Nghiên cứu quy trình tổng hợp và xác định các đặc trưng của vật liệu phức hợp sắt - Polymatose (Iron polymaltose complex - IPC)

ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HÀ NỘI KHOA HÓA HỌC NGUYỄN THỊ MẪN NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TỔNG HỢP VÀ XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA VẬT LIỆU PHỨC HỢP SẮT - POLYMATOSE (IRON POLYMALTOSE COMPLEX - IPC) Chuyên ngành: Hóa Vô KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC Người hướng dẫn khoa học TS Vũ Duy Hiển HÀ NỘI - 2015 LỜI CẢM ƠN Khóa luận tài trợ đề tài “Nghiên cứu tổng hợp phức hợp sắt polymaltose (IPC) định hướng dùng làm thực phẩm chức nguyên liệu bào chế thuốc chống thiếu máu”, thực Phòng Hóa vô cơ, Viện Hóa học, Viện HL KH&CN Việt Nam Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy, cô Phòng hóa vô cơ, Viện hóa học, Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam Đã tạo điều kiện thuận lợi giúp hoàn thành khóa luận tốt nghiệp Đặc biệt tiến sĩ Vũ Duy Hiển dành thời gian hướng dẫn, bổ sung, đóng góp ý kiến suốt thời gian thực khóa luận Viện Tôi xin cảm ơn thầy cô tổ Hóa Vô toàn thầy cô khoa Hóa học trường Đại học Sư phạm Hà Nội truyền thụ kiến thức bổ ích giúp thực hoàn thiện khóa luận Trong trình làm khóa luận không tránh khỏi thiếu sót, mong nhận góp ý từ phía thầy cô bạn Tôi xin chân thành cảm ơn! Tác giả Nguyễn Thị Mẫn MỤC LỤC Trang MỞ ĐẦU: 1 Lí chọn đề tài Mục tiêu nhiệm vụ nghiên cứu Các phương pháp khoa học áp dụng trình nghiên cứu CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1.Thiếu máu thiếu sắt 1.1.1.Vai trò sắt sống 1.1.2 Cơ chế hấp thụ sắt 1.1.3.Thiếu máu thiếu sắt 1.1.4 Các hợp chất chứa sắt dùng điều trị thiếu máu thiếu sắt 1.2 Giới thiệu phức hợp sắt-polymaltose 11 1.2.1 Tính chất phức hợp sắt-polymaltose 11 1.2.2 Ứng dụng 11 1.3 Tình hình nghiên cứu ứng dụng IPC 11 1.3.1 Trong nước 11 1.3.2 Trên giới 13 1.4 Matodextrin (Polymaltose) 13 1.4.1 Tính chất matodextrin 13 1.4.2 Ứng dụng maltodextrin 14 1.5 Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu 16 1.5.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 16 1.5.2 Phương pháp phổ hồng ngoại (FT-IR) 19 1.5.3 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 21 CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 23 2.1 Hóa chất, dụng cụ, thiết bị chuẩn bị dung dịch 23 2.1.1 Hóa chất 23 2.1.2 Dụng cụ 23 2.1.3 Thiết bị 23 2.2 Các đặc trưng maltodextrin 24 2.3 Nghiên cứu quy trình tổng hợp phức IPC 27 2.3.1 Thực nghiệm tổng hợp phức IPC 27 2.3.2 Tổng hợp phức IPC pH khác 28 2.3.3 Tổng hợp phức IPC nhiệt độ khác 28 2.3.4 Ảnh hưởng thời gian đến phản ứng tạo IPC 28 2.3.5 Chuẩn bị mẫu phân tích 28 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 30 3.1 Ảnh hưởng pH đến phản ứng tạo IPC 30 3.2 Ảnh hưởng nhiệt độ đến phản ứng tạo IPC 32 3.3 Ảnh hưởng thời gian đến phản ứng tạo IPC 34 3.4 Cấu trúc hạt 37 KẾT LUẬN 39 TÀI LIỆU THAM KHẢO 40 DANH MỤC HÌNH Trang Hình 1.1: Maltodextrin 13 Hình 1.2 : Công thức cấu tạo polymatose 14 Hình 1.3: Một số dược phẩm điều trị thiếu máu thiếu sắt 15 Hình 1.4: Máy đo nhiễu xạ tia X 17 Hình 1.5: Hình vẽ cấu tạo máy nhiễu xạ bột 18 Hình 1.6: Sơ đồ nguyên lý SEM 22 Hình 2.1: Các thiết bị sử dụng cho nghiên cứu 24 Hình 2.2: Giản đồ nhiễu xạ tia X maltodextrin 25 Hình 2.3: Ảnh SEM moltodextrin nguyên liệu (a), maltodextrin kết tinh etanol (b) 25 Hình 2.4: Giản đồ phân tích nhiệt maltodextrin 26 Hình 2.5: Sơ đồ tóm tắt quy trình tổng hợp phức IPC 27 Hình 3.1: Phổ hồng ngoại FTIR IPC pH khác 30 Hình 3.2: Giản đồ XRD mẫu IPC tổng hợp pH khác 31 Hình 3.3: Phổ hồng ngoại IPC tổng hợp pH 11 70oC 32 Hình 3.4: Giản đồ XRD IPC tổng hợp nhiệt độ khác pH 11 33 Hình 3.5: Phổ FTIR IPC tổng hợp thời gian khác 34 Hình 3.6: Giản đồ XRD IPC với thời gian phản ứng khác 35 Hình 3.7: Ảnh SEM IPC thu sau phản ứng 36 Hình 3.8: Ảnh SEM IPC tổng hợp 70oC, pH 11, thời gian 37 Hình 3.9: Ảnh TEM IPC hòa tan nước 38 MỞ ĐẦU Lí chọn đề tài Sắt khoáng chất thiết yếu có vai trò quan trọng thể, nguyên tố quan trọng cấu tạo nên hồng cầu, loại tế bào máu đóng vai trò vận chuyển oxi trình trao đổi chất thể Sự thiế u máu thiếu sắt gây ảnh hưởng tiêu cực đến sức khỏe phát triển hoạt động thể Nhu cầu cung cấp sắt hàng ngày lứa tuổi giới lại có khác Nhu cầu dinh dưỡng trẻ em từ đến tuổi 6-7mg, tăng lên tuổi dậy thì, đặc biệt em gái, phụ nữ thời kì kinh nguyệt, mang thai cho bú Một chế độ dinh dưỡng thiếu sắt dẫn đến thiếu máu, khiến thể mệt mỏi, giảm khả lao động, suy giảm khả phát triển thể chất tư Với phụ nữ mang thai, thiếu máu gây ảnh hưởng nghiêm trọng tới sức khỏe người mẹ thai nhi, dẫn đến xảy thai, đẻ non tử vong Việc bổ sung sắt cho phụ nữ giai đoạn mang thai, sinh nở, cho bú máu tháng quan trọng Hầu hết trường hợp thiếu máu thiếu sắt điều trị cách bổ sung sắt hàng ngày Tuy nhiên, theo đánh giá WHO năm 1989 có xấp xỉ tỉ người bị thiếu máu thiếu sắt, năm 2002 có đến 58% phụ nữ mang thai nước phát triển mắc chứng bệnh Theo thống kê y tế tình hình bệnh thiếu máu thiếu sắt Việt Nam tương tự có 20% phụ nữ mang thai uống viên sắt Điều cho thấy nhu cầu cần bổ sung sắt Việt Nam giới lớn mà nguồn cung hạn chế Nhiều loại thuốc cung cấp điều trị thiếu máu thiếu sắt sản xuất giới bao gồm sắt vô sắt hữu với hóa trị sắt (II) (III) Và quan trọng hợp chất sắt (III) Tuy nhiên, việc đưa ion sắt thể, với ion sắt sinh từ muối sắt xâm nhập vào hệ thống tuần hoàn gây ngộ độc sắt gây số phản ứng phụ rối loạn đường ruột, biến dạng men Trong trường hợp hợp chất phức sắt tỏ có triển vọng việc điều trị bệnh thiếu máu thiếu sắt Các hợp chất phức thường sử dụng việc điều trị bệnh thiếu máu sắt fumarat, sắt gluconat, sắt polysaccarit…trong hợp chất phức sắt với maltodextrin (IPC) tỏ hiệu việc điều trị bệnh thiếu máu thiếu sắt điều số nghiên cứu khẳng định Tại Việt Nam việc nghiên cứu hợp chất phức IPC chưa quan tâm nhiều Nhu cầu sử dụng phức việc điều chế sản phẩm thuốc chống thiếu máu cho người già, trẻ em, phụ nữ mang thai… lớn Hiện có vài công ty đưa thị trường sản phẩm phức IPC với nguồn nguyên liệu nhập Từ năm 2009 đến nay, Phòng Vô cơ, Viện hóa học thực đề tài “Nghiên cứu tổng hợp phức hợp sắt polymaltose (IPC) định hướng dùng làm sản phẩm chức nguyên liệu bào chế thuốc chống thiếu máu” Trên sở đạt được, với mục tiêu tạo sản phẩm phức sắt polymaltose có tính ứng dụng cao lựa chọn đề tài “Nghiên cứu quy trình tổng hợp xác định đặc trưng vật liệu phức hợp sắt-polymaltose (Iron Polymaltose Complex - IPC)” Mục tiêu nhiệm vụ nghiên cứu Việc ứng dụng phức sắt làm thuốc chống thiếu máu biết đến từ lâu việc nghiên cứu hình dạng, cấu trúc phức chưa công bố nhiều Trong nghiên cứu tập trung trình bày quy trình tổng hợp phức sắt polymaltose xác định số đặc trưng sản phẩm thu như: dạng tồn sắt phức IPC; thành phần, khối lượng sắt phức IPC; hình dạng kích thước hạt phức IPC Các phương pháp khoa học áp dụng trình nghiên cứu - Phương pháp nhiễu xạ tia X - Phương pháp phổ hồng ngoại - Phương pháp kính hiển vi điện tử quét SEM - Phương pháp phân tích nhiệt số phương pháp đại khác CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1.Thiếu máu thiếu sắt 1.1.1.Vai trò sắt sống Sắt có vai trò cần thiết thể sống, ngoại trừ số vi khuẩn Nó chủ yếu liên kết ổn định bên protein kim loại, dạng tự sinh gốc tự nói chung độc với tế bào Nói sắt tự nghĩa tự di chuyển chất lỏng thể Sắt liên kết chặt chẽ với phân tử sinh học gắn với màng tế bào, axít nucleic, prôtêin v.v Sắt nguyên tố vi lượng cổ xưa nghiên cứu diện thể với lượng nhỏ, cần thiết cho sống, chất tạo nên số thành phần thể máu, sinh tố… chất xúc tác số phản ứng sinh dưỡng thể Trong thể người sắt chiếm khoảng 0,005% khối lượng thể tương đương 4gam 60kg thể trọng số lượng thay đổi theo tuổi tác, tình hình sức khỏe, chế độ dinh dưỡng giới tính [6,7] Ví dụ nữ giới khoảng 35mg 1kg trọng lượng thể, nam giới nhiều khoảng 50mg/kg Phần lớn sắt thể phân tán theo đường máu, đặc biệt sắc tố hemoglobin hồng cầu erthyrocytes hay gọi hồng huyết cầu, chiếm khoảng 70% tổng số chất sắt thể Ngoài khoảng 3-5% chất sắt phân tán loại hemoglobin khác bắp thịt gọi myoglobin Sắt Hemoglobin (Hb) Myoglobin gắn với oxy phân tử chuyển chúng vào máu dự trữ Hemoglobin có tế bào hồng cầu làm hồng cầu có màu đỏ, đóng vai trò quan trọng hô hấp, chuyển đổi khí oxy cacbonic nhờ tác động biến đổi nguyên tử sắt cấu tạo Hemoglobin (Hb) protein màu, phức tạp thuộc nhóm chromoproteid màu đỏ, có nhóm ngoại hem Hb thành phần chủ yếu hồng cầu, chiếm 28% tương ứng với 14,6g 100 ml máu Trọng lượng phân tử Hb 64.458 Hb gồm phần: hem globin Mỗi phân tử Hb có hem globin Nó tạo thành từ đơn vị Mỗi đơn vị hem kết hợp với globin Myoglobin có vân, có tác dụng nơi dự trữ oxy, chúng kết hợp với chất dinh dưỡng để giải phóng lượng cho hoạt động bắp Myoglobin xem Hemoglobin Hemoglobin có tế bào hồng cầu làm hồng cầu có màu đỏ, đóng vai trò quan trọng hô hấp, chuyển đổi khí oxy cacbonic nhờ tác động biến đổi nguyên tử sắt cấu tạo Hemoglobin (Hb) protein màu, phức tạp thuộc nhóm chromoproteid màu đỏ, có nhóm ngoại hem Hb thành phần chủ yếu hồng cầu, chiếm 28% tương ứng với 14,6g 100 ml máu Trọng lượng phân tử Hb 64.458 Hb gồm phần: hem globin Mỗi phân tử Hb có hem globin Nó tạo thành từ đơn vị Mỗi đơn vị hem kết hợp với globin Ảnh SEM (hình 2.3a) cho thấy maltodextrin kích thước trung bình khoảng 10-40 m , hình cầu tròn có khoảng lõm bề mặt Ảnh SEM (hình 2.3b) cho thấy maltodextrin kết tinh cồn hạt có kích thước nhỏ hơn, đồng có hình dạng sắc cạnh polymalotose nguyên liệu Hình 2.4: Giản đồ phân tích nhiệt maltodextrin Trên giản đồ TGA mẫu maltodextrin thể ba giai đoạn khối lượng Đoạn thứ nhiệt độ phòng đến khoảng 140 oC gián cho nước ẩm phần kết tinh ứng với ~7% khối lượng mẫu Giai đoạn khối lượng (58%) từ 140oC đến 335oC gán cho bắt đầu phân hủy phần maltodextrin Sau khối lượng 26 mẫu tiếp tục giảm (45%) với tốc độ chậm hơn, khoảng 480oC mẫu maltodextrin bị toàn 100% khối lượng 2.3 Nghiên cứu quy trình tổng hợp phức IPC 2.3.1 Thực nghiệm tổng hợp phức IPC Hình 2.5 sơ đồ tóm tắt phương pháp tổng hợp phức IPC từ FeCl3.6H2O maltodextrin: Hình 2.5: Sơ đồ tóm tắt quy trình tổng hợp phức IPC - Cách tiến hành: Hòa tan 3,5g polymaltose 10ml nước cất đựng cốc, hòa tan 2,5g FeCl3.6H2O vào cốc đựng 5ml nước cất rót toàn lượng dung dịch cốc dựng dung dịch polymaltose khấy dung dịch máy khuấy điện tử đồng thời dùng phễu nhỏ giọt nhỏ từ từ 27 4,5ml NaOH xuống khoảng 20 phút, sau lượng NaOH nhỏ hết xuống hệ phản ứng tiếp tục khuấy thêm Khi phản ứng kết thúc, đợi dung dịch nguội đến nhiệt độ phòng đem li tâm 4000 vòng/phút vòng phút loại bỏ cạn không tan Phần dung dịch trung hòa HCl 2N đến pH 6-7 sau kết tủa cồn theo tỉ lệ thể tích dung dịch etanol 1:1 Sản phẩm IPC thu làm khô máy đông khô sau nghiền mịn bảo quản silicagel 2.3.2 Tổng hợp phức IPC pH khác Phức IPC tổng hợp pH = 8, pH = 9, pH = 10 pH = 11 Đối với pH trình tổng hợp cần ý thêm từ từ dung dịch NaOH vào, liên tục kiểm tra pH dung dịch 2.3.3 Tổng hợp phức IPC nhiệt độ khác Các mẫu tổng hợp nhiệt độ 25, 50, 70 90oC môi trường pH 11 tương tự Trong trình tổng hợp để trì nhiệt độ tránh tình trạng cháy mẫu ta nên sử dụng phương pháp đun cách thủy, bổ sung lượng nước cần thiết cho mẫu sau thời gian 2.3.4 Ảnh hưởng thời gian đến phản ứng tạo IPC Phức IPC tổng hợp nhiệt độ 70oC, pH 11 thời gian 0,5; 1,0; 2,0 3,0 2.3.5 Chuẩn bị mẫu phân tích Trước phân tích, sấy mẫu IPC phương pháp đông khô, nghiền mịn Các mẫu đo phương pháp sau: - Nhiễu xạ tia X (XRD) 28 Các mẫu đo XRD máy SIEMENS D5000 Bruker (CHLB Đức), Viện khoa học Vật liệu, điều kiện sau: xạ Cu-K có bước sóng  = 1.5406 Ao, cường độ dòng điện 30mA, điện áp 40kV, góc quét 2  10  70o , tốc độ quét 0,030 /giây - Phổ hồng ngoại (FT-IR) Phổ FT-IR mẫu ghi máy IMPAC 410 – Nicolet (Mỹ), Viện Hóa học (Viện KH & CN Việt Nam) Các mẫu nén ép thành viên với KBr theo tỉ lệ (1:400), đo khoảng từ 500 đến 4000cm-1 - Hiển vi điện tử quét (SEM) Ảnh SEM mẫu đo trên thiết bị hiển vi điện tử quét Hitachi S4800 (Nhật Bản), Viện khoa học Vật liệu (Viện KH & CN Việt Nam) Trước đo mẫu phủ Pt chân không để tăng cường độ nét anh SEM IPC có độ dẫn điện 29 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN Quá trình tổng hợp phức IPC thu sản phẩm phức IPC chất rắn màu nâu đỏ tới nâu đen, tan nước không tan cồn dung môi hữu khác Dung dịch nước phức IPC có màu nâu đỏ, có độ dẫn điện thấp pH trung tính, không tạo kết tủa dung dịch muối sắt thông thường 3.1 Ảnh hưởng pH đến phản ứng tạo IPC Hình 3.1 (a, b, c, d) kết chụp phổ hồng ngoại (FTIR) mẫu IPC tổng hợp nhiệt độ 70oC pH 8, 9, 10 11 Hình 3.1: Phổ hồng ngoại FTIR IPC pH khác Phổ FTIR cuả mẫu thể dải hấp thụ mạnh rộng với cực đại hấp thụ nằm khoảng 3500-3300 cm-1 gán cho dao động 30 ν(OH) β-FeOOH ν(OH) H2O Các dải 1626 cm-1 1340 cm-1 (đặc trưng cho polymaltose – hình 3.1a), bị dịch chuyển phía dải 1654 cm-1 1471 cm-1 đặc trưng cho β-FeOOH Dải vùng 1110 cm-1 đặc trưng cho dao động biến dạng liên kết C-C phân tử polymaltose Trong vùng bước sóng 732 cm-1, cường độ hấp thụ biến đổi đáng kể Sự tăng mạnh hấp thụ phổ IPC so với phổ polymaltose vùng gán cho dao động δ(OH) β-FeOOH Hình 3.2: Giản đồ XRD mẫu IPC tổng hợp pH khác Trên giản đồ XRD mẫu tổng hợp pH khác có tồn vạch nhiễu xạ vị trí 2θ = 16,8o, 26,8o, 39,2o, 46,4o 55,9o đặc trưng cho β-FeOOH (theo JCPDS 34-1266) Cường độ vạch tăng dần pH tăng từ đến 10 chứng tỏ pH ảnh hưởng đến trình phản ứng tạo βFeOOH Giản đồ hình 3.2c hình 3.2d cho thấy, cường độ vạch tương đương Trong đó, độ rộng vạch ứng với mẫu tổng hợp pH 11 31 nhỏ so với mẫu tổng hợp pH 10 Điều cho thấy, số lượng tinh thể β-FeOOH hình thành pH 10 pH 11 tương đương nhau, độ tinh thể β-FeOOH hình thành môi trường pH 11 cao Từ kết phổ FTIR giản đồ nhiễu xạ tia X rút kết luận, môi trường pH 11 thích hợp cho hình thành nhân sắt β-FeOOH 3.2 Ảnh hưởng nhiệt độ đến phản ứng tạo IPC Phổ FTIR mẫu tổng hợp nhiệt độ 25, 50, 70 90 oC môi trường pH 11 tương tự nhau, khóa luận đưa kết đo FTIR mẫu tổng hợp 70oC, pH 11 thể qua hình 3.3 Kết cho thấy, giải hấp phụ đặc trưng cho dao động liên kết phù hợp với mẫu chuẩn IPC Hình 3.3: Phổ hồng ngoại IPC tổng hợp pH 11 70 oC Giản đồ XRD IPC tổng hợp nhiệt độ khác trình bày hình 3.4 (a, b, c, d) Với môi trường pH 11, vạch nhiễu xạ đặc trưng β-FeOOH 32 vị trí góc 2θ = 21,20; 26,60; 35,18 46,40o Có thể nhận thấy, cường độ vạch đặc trưng tăng, độ rộng vạch giảm nhiệt độ phản ứng tăng từ 25 đến 90oC Không thấy xuất vạch lạ Điều chứng tỏ, thể ankaganeit nhận đơn pha độ tinh thể β-FeOOH nhiệt độ phản ứng tăng Hình 3.4: Giản đồ XRD IPC tổng hợp nhiệt độ khác pH 11 Ở nhiệt độ phản ứng 90oC, vạch đặc trưng cho β-FeOOH có cường độ lớn nhất, độ rộng vạch nhỏ nhất, nghĩa sản phẩm nhận kết tinh hoàn hảo có hàm lượng tinh thể cao Từ kết kết luận, muối FeCl3.6H2O phù hợp cho mục đích tổng hợp phức hợp sắt-polymatose (IPC) 33 3.3 Ảnh hưởng thời gian đến phản ứng tạo IPC Hình 3.5 (a, b, c, d) kết chụp phổ hồng ngoại (FTIR) xác định nhóm chức đặc trưng IPC tổng hợp nhiệt độ 70 oC, pH 11 thời gian 0,5; 1,0; 2,0 3,0 Trên phổ hồng ngoại mẫu, xuất dải hấp thụ mạnh rộng nằm khoảng 3200-3600 cm-1 thể dao động ν(-OH) FeOOH, polymaltose nước Các cực đại hấp thụ 463 cm-1 đặc trưng cho dao động ν(Fe-O), 615 cm-1 cho dao động γ(-OH) Ngoài ra, có cực đại hấp thụ 993 cm-1 đặc trưng cho dao động γ(-CH) 1616 cm-1 cho dao động δ(-OH) (hình 3.5d) Các kết FTIR phù hợp với kết giản đồ nhiễu xạ tia X chứng tỏ sản phẩm chứa nhân sắt β-FeOOH polymaltose Hình 3.5: Phổ FTIR IPC tổng hợp thời gian khác 34 Như vậy, kết cho thấy xuất hợp chất βFeOOH thời gian phản ứng khác Các muối FeCl3 NaCl có độ hòa tan lớn, tồn sản phẩm, chúng bị loại bỏ hết qua lần rửa, phổ FTIR không thấy dải hấp thụ đặc trưng chúng Giản đồ XRD IPC tổng hợp nhiệt độ 700C, môi trường pH 11, với gian phản ứng 0,5; 1,0; 2,0 3,0 giờ, thể qua hình 3.6 (a, b, c, d) Hình 3.6: Giản đồ XRD IPC với thời gian phản ứng khác Trên giản đồ XRD mẫu tổng hợp thời gian khác xuất vạch nhiễu xạ vị trí 2θ = 16,8, 26,8, 39,2, 46,4 55,9o đặc trưng cho β-FeOOH theo JCPDS 34-1266 Không thấy có mặt cách vạch lạ, chứng tỏ sản phẩm IPC nhận đơn pha Có thể phản ứng xảy không hoàn toàn, lượng dư muối FeCl3 bị loại khỏi sản phẩm trình rửa Cường độ vạch tăng dần thời gian phản ứng tăng từ 35 0,5h đến 3h, chứng tỏ thời gian phản ứng có ảnh hưởng đến trình phản ứng tạo β-FeOOH Giản đồ hình 3.6a hình 3.6b cho thấy, vạch đặc trưng cho βFeOOH có cường độ nhỏ độ rộng, chứng tỏ lượng tinh thể β-FeOOH tạo thành với kích thước độ tinh thể nhỏ Giản đồ hình 3.6c hình 3.6d cho thấy, cường độ độ rộng vạch đặc trưng không khác nhiều, điều cho thấy phản ứng xảy hoàn toàn sau Cường độ vạch tăng với co hẹp độ rộng vạch rằng, số lượng tinh thể β-FeOOH tăng tăng thời gian phản ứng lên Từ kết phân tích đặc trưng FTIR XRD mẫu nhận xét nêu trên, lựa chọn thời gian phản ứng thích hợp Hình 3.7: Ảnh SEM IPC thu sau phản ứng Trên ảnh SEM hình 3.7, sản phẩm IPC có dạng hạt hình cầu với kích thước từ 50 đến 100 nm với biên hạt rõ ràng Trong ảnh SEM nghiên cứu không xuất tinh thể β-FeOOH riêng biệt Từ nhận định rằng, hạt β-FeOOH có kích thước 20-30 nm bao bọc polymaltose với dạng hạt hình cầu Để khẳng định hình dạng, kích thước nhân sắt liên kết với polymaltose, cần tiến hành 36 nghiên cứu chi tiết Thời gian phản ứng thích hợp cho phản ứng tổng hợp IPC Sản phẩm tạo thành chất rắn màu nâu đỏ đến nâu đen, tan nước, không tan cồn số dung môi hữu 3.4 Cấu trúc hạt IPC Hình 3.8 ảnh SEM IPC Từ ảnh SEM thấy hạt IPC có dạng hình cầu, biên hạt rõ ràng kích thước tương đối đồng từ 15 đến 30 nm Hình 3.8: Ảnh SEM IPC tổng hợp 70 oC, pH 11, thời gian Để xác định phần lõi β-FeOOH, IPC hòa tan vào nước phân tích TEM Hình 3.9 ảnh TEM IPC hòa tan nước Khi hòa tan phần lớp vỏ polymaltose bị phá vỡ quan sát rõ phần nhân β-FeOOH Các tinh thể β-FeOOH có hình dạng tương tự điều kiện mặt polymaltose, nhiên kích thước chúng nhỏ nhiều Kích thước hạt β-FeOOH nằm khoảng từ đến nm Như vậy, khẳng định IPC có dạng hạt cầu gồm lớp vỏ polymaltose phần lõi hạt nano β-FeOOH 37 Hình 3.9: Ảnh TEM IPC hòa tan nước 38 KẾT LUẬN Đã tiến hành nghiên cứu tổng hợp khảo sát ảnh hưởng nhiệt độ, pH thời gian đến trình tổng hợp phức IPC từ muối FeCl3 maltodextrin Kết xác định điều kiện thích hợp phản ứng tạo IPC, cụ thể: nhiệt độ phản ứng 70oC, môi trường pH 11, thời gian phản ứng Sử dụng phương pháp phân tích hóa lý đại pháp phổ hồng ngoại (FT-IR), phương pháp nhiễu xạ tia (XRD) phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM), để phân tích đặc trưng mẫu tổng hợp Kết cho thấy, sản phẩm bột IPC tổng hợp dạng đơn pha, có dạng hạt hình cầu tương đối đồng đều, kích thước 50 -100 nm, biên hạt IPC rõ ràng chứng tỏ hạt không bị kết tập với Từ kết kết luận, muối FeCl3 phù hợp cho mục đích tổng hợp phức sắt-polymatose (IPC) 39 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt Trương Thị Minh Hạnh (2008), “Nghiên cứu sản xuất maltodextrin có DE[...]... sung sắt có thể làm phân có màu đen 1.2 Giới thiệu về phức hợp sắt- polymaltose 1.2.1 Tính chất của phức hợp sắt- polymaltose - Phức hợp IPC dạng bột vô định hình, màu nâu đỏ đến đen, không mùi, tan tốt trong nước, không tan trong cồn và một số dung môi khác - Dung dịch nước của phức IPC có màu nâu đỏ, có độ dẫn điện thấp và pH trung tính, không tạo kết tủa như các muối sắt thông thường - Phức hợp sắt- polymaltose. .. từ 1 5-1 8 được dùng làm chất kết dính, chất mang các thành phần không phải đường, tá dược kết dính Có rất ít các công trình nghiên cứu về quy trình tổng hợp phức hợp sắtPolysaccharide Viện Hóa học Công nghiệp Việt Nam đã nghiên cứu tổng hợp sản phẩm sắt - dextran cho mục đích bào chế thuốc thú y Năm 2009, Phòng Hóa Vô cơ, Viện Hóa Học đã thực hiện đề tài cấp cơ sở Nghiên cứu tổng hợp phức hợp sắt polymaltose. .. lượng sắt đưa vào cơ thể quá cao Các ion sắt sinh ra từ các muối sắt có thể thâm nhập vào hệ tuần hoàn và gây ngộ độc sắt Phức IPC khắc phục được nhược điểm của các loại thuốc trên bằng cách ổn định các nhân sắt nano sắt oxi-hydroxit FeOOH không ion bằng các tác nhân tạo phức tan trong nước đáp ứng được yêu cầu chữa bệnh gồm độc tính thấp, dễ kết hợp với máu và độ ổn định cao 1.3 Tình hình nghiên cứu và. .. lượng 2.3 Nghiên cứu quy trình tổng hợp phức IPC 2.3.1 Thực nghiệm tổng hợp phức IPC Hình 2.5 là sơ đồ tóm tắt của phương pháp tổng hợp phức IPC từ FeCl3.6H2O và maltodextrin: Hình 2.5: Sơ đồ tóm tắt quy trình tổng hợp phức IPC - Cách tiến hành: Hòa tan 3,5g polymaltose và 10ml nước cất đựng trong cốc, hòa tan 2,5g FeCl3.6H2O vào trong cốc đựng 5ml nước cất rồi rót toàn bộ lượng dung dịch này và cốc dựng... nguồn bổ sung sắt, thành phần thiết yếu của cơ thể, cần thiết cho sự hình thành hemoglobin và cho các quá trình oxy hóa của các mô sống 1.2.2 Ứng dụng - Phức hợp sắt- polymaltose được làm nguyên liệu cho thực phẩm chức năng bổ sung sắt và thuốc chống thiếu máu - Ưu điểm của IPC so với các loại thuốc chứa sắt khác: Các loại thuốc chứa sắt khác thường tồn tại ở trạng thái Fe 2+, thường gây ra các hiệu ứng... dải 1654 cm-1 và 1471 cm-1 đặc trưng cho β-FeOOH Dải trong vùng 1110 cm-1 đặc trưng cho các dao động biến dạng của liên kết C-C trong phân tử polymaltose Trong vùng bước sóng 732 cm-1, cường độ hấp thụ biến đổi đáng kể Sự tăng mạnh hấp thụ trên phổ của IPC so với phổ của polymaltose trong vùng này cũng được gán cho sự dao động của δ(OH) trong β-FeOOH Hình 3.2: Giản đồ XRD của mẫu IPC tổng hợp ở pH khác... dung dịch và etanol là 1:1 Sản phẩm IPC thu được sẽ được làm khô trong máy đông khô sau đó nghiền mịn và bảo quản trong silicagel 2.3.2 Tổng hợp phức IPC ở các pH khác nhau Phức IPC được tổng hợp ở các pH = 8, pH = 9, pH = 10 và pH = 11 Đối với các pH các nhau trong quá trình tổng hợp cần chú ý thêm từ từ dung dịch NaOH vào, liên tục kiểm tra pH trong dung dịch 2.3.3 Tổng hợp phức IPC ở các nhiệt độ... Khoa học và Công nghệ Việt nam 23 Thiết bị gồm: - Máy khuấy từ (Heidolph Đức) - Bình hút ẩm - Tủ sấy (M109014 - Hàn Quốc) - Máy ly tâm (Heidolph - CHLB Đức) - Cân điện tử có độ chính xác đến 1 0-4 g (Anh) - Máy đông khô Hình 2.1: Các thiết bị sử dụng cho nghiên cứu 2.2 Các đặc trưng của maltodextrin Maltodextrin có khối lượng riêng, độ ẩm, độ pH trong môi trường nước Đặc trưng XRD (hình 2.2) của maltodextrin,... chụp phổ hồng ngoại (FTIR) của mẫu IPC tổng hợp ở cùng nhiệt độ 70oC tại các pH bằng 8, 9, 10 và 11 Hình 3.1: Phổ hồng ngoại FTIR của IPC ở pH khác nhau Phổ FTIR cuả mẫu đều thể hiện một dải hấp thụ mạnh và rộng với cực đại hấp thụ nằm trong khoảng 350 0-3 300 cm-1 được gán cho sự dao động 30 ν(OH) của β-FeOOH và ν(OH) của H2O Các dải 1626 cm-1 và 1340 cm-1 (đặc trưng cho polymaltose – hình 3.1a), bị... những thông tin quan trọng về các dao động của các phân tử do đó là các thông tin về cấu trúc của các phân tử Phổ hấp thụ hồng ngoại dùng trong xác định cấu trúc phân tử của chất cần nghiên cứu Dựa vào vị trí và cường độ các giải hấp thụ trong phổ hồng ngoại người ta có thể phán đoán trực tiếp về sự có mặt các nhóm chức, các liên kết xác định trong phân tử chất nghiên cứu Khi chiếu một chùm tia đơn ... Các đặc trưng maltodextrin 24 2.3 Nghiên cứu quy trình tổng hợp phức IPC 27 2.3.1 Thực nghiệm tổng hợp phức IPC 27 2.3.2 Tổng hợp phức IPC pH khác 28 2.3.3 Tổng hợp phức. .. trúc phức chưa công bố nhiều Trong nghiên cứu tập trung trình bày quy trình tổng hợp phức sắt polymaltose xác định số đặc trưng sản phẩm thu như: dạng tồn sắt phức IPC; thành phần, khối lượng sắt. .. trưng vật liệu phức hợp sắt- polymaltose (Iron Polymaltose Complex - IPC) Mục tiêu nhiệm vụ nghiên cứu Việc ứng dụng phức sắt làm thuốc chống thiếu máu biết đến từ lâu việc nghiên cứu hình dạng,