Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia X

Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamm

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

KHOA VẬT LÝ - -

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP

VÀ TIA X

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI - 2012

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

KHOA VẬT LÝ _

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP

MỤC LỤC

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT 4

MỞ ĐẦU 5

CHƯƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 7

I.1 Đặc điểm chung 7

I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên 7

I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên 9

I.2 Nhiên liệu Urani 12

I.2.1 Quá trình làm giàu Urani 13

I.2.2 Urani nghèo 14

I.2.3 Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân 15

I.2.4 Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng 16

I.3 Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu 18

I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu 18

I.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) 20

CHƯƠNG II PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI 23

II.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 23

II.1.1 Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra 24

II.1.2 Phân tích phổ gamma 26

II.1.3 Đường chuẩn năng lượng 27

II.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 29

II.2 Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma 31

II.2.1 Cơ sở của phương pháp phổ gamma 32

II.2.2 Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong 33

II.2.3 Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ 34

II.2.4 Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani35 II.3 Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý 37

II.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên 37

II.3.2 Sai số hệ thống 38

II.3.3 Công thức truyền sai số 39

II.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo 39

II.4.1 Hiệu ứng thời gian chết 39

II.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 40

II.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh 40

CHƯƠNG III THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 42

III.1 Mẫu vật liệu Uranium 42

III.2 Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm 43

III.2.1 Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma 43

III.2.2 Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu 44

III.3 Phân tích số liệu và kết quả 46

III.3.1 Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột 46

III.3.2 Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu 52

III.4 Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm 58

III.4.1 Đánh giá về các sai số đóng góp 59

III.4.2 Nhận xét về kết quả thực nghiệm 60

KẾT LUẬN 61

TÀI LIỆU THAM KHẢO 62

PHỤ LỤC 64

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết

BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi

là độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất phát xạ

BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ nước

sôi

PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nước áp lực

ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng

Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

FET - Field Effect Transistor, transito trường

AMC - Access Method Configuration, thư viện các cấu hình phương pháp tiếp

cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể

MỞ ĐẦU

Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc phát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo Một trong các mục tiêu phát triển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triển năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ở thời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai

Trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây chuyền sinh ra năng lượng, là vấn đề hết sức quan trọng Việt Nam hiện vẫn chưa

có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa vào nhập khẩu nhiên liệu Do đó việc có được các thông tin chính xác về nhiên liệu hạt nhân như độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa học, tuổi của thanh nhiên liệu là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân

Để xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu có nhiều những phương pháp khác nhau được ứng dụng, các phương pháp phân tích có thể chia thành hai loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải cao Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại mẫu mà ta có thể lựa chọn phương pháp phù hợp nhất

Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được

sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng dụng Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích nhiên liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn như HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),

Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày mô ̣t số kết quả

nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con cháu và hạt nhân bố mẹ Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về

urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani

Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới

thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm

Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích

số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng của một

số mẫu urani

CHƯƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1 Đặc điểm chung

Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn năng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một

số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người

Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm lượng của các nguyên tố đó [1]

Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có

cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong

tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp Vì những lý do đó, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho chúng ta

Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo

ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác chúng

I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên

Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, trong không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U (Hình 1.1) Trong một thời gian dài, urani là nguyên

tố cuối cùng của bảng tuần hoàn Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ

140 đến 146 nhưng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235 (235U) Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu Urani có khối lượng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhưng không đặc bằng vàng hay wolfram Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm (10-4 %) trong đất, đá và nước, và được sản xuất thương mại từ các khoáng sản chứa urani như uraninit [1]

Trong tự nhiên, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711

%), và một lượng rất nhỏ 234

U (0.0058 %) Urani phân rã rất chậm phát ra hạt

anpha Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất

Hình 1.1 Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mòn trong không khí

Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó

U) có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi neutron nhanh, thì 235

U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani Nó cũng được dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh

Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra urani trong khoáng vật Pitchblend năm 1789 Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vương) Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là

người đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của

nó đã được Antoine Becquerel phát hiện năm 1896 Nghiên cứu của Enrico Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đưa urani vào ứng dụng trong công nghiệp năng lượng hạt nhân

I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên

tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồ phân rã cân bằng như hình 1.2 [7]

Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau [7]

- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng đầu họ Uranium là 238

U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206

Pb82 và cuối dãy Actinium là

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238

U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59

Hình 1.2 Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235 U và 238 U

Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235 U và đặc trưng phân rã của chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

U và đặc trưng phân rã của chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của Thori, bắt đầu là 232

Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb Dãy này trải qua 6 phân rã α và 4 phân rã β- Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010

năm

Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân

rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy

ra hiện tượng cân bằng phóng xạ Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt

độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2]

Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và

do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị mẹ Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng

xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ [2]

I.2 Nhiên liệu Urani

Ta đã biết rằng, trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Uranium là 238

U, 235U

và 234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn hợp muối Uraninit Trong đó chủ yếu là 238

U, chiếm cỡ 99.284 % trên tổng số các đồng vị Uranium, 235

U chiếm 0.711 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm khoảng 0.0058 % Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235

U mới

có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây

bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [1]

Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt

đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu

đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp

Urani hàm lượng cao Tuy nhiên đây chưa phải

nhiên liệu hạt nhân Urani khi được sử dụng làm

nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí

quan trọng, đó là hàm lượng 235

U phải đủ lớn để duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của

các hạt nhân Chính vì vậy mà người ta đã phân

loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani

tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu,

trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng

235

U trong tự nhiên (0.72 %) Khái niệm giàu hay

nghèo là nói đến tỉ lệ 235

U trong một mẫu hỗn hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự

nhiên Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức

0.72 % thì được coi là đã làm giàu Tuy nhiên

trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia

làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm

nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ

giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân

I.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran Trong

đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tương đối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani Điôxit (UO2) U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, còn UO2 chính là nguyên liệu để làm giàu Urani

Có nhiều phương pháp để làm giàu Uran như: tách đồng vị điện từ

(Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion), khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách

Hình 1.3: Độ giàu Urani

đồng vị La-de (Laser Isotope Separation), trao đổi iôn và hoá học (Chemical and Ion Exchange), tách Plasma (Plasma Separation) và khí ly tâm (Gas Centrifuge) Trong đó Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay

Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay Hỗn hợp các phân tử các loại khác nhau khi đi vào các xy lanh quay được tách thành hai dòng Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì

bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm Trong phương pháp này, 238

U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần

Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phản ứng sau:

UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2) Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao

để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau

I.2.2 Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm lượng đồng vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu,

là DU chỉ còn chứa 0.2 – 0.3 % 235U Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa 0.71 % 235

U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên

Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng, hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235

U đều đã phân hạch, nên trong lượng

“sỉ” đưa ra không còn 235

U nữa Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8]

Urani nghèo không còn nhiều tác dụng với quá trình tạo nhiên liệu hạt nhân nữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lưu giữ lại Đối với các nước có nền công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác thải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự

Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay cho chì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn rất hiệu quả Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU, Urani nghèo còn được ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, như sử dụng làm áo giáp chống đạn cho các loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính trong các thiết

kế của máy bay hay tên lửa hành trình, và là thành phần quan trọng trong cơ cấu định vị của các thiết bị này, DU còn được nhồi vào các đầu đạn pháo hay tên lửa như một giải pháp nhằm gia tăng sức công phá của các loại vũ khí này [8]

I.2.3 Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân

Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn quá nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238U, cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238

U phân rã thành 234U là không đáng kể so với lượng

234U có sẵn trong thanh nhiên liệu Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234

U làm giàu phân rã về Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãy phóng

xạ, là các dãy: 234

U, 235U và 238U Dãy 238U được coi gồm có 4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1 Dãy 234U bao gồm các đồng vị còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2 [2]

Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1 neutron sinh ra 236U Sau đó 236

U phân rã tạo ra 232Th 232Th chuyển về 232

U theo chuỗi phương trình sau:

n U n

U Pa

Th Th

Bảng 1.3 Các đồng vị và loại phân rã của dãy phóng xạ 232

208

Tl (35.9%)

α (212Po)

β

(208Tl)

298 ns (212Po)

3.053 phút (208Tl)

I.2.4 Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng

Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lượng

cỡ eV) va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U Hạt nhân 236U không bền vững, tồn tại dưới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động như hình 1.5 Hạt nhân biến đổi dần dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra Đến khi năng lượng kích thích (E*) lớn hơn năng lượng ngưỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ thế năng phân chia, điểm nối giữa sẽ bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành hai hạt nhân con (Ví dụ như 144

Ba56 và 89Kr36), đồng thời có ba nơtron được giải

phóng ra Mảnh vỡ phân hạch có khối lượng trung bình, tổng năng lượng giải phóng cỡ 215MeV) Phương trình phản ứng phân hạch nhìn chung có dạng sau:

92U236  56Ba144 + 36Kr89 + 3n + 177 MeV (1.5)

Hình 1.4 Ví dụ phản ứng dây chuyền phân hạch 235 U

Tuy nhiên, 235U có thể hấp thụ neutron nhiệt bằng một trong hai con đường: Khoảng 82 % sẽ xảy ra sự phân hạch, 18 % còn lại không phân hạch mà thay thế bởi phát xạ gamma tạo nên 236U Ngoài ra sau khi hấp thụ neutron nhiệt, 236

U có thể không qua phân hạch mà trở thành 237U, và phân rã beta nhanh chóng để trở thành 237Np Tuy nhiên, tiết diện bắt nơtron của 236U là thấp, và quá trình này không xảy ra trong nơtron nhiệt Một thanh nhiên liệu tái sử dụng điển hình có chứa khoảng 0.4 % 236

U Với tiết diện hấp thụ lớn hơn, 237

Np có thể hấp thụ được nhiều nơtron hơn, trở thành 238

Np, phân rã beta nhanh chóng thành 238Pu

236U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau đó trở thành 232Th Nó

có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phân hạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào

I.3 Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235 U trong nhiên liệu

I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu

Đây là các phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao, tuy nhiên nhược điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới có thể áp dụng được Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thường phức tạp và có chi phí khá lớn

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và

đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6

vỏ bên ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực

tế mẫu đo Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế

2 Khối phổ kế:

Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên

lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo Khối phổ kế thường được kết hợp với những phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS) rong một khối phổ kế thông thường có 3 bộ phận

chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc Hỗn hợp Uran được đưa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua điện áp lớn tạo trạng thái plasma trong buồng ion Sau đó các ion được gia tốc tiếp và đưa qua ống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lượng Bộ phận này là một từ trường đều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion Ứng với mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng Sau khi đi qua bộ phận phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1 xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo

3 Phân tích sắc ký phân tử:

Sắc ký là một phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có trong hợp chất Phương pháp này thực hiện trên cơ sở như sau: Hòa tan mẫu đo vào dung môi hóa học thích hợp và cho chảy dưới dạng pha động vào hệ thống pha tĩnh là các hợp chất rắn (hoặc lỏng) có khả năng trì hoãn và lưu giữ theo đặc tính khối lượng của các phân tử Các phân tử có trong pha động sẽ di chuyển với tốc độ khác nhau tùy vào khối lượng của chúng, sau đó được lưu giữ lại trên pha tĩnh tại các vùng khác nhau tương ứng, thời gian và độ phân giải tùy thuộc và đặc tính của vật liệu làm pha tĩnh Nhược điểm của phương pháp này vẫn là việc phải phá hủy, nghiền nhuyễn mẫu, hòa tan tuyệt đối trong dung môi và đo trong thời gian rất dài, nhiều vòng lặp mới có thể phân tích ra kết quả đạt mức tin cậy cho phép

4 Đo khí UF6:

Một phương pháp xác định độ giàu khác được thực hiện ngay trong giai đoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong khâu sản xuất Nguyên tắc của phương pháp này khá đơn giản, đưa khí UF6 vào buồng nén, sử dụng nguyên tố 241

Am, phát bức xạ gamma 60 keV, chiếu vào trong buồng nén khí Bức xạ gamma 60 keV của 241Am khi đi qua buồng khí, gặp phân tử UF6 sẽ bị hấp thụ lại, vì vậy tổng số bức xạ gamma 60 keV sẽ suy giảm tương ứng với nồng độ khí UF6 có trong buồng nén Sau đó sử dụng detector nhấp nháy NaI đo tỉ lệ bức xạ gamma 185.7 keV của 235U với bức xạ gamma 60keV của 241Am sẽ tính ra được tỉ lệ 235U có trong mẫu khí đó [9]

Phương pháp đo này cũng đưa ra kết quả với độ chính xác khá tốt, sai số tương đối đạt dưới 1 % đối với các mẫu đã được làm giàu từ 0.72 % đến 5.4 %

Tuy nhiên để thực hiện phương pháp đo này đòi hỏi cần có sự che chắn bức xạ nhiễu bên ngoài tốt, buồng nén phải được làm sạch hoàn toàn trước khi đo và áp suất khí cần phải đạt cỡ 700torr trở lên (1torr ≈ 1mmHg)

I.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)

Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, đay phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu Trong các phương pháp đo không phá hủy mẫu, có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích kích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong [10] [11] [12] [13] [14]

1 Đo đỉnh gamma 186 keV:

Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lượng 185.72 keV nên về nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani Tuy nhiên trong dẫy

238

U - 206Pb có đồng vị phóng xạ 226Ra phát ra tia gamma có năng lượng 186,21 keV Với đetectơ bán dẫn tốt nhất hiện nay cũng không thể phân giải được hai đỉnh này Việc tách đỉnh chập 186 keV của 235

U và 226Ra cần phải kết hợp với các quá trình vật lý Về nguyên tắc, cường độ tia gamma 186.21 keV của 226

Ra

có thể xác định gián tiếp qua các tia gamma khác của đồng vị 214Pb hoặc 214

Bi nếu có sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra với các đồng vị phóng xạ này [5]

Trong điều kiện thực nghiệm có thể xác định được tỷ lệ cường độ của tia 186.21 keV với các tia gamma khác dựa vào tỷ số diện tích của các đỉnh phổ Biết cường độ tia gamma 185.72 keV của 235U có thể xác định được hàm lượng của urani Trong thực nghiệm, hệ số  có thể xác định bằng cách đo mẫu chuẩn radi Độ chính xác của kết quả phân tích phụ thuộc vào kỹ thuật “nhốt” mẫu để đảm bảo sự cân bằng phóng xạ trong dãy con từ 226Ra đến 214

Bi

Đối với mẫu Uranium tái chế còn có sự đóng góp của các thành phần 231

Th hay 212Pb, 231Th phát gamma năng lượng 183.5 keV và 188.75 keV, 212Pb phát gamma 176.7 keV Đây cũng là nguồn can nhiễu cần được quan tâm khi phân trong quá trình phân tích mẫu urani [13]

Phương pháp này có một nhược điểm quan trọng ảnh hưởng đến độ chính xác của kết quả tính toán, đó là đặc tính hấp thụ tia gamma của chính mẫu đo vì bản thân mẫu cũng là hợp chất của các nguyên tố nặng nhất trong tự nhiên Cùng một mẫu có tỉ lệ thành phần giống nhau, nhưng với mỗi độ dày khác nhau, thì kết

quả cho ra lại có tỉ lệ khác nhau, và thường thì độ dày của mẫu đo không thể là

vô hạn được Để khắc phục điều này, buộc người ta phải giả định mật độ vật chất của mẫu đo là đều nhau, lựa chọn mẫu mỏng và đo bức xạ trên bề mặt của mẫu rồi tính toán tương đối cho toàn bộ mẫu đo

2 Phân tích kích hoạt:

Urani tham gia phản ứng hạt nhân với nơtron, photon và các hạt mang điện tạo thành các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã và năng lượng thích hợp đối với quy trình đo và phân tích phổ Do đó cũng có thể sử dụng phương pháp này để

phân tích urani mà không phụ thuộc vào trạng thái cân bằng của nó

Đây là phương pháp truyền thống nhưng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng Nguồn kích hoạt có thể sử dụng nhiều loại, tùy thuộc vào mục đích đo và tính chất sơ bộ của mẫu đo, phổ biến nhất vẫn là kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hãm và chùm hạt tích điện Kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hay chùm hạt mang điện có thể cho biết hàm lượng của các đồng vị có trong mẫu thông qua việc đo các tia gamma tức thời và gamma trễ do hạt nhân các đồng vị phát ra

Phương pháp xác định độ giàu bằng phương pháp kích hoạt cho kết quả có

độ chính xác rất cao, nhưng lại khó thực hiện, đòi hỏi thiết bị lớn và những điều kiện hết sức khắt khe Việc kích hoạt các mẫu đã được làm giàu cao có thể dẫn đến phản ứng phân hạch ngay trong quá trình tiến hành nếu mẫu đo Vì vậy, để

áp dụng phương pháp này bắt buộc phải kiểm tra sơ bộ bằng cách phương pháp khác trước để xác định thể loại và mức năng lượng phù hợp của nguồn kích hoạt, tránh những tai nạn đang tiếc có thể xảy ra

3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong:

Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung Tới năm 2009 TS Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân [10] Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa

Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc

với độ chính xác cao

Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran, lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể, lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh năng lượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vị

có trong mẫu đo Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu như thành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu 235

U, với độ chính xác tương đương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế

Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma,… Đối với các đề tài trên và ngay cả các công trình khoa học xác định về tuổi của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp chuẩn hiệu suất nội mới chỉ sử dụng các mức năng lượng trung bình và cao trong phổ bức xạ gamma Trong bản luận văn này, thành phần

và hàm lượng urani trong các mẫu vật liệu hạt nhân được xác định dựa vào các vạch gamma và tia X như: 49.55 keV, 53.2 keV, 63.29 keV, 83.3 keV, 84.214 keV, 92.365 keV, 92.79 keV, 143.76 keV, 163.33 keV, 185.76 keV, 205.31 keV, 258.23 keV, 275.13 keV (là các tia gamma) và 93.356 keV (tia X đặc trưng) [12], tất cả đều nằm trong vùng năng lượng thấp của phổ gamma và tia X

CHƯƠNG II PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM

LƯỢNG URANI II.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn

Trong phân tích urani bằng phương pháp đo phổ gamma, việc nhận diện các đồng vị căn cứ vào năng lượng của các đỉnh gamma đặc trưng Hàm lượng nguyên tố dựa trên cơ sở đo cường độ của các tia gamma Hiện nay việc

đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế nhiều kênh với các đetectơ nhấp nháy NaI(T1) và đetectơ bán dẫn (Ge) Chất lượng của một hệ phổ kế được đánh giá bởi các thông số: Hiệu suất ghi, độ phân giải năng lượng (FWHM), dải năng lượng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phông, độ tuyến tính

và ổn định của ADC…

Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải năng lượng rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn BEGe, buồng chì phông thấp, các hệ điện tử như tiền khuếch đại, khuếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi cao áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác như máy phát xung chuẩn và bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất

số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ phổ kế được ghép nối với máy tính thông qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ được thực hiện bằng phần mềm chuyên dụng, Genie 2000 Hình 2.1 là sơ đồ khối của

hệ phổ kế gamma

Hình 2.1 Sơ đồ khối điện tử trong hệ thống đo bán dẫn

Máy phát

Máy tính

II.1.1 Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn

BEGe – Canberra

1 Đầu dò bán dẫn BEGe, Model BE5030 [17]:

Đetectơ BE5030 với tinh thể bán dẫn bản mỏng loại CP-5F/RDC do hãng Canberra cung cấp, có đường kính 80.5 mm, dày 31 mm, diện tích hiệu dụng là

5000 mm2, độ phân giải năng lượng tại các mức 5.9 keV, 122 keV và 1332 keV lần lượt là 0.5 keV, 0.75 keV và 2.2 keV Hệ phổ kế có thể ghi nhận bức xạ gamma trong dải năng lượng rộng từ 3 keV tới 3 MeV Độ phân giải năng lượng

ở vùng năng lượng thấp của đetectơ BEGe tương đương với độ phân giải năng lượng của đetectơ Ge năng lượng thấp, độ phân giải năng lượng ở vùng năng lượng cao tương đương với độ phân giải năng lượng của đetectơ đối xứng trục

chất lượng tốt

Quan trọng nhất là đetectơ BEGe có hình dạng mỏng và to bản, giúp tăng hiệu suất ghi dưới 1 MeV cho mẫu có cấu trúc hình học điển hình Hình dạng đetectơ được chọn sao cho cho hiệu suất ghi tối ưu đối với các bức xạ năng lượng thấp của mẫu thực tế để phân tích phổ gamma BEGe có phông nền thấp hơn so với đetectơ đối xứng trục điển hình vì nó còn có độ phân giải tốt với bức xạ năng lượng cao, phông có nguồn gốc vũ trụ xuyên vào phòng thí nghiệm trên mặt đất

và năng lượng gamma từ các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên ví dụ như 40

Đetectơ sử dụng trong luận văn này là loại detectơ bán dẫn Gecmani giải năng lượng rộng (BEGe) model BE5030, số Seri 12078311, được làm lạnh bằng điện cần 24 giờ, đưa nhiệt độ detector từ nhiệt độ phòng 300 K xuống nhiệt độ làm việc của hệ là 90 K, đetectơ do hãng Canberra sản xuất Phần mềm Genie

2000 được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ và phân tích phổ Khi bức xạ gamma bay vào đầu dò, do tương tác của bức xạ gamma với vật chất, các cặp điện tích trong đầu dò sẽ được hình thành Số lượng cặp điện tích này tỷ lệ với năng lượng của tia gamma bị hao phí trong đầu dò Các khối điện tử có nhiệm vụ xử lý các xung này và sau đó hiển thị trên máy tính dưới dạng phân bố của tia gamma được ghi nhận theo năng lượng của chúng

2 Buồng chì:

Để giảm bớt phông do các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo phân bố xung quanh detector làm ảnh hưởng tới kết quả phân tích phổ gamma đo được, điều tất yếu là phải có vật liệu che chắn thích hợp Với detector BEGe dạng thẳng đứng sử dụng buồng chì có vỏ ngoài làm bằng thép cacbon phông phóng xạ thấp dày 9.5 mm, phần chì phông thấp dày 10cm, lớp che chắn bên trong làm bằng kẽm có phông phóng xạ dày 1mm và đồng tinh khiết dày 1.6 mm, trọng lượng

950 kg

3 Khối tiền khuếch đại, model Canberra 2002C:

Tiền khuyếch đại được nối trực tiếp với detector Khả năng tốc độ đếm >

30000 số đếm / s (60Co ), lối vào cao thế cung cấp cho đetectơ từ 0 đến ± 5 kV

DC, lối ra cấm cao thế ±12V,độ ổn định hệ số khuếch đại < 0.005 % với dải nhiệt

độ 0 đến +500C Nhiệm vụ của nó là khuếch đại sơ bộ tín hiệu từ đetectơ Khối tiền khuếch đại quyết định độ phân giải năng lượng của phổ kế Các phổ kế sử dụng detector Ge thường được sử dụng tiền khuếch đại nhạy điện tích Đặc điểm quan trọng của loại này là nó không phụ thuộc vào sự biến đổi điện dung của detector nhờ sự tích phân điện tích trên một tụ phản hồi Khối tiền khuếch đại thường được đặt sát với detector và làm lạnh để giảm mức ồn nhiệt Tiếng ồn trong tiền khuyếch đại nhạy điện tích phụ thuộc vào ba yếu tố : tranzito trường, điện dung lối vào và điện trở lối ra

4 Khối khuếch đại phổ, model Canberra 2026:

Có hệ số khuếch đại thô điều chỉnh được bằng chuyển mạch có 8 vị trí X5; 10; 20; 50; 100; 200; 500; 1000 Hệ số khuếch đại tinh điều chỉnh được bằng chiết áp nhiều vòng chính xác, khoảng cách điều chỉnh từ 0.5 ÷ 1.5 của thang khuếch đại tương ứng Thời gian hình thành xung điều chỉnh được bằng núm

chuyển mạch, có 6 vị trí 0.5; 1; 2; 4; 6; 12 μs có nhiệm vụ khuếch đại tiếp xung

ra từ tiền khuếch đại ( thông qua biên độ nhỏ hơn 1 V) lên đến khoảng giá trị thích hợp để có thể xử lý một cách dễ dàng và chính xác Ngoài ra trong khối này còn có các mạch tạo dạng xung nhằm cải thiện tỉ số tín hiệu / tiếng ồn ( S/ N ) và ngăn ngừa sự chồng chập xung Trong các mạch tạo xung thì mạch CR-RC thường hay được sử dụng nhất Mạch vi phân CR có tác dụng đối với phần đuôi của xung và có thể coi như một bộ lọc chỉ cho tần số thấp qua Kết hợp hai mạch này ta có thể được xung lối ra có dạng gần Gauss và có tỉ số S/N tối ưu

5 Khối cao thế, model Canberra 3106D:

Là một khối cao thế phù hợp với tất cả các loại đetectơ có mức điện áp trên 6 kV và cường độ dòng trên 30 μA Điện thế lối ra có thể thay đổi liên tục từ

± 30 V tới ±6000 V Với các đetectơ dùng thế thấp, có một lối ra thứ 2 với điện thế trung bình trong khoảng từ ±3 V tới ± 600 V và phải đảm bảo độ ổn định Do vậy khối cao thế thường có các mạch điện tử cho phép điều chỉnh quá trình trôi

do thay đổi nhiệt độ hoặc điện áp nguồn nuôi Do khối tiền khuếch đại chứa tranzito trường nên cao thế đặt trên detector phải được nâng lên hoặc hạ xuống một cách từ từ, tránh tăng hoặc giảm một cách đột ngột dẫn đến có thể làm hỏng tranzito trường

6 Khối phân tích đa kênh:

Gồm có bộ biến đổi tương tự số và bộ phân tích đa kênh (MCA) Bộ biến đổi tương tự số biến đổi xung lối ra của khối khuyếch đại phổ thành giá trị số Phương pháp phổ biến nhất là phương pháp Wilkinson: biên độ xung lối vào V0

được so sánh với điện áp tăng tuyến tính Vr cho đến khi Vr = V0 thì xuất hiện một xung mở cổng Độ rộng của xung này bằng khoảng cách thời gian cần thiết để Vr

= V0.Trong thời gian cổng được mở các xung đồng hồ tần số cao được đi qua cổng và được đếm bởi bộ đếm địa chỉ Số đếm này tỉ lệ với biên độ xung lối vào

V0 và xác định địa chỉ cho xung lối vào trong bộ phân tích đa kênh và tại địa chỉ này bộ nhớ số đếm sẽ tăng thêm một đơn vị Các tia gamma có năng lượng khác nhau lần lượt được biến đổi như vậy sẽ tạo ra một hình ảnh phân bố biên độ xung (phân bố tia gamma theo năng lượng của chúng ) hay còn gọi là phổ gamma Số địa chỉ của một bộ phân tích đa kênh 16000 kênh với bề rộng của mỗi kênh tương ứng với năng lượng là 0.5 keV

II.1.2 Phân tích phổ gamma

Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt

độ phóng xạ Phổ gamma ghi nhận bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma nằm trên một nền Compton liên tục Đỉnh này là kết quả tương tác của bức xạ gamma với vật liệu đêtectơ Kết quả của quá trình tương tác

là toàn bộ năng lượng của bức xạ gamma được giải phóng trong thể tích của đêtectơ Hoạt độ phóng xạ được xác định dựa trên diện tích của các đỉnh đặc trưng của bức xạ gamma Diện tích đỉnh phổ gamma thường xác định bằng việc làm khớp các số liệu đo được với một hàm giải tích thích hợp và tích phân hàm

đó để tính diện tích đỉnh [11] Hàm này sẽ chứa các tham số tự do và chúng được tìm bằng thuật toán làm khớp bình phương tối thiểu phi tuyến Thông thường chọn dạng hàm Gauss để mô tả đỉnh hấp thụ toàn phần

Trong thực tế đỉnh có thể có đuôi chủ yếu ở phía năng lượng thấp của đỉnh, đặc biệt là khi tốc độ đếm lớn Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính là Gauss cộng thêm số hạng hiệu chỉnh tính đến phần đuôi của đỉnh Người ta thường sử dụng hàm e-mũ cho phần đuôi của đỉnh phổ Các hàm biểu diễn dạng của phông thường được xây dựng với hai phần, phần thứ nhất thường là một đa thức bậc thấp mô tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dưới toàn bộ vùng đỉnh, phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước đối với bên năng lượng thấp của đỉnh Phông nằm dưới chân đỉnh thường được mô tả bằng một đa thức bậc hai.Đối với trường hợp cần phân tích các đỉnh chập nhau, người ta thường dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham số

Hiện nay, việc phân tích phổ thường được thực hiện với sự trợ giúp của các chương trình máy tính Phân tích phổ sử dụng các chương trình máy tính có tốc

độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lượng tốt Các

số liệu thu được cho biết đầy đủ các thông tin về phổ gamma bao gồm vị trí năng lượng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu suất ghi, … Tuy nhiên trong nhiều trường hợp, chúng ta vẫn cần thiết phải có những can thiệp trực tiếp như để phát hiện ra những bất thường của phổ, quyết định những phổ hoặc những đỉnh phổ cần xử lý, đối với các đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt, … từ những lý do này mà các chương trình có rất nhiều cách tuỳ chọn, linh hoạt và thích hợp với các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma

II.1.3 Đường chuẩn năng lượng

Đường chuẩn năng lượng là đồ thị mô tả sự phụ thuộc của vị trí cực đại đỉnh hấp thụ toàn phần vào năng lượng của vạch bức xạ gamma tương ứng Để xây dựng đường chuẩn năng lượng bằng thực nghiệm cần phải xác định vị trí đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch gamma đã biết trước năng lượng Nguồn chuẩn năng lượng là nguồn đã biết trước năng lượng của các bức xạ gamma phát ra từ nguồn Với những nguồn phức tạp gồm nhiều thành phần thì đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma có năng lượng thấp nằm trên nền Compton liên tục của

bức xạ gamma có năng lượng cao Những bức xạ gamma có năng lượng lớn và cường độ mạnh, sẽ làm sai lệch vị trí đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch gamma có năng lượng nhỏ và cường độ yếu Sự dịch chuyển đỉnh phổ của bức xạ gamma có năng lượng nhỏ rất rõ trong trường hợp bức xạ này có giá trị trùng với biên Compton liên tục của bức xạ gamma năng lượng lớn Độ chính xác của việc xây dựng đường chuẩn năng lượng phụ thuộc vào độ chính xác khi xác định vị trí cực đại của đỉnh được chọn làm chuẩn để xây dựng đường chuẩn Tốt nhất là chọn nguồn chuẩn năng lượng là các nguồn gamma đơn năng Các đỉnh được chọn xây dựng đường chuẩn năng lượng có giá trị phân bố đều trong vùng năng lượng gamma quan tâm là tốt nhất Trên thực tế, nếu không có nguồn chuẩn gamma đơn năng, có thể sử dụng nguồn gamma phức tạp có nhiều thành phần Trong các vạch gamma của nguồn phức tạp, chọn vạch phổ có năng lượng lớn nhất, những vạch có cường độ mạnh và ở xa các vạch khác [6]

0 1000 2000 3000

4000

so lieu do duong khop

Hình 2.2 Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế BEGe – Canberra

Trong chương trình Genie 2000 đường chuẩn năng lượng được xử lý tự động Với mỗi đỉnh năng lượng được chọn, nhập số liệu năng lượng bức xạ gamma, sau khi xử lí phổ, vị trí cực đại của đỉnh được xác định Từ tập hợp các

số liệu thu được sau khi phân tích phổ gamma của các nguồn chuẩn, chúng tôi xác định được vị trí cực đại của các vạch được chọn Từ đó, chương trình xử lý phổ tự động đưa ra đường chuẩn năng lượng Với chương trình này cho phép phân tích thành phần phổ gamma được ghi nhận bởi hệ phổ kế

II.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi

Để xác định hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu phân tích, theo phương pháp phổ gamma, cần biết hiệu suất ghi của đetectơ ứng với vạch hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng Vì vậy, ngoài xây dựng đường chuẩn năng lượng, trước khi đưa hệ phổ kế gamma vào hoạt động, cần phải xác định được hiệu suất ghi của đetectơ ứng với các năng lượng gamma trong dải năng lượng làm việc của đetectơ Đường cong hiệu suất ghi là đường cong mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi vào năng lượng bức xạ gamma Có thể xác định hiệu suất ghi của detectơ bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm Việc tính toán hiệu suất ghi thường được sử dụng phương pháp Monte - Carlo dựa trên việc mô hình hóa lịch sử của các photon Tuy nhiên phương pháp này đòi hỏi những thông tin chính xác về kích thước vùng nhạy, vùng chết của tinh thể, hình học nguồn – detector, thành phần, mật độ của vật chất detectỏ, hệ số tắt dần của photon, tiết diện tương tác của photon với vật chất,…vì thế dễ mắc phải sai số trong tính toán

Trong thực tế, người ta thường sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hiệu suất ghi là thiết lập một công thức bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất ghi trên toàn bộ vùng năng lượng cần quan tâm Vấn đề này được giải quyết bằng cách làm khớp các kết quả đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp Hiệu suất ghi ở từng năng lượng cụ thể được xác định bằng phương pháp nội suy Trong thực tế khó có một hàm khớp thỏa mãn cho nhiều loại đetectơ, nhiều hình học đo đạc khác nhau trong dải năng lượng rộng Đối với các đetector HPGe thông dụng có thể sử dụng hàm khớp sau:

5

0 0

i

i i





trong đó ε: là hiệu suất ghi của đetectơ ;

E: là năng lượng tia gamma ;

100 1000 0.1

1

10

8.35 cm 19.35 cm khop

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 2.3 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma bán dẫn

Canberra ở 2 khoảng cách cách nguồn là 8.35 cm và 19.35 cm

Thông thường, để xây dựng đường cong hiệu suất ghi, người ta dùng nguồn chuẩn gamma đã biết trước hoạt độ phóng xạ Thông qua việc đo phổ của các nguồn chuẩn, ta xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức

xạ gamma ứng với năng lượng xác định Biết cường độ của vạch bức xạ gamma, hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tính được thông lượng của bức xạ gamma quan tâm bay vào đetectơ Từ đó xác định được hiệu suất ghi của detectơ tại năng lượng tương ứng với năng lượng của bức xạ gamma được chọn làm chuẩn Để xác định chính xác diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi phải có cường độ lớn và ở xa các vạch khác Vì vậy, các nguồn được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi là nguồn gamma đơn năng trong trường hợp không đủ nguồn chuẩn đơn năng

có thể dùng nguồn gamma phức tạp nhiều thành phần Trong phổ gamma của nguồn phức tạp mà thiết bị ghi nhận được, chọn vạch phổ có năng lượng lớn nhất hoặc những vạch có cường độ lớn cách xa các vạch khác Ngoài ra, đường cong hiệu suất ghi còn được xác định theo phương pháp mô phỏng sau đó làm khớp với số liệu hiệu suất ghi của đetectơ được xác định từ thực nghiệm khi sử dụng nguồn gamma đơn năng

Luận văn này còn sử dụng một phương pháp khác để xác định đường cong hiệu suất ghi mà không nhất định phải sử dụng nguồn gamma chuẩn đơn năng thông thường vì mục đích của đề tài chính là xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu, vì vậy có thể sử dụng một đồng vị bất kỳ đã biết trước trong mẫu (ví dụ như 238U) làm chuẩn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi tương đối

và tính toán tỉ số hoạt độ hay tỉ số khối lượng của các đồng vị khác dựa trên đường cong đó Phương pháp này được gọi là phương pháp chuẩn trong, sẽ được trình bày cụ thể ở mục II.2

II.2 Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma

Như đã nói ở phần I, các phương pháp trước đây dùng để xác định đặc trưng của vật liệu hạt nhân đều có những nhược điểm nhất định, đôi khi trở nên không khả thi đối với từng trường hợp cụ thể nào đó Ví dụ như với các phương pháp có phá hủy mẫu, tuy cho ra kết quả chính xác nhưng việc phải nghiền nát mẫu là hiển nhiên, không thể giữ nguyên hiện trạng của mẫu đo nữa, đồng thời, thời gian đo sẽ tăng lên rất nhiều mỗi khi phải thêm một công đoạn nào vào quá trình phân tích Hoặc các phương pháp đo kích hoạt hay sắc ký phân tử thì lại cần rất nhiều thời gian mới có thể cho kết quả tốt, bên cạnh đó lại chịu sự yêu cầu rất khắt khe trong kỹ thuật đo đạc cũng như trong công tác đảm bảo an toàn

Với phương pháp phổ kế gamma thì hoàn toàn có thể áp dụng cho các dạng vật liệu dưới bất kỳ hình thức vật lý và hình dạng hình học nào Đồng thời phương pháp này không cần sử dụng mẫu chuẩn, không đòi hỏi phải hiệu chỉnh hình học đo, thực hiện phép đo, phân tích mẫu trong thời gian ngắn mà vẫn có thể cho ra được kết quả chính xác Dựa vào kỹ thuật chuẩn trong, phương pháp này đã được kiểm tra đối chứng với những phương pháp truyền thống khác và cho ra kết quả hoàn toàn có thể chấp nhận được

Phương pháp này trước đây đã được một số công trình ứng dụng để xác định thành phần hay tuổi của vật liệu, nhiên liệu hạt nhân, tuy nhiên tất cả các công trình đó đều mới chỉ tập trung phân tích tại vùng năng lượng cao trong phổ gamma Với vùng năng lượng cao này tuy cho ra kết quả đo rất tốt, các vạch năng lượng ít bị nhiễu hay chồng chập nhưng quá trình đo đạc đòi hỏi một số điều kiện như: thời gian đo đủ dài để đảm bảo số đếm, sử dụng nhiều loại detector để xác định bức xạ ở các vùng năng lượng khác nhau và hiện tượng suy

giảm hiệu suất ghi phụ thuộc năng lượng photon sẽ đóng góp không nhỏ vào sai

số trong kết quả phân tích

Ngược lại, khi áp dụng phương pháp này trong vùng năng lượng thấp (dưới

300 keV)[7] việc mất mát các bức xạ được hạn chế dẫn tới số đếm của các kênh

đo là rất lớn, hiệu suất ghi của detector rất cao mà không đòi hỏi các điều kiện cầu kỳ, thời gian đo sẽ được giảm thiểu và quan trọng là ta chỉ cần sử dụng một phổ đo duy nhất cho mỗi mẫu cũng vẫn khả thi Tuy nhiên với vùng này thì phông nền cũng sẽ rất lớn, hầu hết các bức xạ đều có nền Compton trong vùng năng lượng thấp, phổ các tia X cũng tập chung chủ yếu ở đây, dẫn tới khả năng can nhiễu cũng như sự chồng chập đỉnh là rất lớn, đòi hỏi quá trình xử lý phổ hay tách các đỉnh phải rất tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn những vạch có hệ số phân nhánh cao để tính toán mới cho ra kết quả đáng tin cậy được

Hình 2.4 Phổ gamma vùng năng lượng thấp

II.2.1 Cơ sở của phương pháp phổ gamma

Các đồng vị phóng xạ khi phân rã alpha hoặc beta tạo thành các hạt nhân khác Hạt nhân con được tạo thành, thường ở trạng thái kích thích, sẽ phát ra các bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng hoàn toàn xác định

Với mỗi đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ thuận với khối lượng của đồng vị phóng xạ có trong mẫu Giả sử khối lượng đồng vị

phóng xạ có trong mẫu là m, chu kỳ bán rã là T 1/2, cường độ hay xác suất phát ra

tia gamma khảo sát là I thì số tia gamma N phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian sẽ là:

693,0N

.m II.A

, hoạt độ phóng xạ A có thể suy ngược ra từ công thức này

II.2.2 Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong

Nền tảng căn bản của phương pháp phổ gamma chính là việc sử dụng các tia gamma đa nhóm, nghĩa là đo hai hay nhiều đỉnh gamma với năng lượng tương

tự nhưng từ đồng vị khác nhau, trong cùng một vùng năng lượng Sau đó, tính tỷ

lệ hoạt độ của hai đồng vị khác nhau, từ tỉ lệ hoạt độ có thể suy ra được các tính chất khác như độ giàu, hàm lượng hay “tuổi” của nhiên liệu hạt nhân [11] Việc tính tỉ lệ hoạt độ được thể hiện qua biểu thức sau:

1 1 1 1 2

2 2 2 2 1

2

1

.

.

I n A

vị tương ứng; τ1 và τ2 là hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng với γ1

và γ2

Từ biểu thức 2.2, qua giản ước và biến đổi, ta có được:

) (

/ /

/

.

2 2

1 1

1 2

2 1

2

1

E f

I n I

n

I n I

n

I n A

)E(n)E

2

i 2

 là hàm của các giá trị E2i có được từ các tia γi của đồng vị thứ 2 Hàm này được gọi là hàm hiệu suất ghi Hàm hiệu suất ghi tương ứng f phụ thuộc vào năng lượng nhưng không phụ thuộc vào hàm lượng nguyên

tố đang xét Công thức (2.3) chỉ đúng khi thừa nhận rằng  ε 1 và ε 2 là xấp xỉ như nhau

Dựa vào các tia gamma do đồng vị thứ hai phát ra, thực nghiệm xác định tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ, đồng thời biết được hệ số phân nhánh, từ đó xây dựng được đồ thị mô tả sự phụ thuộc của tỷ số



I

n

hay hàm f(E) vào năng lượng,

đồ thị này còn được gọi là đường cong hiệu suất ghi vì nó thể hiện hiệu suất ghi

đo của thiết bị theo các mức năng lượng trong 1 vùng phổ Phương pháp tính tỉ

số hoạt độ dựa trên đường cong hiệu suất ghi này được gọi là kỹ thuật chuẩn trong hay hiệu chỉnh nội

II.2.3 Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ

Hoạt độ A của một đồng vị phóng xạ được biểu diễn qua biểu thức sau:

A

N

m N A

/

2

1 1

I n m

m A

(

2 1

1 2

2 / 1

1 2 / 1

2

1

2 1

E f I

n T

T E

f I

n m

trong đó: n 1: là tốc độ đếm tại vạch năng lượng đặc trưng của đồng vị 1

I γ1: cường độ tia gamma đặc trưng của đồng vị 1

)(E2i

f : Hàm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi, được xây dựng dựa trên các mức năng lượng đặc trưng cho đồng vị 2