Tóm tắt tiếng việt khảo sát tính chất nhiệt Điện của một số vật liệu cấu trúc hai chiều, graphene và tựa graphene

1.2 Mục tiêu nghiên cứu Mục tiêu chính của luận án được thể hiện thông qua các mục tiêu cụ thể như sau: - Xây dựng mô hình khảo sát tính chất điện tử của dải nano hai lớp armchair graph

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CẦN THƠ

TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ NGÀNH: VẬT LÝ LÝ THUYẾT VÀ VẬT LÝ TOÁN

MÃ NGÀNH: 9440103

NGUYỄN THỊ KIM QUYÊN

KHẢO SÁT TÍNH CHẤT NHIỆT ĐIỆN

CỦA MỘT SỐ VẬT LIỆU CẤU TRÚC HAI CHIỀU,

GRAPHENE VÀ TỰA GRAPHENE

NĂM 2024

CÔNG TRÌNH ĐƯỢC HOÀN THÀNH TẠI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC CẦN THƠ

Người hướng dẫn chính: PGS TS Vũ Thanh Trà

Người hướng dẫn phụ: PGS TS Huỳnh Anh Huy

Luận án được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ cấp trường

Họp tại:

Vào lúc:

Phản biện 1:

Phản biện 2:

Xác nhận đã xem lại của Chủ tịch Hội đồng

Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện:

- Trung tâm Học liệu, Trường Đại học Cần Thơ

- Thư viện Quốc gia Việt Nam

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ

Tạp chí quốc tế

Tight-binding description for the electronic band structure of

penta-graphene Semiconductor Science and Technology, 35, 095037

DOI: 10.1088/1361-6641/ab98d9

T V (2021) Effect of electric fields on the electronic and thermoelectric properties of zigzag buckling silicene nanoribbons

Advances in Natural Sciences: Nanoscience and Nanotechnology,

12, 035002

DOI: 10.1088/2043-6262/ac204b

Tạp chí trong nước

tử của Hexagonal Chromium Nitride Tạp chí Khoa học Trường

Đại học Cần Thơ, Tập 57, Số 6A

DOI: 10.22144/ctu.jvn.2021.173

Đề tài nghiên cứu khoa học

1 Đề tài Nafosted (Quỹ phát triển khoa học & công nghệ quốc gia):

Khảo sát hệ số nhiệt điện của một số vật liệu cấu trúc hai chiều (graphene – tựa graphene) Mã số đề tài: 103.01-2018.338

Thời gian thực hiện: 2019-2021

Chủ nhiện đề tài: PGS TS Vũ Thanh Trà

Thành viên tham gia:

TS Huỳnh Anh Huy (Thư ký)

NCS Nguyễn Thị Kim Quyên (Thành viên nghiên cứu chủ chốt) ThS Nguyễn Thị Mỹ Thể (Kỹ thuật viên)

ThS Thái Thành Lập (Kỹ thuật viên)

2 Đề tài cấp Trường Đại học Kiên Giang: Nghiên cứu lý thuyết cấu trúc vùng năng lượng của Chromium Nitride (CrN) – vật liệu tiêu biểu của nhóm cấu trúc rocksalt - bằng phương pháp gần đúng liên kết mạnh Mã số đề tài: A2020-KTCN-38

Thời gian thực hiện: 2020-2021

Chủ nhiệm đề tài: NCS Nguyễn Thị Kim Quyên

Thành viên tham gia: ThS Nguyễn Thiện Nhân (Thư ký)

1

GIỚI THIỆU

1.1 Tính cấp thiết của đề tài

Ngày nay, cùng với sự phát triển của xã hội và gia tăng dân số, nhu cầu sử dụng năng lượng cũng ngày càng tăng theo Trong đó, điện năng là một trong các dạng năng lượng được coi là mang tính thiết yếu trong sản xuất và đời sống Tuy nhiên, các nguồn năng lượng truyền thống đang dần cạn kiệt, trong khi đó, việc chuyển đổi sang năng lượng tái tạo như điện mặt trời và điện gió gặp nhiều khó khăn do đòi hỏi chi phí đầu tư ban đầu lớn và công nghệ tiên tiến Do đó, các nhà khoa học

đã không ngừng tìm kiếm các giải pháp để giải quyết vấn đề mang tính toàn cầu này Cụ thể, các nghiên cứu về vật liệu mới và phương pháp cải tiến những vật liệu hiện có nhằm tận dụng và quản lý hiệu quả năng lượng nhiệt sản sinh ra trong sinh hoạt và sản xuất đã được thực hiện

Từ đó góp phần nâng cao khả năng chuyển đổi nhiệt – điện của các thiết

bị ứng dụng thực tế Trong đó, kể từ khi graphene – vật liệu hai chiều đầu tiên được chế tạo thành công bằng thực nghiệm, graphene và nhóm các vật liệu mỏng hai chiều đã mang lại nhiều nguồn cảm hứng cho các nhà khoa học trong việc lựa chọn chúng cho những ứng dụng nhiệt điện bởi những đặc tính nổi trội của mình Đặc biệt, với việc chủ động điều khiển cấu trúc điện tử bởi tác nhân kích thích bên ngoài, nhóm các vật liệu này ngày càng khẳng định tiềm năng to lớn của mình trong việc ứng dụng vào thực tế Tuy nhiên, để có thể đưa những vật liệu này vào ứng

dụng thực tế, kết quả khảo sát cho thấy hệ số phẩm chất ZT của thiết bị

phải lớn hơn 2 Như vậy, vấn đề được đặt ra là làm thế nào để có thể

nâng cao hệ số ZT của nhóm vật liệu một lớp đơn nguyên tử này và đảm

bảo điều kiện cho việc ứng dụng sản xuất

Bên cạnh đó, hệ số phẩm chất ZT của vật liệu được tính toán qua

 ; với, , S , lần lượt là độ dẫn điện, hệ số

Seebeck và độ dẫn nhiệt ứng với nhiệt độ T của vật liệu Độ dẫn nhiệt

được biểu diễn bao gồm đóng góp của hai thành phần là độ dẫn nhiệt của phonon L và độ dẫn nhiệt của electron e Để nâng cao tính chất nhiệt điện của vật liệu, hai phương án được ưu tiên lựa chọn là giảm độ

2

dẫn nhiệt hoặc tăng hệ số S của vật liệu bằng các hình thức khác nhau

Trong đó, nếu lựa chọn phương án thứ nhất là giảm độ dẫn nhiệt để tăng tính chất nhiệt điện của vật liệu thì hai vấn đề khác được đặt ra là làm cách nào để có thể vừa giảm độ dẫn nhiệt của phonon mà vừa giảm độ dẫn nhiệt của electron, bởi độ dẫn nhiệt của vật liệu được tổng hợp từ hai thành phần này Tuy nhiên, theo định luật Wiedemann-Franz-Lorenz, trong kim loại, độ dẫn nhiệt sẽ tỷ lệ thuận với độ dẫn điện và nhiệt độ Do đó, nếu muốn giảm độ dẫn nhiệt do đóng góp của điện tử

thì độ dẫn điện sẽ giảm theo, khi đó sẽ kéo theo sự giảm của hệ số S,

điều này là điều không mong muốn xảy ra Như vậy, để giảm độ dẫn nhiệt của vật liệu, phương án được lựa chọn là giảm sự đóng góp nhiệt của mạng tinh thể Điều này đồng nghĩa với việc vật liệu được chọn bây giờ sẽ ưu tiên cho vật liệu bán dẫn thay thế cho các vật liệu mang tính chất kim loại ban đầu Trong khi đó, nếu xét phương án thứ 2 là nâng

cao hệ số S để đồng thời nâng cao hệ số ZT của vật liệu thì hoàn toàn có thể xảy ra Bởi kết quả khảo sát trước đó đã cho thấy hệ số S của vật liệu

có mối liên hệ trực tiếp với độ rộng vùng cấm trong bài toán cấu trúc vùng của vật liệu Như vậy nếu điều khiển được độ rộng vùng cấm của

vật liệu thì việc điều khiển hệ số S cũng như hệ số ZT của vật liệu là

hoàn toàn chủ động

Như vậy, với những vấn đề đặt ra, đề tài mong muốn điều khiển

trạng thái dẫn cũng như nâng cao hệ số S của các vật liệu mỏng như

graphene, tựa graphene thông qua tác nhân kích thích là điện trường ngoài (bao gồm điện trường vuông góc và điện trường song song) Bằng phương pháp gần đúng liên kết mạnh (TB) sử dụng trong việc xây dựng

mô hình tính toán hamiltonian và phương pháp hàm Green không cân bằng, tính toán dựa trên hình thức luận Landauer’s, đề tài sẽ xây dựng

mô hình khảo sát tính chất nhiệt điện của các vật liệu mỏng hai chiều, graphene và tựa graphene

1.2 Mục tiêu nghiên cứu

Mục tiêu chính của luận án được thể hiện thông qua các mục tiêu

cụ thể như sau:

- Xây dựng mô hình khảo sát tính chất điện tử của dải nano hai lớp armchair graphene (BL-AGNRs) với ảnh hưởng đồng thời của khuyết một nguyên tử và điện trường

3

- Nghiên cứu tính chất điện tử và nhiệt điện của penta graphene

- Nghiên cứu tính chất điện tử và nhiệt điện của dải nano zigzag silicene nhấp nhô (BSiNRs)

- Xây dựng mô hình tính toán tính chất điện tử của cấu trúc vòng sáu Chromium nitride (h-CrN) bằng phương pháp TB

1.3 Đối tượng và nội dung nghiên cứu

Đề tài hướng đến đối tượng nghiên cứu là các vật liệu hai chiều

bề dày 1 lớp nguyên tử, cụ thể là BL-AGNRs, và nhóm các vật liệu tựa graphene, gồm penta graphene, BSiNRs, h-CrN Tính toán cấu trúc vùng năng lượng, tính chất điện tử và tính chất nhiệt điện (cụ thể là hệ

số S) của các vật liệu này, cụ thể như sau:

- Xây dựng mô hình tính toán cho nhóm vật liệu graphene và tựa graphene, như BL-AGNRs, BSiNRs, penta graphene, và h-CrN

- Khảo sát cấu trúc vùng năng lượng, tính chất điện tử của vật liệu khi chưa có và có tác động của điện trường ngoài

- Khảo sát hệ số S của vật liệu khi chưa có và có tác động của

điện trường ngoài

- Đánh giá ảnh hưởng của mỗi loại điện trường lên hệ số S

1.4 Những đóng góp mới của luận án

Luận án đã đạt được các kết quả như sau:

- Xây dựng mô hình tính toán tính chất điện tử và tính chất nhiệt điện của các vật liệu bằng phương pháp TB, cụ thể như sau: (i) mô hình tính toán cấu trúc vùng năng lượng của BL-AGNRs dưới tác động đồng thời của khuyết một nguyên tử và điện trường ngoài; (ii) mô hình tính

toán cấu trúc vùng năng lượng và hệ số S của penta graphene và

BSiNRs khi chưa có và có tác động của điện trường ngoài; (iii) mô hình tính toán cấu trúc vùng của h-CrN theo các quỹ đạo nguyên tử

- Đánh giá được ảnh hưởng của từng loại điện trường (điện trường vuông góc và điện trường song song) lên việc điều khiển độ rộng vùng cấm cũng như trạng thái dẫn của vật liệu

- Sử dụng điện trường ngoài để điều khiển hệ số S của vật liệu, cụ thể: (i) đối với vật liệu penta graphene: hệ số S của penta graphene khi

chưa chịu tác động của điện trường vuông góc là 5361 V / K  và lớn gấp

67 lần so với graphene; dưới tác động của điện trường vuông góc, hệ số

S của vật liệu giảm dần lần lượt là 4883 V / K  và 3760 V / K  tương ứng

4

với các giá trị V t = 0.5 V và V t = 1.5 V; (ii) đối với BSiNRs: khi chưa có

tác động của điện trường ngoài, hệ số S của vật liệu vào khoảng

0.06 mV / K, với các giá trị điện thế áp vào lần lượt là V s = 0.5 V và

V t = 0.5 V, hệ số này sẽ tăng lần lượt là 0.37 mV / K và 0.7 mV / K, đặc

biệt, với sự kết hợp của cả hai điện trường thì hệ số S của vật liệu được

tăng lên một cách mạnh mẽ và đạt giá trị vào khoảng 1.05 mV / K

1.5 Ý nghĩa khoa học và thực tiễn

Dựa trên các nội dung nghiên cứu, đề tài mang lại một số kết quả như sau:

- Xây dựng mô hình tính toán cấu trúc vùng năng lượng của một

số vật liệu cấu trúc hai chiều, gồm BL-AGNRs, penta graphene, BSiNRs và h-CrN

- Khảo sát thành công sự thay đổi của cấu trúc vùng năng lượng cũng như độ rộng vùng cấm của vật liệu khi chưa có và khi có tác động của điện trường ngoài Từ đó đưa ra được ảnh hưởng của điện trường ngoài trong việc điều khiển cấu trúc vùng cũng như trạng thái dẫn của vật liệu

- Đánh giá được ảnh hưởng của mỗi loại điện trường lên hệ số S

của từng vật liệu trong nhóm khảo sát

Về mặt thực tiễn, các kết quả nghiên cứu của đề tài góp phần đưa

ra một bức tranh đầy đủ hơn về cấu trúc vùng năng lượng cũng như trạng thái dẫn của vật liệu khi không có và khi có tác động của điện trường ngoài Đồng thời, dựa trên đánh giá về tác động của điện trường, bài toán về hệ số nhiệt điện của vật liệu cũng được thể hiện rõ ràng hơn

Từ đó góp phần cung cấp các thông tin hữu ích cho việc lựa chọn tác nhân kích thích ứng với từng loại vật liệu trong nhóm khảo sát để nâng cao hệ số chuyển đổi nhiệt của vật liệu, hướng đến ứng dụng trong công nghiệp nhiệt điện cũng như công nghiệp bán dẫn – bóng bán dẫn trong tương lai

8

Bên cạnh đó, điện trường vuông góc cũng được đưa vào sử dụng

để tính toán ảnh hưởng đồng thời của khuyết một nguyên tử và điện trường ngoài trong việc điều khiển trạng thái dẫn của vật liệu

Khảo sát cấu trúc vùng năng lượng của BL-AGNRs dưới tác động của khuyết một nguyên tử, thu được kết quả như thể hiện trên Hình 2

Hình 2 Cấu trúc vùng năng lượng của BL-AGNRs: (a) khảo sát độ rộng vùng

cấm theo M; (b) hoàn hảo; (c) khuyết nguyên tử thứ 3

(VC = 3); (d) khuyết nguyên tử thứ 4 (VC = 4)

Kết quả cho thấy khi có sự xuất hiện của khuyết một nguyên tử, cấu trúc vùng năng lượng của vật liệu có những thay đổi đáng kể về dạng của các mức năng lượng cũng như độ rộng vùng cấm Độ rộng vùng cấm của vật liệu bị thu hẹp lại, đồng thời xuất hiện một mức năng lượng nằm ngang mức Fermi, dẫn đến sự hình thành hai vùng cấm con

là E gap1 và E gap2

Ngoài ra, khảo sát các vị trí khuyết khác nhau theo hai trường hợp

là khuyết cho nguyên tử ở vị trí lẻ và khuyết cho nguyên tử ở vị trí chẵn, kết quả cho thấy những điều thú vị, như thể hiện trên Hình 3 Trong đó, ảnh hưởng của khuyết ở các vị trí khác nhau đối với mô hình khuyết chẵn dường như thay đổi không nhiều, đồng nghĩa với vị trí của các nguyên tử khuyết trong mô hình khuyết chẵn sẽ không ảnh hưởng nhiều trong việc điều khiển độ rộng vùng cấm của vật liệu Điều này ngược lại

6

nano Các bể chứa này có tiết diện vô hạn, dùng để xác định sự di chuyển sang trái và di chuyển sang phải của các điện tử mà không làm ảnh hưởng đến các đặc tính tán xạ của hệ thống Đồng thời, giả định rằng các bể chứa này được kết nối đoạn nhiệt với các điện cực (lead), cụ thể là các electron sẽ được hấp thụ vào các bể chứa mà không gặp phải bất kỳ sự phản xạ nào nữa Bên cạnh đó, cấu trúc nano sẽ được kết nối với các bể chứa thông qua hai vùng điện cực và đi vào nó một cách dễ dàng Khi đó, các tính chất vận chuyển được xác định hoàn toàn bởi xác suất mà một electron thoát ra khỏi bể chứa thứ 1 (trái/phải), đi qua điện cực thứ 1 (trái/phải) đến linh kiện, rồi đi qua điện cực thứ 2 (phải/trái)

và được hấp thụ vào bể chứa thứ 2 (phải/trái)

Trong giới hạn của đề tài, vùng hoạt động và các điện cực được xây dựng bằng cùng một loại vật liệu, do đó mối nối giữa vùng hoạt động và các điện cực không bị ảnh hưởng của thế tương tác lớn Hay nói cách khác, trong phạm vi của đề tài, coi như các electron có thể di chuyển một cách dễ dàng, vật liệu kết nối giữa linh kiện và mối nối mang tính chất như nhau

Bên cạnh đó, để thuận lợi trong việc giải quyết bài toán truyền dẫn của vật liệu bằng phương pháp TB kết hợp với phương pháp NEGF, phương pháp đệ quy và phương pháp lặp Sancho cũng được đưa vào hỗ trợ tính toán

9

so với kết quả thu được của ảnh hưởng các nguyên tử khuyết trong mô hình khuyết nguyên tử lẻ, hay nói cách khác, mô hình khuyết tại vị trí lẻ nguyên tử sẽ gây nên những tác động mạnh mẽ hơn trong việc thay đổi trạng thái dẫn của vật liệu

Hình 3 Độ rộng vùng cấm như một hàm của các vị trí khuyết khác nhau ứng

với các vị trí lẻ và chẵn: (a), (b) khảo sát với M = 13;

điều chỉnh hệ số S cũng như tính chất nhiệt điện của vật liệu

10

Hình 4 Ảnh hưởng của điện trường vuông góc với giá trị V t = 0.3 V, lên

BL-AGNRs: (a) mô hình hoàn hảo; (b) mô hình khuyết ứng với VC = 3; (c) mô hình khuyết ứng với VC = 6; (d) khảo sát độ rộng vùng cấm như một hàm của

Hình 5 Ký hiệu các ô trong tấm penta graphene

9

so với kết quả thu được của ảnh hưởng các nguyên tử khuyết trong mô hình khuyết nguyên tử lẻ, hay nói cách khác, mô hình khuyết tại vị trí lẻ nguyên tử sẽ gây nên những tác động mạnh mẽ hơn trong việc thay đổi trạng thái dẫn của vật liệu

Hình 3 Độ rộng vùng cấm như một hàm của các vị trí khuyết khác nhau ứng

với các vị trí lẻ và chẵn: (a), (b) khảo sát với M = 13;

điều chỉnh hệ số S cũng như tính chất nhiệt điện của vật liệu

10

Hình 4 Ảnh hưởng của điện trường vuông góc với giá trị V t = 0.3 V, lên

BL-AGNRs: (a) mô hình hoàn hảo; (b) mô hình khuyết ứng với VC = 3; (c) mô hình khuyết ứng với VC = 6; (d) khảo sát độ rộng vùng cấm như một hàm của

Hình 5 Ký hiệu các ô trong tấm penta graphene

11

Năng lượng tương tác bậc 1 và bậc 2 giữa các nguyên tử carbon

sử dụng trong mô hình tính toán bằng phương pháp TB được thể hiện trên Hình 6

Hình 6 Quy ước các tham số cấu trúc lân cận bậc 1 và bậc 2

Kết quả khảo sát cấu trúc vùng năng lượng của penta graphene theo các tham số tương tác, hệ số chồng phủ và năng lượng nội tại được thể hiện trên các Hình 7, 8 và 9

Hình 7 Cấu trúc vùng năng lượng của penta graphene với các tham số tương tác

khác nhau: (a) Mô hình sử dụng một tương tác t; (b) Mô hình với hai tham số t

và t’; (c), (d), (e), (f) Mô hình với các tham số lân cận bậc 1 và bậc 2.