NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON Với mục tiêu trên luận văn được chia làm ba chương có nội dung sau: Chương 1: Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron. Trong chương này, tóm tắt sơ lược về sự phát triển của phương pháp phân tích kích hoạt từ năm 1936 đến nay. Đưa ra tổng quan về phương pháp như phương trình, các phương pháp chuẩn hóa, các hệ số ảnh hưởng và các nguồn phát neutron.

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

TÔN NỮ THÙY MY

NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG

PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao

LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU

Asp : Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s–1.g–1)

Asp* : Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s–1.g–1)

b : Đơn vị tiết diện hạt nhân

C : Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo đếm

D : Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã

E : Năng lượng neutron

ECd :Năng lượng ngưỡng cadmi, (ECd = 0,55 eV)

Eγ : Năng lượng tia gamma

: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình

f : Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt

FCd : Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt

Ge : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt

Gth : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt

HPGe : Detector germanium siêu tinh khiết

INAA : Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ

I0 : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt

trong trường hợp lý tưởng 1/E

I0(α) : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt

không tuân theo quy luật 1/E1+ α, (cm2)

M : Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1)

Np : Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần

Np/tm : Tốc độ xung đo được của đỉnh tia γ quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian

chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s–1)

n(v) : Mật độ neutron ở vận tốc neutron v

Q0 : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện neutron nhiệt ở vận tốcneutron 2200 m/s

trên tiết diện neutron nhiệt ở 2200m/s

ti : Thời gian chiếu

tm : Thời gian đo

td : Thời gian rã

T1/2 : Chu kì bán rã

w : Khối lượng mẫu

W : Khối lượng nguyên tố

α : Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt

γ : Xác suất phát tia gamma cần đo

εp : Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma

θ : Độ phổ cập đồng vị

λ : Hằng số phân rã

σ0 : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở vận tốc neutron 2200 m.s–1, (cm2)σ(v) : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở vận tốc neutron v, (cm2)

σ(E) : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở năng lượng neutron E, (cm2)

φf : Thông luợng neutron nhanh, (n.cm–2.s–1)

φs : Thông luợng neutron chậm, (n.cm–2.s–1)

φe : Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1)

φth : Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)

φ(v) : Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2s–1); φ(v) = n(v).v φ(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm–2s–1)

: Độ rộng cộng hưởng bắt neutron

: Độ rộng cộng hưởng bức xạ gamma

: Độ rộng cộng hưởng toàn phần

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ .23

Bảng 1.2 Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron Tn 24

Bảng 3.1 Số đếm theo đỉnh năng lượng của nguồn Eu – 154 46

Bảng 3.2 Dữ liệu hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng 47

Bảng 3.3 Thông lượng neutron nhanh của nguồn Am – Be 48

Bảng 3.4 Dữ liệu hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng 48

Bảng 3.5 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận với mẫu Mn, Fe nguyên chất 50

Bảng 3.6 Kết quả thu được từ mẫu hai nguyên tố Mn, Fe nguyên chất 50

Bảng 3.7 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận được với mẫu hỗn hợp oxit MnO2 và Fe2O3

Bảng 3.8 Kết quả thu được từ mẫu hỗn hợp oxit MnO2 và Fe2O3 52

Bảng 3.9 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận được với mẫu Mn nguyên chất và oxit Fe2O3

Bảng 3.10 Kết quả thu được từ mẫu hỗn hợp Mn và Fe2O3 53

Bảng 3.11 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận với mẫu MnO2 và Fe nguyên chất 54

Bảng 3.12 Kết quả thu được từ mẫu hỗn hợp oxit MnO2 và Fe 54

Bảng 3.13 Kết quả kiểm định các mẫu làm thí nghiệm 55

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ Hình 1.1 Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu

của NAA

Hình 1.2 Phổ neutron trên nhiệt φ’e ~ 1/E1+ α 17

Hình 2.1 Phản ứng nhiễu sơ cấp của Natri với phản ứng 23Na(n, γ)24Na 33

Hình 3.1 Cấu hình nguồn neutron Am – Be tại bộ môn vật lý hạt nhân 42

Hình 3.2 Hệ phân tích kích hoạt MTA – 1527 43

Hình 3.3 Hệ phổ kế gamma với detector HPGe 44

Hình 3.4 Hình cân điện tử và ống hình trụ chứa mẫu 44

Hình 3.5 Hệ thống kênh neutron nhanh và neutron nhiệt 45

Hình 3.6 Đồ thị đường cong hiệu suất 46

MỞ ĐẦU

Vào năm 1936, phương pháp phân tích kích hoạt neutron được Geoge deHevesy và Hilde Levi lần đầu tiên khám phá ra khi mẫu có chứa một số nguyên tốđất hiếm đã trở thành phóng xạ cao sau khi tiếp xúc với một nguồn neutron Từquan sát này, họ nhanh chóng nhận ra tiềm năng của việc sử dụng phản ứng hạtnhân trên các mẫu và đo lường phóng xạ phát ra nhằm mục đích định tính và địnhlượng của các nguyên tố có trong mẫu Phương pháp phân tích kích hoạt đã có một

bề dày lịch sử, và có đóng góp vào sự phát triển và ứng dụng trong khoa học và đờisống của chúng ta

Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron là một phương pháp cho phép phân tíchđịnh tính và định lượng đa nguyên tố Do yêu cầu xác định nhiều nguyên tố, độnhạy cao, độ tin cậy và độ chính xác cao nên phương pháp này được ứng dụngtrong rất nhiều lĩnh vực như: địa chất, khảo cổ, điều tra pháp lý, công nghiệp, nôngnghiệp, môi trường…

Hệ thống phân tích kích hoạt neutron tại bộ môn vật lý hạt nhân – Trường đạihọc khoa học tự nhiên Tp.HCM sử dụng nguồn đồng vị 241Am-Be có hai kênh làkênh neutron nhiệt và kênh neutron nhanh Trong đó kênh neutron nhiệt đã đượckhai thác, phát triển nhiều năm nay và đạt được những kết quả nhất định Hiện nay

bộ môn đang nghiên cứu và phát triển kênh neutron nhanh Dù neutron được chiếutrên kênh neutron nhanh nhưng vì xung quanh nguồn đồng vị 241Am-Be là chất làmchậm nên dòng neutron nhanh đã bị làm chậm và trở thành neutron nhiệt khuếchtán vào kênh nhanh Do đó các phản ứng nhiễu thường xuyên xảy ra gây ảnh hưởngđến viêc phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu, vì vậy các phản ứng nhiễunày cần được nghiên cứu Qua đó loại trừ được các phản ứng nhiễu không mongmuốn, giúp tăng độ chính xác của phương pháp phân tích kích hoạt neutron

Những đề tài nghiên cứu gần đây được thực hiện tại bộ môn như xác định hệ

số lệch phổ neutron trên nhiệt (hệ số α) và tỉ số thông lượng neutron nhiệt/trên nhiệt(hệ số f), xác định thông lượng neutron nhanh, thông lượng neutron nhiệt, trên nhiệt

Trong phân tích kích hoạt ta thường gặp phải các phản ứng nhiễu của cácnguyên tố khác hiện diện trong mẫu Như phản ứng (n, p) của hạt nhân Z+1 hayphản ứng (n, α) của hạt nhân Z+2 có thể cho ra sản phẩm như phản ứng (n, γ) củahạt nhân Z, rõ ràng sự hiện diện của hạt nhân Z+1 hay Z+2 trong mẫu phân tích sẽgây ra nhiễu khi xác định hạt nhân Z Nhiễu sẽ đóng góp vào kết quả phân tích Vìvậy mục tiêu của luận văn là nghiên cứu các phản ứng nhiễu sơ cấp (n, p) và (n, α)của các hạt nhân như Al, Fe, Mn,… nhằm nâng cao độ chính xác của phương pháp Với mục tiêu trên luận văn được chia làm ba chương có nội dung sau:

Chương 1: Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron.

Trong chương này, tóm tắt sơ lược về sự phát triển của phương pháp phân tích kíchhoạt từ năm 1936 đến nay Đưa ra tổng quan về phương pháp như phương trình, cácphương pháp chuẩn hóa, các hệ số ảnh hưởng và các nguồn phát neutron

Chương 2: Các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt.

Trong chương này, giới thiệu một số phản ứng nhiễu thường gặp trong phân tíchkích hoạt neutron, và thiết lập các công thức thực nghiệm tính hàm lượng nguyên tốquan tâm bị ảnh hưởng bởi nhiễu

Chương 3: Thực nghiệm kiểm chứng các công thức xác định hàm lượng các

nguyên tố nhiễu đã xây dựng

Áp dụng các công thức đã xây dựng vào thực nghiệm xác định hàm lượng cácnguyên tố Đánh giá kết quả thu được từ thực nghiệm kiểm chứng

Kết luận và kiến nghị.

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1 Lịch sử phân tích kích hoạt neutron

Mục đích của phần này là tóm tắt các giai đoạn chính của sự phát triển vàứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron từ năm 1936 đến nay Thêm vào

đó, phương hướng của sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron(NAA) trong tương lai cũng được đề cập đến

Trước tiên, phương pháp phân tích kích hoạt neutron cuốn hút sự quan tâmcủa các nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ có lẽ là do tính khác thường củaphương pháp này, tức là nó chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (hơn là dựavào phản ứng hóa học hoặc phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (neutron) và

sự phân rã hạt nhân phóng xạ Phương pháp này cũng khác với các phương phápphân tích nguyên tố khác là thời gian phân tích mẫu, bởi vì mỗi sản phẩm hạt nhânsau khi chiếu xạ neutron sẽ phân rã với chu kỳ bán hủy đặc trưng của chúng Banđầu, phương pháp đã được khảo sát bởi các nhà hóa phân tích chỉ là tính tò mò hơn

là sự hữu dụng thực sự của nó

Phân tích kích hoạt là gì? Phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tíchđịnh lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các nguyên tố hiện diện trong mẫuphân tích bằng chùm hạt nhân tới như neutron nhiệt, neutron nhanh, các hạt tíchđiện hoặc photon năng lượng cao Trong đó, kích hoạt với neutron nhiệt được dùngrộng rãi nhất do thông lượng lớn và các hạt nhân có tiết diện lớn trong vùng neutronnhiệt Hàm lượng của các bức xạ phát ra (hoặc tức thời hoặc trễ) phụ thuộc vào sốhạt nhân nguyên tử bị kích hoạt Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với sốnguyên tử trong mẫu, vì vậy hàm lượng nguyên tố trong mẫu sẽ định lượng được.Đây là một trong những phương pháp phân tích có độ nhạy cao nhất Bên cạnh đóviệc phân tích kích hoạt dùng neutron nhanh cũng đươc sử dụng đối với các nguyên

tố nhạy trong phản ứng (n, p)

hơn, tức là lò phản ứng hạt nhân, và khám phá khả năng thực hiện phép phân tíchkích hoạt thuần túy bởi dụng cụ mà ta gọi là phân tích kích hoạt neutron dụng cụ(INAA) – và trước hết là khám phá ra detector nhấp nháy NaI(Tl) và sau đó làdetector bán dẫn Ge [4]

- Giai đoạn 1936 – 1944

Sự phát triển của phương pháp trong suốt giai đoạn này rất chậm chạp do chỉ

có nguồn neutron thông lượng thấp, các detectơ ghi bức xạ và các thiết bị điện tửkhá thô sơ Nguồn neutron đồng vị ( hầu hết là loại nguồn (α, n)) hoặc máy gia tốchạt đã được sử dụng cho mục đích phân tích kích hoạt Với các loại nguồn này,thông lượng neutron nhiệt chỉ khoảng 5.105 n.cm-2s-1 Chưa có hệ phổ kế gamma tạithời kỳ này, vì thế việc tách hóa sau khi chiếu xạ và đếm hạt bêta với ống đếmGeiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ là cần thiết Vì vậy, phương pháp NAA có độnhạy kém và chỉ có thể phân tích được vài nguyên tố có tiết diện bắt neutron lớn,hàm lượng nguyên tố cao trong mẫu là chủ yếu [4]

- Giai đoạn 1944-1950

Vào năm 1944, một sự kiện quan trọng là lần đầu tiên trên thế giới lò phảnứng hạt nhân đã được xây dựng và hoạt động ổn định, đó là lò phản ứng hạt nhânX-10 tại phòng thí nghiệm Quốc gia Oak Ridge (Mỹ) Lò phản ứng hạt nhân đóngvai trò quan trọng trong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật và đã mở ra bước pháttriển nhảy vọt trong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron Lò phản ứng tạo ra thônglượng 5.1011n.cm-2s-1 gấp 106 lần nguồn neutron đồng vị và máy phát hạt trước đây.Như vậy hoạt độ riêng của hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron cao gấp 106 lần hoạt

độ thu được từ chiếu xạ bởi nguồn neutron đồng vị Trong lĩnh vực phân tích kíchhoạt neutron, điều này có ý nghĩa đối với một số lớn các nguyên tố có thể phát hiệnđược với hàm lượng microgram (µg), nanogram (ng) và thậm chí là picogram (pg)

Trong giai đoạn này, các lò phản ứng hạt nhân khác cũng được xây dựng và

đi vào hoạt động, không chỉ ở Mỹ mà còn ở nhiều quốc gia khác [4]

- Giai đoạn 1950-1960

Sự tiến triển lớn mạnh của phân tích kích hoạt neutron là vào năm 1950, nhờviệc ứng dụng detectơ nhấp nháy NaI(Tl) để đo tia gamma của các hạt nhân bức xạ.Với detectơ này một dãy rộng năng lượng tia gamma từ 100 keV đến 3000 keVđược ghi nhận với hiệu suất cao Song song đó, các máy phân tích biên độ xung đơnkênh (SCA) rồi đa kênh (MCA) lần lượt ra đời và đã đóng góp rất lớn vào sự pháttriển của phương pháp phân tích kích hoạt neutron Tuy nhiên, với detectơ NaI(Tl)

có độ phân giải năng lượng kém, thường vào khoảng 50 keV đối với tia gammanăng lượng 1000 keV, dẫn đến vài hạn chế cho việc phân tích đa nguyên tố trongmẫu Vì vậy, chương trình máy tính fit bình phương tối thiểu đã được phát triển đểgiải quyết một số lớn các đỉnh chồng chập trong phổ Do các ưu điểm cũng như cácmặt hạn chế về thiết bị trong giai đoạn này mà số lượng các ứng dụng của INAA đạtcon số hàng trăm [4]

- Giai đoạn 1960-1970

Vấn đề độ phân giải năng lượng detectơ đã được giải quyết vào năm 1960bằng việc chế tạo thành công detectơ bán dẫn Ge(Li) Với detectơ ghi bức xạgamma loại mới này, độ phân giải năng lượng tốt hơn 10 đến 20 lần so với detectơNaI(Tl), nghĩa là độ phân giải năng lượng 1÷3 keV, vì vậy vấn đề chồng chập cácđỉnh năng lượng trong phổ gamma đã được giải quyết Lúc đầu, do khó khăn trongviệc sản suất tinh thể của detectơ Ge(Li) mà detectơ Ge(Li) chỉ có thể tích vùnghoạt khá nhỏ Vì vậy, mặc dù độ phân giải tốt nhưng hiệu suất ghi của nó kém hơn

so với detectơ NaI(Tl) Tuy nhiên, trong giai đoạn này, detectơ Ge(Li) thể tích lớnhơn cũng được sản xuất và kết nối với máy phân tích đa kênh 4096 kênh, hiệu suấtđạt được khoảng 5÷30%

Với sự thuận lợi về độ phân giải năng lượng mà các ứng dụng của INAAtrong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật, y học, công nghiệp tăng lên đáng kể Vàocuối giai đoạn này, các báo cáo liên quan đã lên con số hàng ngàn [4]

- Giai đoạn 1970-1991

Giai đoạn này có lẽ được xem như là giai đoạn triển khai và ứng dụng phươngpháp INAA mạnh nhất Cũng trong thời gian này, một phương pháp mới được pháttriển vào năm 1975 bởi A Simonits: phương pháp chuẩn hóa k0 và sau này, năm

1987, F De Corte đã hoàn thiện phương pháp k0 với việc đo mẫu bằng detectơGe(Li) Cho đến thời điểm này phương pháp INAA đã có một số đóng góp đáng kểcho khoa học và đời sống [4]

• Phát triển phương pháp INAA, đo thông lượng neutron lò phản ứng hạt nhân,

• Mở ra lĩnh vực phân tích nguyên tố vết và tầm quan trọng của chúng

• Phân tích nguyên tố vết trong mẫu sinh học

• Hỗ trợ sự phát triển công nghiệp bán dẫn

• Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu môi trường

• Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu

mỹ thuật

• Hỗ trợ trong phân tích nguyên tố trong thiên thể

• Cung cấp một phương pháp có giá trị cho việc chứng nhận các vật liệu chuẩn

• Trong công việc pháp lý, giúp phân tích các nguyên tố vết quan trọng để xácđịnh sự bình thường hay khác thường nguồn gốc của các mẫu dùng làm chứng

cớ để nhận diện tội phạm

• Địa chất: nghiên cứu quá trình hình thành các loại đất đá, thăm dò và khai thácdầu mỏ

• Nông nghiệp: phân tích các nguyên tố vi lượng trong đất và cây trồng

• Hóa sinh, dinh dưỡng và dịch tễ học

Trong giai đoạn này, hàng loạt các phương pháp phân tích kích hoạt dùngneutron hoặc các hạt khác song song phát triển như: phân tích kích hoạt với neutrontrên nhiệt, phân tích kích hoạt với gamma tức thời, phân tích kích hoạt với neutron

14 MeV, phân tích kích hoạt với nguồn Cf - 252, phân tích kích hoạt với lò phảnứng xung, phân tích kích hoạt cho phép đo U và Th qua phân rã neutron, phươngpháp chuẩn đơn và chuẩn hóa k0 trong phân tích kích hoạt neutron Hai phươngpháp kích hoạt không dùng nguồn neutron gồm: phân tích kích hoạt với hạt tíchđiện, phân tích kích hoạt photon Mặc dù có vài phương pháp trên ra đời sớm hơn

1960 nhưng hầu hết chúng phát triển mạnh vào 1960 đến 1970, thậm chí cả nhữngnăm 1980

- Giai đoạn 1991-2014

Trong giai đoạn này, hầu như tất cả các lò phản ứng trên thế giới đều dùngphương pháp INAA để phân tích các nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau, đặcbiệt là phát triển và áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 Phương pháp mới và hiệnđại này cho phép ta phân tích được đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu mà khôngdùng đến mẫu chuẩn như các phương pháp thường dùng trước đây Một tổ chứcQuốc tế cho người sử dụng phương pháp k0 đã ra đời và Hội nghị Quốc tế đầu tiênđược tổ chức vào năm 1992 tại trường Đại học GENT (Bỉ)

Điểm nổi bật nhất trong các báo cáo ở các hội nghị này là đề ra phươnghướng cho sự phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trong giai đoạn hiện nay như sau [4]:

- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma tức thời

- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma vùng nănglượng thấp

- Phát triển và ứng dụng các phần mềm k0-IAEA, Kayzero for Window, k0Dalat,…

-1.2 Cơ sở lý thuyết về phân tích kích hoạt neutron

1.2.1 Nguyên lý về phân tích kích hoạt neutron

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) là phươngpháp phân tích hiện đại, sử dụng kỹ thuật hạt nhân dựa trên nguyên tắc sau:

Dùng một chùm hạt bắn vào mẫu cần phân tích Các nguyên tố chứa trongmẫu cần phân tích cũng như các đồng vị của nguyên tố đó được biến đổi qua cácphản ứng hạt nhân để tạo thành các đồng vị phóng xạ Những đồng vị phóng xạ này

có thể phân biệt được dựa trên các tính chất bức xạ khác nhau của chúng như: loạibức xạ phóng ra, năng lượng bức xạ, thời gian bán rã Từ sự khác nhau này, ta sẽ

đồng vị sinh ra do phản ứng hạt nhân dưới những điều kiện không đổi tỉ lệ với hàmlượng nguyên tố chứa trong mẫu, dựa vào tính chất này ta định lượng các nguyên

tố đó

Hình 1.1: Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu của NAA.

Tính chất của phân tích kích hoạt bằng neutron

Trong phân tích kích hoạt bằng neutron, điều kiện đầu tiên là nguyên tố quantâm qua các phản ứng hạt nhân cho ra các đồng vị phóng xạ, cho nên tiết diện phảnứng, độ phổ cập của đồng vị hạt nhân bia và chu kỳ bán hủy của đồng vị phóng xạphải đủ lớn để ghi nhận được bức xạ

Ngoài ra, phương pháp này có khả năng:

• Phân tích định lượng đa nguyên tố

• Mối quan hệ giữa hàm lượng nguyên tố và tín hiệu đo gần như độc lập vớitín hiệu nền

• Việc chuẩn mẫu khá đơn giản, vì thế giảm thiểu sự cố mất mẫu và tránhnhiễm bẩn

• Việc xử lý mẫu sau khi chiếu là có thể

Phương pháp phân tích kích hoạt có độ nhạy khá cao có thể đạt đến mức ppb(10-9 g/g) khi chiếu xạ trong lò phản ứng với thông lượng neutron lớn Đối với

những phản ứng neutron nhanh phải lựa chọn một vị trí chiếu xạ trong lò phản ứngvới một thông lượng thích hợp.

1.2.2 Tốc độ phản ứng

Gọi φ(E) là mật độ thông lượng neutron trong mỗi đơn vị năng lượng và σ(E)

là xác suất gây phản ứng thì tốc độ phản ứng là [3]

(1.1)Khi đó tốc độ phản ứng toàn phần

(1.2)

Quy ước Hogdahl

Quy ước Hogdahl là phương pháp tính tốc độ phản ứng của hỗn hợp neutronnhiệt – trên nhiệt Phương pháp này giả sử rằng tiết diện kích hoạt neutron tuân theo

quy luật 1/v (hay )

(1.3)trong đó,

σ: tiết diện phản ứng kích hoạt neutron,

v: vận tốc neutron,

v0: vận tốc trung bình của neutron ( v0 = 2200m/s),

σ0: tiết diện phản ứng kích hoạt ở vận tốc v0

Công thức tính tốc độ phản ứng được viết lại như sau

(1.4)trong đó, ECd = 0,55 eV là năng lượng ngưỡng Cadmium, chia phổ phân bố neutronthành hai phần neutron nhiệt và trên nhiệt với thông lượng φth và φe tương ứng

với I0(α) là tiết diện tích phân cộng hưởng trên Cadmium

(1.6)Công thức (1.5) có thể được viết lại như sau:

(1.7)trong đó, hệ số f là tỉ số giữa thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt

(1.8)

Hệ số Q0 được định nghĩa:

(1.9)

trong đó, năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV)

1.2.3 Phương trình cơ bản trong phân tích kích hoạt neutron

Cơ sở phân tích kích hoạt neutron (NAA) là phản ứng của neutron với hạtnhân nguyên tử Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng (n, γ) trong đó một hạtnhân bia X hấp thụ một neutron, sản phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ cùng với

số nguyên tử Z nhưng có khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát tiagamma đặc trưng, quá trình này được viết như sau:

Ký hiệu (*) trong quá trình trên biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạntrung gian Hạt nhân bia sau khi bị kích hoạt neutron trên lò phản ứng và được đophổ gamma bằng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn, thì mối liên hệ giữa tốc độphản ứng (R) và số đếm (Np) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần như sau [3]:

Vậy phương trình cơ bản cho việc xác định khối lượng một nguyên tố dùngphản ứng (n, γ) là:

(1.11)với, Np: số đếm trong đỉnh năng lượng toàn phần,

tm: thời gian đo,

Np/tm: tốc độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm đã được hiệu chỉnhthời gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thực,

NA: hằng số Avogadro,

W: khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g),

θ: độ phổ cập đồng vị bia,

M: khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia,

σ0: tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1,

φth: thông lượng neutron nhiệt,

φe: thông lượng neutron trên nhiệt,

I0(α): tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ 1/E1+α,

Gth: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt,

Ge: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt,

S = 1 – exp(- λti): hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu,

ti: thời gian chiếu,

λ: hằng số phân rã,

D = exp(- λtd): hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã,

td: thời gian phân rã,

C = [1 - exp(- λtm)]/ (λtm): hệ số hiệu chỉnh thời gian đo,

γ: cường độ tuyệt đối của tia gamma được đo,

Khối lượng (g) của nguyên tố cần phân tích thu được như sau:

(1.12)

Trên thực tế khối lượng nguyên tố được xác định dựa vào các phương phápchuẩn hóa dưới đây

1.3 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron

1.3.1 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối

Hàm lượng nguyên tố ρ (µg/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu vớimột monitor chuẩn (ký hiệu *), lập tỷ số theo vế của phương trình (1.12) đối vớimẫu và chuẩn ta được [3]:

(1.13)

với, w là khối lượng mẫu (g),

hoạt độ riêng của monitor (phân rã/giây/gam),

W là khối lượng nguyên tố làm monitor (g),

tỉ số thông lượng neutron nhiệt/neutron trên nhiệt,

là năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình

Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối đòi hỏi phải sử dụng các số liệu hạt nhânnhư khối lượng nguyên tử M, độ phổ cập đồng vị θ, tiết diện neutron nhiệt σ0 vàxác suất phát tia gamma γ của cả nguyên tố phân tích và nguyên tố mẫu Các số liệu

này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo, tuy nhiên chúng có độ chính xáckhác nhau; do đó kết quả phân tích sẽ bị ảnh hưởng bởi nhiều nguồn sai số Đâychính là nhược điểm cơ bản của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, vì vậy mà nó ítđược sử dụng trong thực tế

1.3.2 Phương pháp chuẩn hóa tương đối

Trong phương pháp này, mẫu chưa biết được chiếu cùng với mẫu chuẩn (kýhiệu *) với hàm lượng của nguyên tố quan tâm đã biết trước, cả hai mẫu được chiếu

và đo cùng điều kiện thực nghiệm Từ đó phương trình (1.13) ta xác định được rútgọn thành phương trình dưới đây [3]:

Vấn đề khó khăn trong phương pháp tương đối là không phù hợp cho phântích đa nguyên tố, bởi vì mẫu chuẩn và mẫu phân tích không đồng nhất Hơn nữakhông phải dễ dàng tìm được hay tạo ra mẫu chuẩn có thành phần giống mẫu phân tích

1.3.3 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố

Vào năm 1965, Girardi và cộng sự đã đưa ra một phương pháp gọi là phươngpháp chuẩn hóa đơn nguyên tố Theo phương pháp này, một hệ số k được dùng vàđược xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu mẫu chuẩn (ký hiệu s) với mộtchất so sánh đơn nguyên tố (chuẩn đơn nguyên tố, ký hiệu c), khi đó

Từ công thức (1.13) ta có:

(1.16)Như vậy hàm lượng nguyên tố phân tích có thể thu được từ việc chiếu kèmmẫu và chuẩn đơn nguyên tố [3]:

(1.17)

Với phương pháp này việc phân tích đa ngyên tố trở nên dễ dàng Tuy nhiênđòi hỏi phải xác định chính xác hệ số kc, nhưng hệ số này lại phụ thuộc vào dạngphổ neutron , hiệu suất ghi detector nên yêu cầu phép đo chính xác là khó thực hiện

Do đó hạn chế của phương pháp này là không có tính linh hoạt khi thay đổi điềukiện chiếu và đo bức xạ

1.3.4 Phương pháp chuẩn hóa k 0

Để làm cho phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố có thể ứng dụng rộng rãihơn và làm cho phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối chính xác hơn, A Simonits đã đềnghị dùng hệ số k0 xác định trước bằng thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạtnhân thành phần và độc lập với phổ neutron và cấu hình detector

Theo khái niệm, phương pháp chuẩn hóa k0 trong kỹ thuật phân tích kích hoạtneutron có thể đạt được theo hai cách khác nhau [4]:

1 Nếu các hệ số kc xác định bằng thực nghiệm trong phương pháp chuẩn hóađơn nguyên tố được chuẩn hóa cho các điều kiện thực nghiệm về chiếu xạ (f, α) và

đo (εp), thì từ phương trình (1.16) ta thu được [4]:

Từ phương trình (1.16), hệ số k0,c(s) được định nghĩa như là tổ hợp các hằng

số hạt nhân

(1.19)với “c” tương ứng với chất so sánh

Hệ số k0,c(s) của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm tại nhiều

lò phản ứng như THETIS (Gent, Bỉ), WWR-M (Budapest, Hungary), v.v…, vàđược xem như thông số hạt nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn neutron nào

Bây giờ ta giả sử rằng một mẫu được chiếu kèm theo một monitor dùng làmchất so sánh (m) thì hàm lượng của nguyên tố phân tích có thể thu được như sau:

(1.20)Theo diễn đạt ở trên thì phương pháp chuẩn hóa k0 có thể được hiểu như làphương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố nhưng hoàn toàn linh hoạt trong điều kiệnchiếu và đo

2 Nếu trong phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối tập số liệu hạt nhân [ Mm θa γa

σ0,a/Ma θm γm σ0,m] của phương trình (1.13) được thay thế bằng hằng số hạt nhân

k0,m(a), thì ta thu được [4]

(1.21)với k0,m(a) = k0,c(a)/k0,c(m)

Ở đây ta cần lưu ý rằng tất cả thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ (φth, f vàα) phải không thay đổi trong quá trình chiếu mẫu, và giá trị diện tích đỉnh nănglượng toàn phần Np phải được hiệu chỉnh

Tuy nhiên trong phép phân tích ta cũng gặp vài hạt nhân như Eu, Lu và Ybvới các phản ứng hạt nhân [151Eu(n, γ)152mEu, 151Eu(n, γ)152Eu, 176Lu(n, γ)177Lu và

168Yb(n, γ)169Yb] có tiết diện không tuân theo luật 1/v Khi đó tỉ số

trong (1.21) được thay bằng một dạng tương tự theo đề nghịcủa Westcott và dẫn tới:

(1.22)

với g(Tn) là hệ số Wetscott phụ thuộc vào nhiệt độ neutron Tn, làchỉ số phổ neutron hiệu chỉnh cho phổ neutron trên nhiệt, T0 = 293,6 0K và s0(α) làmột phép hiệu chỉnh cho tỉ số giữa tiết diện neutron trên nhiệt và tiết diện neutron nhiệt

Đối với hạt nhân có tiết diện không tuân theo luật 1/v thì

(1.23)

Tóm lại, để phát triển và ứng dụng phương pháp chuẩn hóa k0 các vấn đề sauđây ta phải đề cập đến:

1 Thực nghiệm xác định hằng số k0

2 Thực nghiệm xác định thông số phổ neutron tại vị trí chiếu xạ φth, α, f và Tn

3 Thực nghiệm xác định hiệu suất detectơ εp

4 Hiệu chỉnh diện tích đỉnh năng lượng toàn phần Np: hiệu chỉnh trùng phùngthực, hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu, hiệu chỉnh sự suy giảm cường độ tia gamma,v,v…

5 Tính toán hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt

1.4 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng 1.4.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ

Sự phân bố thông lượng neutron trên nhiệt 1/E chỉ có thể đúng trong trườnghợp phổ lý tưởng, tuy nhiên trong thực tế thì chúng không tuân theo 1/E Khi đó

phổ thông lượng neutron có thể biểu diễn dưới dạng với φe

là thông lượng neutron trên nhiệt theo quy ước và α là một hằng số âm hay dương

Trong hình 1.2 ta thấy phổ neutron trên nhiệt Trong thực tế thông số αvẫn không đổi cho mỗi vị trí chiếu xạ trừ khi có sự thay đổi cấu hình của lò phản ứng

Hình 1.2: Phổ neutron trên nhiệt ’e ~ 1/E1+.

- Phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò

- Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò

- Phương pháp ba lá dò chiếu trần

Sau đây lần lượt trình bày ba phương pháp thực nghiệm này

1.4.1.1 Phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò

Một bộ các monitor được chiếu đồng thời có bọc lớp cadmi và được đo trêndetector Germanium với đường cong hiệu suất được biết khá chính xác Nếu tất cả

monitor có giá trị lên tới ∼1,5 eV, hệ số α có thể thu được từ hệ số góc(-α) của đường thẳng khi ta vẽ

(1.25)với i là ký hiệu cho các đồng vị 1, 2, 3,…N

FCd,i là hệ số hiệu chỉnh cho sự truyền qua cadmi của các neutron trên nhiệt.

Vế trái của phương trình là một hàm theo α, sử dụng phép lặp lên phươngtrình và vẽ Ứng với α = 0 nó cho kết quả gần đúng bậc nhất α = α1, cứ tiếp tục nhưthế lặp đến kết quả thích hợp cuối cùng Hoặc bằng phép tính toán, hệ số α có thểnhận được cùng giá trị từ phương trình:

(1.26)

với

(1.27)Nếu số monitor nhỏ nhất là 2 (N = 2) thì dẫn tới phương pháp “bọc cadmi cholưỡng lá dò”

Khi lựa chọn các monitor ta cần chọn số monitor càng lớn càng tốt và các giá

trị của các monitor khác biệt càng lớn càng tốt Tuy nhiên, trong thực tế tốtnhất là lựa chọn một số monitor thích hợp với số liệu hạt nhân được biết chính xác,

và giá trị phân bố từ thấp đến cao Sự lựa chọn này có thể kiểm tra sự tuyến tínhtrong phương trình và chứng minh rằng α là hằng số khắp cả vùng năng lượngneutron trên nhiệt trong lò phản ứng Trong thực nghiệm xác định hệ số α ta thườngdùng các monitor 197Au – 238U – 98Mo – 64Zn có bọc lớp cadmi Nếu ta dùng bamonitor 197Au – 96Zr – 94Zr làm monitor có bọc cadmi thì ta gọi là phương pháp “bọc

1.4.1.2 Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò

De Corte, Simonits và Moens đã phát triển một kỹ thuật cho việc xác định α,

đó là phương pháp “tỉ số Cd cho nhiều monitor” Theo đó, một bộ monitor kíchhoạt cộng hưởng i = 1, 2, …N, mỗi monitor được đăc trưng bằng một năng lượng

ngưỡng hiệu dụng; được chiếu với việc có bọc hoặc không bọc lớp cadmi Vớimỗi monitor, tỉ số cadmi RCd được cho bởi:

(1.28)

với là hoạt độ riêng của monitor i tương ứng cho việc chiếu xạ trần

là hoạt độ riêng của monitor i tương ứng cho việc chiếu xạ có bọc Cd

Nếu tất cả monitor có giá trị lên tới ∼ 1,5 eV, hệ số α có thể thuđược từ hệ số góc của đường thẳng khi ta vẽ

(1.29)

với i là ký hiệu cho các đồng vị 1, 2, 3,…N

FCd,i là hệ số hiệu chỉnh cho sự truyền qua cadmi của các neutron trên nhiệt.Cũng tương tự như phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò, vế trái của phươngtrình là một hàm theo α, sử dụng phép lặp lên phương trình và vẽ Ứng với α = 0 nócho kết quả gần đúng bậc nhất α = α1, cứ tiếp tục như thế lặp đến kết quả thích hợpcuối cùng Hoặc bằng phép tính toán, hệ số α có thể nhận được cùng giá trị từphương trình [3]:

1.4.1.3 Phương pháp đa lá dò chiếu trần

Phương pháp này chủ yếu thích hợp cho việc xác định hệ số α trong phân tíchkích hoạt trong lò phản ứng Theo phương pháp, một bộ gồm N monitor cùng vớimột monitor “tham khảo” được chiếu không cần bọc lớp cadmi và hoạt độ của cácmonitor được đo với detector Ge đã biết đường cong hiệu suất chính xác Nếu tất cả

các monitor có tiết diện neutron lên tới ∼1,5 eV, hệ số α có thể thuđược từ hệ số góc của đường thẳng khi ta vẽ

(1.31)

trong đó, ký hiệu “ref” tương ứng với monitor “tham khảo”

Cũng tương tự như phương pháp “bọc cadmi đa lá dò” và “tỉ số cadmi cho đa

lá dò”, hệ số α được xác định theo phương trình

(1.33)

Lưu ý rằng phương trình không tính cho monitor “ref” trong dãy I và nếu như

số monitor nhỏ nhất là 3 (N = 2 cộng với monitor “ref”) thì sẽ dẫn đến phương pháp

“ba lá dò chiếu trần” Khi đó, α được tính từ phương trình [3]

(1.34)với

(1.35)

Để xác định chính xác hệ số ta cần đo các monitor tại khoảng cách lớn sovới detector để tránh hiệu ứng trùng phùng thực Thực tế việc chọn lựa monitor nhưthế nào là tối ưu thì chưa có trường hợp nào đề cập, nhưng ta thấy rằng kết quả tốtnhất trong phương pháp “ba lá dò chiếu trần” cho trường hợp xác định hệ số tại

vị trí chiếu xạ có tỉ số thông lượng neutron f cao là các monitor được chọn sao chomột monitor có giá trị Q0 thấp và hai monitor có giá trị Q0 cao Cụ thể là Q0,1 <Q0,2 < Q0,3 và Er,1 < Er,2 < Er,3 và các monitor được chọn tốt nhất trong trườnghợp này là 197Au – 96Zr – 94Zr Gần đây Blauuw và cộng sự đã tìm thấy bamonitor Au – Mn – Br cũng thích hợp cho việc xác định hệ số tại vị trí chiếu xạ 

1.4.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (Quy ước Hogdahl)

1.4.2.1 Phương pháp tỉ số cadmi

Tỉ số thông lượng nhiệt/trên nhiệt, f = th/ e, thu được bằng cách dùng các thực nghiệm cho việc xác định Thật vậy, f có thể xác định được từ phép đo tỉ sốcadmi đối với một monitor như sau [5]:

(1.36)trong đó r là một monitor tỉ số thông lượng với giá trị Q0 và Er được biết khá chínhxác khi chiếu có bọc và không bọc Cd

1.4.2.2 Phương pháp ba lá dò chiếu trần

Từ việc xác định hệ số theo phương pháp “ba lá dò chiếu trần”, ta có thể rút

ra biểu thức xác định tỉ số thông lượng neutron như sau [5]:

(1.38)Các monitor thích hợp là 55Mn, 59Co và 197Au Trong phương trình , W’(α) làhàm gần đúng của hệ số α được cho bởi:

(1.39)với W’: số hạng hiệu chỉnh cho tiết diện không theo luật 1/v nằm giữa µkTn và

ECd Đối với tiết diện 1/v thì W’ = 0 Đối với tiết diện không tuân theo luật 1/v thì

nó có thể được xem như hằng số cho dù giá trị chính xác của nó phụ thuộc vào loại

lò phản ứng và vị trí chiếu xạ; tuy nhiên, sai số có thể bỏ qua khi s0 rất lớn so với W’

Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ

0,0550

0,9911

11

Sau này E.M.Gryntakis và J.I.Kim đưa ra phương pháp xác định chỉ số thay

đổi phổ neutron trên nhiệt mà không cần bọc lớp cadmi Cơ sở củaphương pháp này là dùng hai monitor: một monitor nhạy với neutron nhiệt và mộtmonitor nhạy với phổ neutron trên nhiệt Sau khi chiếu đồng thời hai monitor này,chỉ số thay đổi phổ neutron trên nhiệt tại vị trí chiếu xạ được tính như sau:

(1.40)với R là phép đo tỉ số hoạt độ riêng của hai monitor 1 và 2

Jae Choon Yang đã đề nghị dùng hao lá monitor là Mn và Au, Mn là monitornhạy với neutron nhiệt và Au là monitor nhạy với neutron trên nhiệt Hai monitornày được chiếu tại hai vị trí khác nhau, trong đó có một vị trí nhiệt hóa neutron tốt.Khi đó chỉ số thay đổi phổ neutron trên nhiệt được tính theo công thức:

(1.41)Monitor Au không tuân theo chính xác luật 1/v trong vùng neutron nhiệt,nhưng lệch nhẹ trong vùng này và có thể hiệu chỉnh bằng hệ số gAu Hệ số gMn rấtgần với 1 và ở đây ta giả sử gMn = 1 Để thu được chỉ số thay đổi phổ neutron trênnhiệt trong phương trình thì các giá trị s0(Au), s0(Mn), gAu(T1) và gAu(T2) cần phảibiết Theo phân tích số liệu từ các thí nghiệm chiếu xạ, các giá trị sau đây có thểđược dùng theo Westcott:

gAu(T1) = gAu(T2) = 1,0053, s0(Au) = 17,3, s0(Mn) = 0,666

1.4.3.2 Thực nghiệm xác định nhiệt độ T n

Để tính hệ số Westcott g(Tn) thì ta cần xác định nhiệt độ neutron Tn Nhiệt độnày được xác định bằng việc chiếu kèm một monitor Lutetium và một monitor 1/v(Au chẳng hạn) Mục tiêu là đo [g(Tn)]Lu cho kênh chiếu xạ và từ các bảng cho trước[g(Tn)]Lu theo Tn ta thu được nhiệt độ neutron Tn Giá trị của [g(Tn)]Lu đã được tính

từ [3]

(1.42)Monitor được chọn là Au Số liệu hạt nhân cho thấy ở bảng 2.2

Bảng 1.2: Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron Tn

6,71 ngày

2,695 ngày

4,16.10-27,14.10-21

φe: thông lượng neutron trên nhiệt

Ở đây, khái niệm “dưới cadmi” là các neutron với năng lượng lên đến

1.5.2 Hệ số Q 0 (α )

được định nghĩa là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng và tiết diệnneutron 2200 m/s [6]:

(1.44)với:

là tiết diện neutron ở vận tốc neutron 2200 m/s;

là tích phân cộng hưởng với phân bố thông lượng neutron nhiệt, đượcđịnh nghĩa như sau:

(1.45)

là năng lượng ngưỡng Cd ( = 0,55eV) Dựa trên khái niệm năng lượng

cộng hưởng hiệu dụng , ta có mối quan hệ sau:

(1.46)

Ở đây, là tích phân cộng hưởng với phân bố neutron nhiệt lý tưởng (α = 0), được định nghĩa bởi:

(1.47)

Trong việc phát triển k0-INAA, người ta đã bỏ ra nhiều công sức để xác định

chính xác các giá trị , dựa trên các phép đo tỉ số Cd Đến nay ta đã có một bộ các

số liệu tin cậy của 114 phản ứng (n, γ)

1.5.3 Thông số

Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trong phương pháp k0-INAA như mộtthông số biểu diễn cho vùng năng lượng cộng hưởng bao gồm các đỉnh nhọn rờinhau được lấy trung bình từ công thức Breit-Witgner [6]:

(1.48)trong đó:

i là cộng hưởng thứ i;

(1.49)

g là trọng số thống kê ( );

J là spin của trạng thái cộng hưởng;

I là spin của hạt nhân bia;

là độ rộng cộng hưởng bắt neutron;

là độ rộng cộng hưởng bức xạ gamma;

là độ rộng cộng hưởng toàn phần

Giá trị thông số dùng để đổi hay là áp dụng chocác công thức tính α, và hàm lượng

1.5.4 Hệ số α

Hệ số α biểu diễn cho độ lệch phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E được

mô tả bằng dạng gần đúng 1/E1+ α, có giá trị âm hoặc dương [-1,1] phụ thuộc vàonguồn neutron và cấu hình xung quanh, vị trí chiếu Giá trị α được dùng để tính

trong phương trình cơ bản Các phương pháp xác định α có thể dựatrên các phép đo tỉ số Cd, các phép chiếu bọc Cd hoặc chiếu trần Trong trường hợpsau cùng, phương pháp “3 lá dò chiếu trần” có thể được dùng tiện lợi nhất bằngcách chiếu đồng thời các monitor 197Au, 94Zr cho các phản ứng 197Au(n,γ)198Au,

94Zr(n,γ)95Zr và 96Zr(n,γ)97mNb/Zr [6]

1.5.5 Hiệu suất ghi của hệ phổ kế ε p

Việc xác định hiệu suất ghi trong phương pháp k0-INAA như sau: đầu tiên

xây dựng một đường cong hiệu suất tham khảo (log theo log ) bằng cách đocác nguồn điểm ở khoảng cách ∼10 – 20 cm từ detector để tránh các hiệu ứng trùng

phùng thực Sau đó, đổi thành hiệu suất ghi cho hình học đếm thực

thông qua góc đặc hiệu dụng ( ) Việc đổi εp có tính đến các điều kiện liên quanđến bố trí hình học giữa nguồn và detector và thành phần của tất cả các lớp vật chấtnằm giữa nguồn và detector [6]

1.5.6 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G th và trên nhiệt G e

Các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt (Gth và Ge) được xem như

là các hệ số hiệu chỉnh được nhân với và tương ứng để nhận đượctốc độ phản ứng

Hệ số che chắn neutron nhiệt

Thông lượng neutron nhiệt φth bị suy giảm bên trong mẫu do sự hấp thụneutron nhiệt thông qua những phản ứng hạt nhân Hiệu ứng này được gọi là sự tựche chắn neutron nhiệt Hệ số tự che chắn neutron nhiệt được xác định như sau [3]:

(1.50)trong đó,

: thông lượng neutron trung bình trong mẫu

: thông lượng neutron không bị xáo trộn

Giá trị của phụ thuộc vào chất liệu và kích thước của mẫu Gth có thể tách

Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G e

Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt tính đến sự suy giảm thông lượngneutron trên nhiệt bên trong mẫu chiếu xạ do sự hấp thụ của neutron thông quanhững phản ứng hạt nhân [6]

1.6 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt

1.6.1 Lò phản ứng hạt nhân

Một số nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt như lò phản ứng hạtnhân, máy gia tốc, nguồn đồng vị Trong đó lò phản ứng hạt nhân có khả năng kíchhoạt mạnh nhất Phần lớn lò phản ứng cho thông lượng neutron từ 1011 đến 1012n.cm-2s-1 Đối với lò phản ứng lớn hơn thì thông lượng đạt tới 1015 n.cm-2s-1 Một lòphản ứng hạt nhân có nhiều bộ phận khác nhau nhưng quan trọng nhất là phầntrung tâm lò, hay còn gọi là vùng hoạt động Vùng này chứa vật liệu hạt nhân, chấtlàm chậm, chất phản xạ…cùng với phương tiện làm mát Nguyên liệu thường được

sử dụng trong lò phản ứng hạt nhân là 233U, 235U, 238U, 239Pu, 232Th Chất làm chậm

có nhiệm vụ làm giảm năng lượng của các hạt neutron phân hạch hình thành trongphản ứng dây chuyền thanh neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và có tiết diện bắt nhỏ

để ta thu được hiệu suất neutron tối ưu Chất làm chậm thường sử dụng là nướcthường (H2O), nước nặng (D2O), graphite (than chì), berylium (Be) Nước thường

là lựa chọn tối ưu vì những chất còn lại có giá thành khá đắt Chất phản xạ cónhiệm vụ làm tăng số lượng các hạt neutron trong vùng phản ứng, không cho cáchạt neutron bắn ra ngoài Trong lò phản ứng hạt nhân, năng lượng được giải phóngqua phản ứng dây chuyền Dưới tác dụng của neutron, hạt nhân nặng bị phân chiathành hai mảnh có khối lượng gần bằng nhau Trong một lần phân chia trung bình

có 2,5 neutron phát ra, các neutron này lại tiếp tục gây ra phản ứng phân chia vớihạt nhân khác Cứ thế quá trình tiếp tục, càng về sau số lượng hạt neutron càng tăng [2][3]

Ưu điểm: có khả năng kích hoạt mạnh nhất dòng neutron có thông lượng cao,tiết diện hấp thụ neutron cao trong vùng nhiệt đói với đa số các nguyên tố nên phépphân tích có độ nhạy cao nhất cho hầu hết các nguyên tố Lò phản ứng có nhiều