ảnh hưởng dao động hạt nhân lên quá trình ion hóa của

Bốn năm sau, nhóm này tiếp tục nghiên cứu sự ion hóa phân ly của H2+ trong trường laser, bằng cách giải TDSE chính xác cho mô hình ba vật, với chuyển động một chiều của hạt nhân theo hướ

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Trần Văn Phong

ẢNH HƯỞNG DAO ĐỘNG HẠT NHÂN

TRONG TRƯỜNG LASER

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

Thành phố Hồ Chí Minh – 2014

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Trần Văn Phong

ẢNH HƯỞNG DAO ĐỘNG HẠT NHÂN

TRONG TRƯỜNG LASER

Tôi xin chân thành cảm ơn sâu sắc người thầy hướng dẫn đáng kính TS Nguyễn Ngọc Ty Người đã hướng dẫn tận tình cũng như tạo mọi điều kiện thuận lợi trong quá trình tôi thực hiện luận văn này

Xin cảm ơn quý thầy cô trong Khoa Vật lý cũng như các khoa khác của trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh và quý thầy cô từ các đơn vị khác đã giảng dạy, truyền thụ cho tôi những kiến thức vô cùng quý giá, uyên thâm trong chương trình cao học vật lý nguyên tử tại trường

Xin cảm ơn quý thầy cô và các thành viên trong nhóm nghiên cứu của Khoa Vật lý của trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh đã có nhiều giúp đỡ cũng như tạo điều kiện thuận lợi trong quá trình tôi nghiên cứu để thực hiện luận văn này

Tôi xin cảm ơn phòng sau đại học thuộc trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh tạo điều kiện cho tôi được học tập tại trường, đồng thời hướng dẫn và

hỗ trợ các thủ tục trong thời gian tôi học tập tại trường

Xin cảm ơn những người thân trong gia đình và bè bạn đã có những giúp

đỡ âm thầm và cao cả trong quá trình tôi theo học cao học tại trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh cũng như thực hiện luận văn này

Một lần nữa xin chân thành cảm ơn!

Tp Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 9 năm 2014

Trần Văn Phong

MỤC LỤC

Trang Mục lục

Danh mục các chữ viết tắt

Danh mục các hình vẽ, đồ thị LỜI MỞ ĐẦU 1

Chương 1 QUÁ TRÌNH ION HÓA CỦA PHÂN TỬ TRONG TRƯỜNG LASER CƯỜNG ĐỘ CAO 6

1.1 Tương tác giữa laser với phân tử 6

1.2 Quá trình ion hóa 8

1.3 Phương pháp TDSE tính xác suất và tốc độ ion hóa 10

1.3.1 Phương pháp thời gian ảo 13

1.3.2 Phương pháp tách toán tử giải TDSE 14

1.4 Phương pháp TDSE cho ion phân tử + 2 H 17

1.4.1 Trường hợp hạt nhân đứng yên 18

1.4.2 Trường hợp hạt nhân dao động 20

Chương 2 KẾT QUẢ TÍNH XÁC SUẤT VÀ TỐC ĐỘ ION HÓA CỦA + 2 H 22

2.1 Xác suất và tốc độ ion hóa của phân tử + 2 H khi hạt nhân đứng yên và dao động 22

2.2 Sự phụ thuộc của xác suất và tốc độ ion hóa + 2 H vào bậc dao động hạt nhân 27

2.3 Sự ion hóa của đồng vị + 2 D , + 2 T so với + 2 H 31

KẾT LUẬN 35

DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ 36

TÀI LIỆU THAM KHẢO 37

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

ATD: Above-Threshold Dissociation (Sự phân ly trên ngưỡng)

BS: Bond Softening (Sự làm yếu liên kết)

BH: Bond Hardening (Sự tạo mới liên kết)

HHG: High order Harmonic Generation (Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao)

LASER: Light Amplification Stimulated Emission of Radiation

TDSE: Time-Dependent Schrödinger Equation (Phương trình Schrödinger

phụ thuộc thời gian)

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1 Sơ đồ cơ chế ion hóa của nguyên tử, phân tử: a) Ion hóa đa

photon b) Ion hóa xuyên ngầm c) Ion hóa vượt rào 8 Hình 1.2 Mô hình ion phân tử H2+ trong hệ tọa độ khối tâm, có gốc tọa

độ tại O nằm trên trục phân tử và cách đều hai hạt nhân; R, x

là khoảng cách liên hạt nhân và tọa độ của electron 17 Hình 1.3 Đường thế năng phân tử của H2+, theo phương pháp thời gian

ảo và theo thực tế tính bằng Gaussian 19 Hình 2.1 Xác suất và tốc độ ion hóa của H2+ khi tương tác với trường

laser cường độ 3x1014

W/cm2, độ dài xung 40 fs, bước sóng 800 nm; Đường mảnh: khi hạt nhân đứng yên với giá trị x100; Đường dày: khi hạt nhân dao động ở bậc ν = 0 a)Xác suất ion hóa; b) Tốc độ ion hóa 23 Hình 2.2 Khoảng cách liên hạt nhân của H2+ khi hạt nhân dao động ở

trạng thái cơ bản ν = 0, tương tác với trường laser cường độ

Hình 2.3 Xác suất và tốc độ ion hóa của H2+ theo các cường độ laser a)

và b) Xác suất ion hóa của H2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động ở bậc ν=0; c) và d) Tốc độ ion hóa của H2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động ở bậc ν=0 25 Hình 2.4 Sự phụ thuộc của xác suất và tốc độ ion hóa vào thời gian

xung, với laser cường độ I = 3x1014

W/cm2, bước sóng 800nm 26 Hình 2.5 Xác suất ion hóa của H2+ trong trường laser cường độ

3x1014W/cm2, thời gian xung 40fs và bước sóng 800nm với các mức dao động ν=0-21 a) ν=0-5; b) ν=6-10; c) ν=11-15; d) ν=16-21 27

Hình 2.6 Tốc độ ion hóa của H2+ trong trường laser cường độ

3x1014W/cm2, thời gian xung 40fs và bước sóng 800nm với các mức dao động ν=0-21 a) ν=0-5; b) ν=6-10; c) ν=11-15; d) ν=16-21 28 Hình 2.7 Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử H2+ theo các bậc dao

động, tương tác với xung laser cường độ 3x1014

W/cm2, độ dài xung 40fs và bước sóng 800nm 30 Hình 2.8 Sự phụ thuộc của trung bình xác suất ion hóa trên miền phẳng

vào bậc dao động hạt nhân ν 31 Hình 2.9 Xác suất ion hóa của H2+, D2+, T2+, tương tác với xung laser

độ 3x1014

W/cm2, độ dài xung 40fs và bước sóng 800nm, ở các bậc dao động hạt nhân ν = 0,3,11 a) ν = 0, b) ν =3, c) ν = 11 32 Hình 2.11 Khoảng cách liên hạt nhân của H2+, D2+, T2+ với xung laser

L ỜI MỞ ĐẦU

Trong vài thập kỷ qua, việc nghiên cứu các hiệu ứng của nguyên tử và phân

tử trong điện từ trường cường độ mạnh đã được phát triển rất nhanh chóng Những tiến bộ trong công nghệ đã giúp tạo ra các xung laser cực ngắn với cường

độ mạnh theo bậc của đơn vị nguyên tử (1a.u = 3,5.1016

W/cm2) Với những tiến

bộ này đã giúp các nhà khoa học có thể nghiên cứu chi tiết các quá trình động lực học của nguyên tử và phân tử [16], [17], [21]

Từ những thành công đó, các nhà khoa học đã nghiên cứu rộng rãi và mạnh

mẽ hơn về tương tác giữa nguyên tử, phân tử với laser Thời gian gần đây các hiệu ứng của phân tử, nguyên tử khi đặt trong trường laser mạnh được sự quan tâm nghiên cứu của nhiều nhà khoa học [13], [16], [17], [21] Một trong những phân tử đơn giản nhất là ion phân tử H2+, nó có tầm quan trọng cơ bản trong vật

lý Sự ion hóa của ion phân tử H2+ cũng được các nhà khoa học quan tâm nghiên cứu rộng rãi [5], [6], [8], [14], [18], [19]

Năm 1992, tốc độ ion hóa của H2+ được khảo sát bằng cách giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (Time Dependent Schrödinger Equation -TDSE) được nghiên cứu bởi nhóm của Sczcpan Chelkowski [8] Công trình này chỉ khảo sát tốc độ ion hóa theo các cường độ laser, mà hạt nhân được chọn ở những khoảng cố định như R = 2 a.u hoặc R = 3 a.u Qua đó nhận thấy tốc độ ion hóa tăng theo cường độ laser và tăng mạnh khi R = 3 a.u Bốn năm sau, nhóm này tiếp tục nghiên cứu sự ion hóa phân ly của H2+ trong trường laser, bằng cách giải TDSE chính xác cho mô hình ba vật, với chuyển động một chiều của hạt nhân theo hướng của trường laser [9] Kết quả cho thấy sự ion hóa phân

ly xảy ra mạnh mẽ khi tăng cường độ laser, và sau 40 fs thì khoảng 65% là H+H+ và 35% là H++H+ trong kênh bùng nổ Coulomb

Gần đây, sự phụ thuộc vào tần số của sự ion hóa +

2

H trong trường laser phân cực thẳng được Lihua Bai và cộng sự nghiên cứu năm 2013 [5] Kết quả cho thấy sự ion hóa toàn phần ở tần số tương đối thấp hoặc tương đối cao thì giá

trị tương đối lớn, kể cả trong trường hợp thay đổi cường độ laser, điều này khá phù hợp với các tác giả khác

Khi nghiên cứu sự ion hóa, sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao và sự định phương của H2+ khi đặt trong trường laser [17], Christian Bruun Madsen cho thấy thế Coulomb biến dạng ở mỗi thời điểm bởi điện trường tức thời của laser Cho rằng sự thay đổi của điện trường là chậm so với sự chuyển động của electron ở trạng thái biên, hàm sóng của electron có thời gian xuyên ngầm qua rào Sau khi ion hóa xuyên hầm, electron lan truyền và được gia tốc mạnh trong trường laser với ảnh hưởng rất ít từ trường Coulomb Do sự dao động của trường laser, electron trước tiên chuyển động đi từ hạt nhân này, nhưng sau đó được gia tốc trở lại hạt nhân kia Cuối cùng, khoảng hai phần ba chu kỳ quang học sau khi ion hóa, electron tái kết hợp với hạt nhân và năng lượng tích lũy từ electron được giải phóng như một photon điều hòa bậc cao Ở công trình [1] của Nguyễn Thị Thu Hà, cũng đã nghiên cứu ảnh hưởng của dao động hạt nhân lên quá trình phát xạ sóng điều hòa bậc cao (High order Harmonic Generation -HHG) của ion phân tử H2+ trong trường laser, với các bậc dao động hạt nhân là ν Kết quả cho thấy khi các bậc dao động hạt nhân càng tăng thì cường độ của HHG cũng tăng,

và đạt bão hòa khi νlớn

Cách giải quyết vấn đề ion hóa của H2+ dựa vào ion hóa xuyên ngầm cũng được các tác giả khác nghiên cứu [18], [24] Nghiên cứu của nhóm Liang-You Peng vào năm 2003 về động học ion hóa xuyên ngầm của +

2

H bởi ánh sáng phân cực thẳng trong trường laser mạnh [18], nghiên cứu đã xác định và tính toán động học ion hóa xuyên ngầm phụ thuộc vào bước sóng, cường độ laser và độ dài liên kết phân tử Sự ảnh hưởng của khoảng cách liên hạt nhân lên sự ion tức thời của H2+ trong trường laser mạnh cũng được khảo sát [22], nhóm nghiên cứu của Mohsen Vafaee đã giới thiệu các thành phần tốc độ ion hóa tức thời (Instantaneous Ionization Rate) và thành phần tốc độ ion hóa tổng thể, chúng được tính toán cho H2+ tại các giá trị khác nhau của khoảng cách liên hạt nhân

trong trường laser phân cực thẳng Kết quả cho thấy tốc độ ion hóa phụ thuộc khoảng cách liên hạt nhân, tốc độ này giảm nhanh khi tăng thêm khoảng cách liên hạt nhân

Năm 2001, trong công trình [19] Weixing Qu và cộng sự nghiên cứu tương quan hạt nhân trong sự ion hóa và phát sóng điều hòa của H2+ trong trường laser xung ngắn cường độ cao Nghiên cứu đã khảo sát sự ảnh hưởng lẫn nhau của electron và hạt nhân, trong đó hạt nhân được xem xét trong cả hai trường hợp cố định và chuyển động, theo và không theo gần đúng Born-Oppenheimer Khi cường độ trường laser là 2,5.1014

W/m2thì xác suất ion hóa rất nhỏ, còn sự phân

ly bắt đầu sau sự ion hóa từ 6,5÷7,0 fs Khi tăng cường độ laser thì xác suất ion hóa tăng nhanh hơn trong cả hai trường hợp hạt nhân cố định và chuyển động Xác suất ion hóa khi xét đến chuyển động hạt nhân luôn cao hơn rất nhiều so với khi hạt nhân cố định, nhưng sự chênh lệch này giảm khi cường độ laser tăng Nhưng công trình này cũng chỉ xét sự phụ thuộc của xác xuất vào một vài cường

độ laser

Như vậy, sự phát xạ sóng điều hòa luôn bắt đầu bằng quá trình ion hóa, sau

đó electron quay trở lại ion mẹ và phát ra sóng điều hòa, có thể một số electron

sẽ không trở lại ion mẹ sẽ gây ra quá trình ion hóa cho ion mẹ Hầu hết các tác giả đã nghiên cứu quá trình ion hóa của +

2

H khi không xét đến [8] hoặc có xét đến chuyển động hạt nhân dưới dạng chuyển động một chiều [9], [19] Vì chuyển động của hạt nhân có ảnh hưởng đến HHG nên cũng ảnh hưởng đến quá trình ion hóa của H2+ Điều này cho thấy tầm quan trọng của việc xem xét chuyển động của hạt nhân, cụ thể là mức dao động của hạt nhân lên quá trình ion hóa của ion phân tử H2+ Qu đã nghiên cứu sự tương quan hạt nhân đến sự ion hóa H2+ nhưng chỉ khảo sát ở một vài cường độ nhất định Hơn nữa, chưa nghiên cứu về ảnh hưởng của dao động hạt nhân lên sự ion hóa của H2+ Từ đó

đã mở ra một hướng nghiên cứu mà chúng tôi quyết định thực hiện khi nghiên cứu sự ion hóa của H2+có xem xét đến sự ảnh hưởng của bậc dao động hạt nhân,

do đó chúng tôi quyết định chọn đề tài ‘‘Ảnh hưởng dao động hạt nhân lên

quá trình ion hóa của 𝐇𝟐+ t rong trường laser’’

Mục tiêu của luận văn là khảo sát sự ảnh hưởng của dao động hạt nhân lên lên quá trình ion hóa của phân tử H2+ khi tương tác với trường laser mạnh xung ngắn, bao gồm ảnh hưởng đến xác suất ion hóa và tốc độ ion hóa Nghiên cứu này sẽ cho ta thông tin về sự ion hóa của H2+, sự ion hóa luôn xảy ra kèm theo quá trình phát HHG, nên điều này gián tiếp ảnh hưởng đến sự phát HHG để trích suất thông tin về phân tử

Phương pháp sử dụng trong luận văn gồm phương pháp giải số phương trình Shrödinger phụ thuộc thời gian, sử dụng code giải TDSE thu số liệu và tính toán xác suất ion hóa, tốc độ ion hóa, phân tích kết quả và so sánh với các nghiên cứu khác

Về nhiệm vụ của luận văn, trước hết chúng tôi tìm hiểu tương tác giữa phân

tử với trường laser mạnh, các hiện tượng xảy ra trong tương tác này Tiếp theo là nghiên cứu cơ chế ion hóa của phân tử trong trường laser cường độ cao Để tính toán xác suất ion hóa và tốc độ ion hóa, chúng tôi sử dụng ngôn ngữ lập trình Fortran trên máy tính, sử dụng code đã được viết bởi nhóm nghiên cứu của khoa Vật lý trường đại học sư phạm Tp HCM, đồng thời chỉnh sửa cho phù hợp với yêu cầu luận văn Code này dùng để giải số TDSE tìm ra hàm sóng electron theo thời gian, sau đó tính xác suất và tốc độ ion hóa của H2+ Ngoài ra chúng tôi còn

sử dụng phần mềm vẽ đồ thị Oringin để biểu diễn xác suất và tốc độ ion hóa theo thời gian cũng như theo bậc dao động hạt nhân Từ đó, chúng tôi so sánh xác suất và tốc độ ion hóa của H2+ trong trường hợp hạt nhân cố định ở vị trí cân bằng và dao động ở trạng thái cơ bản ν=0 Quan trọng hơn, chúng tôi cũng so sánh xác suất ion hóa giữa các bậc dao động hạt nhân từ 0 đến 21, từ đó tìm ra quy luật thay đổi của chúng Mặc khác, để khảo sát sự ảnh hưởng của đồng vị lên sự ion hóa khi xét đến dao động hạt nhân, chúng tôi tính toán xác suất và tốc

độ ion hóa của D2+, T2+ sau đó so sánh với trường hợp của H2+, từ đó phân tích sự ảnh hưởng của các đồng vị này lên quá trình ion hóa

Nội dung của luận văn gồm hai chương chính, ngoài ra còn có phần mở đầu

và kết luận Trong chương đầu, chúng tôi trình bày tổng quan về sự ion hóa của ion phân tử H2+ khi tương tác với laser cường độ cao Cũng trong chương này, chúng tôi trình bày về phương pháp giải TDSE để tính xác suất ion hóa và tốc

độ ion hóa Chúng tôi sử dụng phương pháp thời gian ảo giải phương trình Shrödinger dừng, và phương pháp tách toán tử giải TDSE cho H2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động Trong chương hai, chúng tôi trình bày kết quả về sự ảnh hưởng của bậc dao động hạt nhân lên xác suất ion hóa và tốc độ ion hóa của H2+,

sau đó so sánh với trường hợp hạt nhân cố định Trong chương này chúng tôi còn khảo sát sự ion hóa các đồng vị D2+, T2+, sau đó so sánh với trường hợp của

H2+

Chương 1 QUÁ TRÌNH ION HÓA CỦA PHÂN TỬ

TRONG TRƯỜNG LASER CƯỜNG ĐỘ CAO 1.1 Tương tác giữa laser với phân tử

Tương tác giữa trường laser và phân tử phức tạp hơn so với nguyên tử Sự phức tạp của tương tác thể hiện khi một phân tử được đặt vào một trường laser cường độ cao, có nhiều quá trình liên quan đến trường mạnh có thể xảy ra, bao gồm các quá trình như sự phân ly trên ngưỡng (Above-Threshold Dissociation - ATD), sự làm yếu liên kết (Bond Softening -BS), sự tạo liên kết mới (Bond Hardening - BH) và sự ion hóa tăng cường do cộng hưởng điện tích (Charge Resonance Enhanced Ionization), sự ion hóa hoặc sự phát xạ HHG [7], [11], [12], [13], [17] [23]

Tương tác của xung laser cường độ mạnh với phân tử đơn giản gồm hai nguyên tử dẫn đến sự ion hóa đa photon bởi cơ chế rất giống trường hợp đơn nguyên tử Nếu electron rời bỏ cả hai nguyên tử cấu thành, kết quả của lực đẩy tĩnh điện dẫn đến sự bùng nổ Coulomb (Coulomb explosion) [11], trong đó phân

tử phân ly thành các mảnh ion với năng lượng được quyết định một phần bởi khoảng cách liên hạt nhân Mặt khác, nếu trường laser đủ mạnh để làm biến dạng thế năng phân tử, quá trình phân ly của phân tử có thể bị thay đổi, làm phát sinh các quá trình BS, ATD và tạo ra trạng thái dao động gây ra bởi laser Động lực học về sự bùng nổ Coulomb của phân tử ba nguyên tử cũng đã được nghiên cứu thành công, nhưng việc nghiên cứu chi tiết những quá trình trên trở nên khó khăn hơn do kích thước của phân tử lớn hơn

Theo các công trình [17], [20], sự phân ly trên ngưỡng là quá trình phân ly của phân tử khi hấp thụ số photon nhiều hơn số lượng tôi thiểu cần cho sự phân

ly Sự phân ly đòi hỏi electron thực hiện xuyên hầm qua rào cấm cổ điển rộng

do vậy rất khó xảy ra ở những cường độ thấp Sự phân ly từ trạng thái dao động yếu tương ứng với kết quả ion hóa trên ngưỡng ở nguyên tử Quá trình ATD dễ dẫn đến sự phân mảnh ở trạng thái dao động yếu Tỷ lệ xảy ra ATD và hấp thụ

đơn photon phụ thuộc mạnh vào trạng thái dao động ban đầu, tần số và cường độ tia laser

Cũng theo trong công trình [17], sự làm yếu liên kết là hiệu ứng làm giảm cường độ lực liên kết phân tử trong trường laser Do trạng thái dao động ban đầu mạnh hơn sẽ có một giá trị năng lượng trung gian lớn hơn rào thế đoạn nhiệt, vì thế các phân tử có thể phân ly trên rào cản Quá trình này được gọi là “Bond Softening” bởi Bucksbaum (1990) Bản chất vật lý chính của BS là do liên kết của phân tử bị làm yếu đi trong trường laser mạnh và dẫn đến phân tử bị phân ly Trong kênh của sự bùng nổ Coulomb, sự phân ly được gây ra bởi sự di chuyển đột ngột của electron, trái lại trong kênh BS cường độ lực đẩy khá yếu ớt và không liên quan đến việc rời bỏ của bất kỳ electron nào Các mảnh vỡ phân tử thường có năng lượng tương đương hay nhỏ hơn của trường hợp đơn photon Một hiệu ứng gần như ngược lại với sự làm yếu liên kết là sự tạo liên kết mới [12], [23], đây là một quá trình tạo mới liên kết hóa học bởi tác dụng của trường laser mạnh, vào khoảng 100÷200 TW/cm2

Quá trình BH phụ thuộc vào cường độ của trường, nếu cường độ điện trường quá thấp, giếng đoạn nhiệt không đủ sâu để bẫy các hạt Nếu cường độ trường quá cao, giếng đoạn nhiệt sẽ

bị phá vỡ và các hạt bị bẫy trong giếng sẽ thoát ra và thu được các mảnh vỡ với động năng thấp bất thường Cả ba quá trình được mô tả ở trên (ATD, BS, BH) thường được mô tả với thế năng Floquet đoạn nhiệt và mô tả sự phân ly của +

H xảy ra nhanh và xác suất lớn Các phân tích cho thấy do

có sự tồn tại của một cặp trạng thái cộng hưởng điện tích mà nó kết hợp mạnh với điện từ trường ở khoảng cách liên hạt nhân lớn, dẫn đến một sự kích thích phi đoạn nhiệt mạnh mẽ Các thí nghiệm từ khoảng hai thập kỷ qua cho thấy đây

là một trường hợp đặt biệt của ion hóa kép Trong cơ chế này bước ion hóa thứ

cấp luôn xảy ra tại một khoảng cố định của khoảng cách hạt nhân Thực tế là xác suất ion hóa tăng khi phân tử phân li vượt qua một khoảng cách liên hạt nhân tới hạn Tại một khoảng cách liên hạt nhân tới hạn, trường ngoài và độ dốc của thế năng đều hạ thấp xuống, rào thế liên hạt nhân đủ thấp để một electron định xứ

có thể thoát ra

1.2 Quá trình ion hóa

Ion hóa là quá trình một nguyên tử hay phân tử tăng thêm hay mất đi electron và tạo thành điện tích âm hay dương tương ứng Ion hóa thường do kết quả tương tác của nguyên tử hay phân tử với một hạt ion, bao gồm các hạt tích điện có đủ năng lượng và các photon mạnh Một trường hợp ion hóa hiếm khi xảy ra khi không có hạt bên ngoài là quá trình chuyển đổi nội tại bên trong hạt, thông qua đó một nucleon kích thích truyền năng lượng của nó cho một e ở lớp

vỏ bên trong và đẩy nó ra ngoài với động năng cao

Quá trình ion hóa là mối quan tâm đặc biệt trong khoa học cơ bản Trong luận văn này chúng tôi nghiên cứu sự ion hóa của một phân tử đơn giản trong trường laser mạnh Quá trình ion hóa có thể xảy ra là ion hóa đơn và ion hóa kép đối với nguyên tử và phân tử

Quá trình ion hóa của nguyên tử, phân tử trong trường laser bao gồm ba cơ chế: Ion hóa đa photon, ion hóa xuyên ngầm và ion hóa vượt rào (Hình 1.1.)

Hình 1.1 Sơ đồ cơ chế ion hóa của nguyên tử, phân tử: a) Ion hóa đa photon b) Ion hóa xuyên ngầm c) Ion hóa vượt rào [17]

Ion hóa đa photon xảy ra khi trường laser không đủ mạnh để làm nhiễu loạn thế năng nguyên tử, phân tử Sự ion hóa xảy ra do sự hấp thụ nhiều photon vượt mức thế ion hóa Trường hợp cường độ mạnh hơn, hình dạng thế năng thay đổi đủ để các bó sóng electron có thể xuyên ngầm ra ngoài Trường hợp cường

độ trường laser mạnh hơn nữa, hình dạng thế như hình 1.1 nên các electron không còn bị ràng buộc và các bó sóng electron có thể vượt qua rào

Tất cả các quá trình ở trên được mô tả sử dụng hệ số Keldysh là tỉ số giữa tần số laser và tần số xuyên ngầm còn được gọi là hệ số đoạn nhiệt và dùng để xác định cơ chế ion hóa nào chiếm ưu thế:

2

p laser

tunnel p

I U

ω γ ω

e E

= = 9,33.1014 Iλ2

[eV] (1.2) Vào 1965 công trình sớm nhất của Keldysh [15] cho thấy tất cả ba chơ chế chỉ là các mặt khác của một quá trình phổ biến: sự ion hóa phi tuyến Để phân biệt giữa hai chế độ ion hóa đa photon và ion hóa xuyên hầm, Keldish kiểm tra thời gian cần thiết cho một electron chui ngầm qua rào thế khi năng lượng trạng

thái đầu không nhiễu loạn (thừa nhận rằng tốc độ electron là p

e

I v m

g  là ion hóa đa photon

Nếu chu kỳ dao động của điện trường lớn hơn rất nhiều so với thời gian chui hầm khi đó sự chui hầm có thể xảy ra và γ1tương ứng với sự chui hầm Trong sự ion hóa kép, 2 electron rời khỏi nguyên tử hoặc phân tử bởi xung laser ngắn Sự ion hóa kép của nguyên tử và phân tử được phân loại thành liên tiếp hay không liên tiếp phụ thuộc vào cường độ laser

Trong sự ion hóa liên tiếp, cả hai electron được giải phóng bởi trường, một cái sau cái kia, khác nhau ở pha của trường laser Các electron được giải phóng tuần tự bởi sự ion hóa xuyên ngầm hoặc ion hóa vượt rào

Trong nội dung luận văn này chúng tôi xem xét quá trình ion hóa của +

1.3 Phương pháp TDSE tính xác suất và tốc độ ion hóa

Quá trình ion hóa của nguyên tử hoặc phân tử trong trường laser mạnh là một hiện tượng phi tuyến, để tính được xác suất và tốc độ ion hóa chúng ta cần giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian cho nguyên tử hoặc phân tử

đó Kết quả thu được từ việc giải TDSE cho ta hàm sóng phụ thuộc thời gian của electron, từ hàm sóng này ta có thể tính được xác suất và tốc độ ion hóa của H2+ Đến nay, đã có nhiều nhóm trên thế giới nghiên cứu theo hướng này và cho những kết quả đáng quan tâm [6], [19], [22], [23]

Vì nguyên tử, phân tử là những hệ nhiều hạt phức tạp nên phương trình Schrödinger của chúng khi tương tác với trường laser cũng không đơn giản, việc giải chính xác các phương trình này là điều vô cùng khó khăn, phải nhờ đến những máy tính hoặc siêu máy tính hiện đại Do vậy, các nhóm nghiên cứu tập trung cho các hệ đơn giản chỉ có một hoặc hai nhân và một hoặc hai electron như ion nguyên tử H2+ [7-13], [19-21], [23]

Ở phần này, chúng tôi trình bày phương pháp thời gian ảo dùng giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian của phân tử ở trạng thái chưa tương tác với trường laser, phương pháp này được áp dụng tương đối phổ biến hiện nay và nó đã được chứng minh cho kết quả khá chính xác [2] Việc làm này cho ta thu được hàm sóng của hạt ở thời điểm đầu Tiếp theo đó, ta áp dụng phương pháp tách toán tử (trình bày ở phần 1.3.2) để tìm ra hàm sóng phụ thuộc thời gian Và cuối cùng dựa vào hàm sóng này chúng tôi tính ra xác suất và tốc

độ ion hóa của phân tử

Trong hệ đơn vị nguyên tử (= =e m e =1), phương trình Schrödinger cho phân tử đặt trong trường laser có dạng:

2 ˆ

( , ) (t) (t) sin( t)

V r t =rE =reE f ω , (1.5) trong đó Eo là cường độ điện trường cực đại, f(t) là hàm bao và ω là tần số

xung laser

Nghiệm Ψ(r,t) của phương trình (1.4) có thể viết dưới dạng

2 ˆ

ˆ( , , )o ˆ +( , , )o = ˆ +( , , ) ( , , )o ˆ o =1

U r t t U r t t U r t t U r t t , (1.8) nên xác suất tìm thấy electron bảo toàn theo thời gian trong không gian này hàm sóng

Tác dụng nhiều lần toán tử Uˆ ( , , )r t t o lên hàm sóng ban đầu Ψ ( , )r t o của electron khi tương tác với trường laser ta sẽ thu được hàm sóng phụ thuộc thời gian của electron Hàm sóng Ψ ( , )r t o thu được khi ta giải phương trình Schrödinger dừng

2 ˆ

và cũng được trình bày trên tạp chí Đại học sư phạm bởi nhóm của Đỗ Thị Thu

Hà [2] Sau khi thu được kết quả hàm sóng ở thời điểm ban đầu Ψ ( , )r t o , chúng tôi tiếp tục áp dụng phương pháp tách toán tử giải TDSE, cuối cùng sẽ thu được

hàm sóng phụ thuộc thời gian của electron Ψ(r,t) Chúng tôi sẽ trình bày chi tiết

hai phương pháp này ở phần sau

Với hàm sóng thu được là Ψ(r,t), ta tiến hành tính xác suất ion hóa

1.3.1 Phương pháp thời gian ảo

Như đã trình bày ở trên, để giải phương trình Schrödinger tìm ra hàm sóng

ở thời điểm ban đầu Ψ ( , )r t o , chúng tôi sẽ dùng phương pháp thời gian ảo [2]

Từ phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian:

ˆ( , ) ( , )

Thực hiện phép đổi biến số τ = − , thay vào phương trình (1.12) ta được it

một phương trình vi phân cấp một theo thời gian và nghiệm nó có thể viết dưới dạng :

Ψ r theo hệ hàm riêng ϕn( )r tương ứng của ˆH như sau

2 2

0 0

2

2 ( ) 0

ϕ τ

n

n o

E n E

n n

n o n

E

E E n

n n

n o

c e

c e

c c

c

r r

trong đó, ϕo và E o là hàm sóng riêng và năng lượng riêng ở trạng thái cơ bản của toán tử Hamilton Ta nhận thấy E n >E n− 1 nên E n −E o > 0, do vậy 2 ( )

0

n o

E E

e−τ − →khi τ → ∞, nghĩa là trạng thái sau sẽ hội tụ nhanh hơn trạng thái trước nó Điều

đó cho thấy hàm sóng Ψ r( , ) τ sẽ hội tụ về hàm sóng ở trạng thái cơ bản ϕo( )r

Để xác định hàm sóng ở các trạng thái kích thích ta cũng thực hiện tương tự như với trạng thái cơ bản, tuy nhiên ta phải loại trừ trạng thái trước đó trong biểu thức (1.14)

1.3.2 Phương pháp tách toán tử giải TDSE

Xét phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian tổng quát cho một hạt trong như sau:

([ ,[ , ]] 2[[ , ], ]) [ , ]

λ λ

Ở đây chúng ta xét đến độ chính xác bậc hai thì từ (1.20) và (1.21) ta có thể viết

2 ]

Đầu tiên, ta tác dụng toán tử − ∆i t V2

e lên hàm sóng ban đầu Ψ ,0(r ) thu được từ phương pháp thời gian ảo Đây đơn thuần là phép nhân hai hàm số

Tiếp theo, ta tác dụng toán tử e− ∆i tT lên hàm sóng Ψ r1( ) vừa thu được ở bước một Để thuận tiện, ta thực hiện chuyển hàm sóng Ψ r1 ( )vào không gian xung lượng bằng phép biến đổi Fourier thuận

2 ˆ 2

2 2

− ∆ Ψ

Quá trình trên lặp đi lặp lại nhiều lần đến hết thời gian tương tác, chúng ta

sẽ thu được hàm sóng phụ thuộc thời gian là nghiệm của phương trình TDSE (1.18) Việc làm này mất nhiều thời gian, cần đến sự hổ trợ của máy tính, code giải TDSE để chạy trên máy tính được xây dựng trên nền tảng của phương pháp này