Đề tài phân tích kích hoạt neutron

[10] Trong phương pháp này, mẫu phân tích được chiếu xạ bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành các hạt nhân phóng xạ, chúng phân rã với chu kỳ bán hủy khác nhau từ giây đến nă

™ Đầu tiên con xin cảm ơn bố mẹ, anh chị đã quan tâm, khuyến khích và tạo mọi điều kiện cho con được học tập cũng như hoàn thành tốt khóa luận tốt nghiệp này

™ Để hoàn thành tốt khóa luận này, người mà em không thể quên ơn được đó là thầy Huỳnh Trúc Phương- người đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ và truyền đạt cho em những kiến thức cũng như kinh nghiệm quý báu để em có thể hoàn thành tốt khóa luận này

™ Em xin chân thành cảm ơn thầy Thái Mỹ Phê- người đã dành thời gian đọc và góp ý chân thành cho khóa luận của em được hoàn thiện hơn

™ Trong suốt quá trình học tập cũng như thực hiện khóa luận, em đã nhận được rất nhiều sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô, anh chị và các bạn trong khoa Vật Lý cũng như của bộ môn Vật Lý Hạt Nhân Nhân đây em cũng muốn gửi lời tri ân đến các thầy cô giáo, anh chị trong khoa Vật Lý đặc biệt là các thầy cô giáo, anh chị trong bộ môn Vật Lý Hạt Nhân Cảm ơn các bạn trong lớp Vật Lý Hạt Nhân khóa 2004 đã giúp đỡ và động viên tôi trong suốt quá trình học tập cũng như làm khóa luận tốt nghiệp

TP.HCM, tháng 7 năm 2008

Hoàng Thị Ngọc Mận

Trang

LỜI MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 3

1.1 Giới thiệu về phân tích kích hoạt neutron (NAA) 3

1.2 Những vấn đề cơ bản về phân tích kích hoạt neutron (NAA) 4

1.2.1 Nguyên tắc cơ bản của phương pháp NAA 4

1.2.2 Tốc độ phản ứng 6

1.2.3 Thông lượng neutron 7

1.2.4 Các nguồn phát neutron dùng trong phân tích kích hoạt 9

1.2.4.1 Nguồn neutron đồng vị 9

1.2.4.2 Máy phát neutron 11

1.2.4.3 Lò phản ứng 12

1.2.5 Phương trình kích hoạt 13

1.3 Các phương pháp chuẩn hóa của NAA 15

1.3.1 Phương pháp tuyệt đối 15

1.3.2 Phương pháp tương đối 16

1.3.3 Phương pháp so sánh đơn 17

1.3.4 Phương pháp k0 17

1.4 Vài nét về phương pháp k0 18

1.5 Phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA) 19

1.6 Độ chính xác của phương pháp k0-INAA 21

1.7 Các bước tiến hành phân tích mẫu 21

1.7.1 Thiết bị và vật liệu 21

1.7.4 Chiếu mẫu 23

1.7.5 Đo phổ gamma 23

1.7.6 Xử lý phổ gamma 24

CHƯƠNG 2: ÁP DỤNG PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HÓA K 0 -INAA PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG MỘT SỐ NGUYÊN TỐ TRONG MẪU HÓA CHẤT 26

2.1 Đặt vấn đề 26

2.2 Giới thiệu sơ lược về hệ thiết bị dùng trong thực nghiệm 26

2.3 Chuẩn bị mẫu 28

2.4 Chiếu và đo mẫu 30

2.5 Xác định hàm lượng các nguyên tố bằng phương pháp k0- INAA 34

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 40

TÀI LIỆU THAM KHẢO 42

PHỤ LỤC 43

Hình 1.1 Sơ đồ minh họa quá trình bắt neutron của nhân bia 5

Hình 1.2 Thông lượng neutron biễu diễn theo năng lượng neutron 9

Hình 2.1 Hệ phân tích kích hoạt MTA-15 27

Hình 2.2 Hệ phổ kế gamma với detector HPGe 27

Hình 2.3 Cấu hình nguồn neutron Am-Be 28

Hình 2.4 Phổ năng lượng tia gamma của đồng vị V52 31

Hình 2.5 Phổ năng lượng tia gamma của đồng vị Cr51 31

Hình 2.6 Phổ năng lượng tia gamma của đồng vị Zn69m 32

Hình 2.7 Phổ năng lượng tia gamma của đồng vị Cd115 32

Hình 2.8 Phổ năng lượng tia gamma của đồng vị As76 33

Hình 2.9 Phổ năng lượng tia gamma của đồng vị Mn56 33

Hình 2.10 Biễu diễn đường cong hiệu suất của detector 35

Hình 2.11 Biểu đồ biểu diễn hàm lượng (%) của các nguyên tố trong các mẫu 38

Bảng 1.1 Những nguồn đồng vị thường dùng 10

Bảng 1.2 Những nguyên tố được xác định bởi neutron nhanh 12

Bảng 1.3 Sai số ước lượng của phương pháp k0-INAA 21

Bảng 2.1 Khối lượng của các mẫu dùng phân tích 29

Bảng 2.2 Các thông số quan tâm của các mẫu 30

Bảng 2.3 Các thông số Eγ,Q0,T1/2,E r của các nguyên tố phân tích 35

Bảng 2.4 Các giá trị của k0, Q0 (α), εp của các nguyên tố phân tích 36

Bảng 2.5 Hàm lượng trung bình và sai số trung bình của các nguyên tố phân tích 37

LỜI MỞ ĐẦU

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysic–NAA) là kỹ thuật phân tích rất nhạy trong phân tích đa nguyên tố cả về định tính lẫn định lượng của các nguyên tố chính, phụ và các nguyên tố vết trong các loại mẫu NAA đã được Georg von Hevesy và Hilde Levi khám phá năm 1936 Khi họ tìm thấy mẫu có chứa một số nguyên tố đất hiếm trở nên phóng xạ sau khi bị chiếu bởi nguồn neutron Từ sự quan sát này, họ nhanh chóng nhận ra sự tiềm ẩn trong các phản ứng hạt nhân cho việc xác định các nguyên tố hiện diện trong các mẫu khác nhau Từ đó phân tích kích hoạt neutron đã sớm được đưa vào như một phương pháp phân tích định tính và định lượng nguyên tố [10]

Trong phương pháp này, mẫu phân tích được chiếu xạ bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành các hạt nhân phóng xạ, chúng phân rã với chu kỳ bán hủy khác nhau từ giây đến năm, và phát ra các bức xạ gamma Mỗi hạt nhân phóng xạ phát bức xạ gamma có năng lượng xác định Các bức xạ gamma được

đo bằng các detector ghi bức xạ

Đối với nhiều nguyên tố quan tâm trong nhiều lĩnh vực áp dụng, NAA có độ nhạy ưu việt hơn so với các phương pháp phân tích khác, ở bậc phần triệu (ppm-10-6g/g) hoặc nhỏ hơn phần tỉ (ppb-10-9 g/g) Gần đây, NAA được áp dụng trong việc xác định hàm lượng tạp chất trong các vật liệu bán dẫn của công nghiệp chế tạo vi điện tử với độ nhạy ở bậc phần nghìn tỉ (ppt-10-12 g/g) Vì vậy, NAA được sử dụng rộng rãi trên thế giới nhất là ở các nước tiên tiến với số lượng mẫu phân tích hàng trăm lên đến hàng trăm nghìn mẫu Hơn nữa, NAA còn có độ tin cậy và độ chính xác cao nên thường đóng vai trò đánh giá các phương pháp phân tích khác trong việc phê chuẩn các vật liệu tham khảo

Ngày nay, kỹ thuật NAA trên lò phản ứng đã phát triển mạnh và có nhiều đóng góp vào các bài toán nghiên cứu cũng như ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác như: địa chất, thăm dò khoáng sản, công nghiệp, nông- sinh -y, khảo cổ, dịch tễ học và môi trường, v.v…

Cơ sở để thực hiện một phép phân tích mẫu bằng NAA là phải có nguồn neutron, dụng cụ thích hợp cho việc phát hiện và ghi nhận các tia gamma, và một kiến thức tổng hợp về các phản ứng hạt nhân xảy ra khi neutron tương tác với hạt nhân bia trong mẫu và quá trình phân rã của các hạt nhân phóng xạ tạo thành sau phản ứng

Trong phân tích kích hoạt neutron (NAA) phương pháp k0 được xem là một trong những phương pháp cải tiến và có nhiều ưu điểm trong việc xác định hàm lượng các nguyên tố Ngoài ưu điểm không cần dùng mẫu chuẩn, phương pháp này còn có khả năng phân tích đa nguyên tố với độ chính xác cao, linh hoạt trong việc kích hoạt và đo, thực nghiệm đơn giản Không những thế, so với phương pháp tuyệt đối, phương pháp k0 còn cho kết quả độc lập với mẫu chuẩn hay vật liệu tham khảo Đặc biệt, sai số của phương pháp k0 mang tính hệ thống một chiều Do đó với những ưu điểm trên của phương pháp k0 trong khóa luận này, chúng tôi tiến hành thực nghiệm ứng dụng phương pháp này với nguồn neutron đồng vị Am-Be thuộc bộ môn Vật Lý Hạt Nhân để xác định hàm lượng các nguyên tố trong các mẫu hóa chất có trong Phòng Thí Nghiệm Hạt Nhân, nhằm đánh giá độ nhạy cũng như độ chính xác của phương pháp này

Khóa luận được chia thành 2 chương:

Chương 1: Tổng quan lý thuyết

Chương 2: Áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0-INAA phân tích hàm lượng một số nguyên tố trong mẫu hóa chất

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) sử dụng kỹ thuật hạt nhân dựa trên nguyên tắc: bắn chùm hạt neutron vào mẫu cần phân tích, các đồng vị bền của nguyên tố cần phân tích sẽ biến đổi thành những đồng vị phóng xạ thông qua các phản ứng hạt nhân Dựa vào loại bức xạ phát ra, năng lượng bức xạ, và thời gian bán rã ta xác định định tính các nguyên tố Ngoài ra, độ phóng xạ của các đồng vị sinh ra do phản ứng hạt nhân dưới những điều kiện không đổi tỉ lệ với hàm lượng nguyên tố chứa trong mẫu, dựa vào tính chất này ta xác định định lượng các nguyên tố

Ngày nay phương pháp phân tích kích hoạt neutron đã khẳng định được vị trí cao của mình trong lĩnh vực phân tích vì nó có những ưu điểm cơ bản như:

- Có khả năng phân tích được hầu hết các nguyên tố hóa học trong bảng hệ thống tuần hoàn với độ nhạy và độ chính xác cao

- Việc chuẩn bị mẫu khá đơn giản, mẫu phân tích không bị phá hủy, không bị nhiễm bẩn, không bị nóng chảy ở nhiệt độ cao trong quá trình phân tích

Do đó có thể sử dụng phương pháp NAA để phân tích các mẫu vật quý hiếm mà sau đó vẫn giữ được nguyên dạng

- Có khả năng phân tích đồng thời nhiều nguyên tố trong thời gian ngắn và tự động hóa toàn bộ quy trình phân tích

Tuy nhiên bên cạnh sự ứng dụng rộng rãi của phương pháp NAA thì phương pháp này cũng có một số trở ngại:

- Với nhiều lĩnh vực ứng dụng khác, phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) đòi hỏi phải có một lò phản ứng kèm theo

- Theo quan điểm chống lại sự gia tăng năng lượng hạt nhân, một số lò phản ứng hạt nhân thực nghiệm đã bị đóng cửa, do đó khả năng chiếu xạ bị giới hạn ở nhiều nước

- Thiết bị cần thiết cho việc phân tích là rất đắt và đòi hỏi những phòng thí nghiệm đặc biệt và một đội ngũ nhân viên có chất lượng cao

1.2 Những vấn đề cơ bản về phân tích kích hoạt neutron (NAA)

1.2.1 Nguyên tắc cơ bản của phương pháp NAA

Quá trình phản ứng hạt nhân được dùng trong NAA có thuật ngữ là quá trình bắt neutron (neutron capture) hay còn gọi là phản ứng (n,γ ) được minh họa

trong hình 1.1 Trong quá trình phân tích kích hoạt, neutron tương tác với hạt

nhân bia ( XA

Z ) qua quá trình tán xạ không đàn hồi, sản phẩm tạo ra là một hạt nhân hợp phần (A *

Z + 1X ) có cùng số nguyên tử Z nhưng số khối A tăng lên một đơn

vị, và ở trạng thái kích thích, qúa trình này được biểu diễn như sau:

ZX+0n→ + ZX → + ZX+ γA: Số khối của nhân bia

Z: Số điện tích của nhân bia

Ký hiệu (*) trong quá trình trên biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian

Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma tức thời đặc trưng với chu kỳ bán hủy cực ngắn (ms) Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã β và phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng nhưng ở tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời với chu kỳ bán hủy xác định

Hình 1.1 Sơ đồ minh họa quá trình bắt neutron của nhân bia

Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân Năng lượng kích thích của nhân hợp phần được xác định như sau:

*

E =E +E

En: năng lượng liên kết neutron

Ek: động năng của neutron tới

Về mặt nguyên tắc, khi xét đến khía cạnh thời gian đo, NAA chia thành hai loại:

1 Phân tích kích hoạt neutron -gamma tức thời (PGNAA): các phép đo gamma tức thời được thực hiện ngay trong khi chiếu

2 Phân tích kích hoạt neutron –gamma trễ (DGNAA): các phép đo gamma trễ được thực hiện sau khi đã ngừng kích hoạt

1.2.2 Tốc độ phản ứng

Khi đặt hạt nhân trong trường neutron, số phản ứng xảy ra trong một giây gọi là tốc độ phản ứng, và được tính bởi công thức:

= σ∫ = σ∫ φ (1.1) Trong đó:

R : Tốc độ phản ứng (s-1)

σ(v): Tiết diện phản ứng (n,γ) [đơn vị cm2] ở vận tốc v

σ(E): Tiết diện phản ứng (n,γ) ở năng lượng neutron E

)

(E

φ : Thông lượng neutron ở năng lượng E

n(v)dv :Mật độ neutron có vận tốc giữa v và v+dv

1.2.3 Thông lượng neutron

Do các phản ứng kích hoạt phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng neutron nên khi kích hoạt chúng ta cần chú ý đến sự phân bố năng lượng neutron Đối với lò phản ứng hầu hết các neutron được tạo thành từ sự phân hạch, ban đầu là neutron nhanh hay còn gọi là neutron phân hạch, sau đó các neutron này mất dần năng lượng do va chạm với vật liệu xung quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa Neutron sinh ra trong lò phản ứng có năng lượng từ 0→ 25 MeV Trong khoảng năng lượng này tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau trong các miền năng lượng khác nhau Vì vậy, người ta chia khoảng năng lượng này thành

3 vùng năng lượng tương ứng với 3 nhóm neutron:

™ Neutron nhanh hay neutron phân hạch: năng lượng của các neutron này nằm trong khoảng 100 keV → 25MeV, tuân theo phân bố Walt [2] Các neutron này được sinh ra ngay sau khi xảy ra phản ứng phân hạch và sau quá trình làm chậm trở thành neutron nhiệt và trên nhiệt Tuy nhiên do quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia

Phổ neutron nhanh có dạng: [2]

E

f(E) 0,484 .e sinh 2Ef −

φ = φ (1.4) Trong đó:

E : Năng lượng neutron, đơn vị MeV

™ Neutron trung gian hay neutron trên nhiệt: năng lượng của các neutron

này nằm trong khoảng 0,025 eV →100 keV, trong miền năng lượng này tiết diện

tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng và các neutron trung gian

còn được gọi là các neutron cộng hưởng Nếu bỏ qua sự hấp thụ neutron thì thông

lượng neutron có dạng: [3]

φ : thông lượng neutron trên nhiệt theo quy ước

α : biểu diễn độ lệch khỏi quy luật 1/E, có giá trị nằm trong khoảng [-1,+1]

™ Neutron nhiệt: miền năng lượng của các neutron này nằm trong khoảng

0 → 0,025 eV Các neutron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với

các nguyên tử chất làm chậm Mật độ neutron phụ thuộc vào năng lượng neutron

theo quy luật Maxwell-Boltzmann: [2]

=∫ : Mật độ neutron toàn phần

k=8,61.10-5 eV/K: hằng số Boltzmann

T: nhiệt độ môi trường, ở nhiệt độ phòng thí nghiệm T =293,6 0K

Khi kích hoạt bằng neutron nhiệt và trên nhiệt sẽ xảy ra phản ứng (n,γ), là

phản ứng quan trọng, chủ yếu được dùng trong phân tích kích hoạt

Hình 1.2 Thông lượng neutron biễu biễn theo năng lượng neutron

1.2.4 Các nguồn phát neutron được dùng trong phân tích kích hoạt

1.2.4.1 Nguồn neutron đồng vị

Trong phân tích kích hoạt nguồn neutron có vai trò rất quan trọng Tùy theo yêu cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn neutron khác nhau Đặc trưng quan trọng nhất cho nguồn neutron đồng vị là thông lượng neutron và năng lượng neutron do nó phát ra

Phần lớn các nguồn đồng vị được chế ra từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên như 210Po-Be, 226Ra-Be và 241Am-Be Những nguồn đồng vị này phân rã α, được trộn với bột Be và phản ứng hạt nhân (α, n) sẽ xảy ra

Ví dụ: 9Be + 4He -> 12C + 1n + E (MeV)

Bảng1.1 Những nguồn đồng vị thường dùng [5]

Sự phân hạch tự phát của các đồng vị siêu Uranium nhân tạo có thể dùng như một nguồn neutron.Ví dụ: 252Cf (T1/2 =2,6 năm) qua một lần phân hạch tạo ra 3,76 neutron với năng lượng 1,5MeV và 1mg 252Cf phát ra 2,28.109n.s-1

-Nguồn neutron đồng vị nhỏ, chặt, dễ vận chuyển

- Ít tốn kém

- Hạn chế ảnh hưởng đến sức khỏe

- Có thông lượng neutron ổn định

Nhược điểm: thông lượng neutron thấp (khoảng 107 – 109 n.cm-2.s-1) nên chỉ giới hạn trong việc xác định vài nguyên tố có độ phổ cập tự nhiên, tiết diện

neutron nhiệt cao và chỉ thích hợp với các hạt nhân có chu kỳ bán hủy ngắn

Tia α phát ra Chu kỳ

(T1/2)

Neutron phát ra (ns-1)

Năng lượng neutron

1.2.4.2 Máy phát neutron

Từ những năm 1960 sự phát triển về phân tích kích hoạt ứng dụng các máy phát neutron dựa trên nguyên tắc các máy gia tốc thẳng (nhỏ, ít tốn kém so với lò phản ứng) trong phòng thí nghiệm và trong công nghiệp ngày càng tăng, phần lớn các máy phát neutron làm việc theo nguyên tắc sau:

Bằng phương pháp thích hợp (phần lớn là phương pháp dao động tần số cao) người ta làm cho Deuterium (D) bị ion hóa, những iôn này lại được gia tốc trong máy gia tốc nhiều cấp (thông thường là mạch Cockroft Walton) đến động năng khoảng 100 → 150 KeV, sau đó đập vào bia chất rắn, phần lớn làm bằng miếng Titan có hấp thụ Tritium (T) Phản ứng hạt nhân sẻ xảy ra:

Và xuất hiện các neutron đơn năng với năng lượng 14,7 MeV (và 15,09 MeV), đối với máy phát lớn sản lượng neutron được sinh ra khoảng 1011÷1012 n.s-

1 tương ứng với thông lượng neutron nhanh ngay gần sát bia vào khoảng 109÷1010

n.cm-2.s-1 Năng lượng của neutron phát ra phụ thuộc vào năng lượng deuterium bắn phá và gĩc phát xạ

Máy phát neutron thường dùng để xác định các nguyên tố có tiết diện hấp thụ cao trong vùng năng lượng phát neutron nhanh

Ưu điểm:

- Nâng cao khả năng phát hiện nguyên tố vết

- Sử dụng được các phản ứng hạt nhân mới nhằm khắc phục các phản ứng nhiễu sơ cấp

Nhược điểm:

- Chế tạo khá đắt tiền

- Tuổi thọ của bia ngắn

1H+ 1H→ 2He+ 0n

- Thông lượng neutron không ổn định

- Không tạo ra neutron nhiệt

Bảng 1.2 Những nguyên tố được xác định bởi neutron nhanh [5]

1.2.4.3 Lò phản ứng

Hầu hết các lò phản ứng có khả năng kích hoạt rất mạnh, tùy theo cấu tạo mà chúng có thể cung cấp các thông lượng neutron không đổi Phần lớn lò phản ứng cho thông lượng neutron φ=1011÷1012 n.cm-2.s-1, lò phản ứng lớn cho thông lượng φ=1015n.cm-2.s-1

Phần trung tâm của lò phản ứng được gọi là vùng phân chia hay vùng hoạt động, chứa vật liệu hạt nhân, chất hãm và chất làm chậm cùng với phương tiện làm mát Vật liệu hạt nhân chủ yếu được dùng là U235, U233, và Pu239, trung bình mỗi sự vỡ hạt nhân có 2,5 neutron nhanh tự do, những neutron này được hãm

thành neutron nhiệt và tiếp tục gây ra các phân chia khác, không những neutron

nhiệt và trên nhiệt mà neutron nhanh cũng được dùng trong phân tích kích hoạt

Từ năm 1942 lò phản ứng đầu tiên được xây dựng theo cơ chế Uranium -

Graphit ở Đại học Chicago và sau đó đã được xây dựng ở nhiều nơi khác nhau với

những mô hình khác nhau: chất làm chậm, thành phần nhiên liệu và chất phản

xạ,… Sự phân loại lò phản ứng dựa vào các tính chất sau: [3]

• Loại nhiên liệu: nhiên liệu đơn giản nhất là Uranium tự nhiên

• Loại chất làm chậm và tải nhiệt: Chất làm chậm thường sử dụng là nước

(H2O), nước nặng (D2O), Graphite (than chì), Berium (Be) Nước và nước

nặng là lựa chọn tối ưu

• Năng lượng neutron

• Cấu trúc hình học

• Mục đích của lò phản ứng

1.2.5 Phương trình kích hoạt

Khi kết hợp việc kích hoạt hạt nhân trên lò phản ứng với hệ phổ kế

gamma dùng detector bán dẫn, mối quan hệ giữa tốc độ phản ứng R và số đếm

ghi được Np của đỉnh gamma quan tâm như sau:

P m

P

N / tR

N / tS.D.C.WR

N M

Kết hợp hai phương trình (1.10), (1.11) ta được:

N / tS.D.C.W

N M

=

Từ phương trình (1.12) và theo quy ước Hogdahl, phương trình cơ bản cho

việc xác định tốc độ đo được của đỉnh tia gamma quan tâm của nguyên tố dùng

phản ứng (n,γ) và phổ kế γ là:

™ NP/tm : tốc độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm đã hiệu chỉnh cho

thời gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thực

™ NP : số đếm trong đỉnh năng lượng toàn phần

™ NA : hằng số Avogadro

™ εp : hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng

™ θ : độ phổ cập đồng vị bia hay độ giàu đồng vị

™ S =1−exp(−λt i) : hệ số bão hòa

™ D=exp(−λt d) : hệ số phân rã

™

m

m t

t C

λ

exp(

™ ti : thời gian chiếu

™ td : thời gian rã

™ tm : thời gian đo

™ Gth : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt

™ Ge : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt

™ φth : thông lượng neutron nhiệt

™ φe : thông lượng neutron trên nhiệt

™ σ0 : tiết diện neutron nhiệt

™ γ : cường độ tuyệt đối của tia gamma được đo

™ W : khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g)

™ M : khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia

™ I(α) : tiết diện tích phân cộng hưởng

Hàm lượng (g) của nguyên tố thu được là:

1.3 Các phương pháp chuẩn hóa của NAA

1.3.1 Phương pháp tuyệt đối

Hàm lượng nguyên tố có thể xác định được bằng việc chiếu kèm mẫu với

một monitor chuẩn (*):

f = φ

W : khối lượng của monitor chuẩn (g)

w : khối lượng của mẫu phân tích (g)

f : tỉ số thông lượng neutron nhiệt / neutron trên nhiệt

α : hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt

Cd

Eα : năng lượng ngưỡng Cadmium (= 0,55 eV)

E : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV)

Công thức (1.15) dùng các số liệu hạt nhân (M,θ,σ0,γ ) được lấy từ các tài

liệu tra cứu Đối với nhiều phản ứng (n,γ) quan tâm các thông số này không được

biết một cách chính xác Đặc biệt cho trường hợp số liệu hạt nhân của tiết diện

0

σ và hiệu suất phát đỉnh γ Mặt khác, bởi vì chúng được xác định bằng các

phương pháp độc lập, độ không chính xác của các thông số này sẽ đóng góp vào

khi tính hàm lượng bằng công thức tuyệt đối-dẫn đến sai số tính toán lớn Đây

chính là nhược điểm cơ bản của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối Vì vậy trong

thực tế phương pháp này thường ít được sử dụng

1.3.2 Phương pháp tương đối

Trong phương pháp này, mẫu chưa biết được chiếu cùng với mẫu chuẩn

hay mẫu tham khảo chứa một lượng đã biết của nguyên tố quan tâm Khi đó:

N / tW.S.D.C

(*) ký hiệu biểu diễn cho mẫu chuẩn

Ơû đây mẫu và mẫu chuẩn được đo cùng điều kiện: cùng dạng hình học và

phải được hiệu chính hiệu ứng tự che chắn neutron trong khi chiếu và hiệu ứng

suy giảm gamma trong mẫu khi đo Trong quy trình này, tất cả các số liệu hạt

nhân ngoại trừ chu kỳ bán hủy của nhân phóng xạ quan tâm đều được lược bỏ do

đó không còn ảnh hưởng

Nhược điểm chính của phương pháp này là không phù hợp cho việc phân

tích đa nguyên tố bởi vì việc tạo ra một mẫu chuẩn là rất khó

1.3.3 Phương pháp so sánh đơn

Phương pháp này được đưa ra bởi Girardi và cộng sự Nguyên tắc là mẫu

và chất so sánh (*) với các hằng số hạt nhân được biết trước được chiếu đồng thời

Các chất so sánh thường được chọn là Au197, Co59, Zn94, Zn96, …

Hàm lượng nguyên tố cần phân tích được tính bởi:

6

* sp

N / t

1w.S.D.C

Với phương pháp so sánh đơn việc phân tích đa nguyên tố trở nên dễ dàng

Tuy nhiên do các hệ số k phụ thuộc vào các thông số thiết bị chiếu và hệ đo do

đó nhược điểm của phương pháp này là bất tiện khi thay đổi điều kiện chiếu hoặc

hệ đo

1.3.4 Phương pháp k 0

Để làm cho phương pháp so sánh đơn có thể được ứng dụng linh hoạt hơn

khi thay đổi điều kiện chiếu hoặc hệ đo và để làm cho phương pháp tuyệt đối

chính xác hơn Simonits và các tác giả khác [7] đã đề nghị dùng hệ số k0 được

xác định trước từ thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt nhân thành phần, độc

lập với phổ neutron và cấu hình detector

1.4 Vài nét về phương pháp k 0

Phương pháp k0 là phương pháp so sánh đơn chuẩn hóa cho phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA) Tốc độ tạo thành các hạt nhân phóng xạ từ các nguyên tử bền liên quan đến tỷ số hoạt độ của monitor làm chuẩn (thường là Au) thông qua hằng số k0 Tỷ số tạo thành tương đối này phụ thuộc vào điều kiện chiếu xạ riêng biệt và detector Do vậy, phương pháp này cũng quy định cách xác định các đặc điểm cần thiết về điều kiện chiếu xạ và detector

Hằng số k0 được xác định như sau:

Biết được hằng số k0, khi điều kiện chiếu xạ và detector đã được biết, mỗi mẫu cần được chiếu cùng lúc với một mẫu chuẩn so sánh duy nhất là Au, hơn là với nhiều mẫu so sánh (hay mẫu chuẩn) như các nguyên tố được xác định trong mẫu, do đó có thể ngăn chặn các sai số trong việc chuẩn bị mẫu chuẩn Trong trao đổi, sai số phương pháp của các hằng số k0 có ảnh hưởng đến tất cả các kết quả thu được, tuy nhiên, các sai số này rất nhỏ Thông thường, mức sai số cho phép của hằng số k0 là dưới 3,5% [8]

Mẫu phân tích và monitor Au có thể có hình dạng và các đặc điểm hấp thụ neutron và tia gamma khác nhau Quá trình hiệu chỉnh những khác biệt cũng được xem là một phần không thể thiếu của phương pháp k0

Trong trường hợp monitor chuẩn không phải là Au mà là một monitor bất kỳ “m” thì k0 được tính như sau: [6]

w.S.D.C

N / tW.S.D.C

1.5 Phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA) [9]

Phân tích kích hoạt dụng cụ (Instrumental Neutron Activation

Analysic-INAA) là một trong những kỹ thuật phân tích rất nhạy được sử dụng trong phân tích định lượng đa nguyên tố của các nguyên tố chính, phụ và các nguyên tố vết trong các loại mẫu từ rất nhiều lĩnh vực ứng dụng mà khoa học và kỹ thuật quan tâm Kỹ thuật INAA xác định hàm lượng của nguyên tố hiện diện trong mẫu matrix mà không chú ý đến thành phần hóa học hoặc đặc tính vật lý của mẫu, và không có bất kỳ sự xử lý mẫu trước Đối với những nguyên tố bền, INAA được đề nghị là nhạy hơn so với những phương pháp khác có thể ở bậc phần tỉ (10-9 g/g) Hơn nữa đối với việc phân tích những mẫu cơ bản và mẫu đồng vị, INAA cho