TÍNH TOÁN TỐC ĐỘ HỦY POSITRON TRONG OXIT SiO2

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN ANH TUẤN TÍNH TOÁN TỐC ĐỘ HỦY POSITRON TRONG OXIT SiO2 Chuyên ngành: Vật lý Nguyên tử, Hạt nhân Năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS CHÂU VĂN TẠO Thành phố Hồ Chí Minh – Năm 2012 MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VIẾT TẮT, CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ .6 MỞ ĐẦU .7 CHƯƠNG LÝ THUYẾT HỦY POSITRON 1.1 Tổng quan lý thuyết ứng dụng trình hủy positron 1.1.1 Thời gian sống positron chất rắn .9 1.1.2 Quá trình hủy .9 1.1.3 Các ứng dụng kỹ thuật hủy positron 11 1.2 Lý thuyết positron môi trường khí electron đồng 12 1.2.1 Phương trình xấp xỉ Kahana 13 1.2.2 Biểu đồ thuyết nhiễu loạn 14 1.2.3 Lý thuyết biến phân phương pháp chuỗi mạng Fermi nhiều thành phần 14 1.3 Phép xấp xỉ Monte – Carlo .15 1.3.1 Hàm sóng 15 1.3.2 Năng lượng positron tương tác với hệ số tăng cường [13] 16 1.3.3 Hàm tương quan 23 1.3.4 Cực tiểu hóa phương sai 24 1.3.5 Tương quan mẫu 26 CHƯƠNG 29 LÝ THUYẾT HÀM MẬT ĐỘ CHO PHÂN TỬ SiO2 .29 2.1 Lý thuyết Hohenberg – Kohn 29 2.2 Lý thuyết hàm mật độ .31 2.2.1 Lý thuyết hàm mật độ thành phần 31 2.2.2 Lý thuyết hàm mật độ hai thành phần .33 2.3 Lý thuyết Kohn – Sham 35 2.3.1 Hệ không tương tác 35 2.3.2 Dạng tiệm cận mật độ 37 2.4 Xấp xỉ mật độ địa phương (Local density approximation - LDA) cho hàm lượng tương quan – trao đổi Exc(ρ) .38 2.5 Áp dụng DFT cho phân tử SiO2 .40 2.5.1 Cấu trúc electron SiO2 40 2.5.2 Điện tích, bán kính hiệu dụng nguyên tử 42 2.5.3 Mật độ electron tốc độ hủy positron 43 CHƯƠNG 44 PHƯƠNG PHÁP DFT VÀ CHƯƠNG TRÌNH TÍNH TOÁN 44 3.1 Nguyên lý biến phân hàm mật độ 44 3.2 Xây dựng mô hình hủy .46 3.2.1 Phân tử SiO2 hoàn hảo .46 3.2.2 Khuyết tật dạng sai hỏng liên kết Si – O (sai hỏng Frenken) [4] 47 3.3 Thực biến phân hàm mật độ 48 3.3.1 Thiết lập tương tác 49 3.3.1.1 Mô hình SiO2 hoàn hảo .49 3.3.1.2 Mô hình SiO2 có khuyết tật Frenken .50 3.3.2 Số hóa phương trình Kohn – Sham phương pháp Runge – Kutta bậc 50 3.3.3 Cấu trúc chức chương trình biến phân hàm mật độ 52 3.4 Làm khớp hàm tăng cường hủy g0(re ) 54 3.4.1 Chia lớp mật độ điện tích .54 3.4.2 Làm khớp hệ số tăng cường g0(re) 55 CHƯƠNG 59 KẾT QUẢ TÍNH TOÁN 59 4.1 Mật độ electron SiO2 hoàn hảo .59 4.2 Mật độ electron mô hình khuyết tật Frenken 60 4.3 Hệ số tăng cường hủy .61 4.4 Tốc độ hủy positron SiO2 66 4.4.1 Mô hình hoàn hảo 66 4.4.2 Mô hình khuyết tật Frenken 67 KẾT LUẬN .71 TÀI LIỆU THAM KHẢO 74 PHỤ LỤC A 76 PHỤ LỤC B 78 B.1 Chương trình thực biến phân hàm mật độ cho SiO2 78 B.2 Chương trình xác định hệ số tăng cường hủy 83 PHỤ LỤC C 85 Bảng C.1: Kết biến phân hàm mật độ cho phân tử SiO2 hoàn hảo .85 Bảng C.2: Kết biến phân hàm mật độ cho mô hình khuyết tật Frenken 88 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VIẾT TẮT, CÁC CHỮ VIẾT TẮT α: Hằng số cấu trúc tinh tế ε ij : Hệ số nhân Lagrangrian re: Bán kính cổ điển electron me: Khối lượng electron σ2γ: Tiết diện hủy sinh hai gamma ρe: Mật độ electron λ: Tốc độ hủy positron g0(rs): Hệ số tăng cường hủy rs: Tham số mật độ electron kF: Vector sóng Fermi χ(p,k): Hệ số khai triển Fourier Ds: Định thức Slater ψ(R): Hàm sóng Slater Dp(R): Định thức Slater cho positron ψep(R): Hàm tương quan e e+ E[ρ]: Năng lượng toàn phần Vxc: Thế tương quan – trao đổi Vext: Thế bên T0[ρ]: Động VH[ρ]: Thế Hartree Zα: Điện tích hạt nhân α Rα: Vị trí hạt nhân α εxc: Năng lượng tương quan – trao đổi εc: Năng lượng tương quan εx: Năng lượng trao đổi Zeff: Điện tích hiệu dụng n: Số lượng tử l: số lượng tử quỹ đạo s: Hệ số che chắn a0: Bán kính Bohr rSi: Bán kính nguyên tử silic rO: Bán kính nguyên tử oxy ZSi: Điện tích hiệu dụng silic ZO: Điện tích hiệu dụng oxy Ti(x): Chuỗi Chebyshev P(r): Mật độ xác suất f(re): Hàm toàn phần mô F(re): Hàm toàn phần mô hình SiO2 hoàn hảo hình SiO2 khuyết tật Frenken ˆ : Hamintol Kohn – Sham H KS φ(r): Hàm sóng đơn hạt STOs: Slater – Type Orbitals LDA: Xấp xỉ mật độ địa phương (Local density approximation) QMC: Monte Carlo lượng tử (Quantum DFT: Lý thuyết hàm mật độ (Density Monte Carlo) Function Theory) DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 2.1: Điện tích hiệu dụng hạt nhân theo STOs………………………… 42 Bảng 2.2: Điện tích bán kính hiệu dụng Si O………………………… 43 Bảng 4.1: Hệ số tăng cường hủy g0(rs) theo rs…………………………………… 64 Bảng 4.2: Giá trị hàm g0(rs) từ phương pháp tác giả khác nhau………… 65 Bảng 4.3: Kết tính hệ số tăng cường tốc độ hủy SiO2 hoàn hảo…….66 Bảng 4.4: Kết tính hệ số tăng cường tốc độ hủy SiO2 có khuyết tật Frenken…………………………………………………………………67 Bảng 4.5: Tham số mật độ, hệ số tăng cường tốc độ hủy số chất…… 69 Bảng 4.6: So sánh kết tính toán SiO2 hoàn hảo có khuyết tật Frenken…………………………………………………………………70 Bảng C.1: Kết biến phân hàm mật độ cho phân tử SiO2 hoàn hảo……………84 Bảng C.2: Kết biến phân hàm mật độ cho mô hình khuyết tật Frenken…… 87 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1: Một positron hủy với electron sinh một, hai ba tia gamma 10 Hình 2.1: Nguyên tử silic (Si)…………………………………………………… 41 Hình 2.2: Nguyên tử oxy (O)…………………………………………………… 41 Hình 2.3: Phân tử SiO2…………………………………………………………….42 Hình 3.1: Sơ đồ nguyên lý biến phân hàm mật độ……………………………… 45 Hình 3.2: Mô hình hóa phân tử SiO2………………………………………………47 Hình 3.3: Mô hình hóa khuyết tật Frenken SiO2……………………………48 Hình 3.4: Sơ đồ khối chương trình biến phân hàm mật độ……………………… 53 Hình 4.1: Đồ thị biểu diễn mật độ electron theo số lần biến phân phân tử SiO2 hoàn hảo……………………………………………………………… 59 Hình 4.2: Đồ thị biểu diễn mật độ electron theo số lần biến phân khuyết tật Frenken SiO2……………………………………………………….60 Hình 4.3: Mật độ xác suất P(r) electron quanh positron với rs = a0, a0, a0………………………………………………………………………61 Hình 4.4: Hệ số tăng cường hủy g(r) theo vị trí electron quanh positron với rs = a0, a0, a0……………………………………………… ……62 Hình 4.5: Mật độ xác suất P(r) electron quanh positron với rs = a0, a0, a0………………………………………………………………………63 Hình 4.6: Hệ số tăng cường hủy g(r) theo vị trí electron quanh positron với rs = a0, a0, a0…………………………………………………… 63 Hình 4.7: Đường cong g0(rs) theo rs……………………………………………….64 MỞ ĐẦU Nghiên cứu trình hủy positron vật chất đề tài đầy thú vị nhận quan tâm tác giả khắp giới tính ứng dụng Hiện nay, hai phương pháp tiếp cận song hành phương pháp thực nghiệm phương pháp tính toán lý thuyết Phương pháp thực nghiệm dựa vào đặc điểm của trình hủy positron sinh hai gamma để xác định thời gian sống positron vật chất, kĩ thuật đo trùng phùng Phương pháp đo trùng phùng sử dụng đồng vị (thường Na22) phát đồng thời gamma positron để làm nguồn phát positron Khi đó, hệ đo ghi nhận gamma từ nguồn phát thời điểm ban đầu, sau khoảng thời gian ghi nhận thêm gamma Khoảng thời gian liên tiếp hai gamma thời gian sống positron vật chất Kỹ thuật ứng dụng việc phân tích, phát khuyết tật vật chất cấp độ phân tử Trong vật lý Y khoa, kỹ thuật trùng phùng ứng dụng vào công nghệ máy PET (Positron Emission Tomography), thiết bị dùng để chụp cắt lớp tái tạo ảnh chi tiết Phương pháp thực nghiệm có ưu điểm cho kết xác mang tính ứng dụng cao, lý giải trình hủy diễn nào, đặc trưng quan trọng ảnh hưởng đến trình hủy Do vậy, nhà nghiên cứu lý thuyết phải vào để nghiên cứu đưa giả thiết, phương pháp tính chủ yếu dựa tảng vật lý lượng tử Phương pháp Monte Carlo lượng tử (QMC) sử dụng rộng rãi tính ưu việt Phương pháp QMC áp dụng để tính toán lượng tương quan electron – positron hệ số tăng cường kim loại Cu (cấu trúc FCC [3]), luận văn Thạc sỹ ThS Trịnh Hoa Lăng Phương pháp QMC tính ZnO, TiO2, …trong khóa luận tốt nghiệp luận văn Thạc sỹ thành viên nhóm nghiên cứu tính toán positron môn Vật lý Hạt nhân, khoa Vật lý – Vật lý kỹ thuật, trường Đại học Khoa Học Tự Nhiên Tp Hồ Chí Minh Tuy nhiên, phương pháp QMC thường phức tạp phải giải phương trình Schrodinger cho hệ nhiều hạt, kết thường có sai số lớn, thời gian chương trình chạy máy tính lâu Một phương pháp có tính khả thi áp dụng tốt cho việc nghiên cứu trình hủy positron vật chất lý thuyết hàm mật độ (DFT) Hohenberg – Kohn Theo DFT, lượng hệ lượng tương quan electron – positron viết dạng hàm mật độ electron mật độ positron, hệ số tăng cường tốc độ hủy positron phụ thuộc vào tham số mật độ electron Trong luận văn này, tác giả sử dụng phương pháp DFT để xây dựng chương trình biến phân hàm mật độ nhằm xác định tham số mật độ electron SiO2 hoàn hảo có khuyết tật Bên cạnh đó, tác giả áp dụng phương pháp Monte Carlo để tính toán tìm công thức xấp xỉ cho hệ số tăng cường hủy Công thức xấp xỉ áp dụng cho tất môi trường hủy khác biết tham số mật độ electron môi trường Hệ số tăng cường ảnh hưởng lớn đến tốc độ hủy positron môi trường Tốc độ hủy tính toán mô hình SiO2 hoàn hảo SiO2 có khuyết tật để so sánh đưa kết luận quan trọng ảnh hưởng khuyết tật đến thời gian sống positron Toàn nội dung luận văn chia làm chương: Chương 1: Lý thuyết hủy positron Chương 2: Lý thuyết hàm mật độ cho phân tử SiO2 Chương 3: Phương pháp DFT chương trình tính toán Chương 4: Kết tính toán CHƯƠNG LÝ THUYẾT HỦY POSITRON 1.1 Tổng quan lý thuyết ứng dụng trình hủy positron 1.1.1 Thời gian sống positron chất rắn Khi positron đưa vào bên chất rắn có lượng cao (từ vài eV – vài keV) Năng lượng nhanh chóng bị chất rắn qua trình tương tác khác Khởi đầu trình iôn hóa chiếm ưu sau với suy giảm lượng positron, cặp electron – lỗ trống tạo Với positron lượng thấp, tương tác positron – phonon quan trọng nhất, cuối positron bị nhiệt hóa với môi trường Trong trạng thái cân nhiệt, positron tương tác với phonon Trong không gian thực, trạng thái positron phát triển lên trình khuếch tán Nếu có sai hỏng chất rắn positron tương tác với chúng, trở thành bẫy positron trạng thái cục Cuối cùng, positron hủy với electron phát tia gamma Việc đo đạc tia gamma biết thông tin khuyết tật tồn chất rắn Thời gian sống positron lớn bậc độ lớn so với thời gian nhiệt hóa 1.1.2 Quá trình hủy Khi positron electron lại gần chúng hủy tia gamma (bức xạ hủy) phát Quá trình hủy positron phát số tia gamma khác [2], hình 1.1 Trường hợp gamma phát có ba thành phần tham gia tương tác chúng phải bảo toàn động lượng Nếu positron electron có spin đối song hủy phát hai gamma để bảo toàn moment góc Nếu positron electron có spin song song hủy sinh ba gamma, với lý để bảo toàn moment góc 76 PHỤ LỤC A PHƯƠNG PHÁP RUNGE – KUTTA BẬC Phương trình vi phân cần giải có dạng: y' (t) = f(t, x(t), y(t)) y i +1 = y i + (k + 2k + 2k + k ) (A.1) (A.2) đó, k = hf(x i ; y i ) k h ; yi + ) 2 k h k = hf(x i + ; y i + ) 2 h k = (x i + ; y i + k ) k = hf(x i + (A.3) Quá trình số hóa lặp lặp lại yi +1 − yi = Δy , với Δy nhỏ tùy ý Mở rộng trường hợp giải phương trình vi phân cấp đơn giản, phương pháp Runge – Kutta cho có khả giải hệ phương trình vi phân cho kết với độ xác cao Các công thức số hóa phương trình vi phân cấp bao gồm: Hệ phương trình vi phân cần giải có dạng: x' (t) = f(t, x(t), y(t)) y' (t) = g(t, x(t), y(t)) (A.4) Các công thức thực số hóa: (k + 2k + 2k + k ) = x i + (l1 + 2l + 2l + l ) x i +1 = x i + y i +1 hệ số tính theo công thức (A.6), (A.5) 77 k = hf(t i ; x i ; y i ) l1 = hg(t i ; x i ; y i ) l k h ; x i + ; yi + ) 2 l k h l = hg(t i + ; x i + ; y i + ) 2 l k2 h ; yi + ) k = hf(t i + ; x i + 2 l k h l = hg(t i + ; x i + ; y i + ) 2 k = hf(t i + h; x i + k ; y i + h ) k = hf(t i + (A.6) Phương pháp Runge – Kutta sử dụng để giải hệ phương trình mà chủ yếu dùng để giải phương trình vi phân cấp cao thông qua công thức giải hệ phương trình vi phân Vì phương trình cập cao bậc n ta hoàn toàn đưa hệ gồm n phương trình vi phân cấp với điều kiện biên điều kiện đầu cho Do để giải phương trình vi phân cấp 2, trước hết chúng đưa hệ gồm phương trình vi phân cấp x' ' (t) = f(t, x, x' ) (A.7) với x(t ) = x , x' (t ) = y Đặt x’(t) = y(t) nên x’’(t) = y’(t), phương trình (A.7) trở thành hệ: x' (t) = y(t) y' (t) = f(t, x, y) với x(t ) = x , y(t ) = y (A.8) 78 PHỤ LỤC B B.1 Chương trình thực biến phân hàm mật độ cho SiO2 //Chuong trinh thuc hien bien phan ham mat do_SiO2 hoan hao #include #include #include #include #include #include const double R=4; const double d=8; const int Ne=16; const double Zsi=4.15; const double Zo=4.55; const double rsi=0.96; const double roxi=0.22; double Ntam=100; double rmin=-R; double rmax=d; double epxilon=1; double delta=(rmax-rmin)/Ntam; double density0; double integrate0; double H; double vH[10000]; int n; int DFTstep=600; //Ham mat khoi tao double INIdensity(double x) { density0 = exp(-(Zsi+Zo)*fabs(x)); return density0; } //tong mat khoi phat double sumdensity() { double k=(rmax-rmin)/Ntam; double sum=0; for (int i=0;i0) { si += INIdensity(rmin+i*delta)/fabs(r0-(rmin+i*delta)); integrate0=(delta/2)*(INIdensity(rmin)/fabs(r0-rmin) + 2*si + INIdensity(rmax)/fabs(r0-rmax)); } } } return integrate0; } //Ham tinh Hamilton double re; double Hamilton(double re) { double Vxc; double Vext; if(-R[...]... Carlo lượng tử (QMC) được sử dụng để tính toán tốc độ hủy positron trong môi trường khí electron đồng nhất Lý thuyết hàm mật độ hai thành phần được sử dụng để tính toán tốc độ hủy positron trong các chất rắn khác nhau Tương tự như lý thuyết hàm mật độ thông 34 thường, chấp nhận rằng năng lượng tổng cộng của hệ được biểu diễn theo hàm mật độ electron ρ- và hàm mật độ positron ρ+ E[ρ − , ρ + ] = F[ρ − ]... và Nienminen [14] Một trong những ứng dụng lý thuyết phổ biến nhất trong tính toán cấu trúc electron là lý thuyết hàm mật độ [11] Xấp xỉ mật độ địa phương được tin cậy dựa trên kết quả khí electron đồng nhất Để tìm ra điểm tương đồng cho bài toán nghiên cứu hủy positron trong chất rắn cần thiết phải xác định tốc độ hủy positron trong môi trường electron đồng nhất với các mật độ khác nhau Phương pháp... electron – positron, ε ec −p , và thời gian sống của positron, τ, nó gồm kết quả tính toán hệ electron đồng nhất chứa positron Các tính toán đã thực hiện cho positron trong hệ khí electron đồng nhất nhưng hạn chế trong các mật độ positron đặc biệt Để bổ xung cho vấn đề này và đặc biệt là áp dụng cho các kết quả thực nghiệm thì giới hạn mật độ positron cho tiến về 0 (xem positron đứng yên tại gốc tọa độ) 13... bày trong chương sau 1.1.3 Các ứng dụng kỹ thuật hủy positron Bằng đo đạc thực nghiệm tốc độ hủy khi positron được cấy vào trong vật liệu như kim loại hay chất bán dẫn, nó có thể cung cấp thông tin chi tiết về sai hỏng Ví dụ như nếu positron bị bẫy trong khuyết tật, vì mật độ electron tại chỗ khuyết tật thấp làm giảm xác suất hủy của electron với positron, cuối cùng làm tăng thời gian sống của positron. .. gian sống của positron được xác định là nhỏ hơn 10-12 s, ở đây thời gian sống của positron xác định được là 10-10 s Để giải thích cho kết quả thực nghiệm về hủy positron thì nó cần được so sánh với kết quả tính toán lý thuyết trong chất rắn Tính toán lý thuyết đã được thực hiện trên nhiều kim loại, oxit khác nhau 1.2 Lý thuyết positron trong môi trường khí electron đồng nhất Xấp xỉ mật độ địa phương... mẫu hạt độc lập, tốc độ hủy của electron và positron trường hợp phát 2 gamma là λ = σ 2γ vρ e = πre2 cρ e (1.7) ở đây ρe là mật độ electron Trong trường hợp electron xem như khí đồng nhất thì tham số mật độ rs và mật độ có mối quan hệ, ρe = 3 4πrs3 (1.8) Thay (1.4) và (1.8) vào (1.7) và gộp chung các hằng số lại được λ= 12 x10 9 (s −1 ) 3 rs (1.9) Nếu positron và electron hoàn toàn độc lập thì trong. .. thông qua mật độ thử ρ − (r) trong v-biểu diễn Mật độ trong một v-biểu diễn được liên hệ với một hàm sóng trạng thái cơ bản dưới toán tử Hamilton với thế năng bên ngoài Các điều kiện để mật độ trong v-biểu diễn 31 vẫn chưa được biết Nó được trình bày trong [15], tuy nhiên, có một hàm biến phân phổ dụng rất thích hợp, nó phân phối động năng tổng cộng và năng lượng đẩy và không yêu cầu mật độ trong v-biểu... đó có một positron trạng thái r Hàm tương quan cặp tương ứng mô tả “hố” mật độ electron quanh một electron, “hố” mật độ positron quanh một positron, “đỉnh” mật độ electron quanh một positron và “đỉnh” mật độ positron quanh một electron Năng lượng tương tác tổng cộng VI là tổng hợp các năng lượng tương tác của một electron với hố tương quan – trao đổi của nó và năng lượng tương tác của một positron với... electron – positron không có sự tham gia của các electron khác Tuy nhiên, chính các electron tới gần nhau giữa chúng sẽ có lực đẩy do tương tác Coulomb, và một positron trong chất rắn hút các electron Lực hút electron của positron tạo ra ngày càng gia tăng theo mật độ electron bao quanh positron tạo nên hố thế tăng cường Chiều cao của hố thế tăng cường được xác định thông qua tốc độ hủy positron, được... bày trong các phần tiếp theo 2.2 Lý thuyết hàm mật độ 2.2.1 Lý thuyết hàm mật độ một thành phần * Năng lượng của hệ như một hàm theo mật độ Lý thuyết hàm mật độ bắt đầu với những định lý Hohenberg và Kohn [18] mà trong đó trạng thái của hệ các electron được mô tả thông qua mật độ electron ρ Khi đó năng lượng của hệ là một hàm theo mật độ electron: Et[ρ] = T[ρ] + U[ρ] + Exc[ρ] (2.12) Trong đó T[ρ] là động ... cho tất môi trường hủy khác biết tham số mật độ electron môi trường Hệ số tăng cường ảnh hưởng lớn đến tốc độ hủy positron môi trường Tốc độ hủy tính toán mô hình SiO2 hoàn hảo SiO2 có khuyết tật... số tăng cường tốc độ hủy SiO2 có khuyết tật Frenken…………………………………………………………………67 Bảng 4.5: Tham số mật độ, hệ số tăng cường tốc độ hủy số chất…… 69 Bảng 4.6: So sánh kết tính toán SiO2 hoàn hảo... rắn cần thiết phải xác định tốc độ hủy positron môi trường electron đồng với mật độ khác Phương pháp xấp xỉ Monte – Carlo lượng tử (QMC) sử dụng để tính toán tốc độ hủy positron môi trường khí electron