẩn dạng bột Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 7.95 10-3 0.00287 ± 0.00032 235 U 1.0 0.370 ± 0.022 238 U 2.76  102 99.627 ± 5.977 Từ kết thống kê bảng 3.2 bảng 3.4, ta thấy việc lựa chọn đồng vị chuẩn dù khác nhƣng kết tính toán đạt xấp xỉ nhƣ nhau, sai khác không đáng kể Những sai khác sinh chủ yếu từ kết tính toán nội suy ngoại suy III.3.2 Xử lý kết đo mẫu vật liệu Uran1 Uran2 chưa biết độ giàu Mẫu Uran Uran đƣợc đặt vuông góc với trục cửa sổ đetectơ, chuẩn trực 5.5cm, cách bề mặt tinh thể 70 cm, che chắn vòng chì (dày 10cm) Phổ gamma thu đƣợc có dạng nhƣ hình 3.12 3.13 a,b Xử lý với FitzPeaks 3.66, ta có đƣợc đánh giá ban đầu thành phần đồng vị có mẫu Uran gồm có: 238U, 235U, 234Th, 234Pa, 226Ra, 206Pb đồng vị có hoạt độ xạ gamma đáng kể, chủ yếu 238U cháu nó, mẫu có số đồng vị hàm lƣợng nhỏ tạp chất, đƣợc thống kê thêm phần phụ lục Tƣơng tự nhƣ vậy, thành phần mẫu Uran đƣợc xác định gồm có đồng vị: 238U, 235U, 234Th, 228Th 234 , Pa, 226Ra, 215Po, 208Tl 206Pb Tham khảo thêm đồng vị hàm lƣợng thấp có mẫu phần phụ lục 50 Hình 3.12 Phổ gamma mẫu Uran1 vùng lượng 100 keV ÷ 300 keV Hình 3.13a Phổ gamma mẫu Uran2 vùng lượng 100 keV Với kết phân tích trên, bƣớc đầu ta nhận thấy thành phần chủ yếu hai mẫu Uran đồng vị Uranium cháu dãy phân rã nó, thành phần tạp chất mẫu có hàm lƣợng thấp, gần nhƣ không đáng kể Tuy nhiên, để tiếp tục xử lý, tìm độ giàu mẫu, dựa phƣơng pháp phổ gamma với kỹ thuật chuẩn trong, ta phải tìm đƣợc tỉ số hoạt độ hay tỉ số khối 51 lƣợng đồng vị 238U, 234U 235U Muốn vậy, trƣớc hết phải xác định đƣợc nguyên tố đƣợc sử dụng làm chuẩn, thông số để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi hệ đo, tính đƣợc tỉ số khối lƣợng mà ta cần tìm Hình 3.13b Phổ gamma mẫu Uran2 vùng lượng 100 keV ÷ 300 keV Trong mẫu Uran1, nguyên tố đƣợc chọn làm chuẩn nội 235 U, đỉnh đƣợc chọn để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi thông số nhƣ bảng 3.5: Bảng 3.5 Các đỉnh phổ sử dụng mẫu Uran 1, đo 23 Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây Hiệu suất ghi tương đối 143.76 10.96 ± 0.140 0.500 ± 0.012 4.560 ± 0.126 163.33 5.08 ± 0.06 0.309 ± 0.013 6.075 ± 0.252 185.715 57.2 ± 0.80 4.314 ± 0.018 7.543 ± 0.109 205.311 5.01 ± 0.07 0.425 ± 0.014 8.490 ± 0.301 258.227 0.076 ± 0.0024 0.646 ± 0.011 845.61 ± 27.37 275.129 0.052 ± 0.005 0.0056 ± 0.0006 10.691 ± 1.036 52 Sau xử lý khớp hàm phần mềm Origin 8.5, kết ta có đƣợc đƣờng cong hiệu suất ghi ứng với thí nghiệm đo mẫu Uran1 đƣợc biểu diễn hình 3.14 14 12 So dem (/s/I ) 10 Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99971 A B C -0.00028 ± 0.00002 0.16234 ± 0.00786 -13.02198 ± 0.68353 100 So lieu thuc nghiem Ham khop 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.14 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 1, độ khớp phổ đạt 99.99 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00028×E2 + 0.162×E - 13.022 Trong vùng lƣợng thấp phổ gamma này, đỉnh đặc trƣng đồng vị 234U không lên đƣợc, đánh giá sơ hàm lƣợng đồng vị mẫu Uran1 thấp, tới mức phát đƣợc Hai đồng vị lại tính hàm lƣợng 235U 238U ; đỉnh gamma đƣợc lựa chọn để tính hàm lƣợng 238U đỉnh 258.23 keV với thông số đƣợc đƣa bảng 3.5 Áp dụng biểu thức 2.7 trƣờng hợp đồng vị Urani mẫu, kết tính tỉ số khối lƣợng 238U/235U mẫu Uran đƣợc đƣa bảng 3.6 Qua đó, hàm lƣợng đồng vị đƣợc tính toán cách áp dụng biểu thức 2.8, kết tính đƣợc đƣa bảng 3.6 (Sai số toàn trình xử lý mẫu Uran1 13.4%) 53 Bảng 3.6 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 0.0 0.0 235 U 1.0 0.188 ± 0.024 238 U 5.7 102 99.81 ± 12.93 Tƣơng tự nhƣ vậy, mẫu Uran2, nguyên tố đƣợc chọn làm chuẩn nội 235 U, đỉnh đƣợc chọn để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi thông số nhƣ bảng 3.7 Các đỉnh gamma đƣợc lựa chọn để tính hàm lƣợng 234U 238U 120.9 keV 258.23 keV với thông số đƣợc đƣa bảng 3.7 Bảng 3.7 Các đỉnh phổ sử dụng mẫu Uran2, đo 43 30 phút Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây Hiệu suất ghi tương đối 120.9 0.034 ± 0.005 0.0296 ± 0.004 86.516 ± 10.459 143.76 10.96 ± 0.140 0.826 ± 0.009 7.537 ± 0.127 163.33 5.08 ± 0.06 0.489 ± 0.011 9.626 ± 0.235 185.715 57.2 ± 0.80 7.009 ± 0.013 12.253 ± 0.173 205.311 5.01 ± 0.07 0.706 ± 0.010 14.088 ± 0.267 258.227 0.076 ± 0.0024 0.674 ± 0.010 882.548 ± 27.510 275.129 0.052 ± 0.005 0.009 ± 0.0008 17.927 ± 1.731 Đƣờng cong hiệu suất ghi đƣợc khớp hàm phần mềm Origin 8.5, kết biểu diễn hình 3.15 54 22 Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99902 20 So dem (/s/I ) 18 A B C 16 -0.00032 ± 0.00007 0.21536 ± 0.02786 -16.2120 ± 2.43891 14 12 10 So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.15 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 2, độ khớp đạt 99.89 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00032×E2 + 0.2154×E -16.212 Tỉ số khối lƣợng 238U/235U 234U/235U mẫu Uran đƣợc tính cách áp dụng công thức 2.7 đồng thời hàm lƣợng đồng vị đƣợc áp dụng biểu thức 2.8, kết đƣợc trình bày bảng 3.8 (Sai số toàn trình xử lý mẫu Uran 7.9 %) Bảng 3.8 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 1.61 10-3 0.0023 ± 0.00016 235 U 1.0 0.317 ± 0.025 238 U 3.04  102 99.68 ± 7.87 55 III.4 Đánh giá sai số nhận xét kết thực nghiệm Tổng hợp kết xác định hàm lƣợng đồng vị urani mẫu từ bảng 3.4, 3.6 3.8 đƣợc thống kê bảng 3.9 hình 3.16 Bảng 3.9 Tổng hợp kết xác định hàm lượng urani mẫu Mẫu vật liệu hạt nhân Thành phần đồng vị Uranium Mẫu bột (chuẩn) Mẫu vật liệu Uran Mẫu vật liệu Uran Hàm lƣợng (%) 234 U 0.00287 ± 0.00032 235 U 0.370 ± 0.022 238 U 99.627 ± 5.977 234 U (không ghi nhận đƣợc) 235 U 0.188 ± 0.024 238 U 99.81 ± 12.93 234 U 0.0023 ± 0.00016 235 U 0.317 ± 0.025 238 U 99.681 ± 7.872 10000 Ham luong urani (%) 1000 100 U-234 U-235 U-238 99.627 % 99.81 % 99.681 % 10 0.37 % 0.188 % 0.317 % 0.1 0.01 0.00287% 0.0023 % 1E-3 1E-4 Maubot MauUran1 MauUran2 Loai mau urani Hình 3.16 Tổng hợp hàm lượng Urani mẫu đo 56 III.4.1 Đánh giá sai số đóng góp Kết đo đạc xử lý mắc phải sai số, nhiên sai số đánh giá có biện pháp hiệu chỉnh nhằm giảm thiểu sai số tăng độ tin cậy kết thực nghiệm Những sai số có ảnh hƣởng đáng kể đến kết thu đƣợc đa dạng, bao gồm sai số thống kê sai số hệ thống Việc hiệu chỉnh sai số thống kê sinh quy luật ngẫu nhiên, trình bày cụ thể mục II.3, cách cấu hình hệ đo hợp lý, tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn lƣợng xác cho hệ đo, v v… Trong trình xử lý số liệu, đỉnh gamma đƣợc lựa chọn đỉnh có số liệu thống kê tốt, không bị can nhiễu đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng công cụ toán học bổ trợ việc khớp đỉnh tách đỉnh chập giúp giảm phần đáng kể sai số số đếm diện tích đỉnh Việc xác định sai số kết thực nghiệm phƣơng pháp truyền sai số sử dụng biểu thức 2.11 2.12:  F F    i  ai n -   ai2    F   ai2 F    i  ai  n Các sai số đƣợc đánh giá cụ thể nhƣ sau: Thống kê số đếm đỉnh gamma trừ phông, sai số ÷ % Quá trình nội suy ngoại suy qua hàm f(E), sai số ÷ % Chu kỳ bán rã đồng vị, sai số nằm phạm vi từ 0.07 ÷ 0.24 % Số khối đồng vị, sai số nằm phạm vi 0.01 ÷ 0.02 % Cƣờng độ xạ gamma có phạm vi sai số lớn, 1.1÷ 12% Hiệu ứng cộng đỉnh hiệu chỉnh, sai số < % Hiệu ứng chồng chập sau hiệu chỉnh tách đỉnh, sai số ÷ % Các sai số khác, đánh giá vào cỡ nhỏ % Sai số toàn phần đƣợc tính theo công thức truyền sai số đƣợc xác định nằm phạm vi ÷ 15 % Sai số hiệu suất ghi đêtectơ hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma mẫu đƣợc loại bỏ sử dụng kỹ thuật chuẩn Hiệu ứng cộng đỉnh không đáng kể mẫu đƣợc đo vị trí cách xa đetectơ - 57 III.4.2 Nhận xét kết thực nghiệm Việc áp dụng kỹ thuật chuẩn vào vùng lƣợng thấp phổ xạ gamma tia X hoàn toàn tính toán đƣợc thành phần hàm lƣợng đồng vị có mẫu nhiên liệu, vật liệu hạt nhân Kết xử lý mẫu chuẩn cho thấy độ xác phƣơng pháp cao, sai số đo đạc tính toán (từ % đến 15 %) nằm phạm vi chấp nhận đƣợc vật lý hạt nhân thực nghiệm Bên cạnh đó, việc xác định đƣợc hàm lƣợng (hay độ giàu) đồng vị Urani phạm vi rộng (từ 0.001 % 99.8 %) cho thấy độ rộng vùng khảo sát phƣơng pháp lớn Cùng với việc khảo sát, tính toán đƣợc thành phần hàm lƣợng đồng vị hai mẫu Urani dạng khối, có hình dạng cho thấy lợi to lớn phƣơng pháp áp dụng vào việc khảo sát đặc trƣng nhiên liệu hạt nhân thực tế 58 KẾT LUẬN Phƣơng pháp xác định đặc trƣng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn với ƣu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm tƣơng đối đơn giản, nhiên đòi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Trong năm gần có công trình nghiên cứu phƣơng pháp sử dụng để xác định tuổi, thành phần độ giàu đồng vị vật liệu hạt nhân Tuy nhiên chủ yếu sử dụng đetectơ HPGe loại đồng trục ghi nhận vùng phổ lƣợng cao, đỉnh gamma ghi nhận đƣợc bị can nhiễu, hiệu suất ghi lớn Việc sử dụng các xạ gamma lƣợng thấp tia X gặp khó khăn việc ghi nhận phân tích phổ nhƣ chồng chập đỉnh phổ, phông compton lớn, hiệu suất ghi thấp đêtectơ đồng trục, Luận văn tập trung tìm hiểu sử dụng phƣơng pháp đo phổ gamma lƣợng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn cách chọn đồng vị vật liệu làm chuẩn để xác định thành phần hàm lƣợng uran Các kết luận văn bao gồm: - Nghiên cứu tổng quan nhiên liệu hạt nhân nói riêng vật liệu Urani nói chung - Tìm hiểu phƣơng pháp kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lƣợng urani Tập trung vào phƣơng pháp đo phổ gamma lƣợng thấp sử dụng đetectơ bán dẫn siêu tinh khiến HPGe kết hợp với kỹ thuật chuẩn - Xây dựng công thức tính toán tỉ số hoạt độ, tỉ số khối lƣợng đồng vị, xác định hàm lƣợng đồng vị urani có mẫu vật liệu urani - Đã nhận diện đƣợc đồng vị urani (234U, 235U, 238U) đồng vị cháu mẫu nghiên cứu dựa lƣợng tia gamma ghi nhận đƣợc vùng lƣợng thấp - Đã xác định đƣợc hàm lƣợng 03 mẫu urani, có 01 mẫu biết trƣớc hàm lƣợng 02 mẫu chƣa có thông tin Các kết nghiên cứu có độ tin cậy cao, cho thấy khả sử dụng tia gamma lƣợng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn để xác định đặc trƣng vật liệu urani 59 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] PGS.TS Ngô Quang Huy, “Cơ sở Vật lý Hạt nhân”, Viện Năng lƣợng Nguyên tử Việt Nam, NXB Khoa học Kỹ thuật, 2006 [2] PGS.TS Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, Đại học Khoa Học Tự Nhiên, NXB Khoa học Kỹ thuật , Hà Nội – 2009, (15 – 17) [3] PGS.TS Ngô Quang Huy, “An toàn xạ ion hóa”, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội – 2004 [4] PGS.TS Bùi Văn Loát, “Thống kê xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội 2010 [5] GS.TS Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội – 2005 [6] Lê Hồng Khiêm, “Phân tích số liệu ghi nhận xạ”, NXB ĐH QG Hà Nội, 2008 Tài liệu tiếng Anh [7] DeLynn Clark, “U235: A Gamma Ray Analysis Code for Uranium Isotopic Determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, California University, USA, 12/1996 [8] Chris Busby, “What is depleted Uranium”, Institute of Plant Nutrition and Soil Science (IPNSS), Braunschweig, Germany – 2008 [9] Hastings A Smith, Jr., “The Measurement of Uranium Enrichment”, Energy Citations Database, Update date 6/2/2008 [10] Tam Ng.C and et al., "Characterization of uranium-bearing malerial by passive non- destructive gamma spectrometry", Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413423 60 ... phóng x thứ i (i = 1…k) dãy phóng x liên tiếp; Ni số hạt nhân phóng x đồng vị phóng x thứ i có mẫu; k số đồng vị phóng x có dãy phóng x [2] Khi tƣợng phóng x x y ra, biết hoạt độ phóng x hạt. .. tin x c nhiên liệu hạt nhân nhƣ độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu rât cần thiết trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân Để x c định đặc trƣng nhiên liệu. .. tác x gamma với vật liệu đêtectơ Kết trình tƣơng tác toàn lƣợng x gamma đƣợc giải phóng thể tích đêtectơ Hoạt độ phóng x đƣợc x c định dựa diện tích đỉnh đặc trƣng x gamma Diện tích đỉnh phổ