Luận án tiến sĩ Vật lý: Khảo sát quá trình ion hoá kép không liên tiếp của nguyên tử khí hiếm dưới tác dụng của trường điện xung laser

Các kết quả được ghi nhận: ~— Thứ nhất, đối với xung laser hai màu trực giao, kết quả cho thấy trong trường,hợp cường độ xung laser bão hoà, tại pha tương đối 0.6Z, các electron quay về

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM _ TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

TRƯƠNG ĐẶNG HOÀI THU

CUA NGUYÊN TỬ KHÍ HIẾM DƯỚI TÁC DỤNG CỦA TRƯỜNG ĐIỆN XUNG LASER

LUẬN ÁN TIÊN SĨ

TP Hồ Chí Minh — Năm 2024

VIET NAM NATIONAL UNIVERSITY — HO CHI MINH CITY

UNIVERSITY OF SCIENCE

TRUONG DANG HOAI THU

INVESTIGATION OF NONSEQUENTIAL DOUBLE

IONIZATION PROCESS OF NOBLE GAS ATOM

BY ELECTRIC FIELD OF LASER PULSE

Doctoral Thesis

- ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM _

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

TRUONG DANG HOAI THU

KHAO SAT QUA TRINH ION HOA KEP KHONG LIEN TIEP

CUA NGUYEN TỬ KHÍ HIEM

Ngành: Vật lý lý thuyết và Vật lý toán

Mã số ngành: 9440103

Phản biện 1: PGS TS Đỗ Ngọc Sơn

Phản biện 2: PGS TS Phan Thị Ngọc Loan

Phản biện 3: PGS TS Nguyễn Văn Hiếu

Phản biện độc lập 1: PGS TS Nguyễn Quang Hưng

Phản biện độc lập 2: TS Trần Nguyên Lân

NGƯỜI HƯỚNG DAN KHOA HỌC

1 PGS.TS Phạm Nguyễn Thành Vinh

2 TS Nguyễn Hữu Nhã

TP Hồ Chi Minh — Năm 2024

Lời cam đoan

Tôi cam đoan luận án tiến sĩ ngành Vật lý lý thuyết và vật lý toán, với dé tài “Khảosát quá trình ion hoá kép không liên tiếp của nguyên tử khí hiếm dưới tác dụng củatrường điện xung laser” là công trình khoa học do tôi thực hiện dưới sự hướng dẫn

chính của PGS.TS Phạm Nguyễn Thành Vinh và sự hướng dẫn phụ của TS Nguyễn

Hữu Nhã.

Những kết quả nghiên cứu của luận án hoàn toàn trung thực, chính xác và khôngtrùng lắp với các công trình đã công bố trong và ngoài nước

Người hướng dẫn khoa học Nghiên cứu sinh

Phạm Nguyễn Thanh Vinh Trương Đặng Hoài Thu

Nguyễn Hữu Nhã

Tôi xin cám ơn PGS TS Phạm Nguyễn Thành Vinh đã chấp nhận tôi, hỗ trợ và

giúp đỡ tôi thời gian qua Trong quá trình làm luận án, khi tôi gặp vô vàn khó khăn

trong chuyên môn, thậm chí dậm chân tại chỗ và tưởng chừng như không có kết quả,Thay luôn kiên trì giúp đỡ, tạo cho tôi cơ hội và thời gian đề tôi tích lity kiến thức dé

từng bước vượt quá những khó khăn đó Tôi xin cám ơn các thành viên nghiên cứu của nhóm AMO Group Trường Đại học Sư phạm TPHCM đã tạo không gian nghiên

cứu và tiếp thêm sức mạnh tỉnh thần trong quá trình học tập của tôi

Tôi xin cám ơn GS TS Yueming Zhou, Trường Đại học Khoa học và Kỹ thuật

Huazhong, Trung Quốc Cám ơn Thay, du chưa một lần gặp mặt, đã dìu dt tôi từ

những bước đi đầu tiên đến những nhận xét, góp ý các kết quả tính toán đề tôi hoàn

thành luận án này.

Tôi xin cám ơn Quy Thay trong Bộ môn Vật lý Lý thuyết đã day dỗ, ủng hộ tôitrong suốt quá trình làm luận án Đặc biệt, tôi xin cám ơn TS Nguyễn Hữu Nhã đãđồng thuận đồng hành với PGS TS Phạm Nguyễn Thành Vinh để hướng dẫn và cho

tôi những góp ý, nhận xét quý báu trong quá trình thực hiện và hoàn thành luận án.

Tôi xin cám ơn Quý Thầy Cô trong Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, HCM đã ủng hộ, tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi có thể hoàn thành việc học Nghiên

ĐHQG-cứu sinh.

Tôi xin cám ơn Ban Lãnh đạo, Ban Chủ nhiệm Khoa Vật lý Trường Đại học Sư

phạm TP.HCM đã tạo điều kiện và cơ hội cho tôi được tiếp tục học tập, nâng cao

ii

chuyên môn và hoàn thành việc học Nghiên cứu sinh Tôi xin cám ơn Quý Thầy Cô

Tổ Vật lý đại cương đã giúp đỡ và tạo động lực cho tôi trong quá trình học tập

Xin trân trọng cám ơn!

iii

Lời cam đoan

Chương 2 Cơ sở lý thuyết

2.1 Lý thuyết tương tác giữa xung laser với nguyên tử, phân tử

2.1.1 Tương tác giữa xung laser với nguyên tử, phân tử

2.1.2 Mô hình SM

2.1.3 Các quá trình quang phi tuyên

2.2 Phương pháp tính toán

2.2.1 Mô hình S ma trận cơ học lượng tử

2.2.2 Phương pháp bán cỗ điển ADK

3.2.1 Tham số làm mềm và vị trí ban đầu của hai electron

3.2.2 Mô phỏng quá trình NSDI

3.3 Tham số làm mềm cho các nguyên tử khí hiếm khác

Chương 4 Khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử Ar bởi xung laser hai màu 54

4.1 Sự phụ thuộc của lực day Coulomb vào cường độ của xung laser OTC 54

4.2 Điều khiển các cơ chế ion hoa của nguyên tử bởi xung laser PTC

Chương 5 Kết luận và kiến nghị

5.1 Kết luận

5.2 Kiến nghị và hướng phát triển

Tài liệu tham khảo

Trang thông tin luận án

Tên đề tài luận án: Khao sát quá trình ion hoá kép không liên tiếp của nguyêntir khí hiếm dưới tác dụng của trường điện xung laser

Ngành: Vật lý lý thuyết và Vật lý toán

Mã số ngành: 9440103

Họ tên nghiên cứu sinh: Trương Đặng Hoài Thu

Khóa đào tạo: 2019 — 2022 (Gia hạn do COVID: 12/2023)

Người hướng dẫn khoa học:

1 Hướng dẫn chính: PGS.TS Phạm Nguyễn Thành Vinh

2 Hướng dẫn phụ: TS Nguyễn Hữu Nhã

Cơ sở đào tạo: Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, DHQG-HCM

1 TÓM TAT NỘI DUNG LUẬN AN

Trong luận án nay, chúng tôi đã dựa trên mô hình tập hợp cổ điền dé đưa ra mộtquy trình phủ hợp về mặt vật lý nhằm xác định tham số làm mềm trong thế tương tácCoulomb giữa electron ion hoá và ion mẹ đối với tat cả nguyên tử khí hiếm Từ đây,chúng tôi tiến hành mô phỏng quá trình ion hoá kép không liên tiếp và so sánh vớikết quả thực nghiệm Bên cạnh đó, chúng tôi cũng khảo sát quá trình ion hoá képkhông liên tiếp của nguyên tử Ar bằng cách sử dụng xung laser hai màu trực giao vàsong song Các kết quả được ghi nhận:

~— Thứ nhất, đối với xung laser hai màu trực giao, kết quả cho thấy trong trường,hợp cường độ xung laser bão hoà, tại pha tương đối 0.6Z, các electron quay về dé tái

va chạm với ion mẹ được tách thành hai nhóm hẹp trong phổ thời gian tái va chạm.That thú vị khi thời điểm tái va chạm giữa hai nhóm electron vẫn không đổi khi cường

độ xung laser thay đồi, tuy nhiên sự đóng góp của mỗi nhóm là khác nhau Ngoai ra,vai trò của lực đây Coulomb giữa hai electron sau thời điểm ion hoá của mỗi nhómelectron quay về phụ thuộc vào cường độ xung laser

vi

~ Thứ hai, đối với xung laser hai mau song song có bước sóng giữa vùng hồngngoại, kết quả khảo sát của chúng tôi cho thấy các cơ chế ion hoá chỉ phối quá trìnhion hoá kép không liên tiếp phụ thuộc vào pha tương đối của hai xung laser thànhphần Kết quả này chính là luận cứ chứng tỏ xung laser hai màu song song có thểđược sử dụng đề điều khiển một cách hiệu quả động lực học tương quan hai electron

bị ion hoá thông qua việc thay đổi pha tương đối của hai xung laser thành phần

2 NHỮNG KÉT QUÁ MỚI CỦA LUẬN ÁN

Luận án đã đạt được các kết quả sau:

— Dựa trên mô hình tập hợp cổ điền, đề xuất một quy trình phù hợp về mặt vật lý

dé xác định tham số làm mềm trong thế tương tác Coulomb giữa electron bị ion hoá

và ion mẹ đối với các nguyên tử khí hiếm

— Khảo sát quá trình ion hoá kép không liên tiếp của nguyên tử Ar khi sử dungxung laser hai màu trực giao, mức độ đóng góp cụ thé của từng nhóm electron tái vachạm và lực đây electron - electron đối với hai electron bị ion hoá phụ thuộc vào

cường độ xung laser.

~ Khảo sát các cơ chế ion hoá chỉ phối quá trình ion hoá kép không liên tiếp củanguyên tử Ar khi sử dụng xung laser hai màu song song, từ đó kết luận xung laser haimàu song song có thể được sử dung dé điều khiển động lực học tương quan của haielectron thông qua việc thay đổi pha tương đối của hai xung laser thành phan

3 CÁC UNG DỤNG/ KHẢ NANG UNG DỤNG TRONG THUC TIEN HAYNHỮNG VAN DE CON BO NGO CAN TIẾP TỤC NGHIÊN CỨU

Từ các kết quả đã đạt được, luận án có thể tiếp tục được nghiên cứu bằng cách:

~ Khảo sát tham số làm mềm trong thế tương tác Coulomb giữa electron - electronđối với các nguyên tử khí hiểm trong bài toán ion hoá kép không liên tiếp

~ Cải tiền quy trình xác định tham số làm mềm trong thé tương tác Coulomb giữaelectron bị ion hoá và ion mẹ đối với các nguyên tử khí hiếm cho các phân tử trongbài toán ion hoá kép không liên tiếp

vii

~ Cải tiền quy trình xác định tham số làm mềm trong thé tương tác Coulomb giữaelectron bị ion hoá và ion mẹ đối với các nguyên tử khí hiếm khi xét quá trình ionhoá ba lần không liên tiếp.

~ Khảo sát chỉ tiết động lực học tương quan hai electron trong quá trình ion hoákép không liên tiếp khi tính tới sự đóng góp của dao động hạt nhân

— Sử dụng xung laser phân cực elip hoặc xung laser hai mau phân cực tron dé khảosát động lực học tương quan hai electron và các cơ chế ion hoá chỉ phối quá trình ionhoá kép không liên tiếp

viii

Thesis information

Thesis title: Investigation of nonsequential double ionization process of noble

gas atom by electric field of laser pulse

Speciality: Theoretical and Mathematical Physics

Code: 9440103

Name of PhD Student: Truong Dang Hoai Thu

Academic year: 2019 — 2022 (Extended to 12/2023 due to COVID-19 pandemic)

Supervisor:

1 Supervisor: Assoc Prof Dr Pham Nguyen Thanh Vinh

2 Vice supervisor: Dr Nguyen Huu Nha

At: VNUHCM - University of Science

1 SUMMARY:

In this thesis, based on the classical ensemble model, we proposed a procedure to

determine the soft parameter in the Coulomb interaction potential between the ionized

electron and the parent ion for all noble gas atoms Especially, we simulate the nonsequential double ionization process and compare it to recent experimental

results Additionally, we also investigate the nonsequential double ionization of Ar

atom by using orthogonal and parallel two-color laser pulses.

For the orthogonal two-color laser pulse, in the case of the moderate laser intensity

at the relative phase of 0.67, the returning electrons are separated into two distinct

bunches with a narrow range of recollision time Intriguingly, the moment of

recollision between two returning electron bunches remains constant as the laser

intensity varies, but the contribution of each bunch varies In addition, the role of the

final Coulomb repulsion associated with each returning electron bunch is significantly dependent on the laser intensity.

ix

For the parallel two-color laser pulse with mid-infrared wavelength, the ionization

mechanisms governing the nonsequential double ionization process depend on the

relative phase of the two lasers This proves the parallel two-color laser pulse can be

used to effectively control the dynamics of two ionization electrons by changing the

relative phase of the two lasers.

2 NOVELTY OF THES!

— Firstly, based on the classical ensemble model, the thesis proposes a procedure

to determine the soft parameter in the Coulomb interaction potential between ionized

electron and parent ion for all noble gas atoms.

— Secondly, for the nonsequential double ionization process of Ar atom, by using orthogonal two-color laser pulse, the thesis indicate that the contribution of each returning electron bunch and the final electron - electron interaction significantly depend on the laser pulse intensity.

— Thirdly, for the nonsequential double ionization process of Ar atom, by using parallel two-color laser pulse, the thesis confirm that parallel two-color laser pulse can be used for dynamics control of electrons by changing the relative phase of two lasers.

3 APPLICATIONS/ APPLICABILITY/ PERSPECTIVE

Based on the results, the thesis can continue to:

— Investigate the soft parameter in Coulomb potential between electron - electron

of noble gas atoms in nonsequential double ionization process.

— Improve the procedure to find the soft parameter in Coulomb potential between the ionized electron and the parent ion of molecules in the nonsequential double

ionization process.

— Improve the procedure to determine the soft parameter of the Coulomb potential

between the ionized electron and the parent ion of noble gas atoms in the

nonsequential triple ionization process.

— Investigate thoroughly the dynamics of two-electron correlation when considering the dependence of nuclear oscillations in the nonsequential double ionization process.

— Investigate the dynamics of two electrons or ionization mechanisms in the

nonsequential double ionization process by using an elliptically polarized laser pulse

or a circularly two-color laser pulse.

xi

là trạng thái liên kết của electron trong nguyên tử va |IP) là thé ion hóa của electron

Hình 2.4 Tín hiệu các ion He?' và He" được biéu thị dưới dang một ham theo cường

độ xung laser và được so sánh với các dự đoán lý thuyết về sự ion hoá độc lập của cảhai electron (đường liền nét) Đoạn NS biểu thị tín hiệu DI không phù hợp với dựđoán lý thuyết

Hình 2.5 Cấu trúc bướu kép đặc trưng trong phân bố động lượng đọc theo trục phâncực của xung laser đối với ion Ne?"

Hình 2.6 Phân bố động lượng của hai electron tương quan cho NSDI của Ar được

đo bởi Weber

Hình 2.7 So sánh động lực học hai electron bị ion hóa khi sử dụng cơ học lượng tử

(a) và khi sử dụng mô hình tập hợp cô điển (b) Trong hai trường hợp, thông số xunglaser để mô phỏng quá trình tương tác giữa nguyên tử và xung laser là giống nhau

Mũi tên màu đỏ chỉ hướng và độ lớn của trường điện xung laser Trong đó, “cycle”

là chu kỳ quang học của xung laser và “time” là thời gian tương tác giữa xung laser

và nguyên tử Tan số xung laser ø = 0.0584 a.u., xung laser có dang hình thang (mộtchu kỳ bật laser, hai chu kỳ ôn định và một chu kỳ tắt laser)

xii

Hình 2.8 So sánh phổ vị trí hai electron bị ion hóa khi sử dụng cơ học lượng tử (a)

và khi sử dung mô hình tập hợp cô điển (b) Trong đó, “cycle” là chu kỳ quang học

của xung laser và “time” là thời gian tương tác giữa xung laser và nguyên tử Tần số

xung laser @ = 0.1837 a.u., xung laser có dạng hình thang (hai chu kỳ bật laser, hai

chu kỳ ồn định và hai chu kỳ tắt laser)

Hình 2.9 Phô vị trí hai electron theo các trục Ox, Oy và Oz Š.30

Hình 2.10 Sơ đồ mô phỏng quá trình tương tác giữa xung laser và nguyên tử dé ghi

dương), œ=2 (đường mau đỏ) va ø =3 (đường màu lục)

Hình 3.1 Giá trị nhỏ nhất của tổng thế năng hai electron (đường màu xanh đương)

và thé năng của electron thứ hai (đường nét đứt màu den) theo tham số làm mềm a

2

Đường màu đỏ biểu diễn giá trị Ep

Hình 3.2 (a-d) Sự phụ thuộc tổng thê năng của hai electron và vị trí ban đầu xo.Đường màu đỏ hiển thị tổng năng lượng ion hoá của electron thứ nhất và thứ hai Cácđường màu xanh lá đứt nét cho biết vi trí nhỏ nhất của ,„„|,_„ (xạ) Sự phân bồ vị

trí ban đầu của hai electron tại thời điểm kết thúc quá trình chuyền động tự do trong

trường hợp không có trường laser theo trục x (e-h) và theo trục z (i-l) 4

Hình 3.3 Điện trường của xung laser 800 nm (đường màu đỏ), hàm bao dạng hình

thang (đường màu xanh) bao gồm hai chu kỳ bật laser, sáu chu kỳ ồn định và hai chu

6

kỳ tắt laser

Hình 3.4 (a) Sự phụ thuộc của tỷ lệ giữa tín hiệu DI và SI theo cường độ xung laser

với các giá tri đại diện của tham số làm mềm a như trong Bảng 3.2; (b) Kết quả thực

xiii

nghiệm về sự phụ thuộc của tỷ lệ giữa tín hiệu DI và SI theo cường độ xung laser

Hình 3.5 Phổ CTEMD dọc theo hướng song song với hướng phân cực của xung laser

của nguyên tử Ar với cường độ /=0.9x10°W/cm (hàng trên) và cường độ

1 =1.5x10"* W/em? (hàng dưới)

Hình 3.6 (a) Giá trị nhỏ nhất của tổng thế năng hai electron (đường màu xanh dương)

và thế năng của electron thứ hai (đường nét đứt màu đen) theo tham số làm mềm z.Đường màu đỏ biểu diễn giá tri Ep; (b) Sự phụ thuộc tổng thé năng của hai electron

và vị trí ban đầu xo; (c) Sự phân bố vị trí ban đầu của hai electron tại thời điểm kết

Hình 3.7 (a) Sự phụ thuộc của tỷ lệ giữa tín hiệu DI và SI theo cường độ xung laser

với các giá trị đại diện của tham số làm mềm a; (b) Phỏ CTEMD dọc theo hướng

song song với hướng phân cực của xung laser của nguyên tử He với cường độ

1=1.5x10° W/em?

Hình 4.1 Điện trường của xung laser 800 nm — 400 nm, ham bao dạng hình thang

bao gồm hai chu kỳ bật laser, sáu chu kỳ ồn định va hai chu kỳ tắt laser (ứng với xunglaser 800 nm), pha tương đối là Aø= Z 5

Hình 4.2 (a) Tín hiệu ion Ar* và ion Ar?* như một hàm theo pha tương đối Ag;

(b-e) Phé CTEMD doc theo truc phân cực của xung laser 800 nm trong trường OTC;

(f-ï Phổ thời gian tái va chạm theo xung laser cho cường độ xung laser

1 =1.5x10" W/em? tại các pha tương đối Ag = 0z,0.35z,0.6z,0.85z Đường nétliền màu xanh lá và đường chấm gạch màu xanh dương tương ứng với xung laser 800

nm và 400 nm 7j¡ = aa là chu ky của thành phần xung laser 800 nm 57

xiv

Hình 4.3 (a) Phổ thời gian trễ giữa thời điểm tái va chạm và thời điểm DI; (b) Phổ

sự chênh lệch thời gian giữa thời điêm ion hố của hai electron sau quá trình tái va

cham; (c) Phổ năng lượng electron tái va chạm và electron liên kết ngay sau quá trình

tái va chạm; (d) Phổ CTEMD do sự đĩng gĩp của nhĩm một trong Hình 4.2h và (e)Phổ CTEMD do sự đĩng gĩp của nhĩm một trong Hình 4.2h khi thay thế thế tươngtác Coulomb bởi thế tương tác Yukawa Kết quả khảo sát cho nhĩm một trong phổ

thời gian tái va cham tại Ag=0.67 ứng với cường độ xung laser

1=1.5x10 W/em?

Hình 4.4 (a) Phổ CTEMD do sự đĩng gĩp của nhĩm hai trong Hình 4.2h; (b) Phổ

thời gian trễ giữa thời điểm tái va chạm và thời điểm DI; (c)-(f) Phổ sự chênh lệch

thời gian giữa thời điểm ion hố của hai electron sau quá trình tái va chạm, Phổ nănglượng electron tái va chạm va electron liên kết ngay sau quá trình tái va chạm, PhổCTEMD khi khơng/cĩ áp dụng thế tương tác Yukawa cho trường hop ft), < 0.2577,;(g)-(j) tương tự (c)-( cho trường hợp /„, > 0.257, Kết quả khảo sát cho nhĩm hai

trong phơ thời gian tái va chạm tại Aø@=0.6Z cho cường độ xung laser

1=1.5x10 W/em?

Hình 4.5 (a)-(d) Ph6 CTEMD doc theo trục phân cực của xung laser 800 nm, Phổthời gian tái va chạm theo pha xung laser, Phổ CTEMD với sự đĩng gĩp của nhĩmmột và nhĩm hai tại pha tương đối Aø=0.6z cho cường độ laser

I1=1.0x10°W/em ; (e)-(h) tương tự (a)-(d) nhưng cho cường độ laser

1=2.0x10 W/cm? Đường liền nét màu xanh lá và đường chấm gạch màu xanh

dương tương ứng với điện trường của xung laser 800 nm va 400 nm 7), là chu kỳ

của xung laser 800 nm.

Hình 4.6 (a) Phổ thời gian trễ giữa thời điểm tái va chạm và thời điểm DI; (b)-(e)Phổ sự chênh lệch thời gian giữa thời điểm ion hố của hai electron sau quá trình tái

va chạm, Phổ năng lượng electron tái va cham và electron liên kết ngay sau quá trìnhtái va chạm, Phổ CTEMD khi khơng/cĩ áp dụng thế tương tác Yukawa cho trường

xv

hợp tp, < 0.2572; (f)-(i) tương tự (b)-(e) cho trường hợp ¢,, > 0.257), Kết quả khảosát cho nhĩm hai trong phé thời gian tái va chạm tại Ag = 0.67 cho cường độ xung

laser 7 =1.0x10''W/em”

Hình 4.7 Tương tự Hình 4.6 nhưng cho nhĩm một trong phé thời gian tái va chạm

tại Aø=0.6Z cho cường độ xung laser 7 = 2.0x10'* W/em?

Hình 4.8 (a) Tín hiệu ion A2” theo pha tương đối Ag của hai thành phan xung laser;(b-f) phổ CTEMD theo hướng phân cực của xung laser 2400 nm; (g-k) Phổ thời gian

tái va chạm của electron tái va chạm trong một chu kỳ của xung laser bước sĩng 2400

Hình 4.9 Minh hoa năng lượng của hai electron trong suốt quá trình tương tác vớixung laser theo các cơ chế: (a) cơ chế (e -2e), (b) cơ chế RESI, (c) cơ chế ESI, (d) cơchế ion RDESI

Hình 4.10 (a) Tỷ lệ bốn cơ chế ion hố chỉ phối quá trình NSDI; (b-f) năng lượngquay về của electron tái va chạm ngay trước thời điểm tái va chạm với ion mẹ với

Aø=0;0.35z;0.57;0.757;7r

Hình 4.11 Ph CTEMD theo trục phân cực của xung laser 2400 nm tại các pha tươngđối Aø=0.35z (a-d) và Aø=0.75Z (e-h) ứng với bốn cơ chế ion hố 75

Hình A.1 Quy trình giải phương trình (A.10) để ghi nhận tín hiệu NSDI 95

Hình A.2 Phơ CTEMD doc theo trục phân cực của xung laser ứng với các trường hợp: ø =0 (a), a@=1.0 (b), z=2.0 (c), œ=5.0 (d), a =10.0 (e)

Hình A.3 PhO CTEMD dọc theo trục phân cực của xung laser cĩ cường độ

3.5x10'* W/cm’ (hàng trên) và 6.0x10'* W/cm” (hàng dưới), ứng với trường hợp:

a=0 (a, đ), z=5.0 (b, e) và @ =10.0 (c, f)

xvi

Danh mục bảng

Bang 3.1 Tham số làm mềm a trong các công trình nghiên trước đây 42

Bảng 3.2 Cặp giá trị (a, x0) cho bốn giá tri đại điện của tham số làm mềm a trong

dai giá trị khả di của nguyên tu Ar

Bảng 3.3 Tỷ lệ số hạt nguyên tử Ar xảy ra quá trình NSDI với các giá trị khác nhau(tham số làm mềm a = l.5a.u.)

Bang 3.4 Tham số làm mềm a cho thé tương tác Coulomb và vi trí ban đầu x9 củacác nguyên tử khí hiếm khác

Danh mục các chữ viết

Trong luận án này, chúng tôi dùng dấu chấm (“.”

với phần thập phân của một số

tắt

) để ngăn cách phần nguyên

STT | Viếttắt Viết đầy đủ Nghĩa tiếng Việt

NonSequential Double lon hóa kép không liên

1 NSDI ¬ '

lonization tiép

Time Dependent Schrédinger | Phương trình Schrédinger

2 TDSE : ¬

Equation phụ thuộc thời gian

Ammosov-Delone-Krainov Lý thuyết ADK

3 ADK

theory

M6 hinh M6 hinh “simple man”

4 Simple man model

SM

Orthogonal Two-Color laser | Xung laser hai màu trực

5 OTC

pulse giao

Xung laser hai mau song

6 PTC Parallel Two-Color laser pulse

song

7 SDI Sequential Double Ionization | Ion hóa kép liên tiếp

Recollision-induced lon hóa kích thích

8 RESI Excitation with Subsequent

Tonization

xviii

Xung laser vùng giữa hồng

11 MIR Mid-Infrared laser pulse

ngoai

High-order Hamornic Su phat xa song diéu hoa

12 HHG

Generation bac cao

13 ATI Above-Threshold Ionization | Sự ion hóa vượt ngưỡng

Lowest-Order Perturbation Lý thuyết nhiễu loạn bậc

16 SI Single Ionization Sự ion hóa don

17 DI Double Ionization Sự ion hóa kép

18 ESI Exchange-State lonization lon hóa trao đổi trạng thái

Recollision-Doubly induced | Ion hóa kích thích kép

19 RDESI Excitation with Subsequent

Chương 1 Mở đầu

Lý do chọn đề tài

Trong hai thập niên gần đây, các hiện tượng quang phi tuyến được tạo ra bởi sựtương tác giữa nguyên tử, phân tử với xung laser cường độ cao đã thu hút nhiều sựquan tâm của các nhà khoa học trong và ngoài nước bởi chúng mang lại nhiều thôngtin về cấu trúc vật chất Trong đó, quá trình ion hóa kép (DI), đặc biệt là quá trình ionhoá kép không liên tiếp (NSDI) cung cấp các thông tin về sự tương quan giữa haielectron bị ion hóa trong nguyên tử, phân tử [1-3] Từ đó góp phần vào việc cung cấpbức tranh tong quát về cau trúc nguyên tử, phân tử, cũng như sự tương tác giữa cácelectron trong lớp vỏ nguyên tử, phân tử Quá trình NSDI có thể được giải thích dựatrên mô hình “simple man” (SM) được đề xuất đầu tiên bởi Corkum [4] Đến năm

1994, Lewenstein đã đưa ra mô hình ba bước [Š] với các bước như sau: Bước một, electron bị ion hoá bởi sự tương tác giữa xung laser với nguyên tử/phân tử Khi này,

thế nguyên tử/phân tử bị biến dạng bởi sự kết hợp với thế của xung laser Trong trườnghợp cường độ xung laser đủ mạnh, thế nguyên tử/phân tử bị biến dạng mạnh, electron

có thể được ion hoá theo cơ chế vượt rào Bước hai, electron bị ion hoá được gia tốc

bởi điện trường của xung laser, sau đó bị kéo trở lại khi điện trường của xung laser

đảo chiều và có thể xay ra sự tái va chạm với ion mẹ Bước ba, quá trình tái va chamnày có thé dẫn đến sự ion hoá của electron thứ hai, đây chính là quá trình ion hoá kép.không liên tiếp Kẻ từ khi được quan sát lần đầu tiên vào năm 1975 bởi Suran vàZapesochny cho các nguyên tử kiềm thổ [6], quá trình NSDI đã được nghiên cứu rộngrãi và là một công cụ mạnh đề nghiên cứu mối tương quan electron - electron (e - e)

thông qua quá trình va chạm của electron bị ion hoá và ion mẹ [7-15] Ngoài ra, quá

trình ion hoá kép cũng có thé xảy ra theo cơ chế liên tiếp (SDI), trong đó hai electronlần lượt bị ion hoá bởi sự ảnh hưởng của xung laser mà không thông qua sự tái va

chạm [16-18].

Dựa vào năng lượng của electron bị ion hoá lần đầu (năng lượng quay về) ngay

trước khi xảy ra sự tái va chạm với ion mẹ và sự chia sẻ năng lượng giữa electron bị

ion hoá lần đầu và electron liên kết, quá trình NSDI thường được chia ra thành hai cơchế ion hoá cơ bản: Một là, cơ chế ion hoá trực tiếp (e - 2e), trong đó electron bị ionhoá lần đầu tái va chạm với ion mẹ và gây ra sự ion hoá cho electron liên kết ngaysau khi tái va chạm [19,20]; Hai là, cơ chế ion hoá kích thích (RESI), trong đó electronliên kết nhận một phan năng lượng từ electron bị ion hoá lần đầu khi sự tái va chạmdiễn ra và chuyển lên trạng thái kích thích, sau đó bị ion hoá bởi tác động của xunglaser, trong khi electron bị ion hoá lần đầu vẫn nằm ở trạng thái tự do [10] hoặc bị ion

mẹ bắt lại để tạo thành trạng thái kích thích kép [15,21,22]

Dé quá trình NSDI được xảy ra dưới tác dụng của xung laser, electron bị ion hoálần đầu có thể truyền năng lượng cho electron liên kết một cách hiệu quả ngay tronglần tái va chạm thứ nhất dé day electron liên kết này ra khỏi nguyên tử/phân tử hoặcphải va chạm nhiều lần với ion me mới truyền đủ năng lượng cho electron liên kết bịion hoá [23] Sự tái va chạm nhiều lần có thé làm nhiễu các tín hiệu thé hiện sự tươngquan e - e cũng như phổ phân bồ động lượng của hai electron tương quan (CTEMD)[24] Do đó, để thu được thông tin thuần khiết về sự tương quan giữa các electron bị

ion hóa trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử, theo công trình của Ma có thê loại bỏ sự tái

va chạm nhiều lần giữa electron bị ion hoá lần đầu và ion mẹ bằng cách tăng cường

độ (khoảng 1.5x10' W/cm’) và/hoặc bước sóng của xung laser (khoảng 1500 nm)

[2] Ngoài ra, xung laser hai màu trực giao (OTC) cũng có thể được sử dụng với mụcdich này [25] Ké từ khi được tao ra và đưa vào các nghiên cứu về các hiệu ứng quangphi tuyến vào năm 2005 [26], xung laser OTC đã được công nhận rộng rãi về khảnăng kiểm soát tốt thời điểm tái va chạm, năng lượng của electron bị ion hoá lần đầungay trước khi tái va chạm và tỷ lệ NSDI bằng cách thay đổi pha tương đối [25-28]hoặc cường độ của hai xung laser thành phần [29] Do đó, xung laser OTC có thể

được sử dụng dé kiểm soát phổ CTEMD (theo hai phương tương ứng với phương

phân cực của từng thành phần xung laser) [25] Ngoài ra, xung laser OTC còn được

sử dụng đề điều khiển quá trình NSDI Cụ thẻ, bằng cách thay đổi pha tương đối giữahai thành phần xung laser, động lực học tương quan hai electron bị ion hóa trong quátrình NSDI đối với nguyên tử He có thể được kiểm soát [25] hoặc có thẻ phân tích

2

các cơ chế ion hóa chỉ phối quá trình NSDI của nguyên tử Xe [28] Ngoài ra, xung

laser OTC còn được sử dụng dé nghiên cứu sự phụ thuộc của tín hiệu Ne?*/Ne vào

pha tương đối, trong đó có tính đến sự thay đổi thời gian tái va chạm khi điều chỉnh

cường độ xung laser ở một pha tương đối cụ thể [29] Đặc biệt, lần đầu tiên xunglaser OTC được chứng minh bằng thực nghiệm có khả năng kiểm soát động lực học

tương quan hai electron cho nguyên tử Ne [30] Xung laser OTC còn được sử dụng

để nghiên cứu quá trình NSDI của các phân tử, ví dụ phân tử HeH’, từ đó chứng tỏrang sự tương quan của hai electron trong phd CTEMD phụ thuộc vào tỷ lệ cường độ(12/) và pha tương đối giữa hai thành phần của xung laser OTC [27]

Các công trình [25,29,30] đã giới thiệu một số kết quả thú vị như các thời điểm tái

va chạm của electron bị ion hoá lần đầu tụ lại trong một phạm vi rat hep trên trục thờigian và có thể được kiểm soát bởi xung laser OTC Ngoài ra, các kết quả trong[25,29,30] chỉ ra rằng tại một số giá tri cụ thể của pha tương đối của xung laser OTC,các thời điểm tái va chạm của electron bị ion hoá lần đầu và ion mẹ được phân tách

thành hai nhóm riêng biệt Tuy nhiên, việc khảo sát động lực học của từng nhóm thời

gian tái va chạm trong việc chỉ phối quá trình NSDI vẫn chưa được xem xét Mặt

khác, các cơ chế ion hoá và sự đóng góp của từng nhóm thời gian tái va chạm vào

phô CTEMD, vai trò của lực đây Coulomb trong quá trình NSDI khi thay đôi cường

độ xung laser vẫn còn là câu hỏi mở Chúng tôi cũng lưu ý rằng mặc dù vai trò củalực đây Coulomb giữa hai electron sau khi bị ion hoá đã được xem xét cho các hệnguyên tử [22,31-33] và phân tử [34] đối với xung laser một màu, nhưng hiệu ứngnày trong xung laser OTC vẫn chưa được khảo sát

Đối với sự tái va chạm trong quá trình NSDI, bước sóng của xung laser là mộttham số quan trọng vì nó ảnh hưởng đến năng lượng quay về của electron bị ion hoálần dau tại thời điểm tái va chạm thông qua thé trọng động Up [4] Trong những thập

kỷ gần đây, xung laser bước sóng gần vùng hồng ngoại (NIR) đã được phát triển và

được xem là một trong những công cụ hữu ích đê nghiên cứu sự tương quan của hai electron trong nguyên tử, phân tử dựa vào quá trình NSDI [7,31,35,36] Nam 2016, nhóm nghiên cứu của Zhou đã sử dụng xung laser có hàm bao dạng hình thang (bao

3

gồm hai chu kỳ mở laser, sáu chu kỳ ồn định và hai chu kỳ tắt laser), cường độ thấp,bước sóng 780 nm dé khảo sát sự tái va chạm nhiều lần trong quá trình NSDI củanguyên tử Ar và kết luận rằng sự tái va chạm nhiều lần có thể giảm khi tăng cường

độ và bước sóng của xung laser [2] Trong công trình [19], khi khảo sát quá trình

NSDI của nguyên tử Xe, các tác giả đã chứng tỏ rằng việc sử dụng xung laser cócường độ bão hoà (trong mô hình cổ điển, cường độ xung laser được xem là bão hòakhi năng lượng tái va chạm cực đại của electron quay về được gây ra bởi điện trườngcủa xung laser bằng ngưỡng ion hóa của electron thứ hai) và bước sóng giữa vùnghồng ngoại 3200 nm (MIR) sẽ làm cho cơ chế tái va chạm nhiều lần chiếm ưu thế so

với khi sử dụng xung laser NIR bước sóng 800 nm Bởi vì, khi sử dụng xung laser

bước sóng dài, năng lượng quay về của electron bị ion hoá lần đầu lớn, dẫn đến thờigian tương tác giữa hai electron ngắn và chỉ có một phần nhỏ năng lượng của electron

bị ion hoá lần đầu được truyền cho electron liên kết, làm cho electron liên kết chuyểnlên trạng thái kích thích Sự tái va chạm trong lần tiếp theo mới gây ra quá trình NSDI.Xung laser hai màu cũng là một công cụ hữu ích dé kiểm soát quá trình tái va chạmcủa electron bị ion hoá lần đầu trong trường laser mạnh [37] Ưu điểm của xung laser

hai màu là có nhiều tham số dé điều khién sự tái va chạm như: pha tương đối, cường

độ và độ phân cực của hai xung laser thành phần Một số kết quả nghiên cứu đã đượccông bố như: khi sử dụng xung laser hai màu phân cực tròn, tỷ lệ các sự kiện ion hoákép phụ thuộc vào tỷ lệ cường độ tương đối của hai xung laser thành phần [38]; xunglaser hai màu song song (PTC) được sử dụng dé khảo sát quá trình NSDI va chứng

tỏ phd CTEMD cũng phụ thuộc vào pha tương đối giữa hai xung laser thành phần

[39,40] Tuy nhiên, hiện tại, các cơ chế ion hoá chỉ phối quá trình NSDI bằng xung

laser PTC có bước sóng MIR vẫn chưa được khảo sát chỉ tiết

Để khảo sát lý thuyết quá trình NSDI, ta có thể sử dụng một số phương pháp phổbiến như: Một là, tiếp cận theo vật lý lượng tử bằng cách tìm nghiệm phương trìnhSchrédinger phụ thuộc thời gian (TDSE) [41] Phương pháp nay cho kết quả có độchính xác cao có thể so sánh với thực nghiệm cả về mặt định tính và định lượng Tuynhiên, phương pháp TDSE đòi hỏi nguồn tài nguyên máy tính phục vụ cho tính toán

rất lớn và chỉ cung cấp kết quả cuối cùng khi kết thúc quá trình tương tác với xung

laser Do đó, ta khó theo dõi quá trình chuyên động của các electron bị ion hoá Hai

là, tiếp cận dựa trên kỹ thuật bán cổ điền [42-44], trong đó lý thuyết ADK được ápdụng để mô tả quá trình ion hoá của electron đầu tiên [45], sau đó quá trình chuyền

động của electron nay trong điện trường của xung laser được xem xét một cách cô

điển Tuy nhiên, phương pháp bán cô điển thường được sử dụng khi điện trường tươngtác có cường độ yếu Ba là, sử dụng mô hình tập hợp cổ điển được đề xuất lần đầu

bởi Panfili [35], trong đó quá trình chuyên động của cả hai electron được mô tả bởi

phương trình định luật II Newton Điểm thú vị ở đây là mặc dù đơn giản nhưng kếtquả được khảo sát bằng phương pháp cô điền là tương đương với phương pháp TDSE

và phù hợp với dit liệu thực nghiệm, với điều kiện là cường độ xung laser đủ mạnh

để đảm bảo cho các electron bị ion hoá theo cơ chế vượt rảo, đồng thời số sự kiệnNSDI phải đủ lớn dé giảm sai số thống kê [46]

Theo mô hình tập hợp cổ điền, thé tương tác Coulomb giữa hạt nhân và hai electron

cũng như giữa hai electron tồn tại điểm kỳ dị (« 2) làm cho quá trình tính toán trở

r

nên phức tap vi tinh không ôn định của sự ion hoá tự động của các electron liên kếtkhi nguyên tử, phân tử chưa tương tác với xung laser [46] Do đó, thế Coulomb mềmgiữa hạt nhân va electron được xem xét bằng cách thêm tham số làm mềm dé có dang

Mặc dù phương pháp mô hình tập hợp cô điển được sử dụng rộng rãi để khảo sátquá trình NSDI trong hai thập kỷ qua, tuy nhiên quy trình xác định tham số làm mềmcho thế tương tác Coulomb của electron - ion vẫn còn là một vấn đề mở Một sốnghiên cứu sử dụng phương pháp so sánh với kết quả thực nghiệm đề rút ra đượctham số phù hợp và chưa có lập luận vật lý cụ thể [47,48] Mặt khác, tham số nàycũng thay đổi đối với các nguyên tử hoặc phân tử khác nhau Do đó, việc đề xuất mộtquy trình phù hợp về mặt vật lý để lựa chọn tham số làm mềm cho thế tương tác

Coulomb của electron - ion cho tất cả nguyên tử khí hiếm (He, Ne, Ar, Kr và Xe) làthật sự cần thiết.

Tir những lý do trên, chúng tôi lựa chọn dé tài “Khảo sát quá trình ion hoá képkhông liên tiếp của nguyên tử khí hiếm dưới tác dụng của trường điện xung laser”làm luận án tiến sĩ dé giải quyết các van dé còn tồn đọng như đã dé cập

Muc đích, đối tượng và phạm vi nghiên cứu

“Trong luận án này, chúng tôi tiến hành khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử khíhiếm với một số mục đích cụ thê sau đây:

~ Đề xuất quy trình phù hợp về mặt vat lý để xác định tham số làm mềm của thétương tác Coulomb của electron - ion cho các nguyên tử khí hiếm

— Khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử Ar do xung laser OTC và PTC gây ra ở

một số pha tương đối xác định Trong đó, vai trò của lực đây Coulomb trong việchình thành phổ CTEMD ứng với các giá trị cường độ khác nhau của xung laser OTC

và các cơ chế ion hóa chỉ phối quá trình NSDI bởi xung laser PTC gây ra được khảo

sát.

Phương pháp nghiên cứu

Trong luận án này, chúng tôi sử dụng phương pháp mô hình tập hợp cô điển đểtiến hành mô phỏng và khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử khí hiếm dưới tácdụng của trường điện xung laser Cụ thé, chúng tôi sử dụng ngôn ngữ lập trìnhMATLAB (bản R2020b và bản R2022a có bản quyền), trong đó thuật toán Runge-Kutta bậc bốn được áp dụng đê tính toán vận tốc và tọa độ của hai electron bị ion hóatrong suốt quá trình nguyên tử tương tác với xung laser

Ý nghĩa khoa học và tính mới của luận án

Nội dung của luận án có ý nghĩa khoa học vì đã giải quyết được một số vấn dé liênquan việc khảo sát và điều khiển động lực học tương quan của hai electron trong quátrình NSDI Cụ thể luận án đã đạt được các kết quả sau:

~ Dựa trên mô hình tập hợp cô điền, luận án đề xuất một quy trình phù hợp về mặtvật ly dé xác định giá trị tham số làm mềm trong thế tương tác Coulomb giữa electron

- ion đối với các nguyên tử khí hiếm

— Luận án khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử Ar khi sử dụng xung laser OTC

và xem xét mức độ đóng góp cụ thể của từng nhóm electron tái va chạm va lực đây

electron - electron theo cường độ xung laser.

~ Luận án khảo sát các cơ chế ion hoá chỉ phối quá trình NSDI của nguyên tử Ar

khi sử dụng xung laser PTC.

Cấu trúc của luận án

Để đạt được mục đích đã đề ra, luận án được trình bày với bố Cục sau:

Chương 1: Mỡ đầu Trong chương này, chúng tôi bàn về lý do lựa chọn đề tài,mục đích, đối tượng, phạm vi và phương pháp nghiên cứu Ngoài ra, ý nghĩa khoa

học cũng như tính mới và câu trúc của luận án cũng được đê cập.

Chương 2: Cơ sở lý thuyết Trong chương này, chúng tôi trình bày khái quát lýthuyết tương tác giữa xung laser với nguyên tử, phân tử, bao gồm mô hình SM và cácquá trình quang phi tuyến Các phương pháp tinh toán dé tiếp cận bài toán NSDI cũngđược đề cập

Chương 3: Tham số làm mềm cho thế tương tác Coulomb của electron - ion.Đây là một trong những kết quả chính liên quan đến luận án Trong chương này,chúng tôi trình bày chỉ tiết quy trình lựa chọn tham số làm mềm thế tương tácCoulomb của electron - ion, sau đó tiến hành mô phỏng quá trình NSDI cho nguyên

tử Ar và He, đồng thời tiễn hành phân tích và thảo luận chỉ tiết kết quả nghiên cứu.Cuối cùng là kết luận tham số tối ưu cho các nguyên tử khí hiếm

Chương 4: Khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử Ar bởi xung laser hai màu.

Đây là một trong những kết quả chính liên quan đến luận án Cụ thể trong chương

này, chúng tôi:

+ Khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử bởi xung laser OTC Bằng cách thay đổi

pha tương đối giữa hai xung laser thành phần và thay đổi cường độ xung laser, chúngtôi khảo sát mức độ đóng góp của từng nhóm electron trong phé thời gian tái va cham

va xem xét vai trò của lực day electron - electron tương ứng với mỗi nhóm đến phổ

CTEMD.

+ Khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử bởi xung laser PTC Bằng cách thay đổi

pha tương đối giữa hai xung laser thành phần, chúng tôi khảo sát, phân tích phổCTEMD và năng lượng tái va chạm của electron tái va chạm theo pha tương đối Bêncạnh đó, chúng tôi cũng xem xét các cơ chế ion hóa chỉ phối quá trình NSDI

Chương 5: Kết luận và kiến nghị Trong chương này, chúng tôi tóm tắt lại cáckết quả mà luận án đã đạt được, đồng thời, chúng tôi cũng đề cập các vấn đề còn tồnđọng và mở ra các hướng nghiên cứu tiếp theo

Phụ lục Để làm rõ các tính toán mô phỏng, trong phần này, chúng tôi đề cập bàitoán Cauchy và cách giải của nó theo phương pháp Runge-Kutta bậc bốn; sau đó, quytrình giải số phương trình mô tả chuyền động hai electron trong bài toán NSDI đượctrình bay; cuối cùng chúng tôi bàn về quá trình khảo sát hệ số @ trong thé tương tácYukawa đối với phổ CTEMD

Các kết quả nghiên cứu liên quan đến luận án đã được công bố trên 03 công trìnhdưới dạng các bài báo khoa học, trong đó có 02 công trình đăng trên các tạp chí quốc

tế thuộc danh mục SCIE và 01 công trình được đăng trên tạp chí uy tín trong nước

Chương 2 Cơ sở lý thuyết

Trong chương này, chúng tôi trình bày lý thuyết về sự tương tác giữa xung laservới nguyên tử, phân tử Cụ thể, chúng tôi nói về tác động của xung laser đến sự ionhoá các electron của nguyên tử, phân tử Sau đó, chúng tôi đề cập mô hình “simpleman” và các quá trình quang phi tuyến bao gồm sự ion hoá trên ngưỡng, sự phát xạsóng điều hoà bậc cao và sự ion hoá kép không liên tiếp Ngoài ra, các phương pháp

lý thuyết phổ biến dé khảo sát bai toán NSDI cũng được đề cập, gồm: phương pháp

sử dụng cơ học lượng tử, phương pháp bán cỏ điển và phương pháp cổ điền

2.1 Lý thuyết tương tác giữa xung laser với nguyên tứ, phân tir

2.1.1 Tương tác giữa xung laser với nguyên tử, phân tử

Laser là nguồn ánh sáng nhân tạo được tạo ra nhờ sự khuếch đại ánh sáng bằng sựphát xạ cưỡng bức Laser có tính chất đặc biệt hơn các nguồn sáng tự nhiên như: tínhđơn sắc, tính kết hợp và tính định hướng Có hai cơ chế phát laser: cơ chế phát liêntục, trong đó công suất đầu ra là không đổi; cơ chế phát xung ánh sáng rất ngắn,

cường độ cao với công suât cực đại.

Việc tìm hiểu thế giới vi mô từ lâu đã trở thành một trong những hướng nghiên

cứu sôi động thu hút sự quan tâm của các nhà khoa học nói chung và các nhà vật lý

nói riêng Để thực hiện được mục đích này, thông qua quá trình khám phá và khảo.sát, các nhà khoa học đã đề ra phương án sử dụng sự tương tác giữa xung laser với

nguyên tử, phân tử Như ta đã biết, trong kỹ thuật chụp ảnh, đê có được bức ảnh rõ

nét của một vật đang chuyển động với tốc độ nhanh, nhiếp ảnh gia cần lựa chọn thờigian phơi sáng phù hợp, tương ứng với thời gian đặc trưng cho chuyển động đang xétcủa vật Do đó, để quan sát được chuyền động của electron trong nguyên tử, đòi hỏiphải rút ngắn thời gian “phơi sáng” xuống đến mức tương ứng với chu kì quay củaelectron quanh hạt nhân, tức là phải có những xung cực ngắn cỡ atto giây Năm 1960

có thể coi là một bước ngoặc vĩ đại trong khoa học kỹ thuật với sự ra đời của nguồnlaser đầu tiên với độ dài xung 100 nano giây [49] Bắt đầu từ đây, xuất hiện hàng loạt

sự nghiên cứu rút ngắn xung laser Năm 2001 có nhiều sự kiện nổi bật như Agostini

đã thành công trong việc tao ra và nghiên cứu một loạt xung laser 250 atto giây [50];

Krausz cũng khảo sát thực nghiệm các hiệu ứng vật lý với xung laser kéo dai đến 650

atto giây [51-53] Tháng 10 năm 2023, giải thưởng Nobel Vật lý danh giá đã được

trao cho các nhà khoa học Agostini, Krausz va L'Huillier về kết quả đưa ra các phươngpháp thực nghiệm tạo ra xung laser với thời gian cực ngắn atto giây dé nghiên cứuđộng lực học của electron trong nguyên tử, phân tử và vật chất ở trạng thái lỏng vàrắn Điều này đã đánh dấu sự ra đời của ngành khoa học mới liên quan đến công nghệquang phé atto giây Đến năm 2017, xung laser đã được rút ngắn còn khoảng 43 atto

giây bởi nhóm nghiên cứu của Gaumnitz [54].

bị giam trong một giếng thế Khi nguyên tử, phân tử tương tác với xung laser cựcngắn cường độ cao có thành phần điện trường F(t) thì electron chịu thêm tác dụngcủa thế điện trường U, =—FŒ)x Lúc này electron có thé thoát ra ngoài tại nhữngthời điểm mà độ cao của giếng thế bị giảm do sự tác dụng của trường điện xung laser(Hình 2.1b) va gây ra một số hiệu ứng quang phi tuyến như: sự ion hoá da photon,ion hoá xuyên ngầm hay ion hoá vượt rào.

Tùy thuộc vào cường độ điện trường cực đại Fy và tần số @ của xung laser màcác hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra theo các cơ chế khác nhau Dé đánh giá một cáchkhái quát kha năng xuất hiện của các hiệu ứng phi tuyến này, ta có thé dựa vào hệ sốKeldysh [55] Trong hơn năm thập kỷ, lý thuyết Keldysh về sự ion hoá đã đóng vaitrò mau chốt trong nghiên cứu vật lý trường mạnh [56], cung cấp một phương án cho

sự phân tích định lượng quá trình ion hoá của các hiện tượng tương tác giữa ánh sáng,

và vật chất Lý thuyết Keldysh đã chỉ ra rằng quá trình ion hoá đa photon và xuyênngầm của các electron, trên thực tế, là hai cơ chế của quá trình ion hoá trong trườngyếu và trường mạnh Trong toàn bộ nội dung của luận án, chúng tôi xem xét trong hệđơn vị nguyên tử (e = =m, = la.u.), trừ những phần được chú thích rõ Khi này, hệ

11

+ Khi cường độ xung laser đủ mạnh, tương ứng hệ số Keldysh z~ 1, thế điện

trường tác dụng dẫn đến thé nang Coulomb U, bị biến dạng Do đó, rào thé tổng hợp

U được hạ thấp và cho phép electron ion hóa xuyên ngầm (Hình 2.2b)

+ Khi cường độ xung laser rất mạnh, tương ứng hệ số Keldysh y <1, thế năng

Coulomb Ứ, bị biến đạng mạnh bởi tác dụng của xung laser Do đó, thế tổng hợp đạtgiá trị thấp hơn mức năng lượng của trạng thái cơ bản, mở đường cho sự ion hóa vượt

rào (Hình 2.2c).

(a)

Hình 2.2 Minh hoa các cơ chế ion hóa: (a) cơ chế ion hóa da photon, (b) cơ chế

ion hóa xuyên ngâm, (c) cơ chế ion hóa vượt rào.

Bên cạnh việc xác định ranh giới giữa cơ chế ion hoá đa photon, ion hóa xuyênngầm và ion hóa vượt rào, hệ số Keldysh còn có ý nghĩa xác định sự phụ thuộc củatốc độ ion hoá vào tần số xung laser [55] Theo lý thuyết, đối với cơ chế ion hoá đaphoton, tốc độ ion hoá phụ thuộc rất nhiều vào tần số xung laser Trong khi đó, quátrình ion hoá xảy ra thông qua cơ chế xuyên ngầm, tốc độ ion hoá không phụ thuộc

vào tân sô xung laser.

12

2.1.2 Mô hình SM

Một trong những mô hình trực quan về các hiện tượng vật lý trong trường mạnh là

mô hình SM [4] Theo mô hình này, quá trình ion hoá của electron được mô tả qua ba bước:

+ Bước một, một electron được giải phóng khỏi nguyên tử, phân tử bằng quá trình

ion hoá tại thời điểm ứo Ta xem gần đúng electron bị ion hoá này có động lượng banđầu bằng không p(,) =0

+ Bước hai, trong khoảng thời gian í > íạ, electron tự do được gia tốc bởi điện

trường của xung laser.

+ Bước ba, tùy thuộc vào thời điểm ø›, khi điện trường của xung laser đổi chiều,electron tự do có thé bị kéo trở lại và có thé tái va chạm với ion mẹ tại thời điểm n,dẫn đến sự ion hoá của một hay nhiều electron khác

Sau khi bị ion hoá, động lượng của electron tại mỗi thời điểm / > t, đã cho có thểđược xác định bằng phương trình chuyển động của Newton với lực duy nhất tác dung

lên electron là lực tương tác điện trường

p()= | p()á*= [ pede | pied =A) +A, 02)

% 1

với

A(t)= -Í F(t)dt', (23)

trong đó, 4(/) là thé vector của xung laser F(t) và A(+e) =0

Phương trình (2.2) được dùng dé tính động lượng trôi tại thời điểm cuối cùng của

quá trình khảo sát các electron bị ion hoá p(%) Trong mô hình SM, các electron

được xem xét chỉ tương tác với xung laser sau khi ion hoá khỏi nguyên tử, phân tử.

13

Vì p(œ) được đo rất lâu sau khi quá trình tương tác giữa nguyên tử, phân tử với xunglaser kết thúc, nên nó được xác định bởi thế vector tại thời điểm ion hoá t= ty

Pro = pÉ©) = —()- (2.4)

Xét phương trình xung laser có dang F(t) = F, cos(@t) , với @ là tần số của xung

laser, từ phương trình (2.3) ta ghi nhận phương trình thé vector 4() =— fo sin(f).

o

Tir phương trình (2.3) và (2.4), ta có thể giải thích một cách định tính hình dang phổ

động lượng của electron Vì thế vector của trường điện xung laser có giá trị cực trịkhi điện trường có giá trị 0 và ngược lại (xem phương trình dạng xung laser và thế

vector), do đó phô động lượng có tín hiệu nhỏ khi electron bị ion hoá có năng lượng

cao và có tín hiệu lớn khi electron bị ion hoá có năng lượng thấp.

Khi nói về mô hình SM, ta cần đề cập đại lượng thế trọng động Up (the

ponderomotive potential) U, được định nghĩa là năng lượng dao động trung bình

theo chu kỳ của một electron tự do trong điện trường của xung laser đơn sắc Xét

xung laser tuyến tính có dạng FQ) = F,(cos(at),0,0) Khi đó, cường độ điện trường.

thay đổi từ 0 đến giá trị cực đại của nó trong một phan tư chu kỳ của xung laser vàthế trọng động U, được xác định

ˆ

U,= 2, (2.5)

với F, là cường độ điện trường cực dai và @ là tan số của xung laser Từ phươngtrình (2.5), giá trị cực đại của thế vector của xung laser có thé được xác định bằng

A, =2,U,, Do đó, năng lượng tối đa của electron theo phương trình (2.4) là 2Up

Giới hạn này được gọi là năng lượng ngưỡng cổ điền đối với các electron bị ion hoátrực tiếp dưới tác dụng của điện trường xung laser

Tuy nhiên, các electron bị ion hoá có thể thu được năng lượng cao hơn nhiều so

với giá trị 2U; khi ion hoá trong trường mạnh [57,58] Các electron bị ion hoá có nang

14

lượng cao như vậy được dự đoán bởi mô hình SM khi xem xét sự tái va chạm của

chúng với ion mẹ Động lượng của electron tại thời điểm va cham í¡ là

= A)~ A(t) (2.6)

Praivacham

Lay cực trị hàm ø„„„„„„ với điều kiện ø¡ là hàm duy nhất của fo ta được năng lượng

tái va chạm cực đại là 3.17Up Sau khi va chạm, các tương tác khác của electron tái

va chạm và ion mẹ có thể xảy ra Ví dụ, sự tái hợp có thể dẫn đến su tao ra song điều

hoà bậc cao (HHG) thông qua sự phát xạ của một photon đơn lẻ với năng lượng

Prrivacham | 2+ 1„ Hay bang cách tán xạ dan hồi với ion me, electron tiếp tục được giatốc trong điện trường của xung laser và có thê thu được động lượng cuối cùng

Pewoicmg = ~Praivacham — A(t) = =2A(,)— Ay) (2.7)

Năng lượng tối đa có thé dat được thông qua quá trình tái va cham là 10Up, tươngứng với ngưỡng quan sát được trong phổ năng lượng quang electron [58] Cuối cùng,

sự tán xạ không đàn hồi giữa electron bị ion hoá lần đầu và ion mẹ có thể dẫn đến sựkích thích hoặc ion hoá electron thứ hai, gây ra sự ion hoá kép không liên tiếp

Mô hình SM được giới thiệu ở đây có thé mô tả quá trình ion hoá của nguyên tử,

phân tử trong trường mạnh và các hiện tượng vật lý liên quan theo quan điểm cổ điền.

Mặc dù, cấu trúc quang phô được phân tích chính xác hơn khi dùng cơ học lượng tửcho sự ion hoá trên ngưỡng (ATD [59] và HHG [5], nhưng quá trình NSDI có thểđược mô tả phù hợp với dữ liệu thực nghiệm về sự tương quan giữa hai electron củacác nguyên tử và cấu trúc đặc trưng dựa trên mô hình cổ điển [22,34] Bên cạnh đó,các hiệu ứng lượng tử trong NSDI cũng đã thu hút được sự chú ý đáng kế của các nhà

khoa học [60,61].

2.1.3 Các quá trình quang phi tuyển

a Sự ion hoá trên ngưỡng

Sự ion hoá trên ngưỡng của nguyên tử, phân tử được xem xét lần đầu tiên bằngthực nghiệm bởi Voronov và Delone vào năm 1965 khi sử dụng xung laser ruby dé

15

khảo sát tốc độ ion hoá của khí hiếm Xe [62] Lý thuyết đầu tiên được đề cập đề giảithích quá trình ATI là lý thuyết nhiễu loạn bậc thấp nhất (LOPT) [63,64], trong đó,tốc độ ion hoá N photon được xác định bởi

1

T=ơy (4) : (28)

với N là số photon tối thiểu dé tạo ra sự ion hoá, 7 là cường độ ánh sáng tới, oy làtiết diện ion hoá W photon Nhược điểm của lý thuyết này là không thể áp dụng chotrường hợp điện trường của xung laser đủ mạnh bởi vì trạng thái liên kết của nguyên

tử bị biến đổi mạnh khi cường độ xung laser tăng

Với việc phát hiện ra quá trình ATI của Agostini năm 1979 [65], các nhà khoa học

bắt đầu khảo sát lý thuyết hiệu ứng này cũng như xem xét vật lý trường mạnh trongvùng không nhiễu loạn Từ đây, kết quả khảo sát lý thuyết và thực nghiệm đều chứng

tỏ quá trình ATI là quá trình khi electron hap thụ nhiều photon hơn số photon cần thiếtcho sự ion hoá đề thoát ra khỏi nguyên tử, phân tử, khi đó phần năng lượng dư thừa

sẽ được chuyền thành năng lượng của electron tạo nên các đỉnh năng lượng riêng biệt

và cách đều nhau trong phổ năng lượng của electron bị ion hoá [66] Năm 1996,Paulus đã giải số phương trình Schrödinger và đưa ra phố ATI bao gồm một loạt cácđỉnh được phân tách bằng năng lượng photon như Hình 2.3 [67] Kết quả này chothấy rằng một electron có thể hấp thụ nhiều photon hơn số lượng tối thiểu N cần thiết

cho quá trình ion hoá.

16

electron energy [ho]

Hình 2.3 Phổ ATI bao gom các dinh năng lượng của electron bi ion hoá đượcphân tách với khoảng cách giữa các đỉnh bằng năng lượng photon chiếu tới [61].Trong đó, |z) là trạng thái liên kết của electron trong nguyên tử và |iP) là thé ion

hóa cua electron.

Ngoài ra, khi sử dụng xung laser cường độ cao, năm 1980, Gontier đã chứng tỏ

các đỉnh có năng lượng cao hơn chiếm ưu thé trong phổ năng lượng của electron bịion hoá [68] Mặt khác, kết quả khảo sát của Lompré vào năm 1987 cho thấy sự phụthuộc của quá trình ion hoá vào cường độ xung laser, cụ thể là số đỉnh năng lượngcủa electron bị ion hoá mắt dan khi tăng cường độ xung laser cực ngắn [69] Điều nàychứng tỏ electron cần có năng lượng lớn hơn thé ion hoá dé bứt ra khỏi nguyên tử,

phân tử.

b Sự phát xạ sóng điều hoà bậc cao

Sự phát xạ sóng điều hoa bậc cao là một hiệu ứng vật lý xảy ra khi nguyên tử, phân

tử hoặc chất rắn được đặt trong sự tương tác với xung laser cực ngắn cường độ cao.Kết quả là có sự phát xạ các photon có tần số bằng bội số nguyên lần tần số của xunglaser [4,70,71] Từ khi được phát hiện lần đầu tiên vào năm 1961 bởi Franken và cộng

sự khi chiếu chùm laser có độ dài xung I mili giây và bước sóng 694.3 nm vào tinh

17

thể thạch anh [72], quá trình HHG đã thu hút sự quan tâm của các nhà vật lý và trởthành một nguồn phát xạ tia cực tím kết hợp (EUV), từ đó đã mở đường cho nhiềuhướng nghiên cứu mới, nổi bật là vật lý atto giây để kiểm soát động lực học electron

[73,74].

Để giải thích các kết quả thực nghiệm quan sát được HHG, lý thuyết về hiện tượngphát xạ HHG và các cơ chế ion hoá nguyên tử, phân tử khi tương tác với xung lasercần được xây dựng Năm 1994, Lewenstein đề xuất mô hình ba bước mang tên ôngnhằm giải thích nguồn gốc của sự phát xạ HHG [5] Theo mô hình này, đầu tiênelectron thoát ra khỏi thé nguyên tử bởi cơ chế ion hóa xuyên ngầm, sau đó được giatốc trong vùng liên tục bởi xung laser Khi điện trường của xung laser đổi chiều,electron bị kéo trở lại và có thể tái kết hợp với ion mẹ dẫn đến sự phát xạ của mộtphoton thứ cấp có năng lượng cao Quá trình này lặp lại định kỳ theo thời gian, dẫnđến sự phát xạ photon trong dải tần số Đến nay các nhà khoa học đã tìm được cáctính chất phổ quát của HHG như sau:

+ HHG có thể phát ra sóng thứ cấp có tần số gấp trăm lần tần số xung laser kíchthích và chỉ phát ra ở tần số là bội số lẻ của tần số xung laser chiếu vào

+ Ở những tần số đầu, HHG có cường độ giảm dan và gần như không đổi trongmiễn rộng của tần số gọi là miền phẳng (plateau region) và kết thúc ở điểm dừng (cutoff) [5] Day là đặc trưng của pho HHG

Từ khi được tìm ra đến nay, HHG đã mở ra nhiều hướng nghiên cứu mới Các nhàvật lý đã sử dụng thành công phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ nguồn dữ liệu HHGphat ra dé tái tạo hình ảnh orbital lớp ngoài cùng của phân tử khí Nz [75] và tìm thấythông tin cấu trúc động của phân tử khi cho các phân tử khí tương tác với xung lasercực ngắn cường độ cao [76,77] Ngoài ra, hiệu suất chuyên đồi tần số của HHG làmột vấn đề mau chốt khi xem xét các ứng dụng thực tế của các nguồn tỉa cực tím Do

đó, để tăng năng suất và năng lượng ở vùng cut-off của HHG, có thé tăng cường sựcộng hưởng và kết hợp các sóng HHG gần pha, hay tối ưu hóa tham số xung laser, sửdụng chùm tia có cấu trúc phân cực, xung laser hai màu [78-81] Gan day, vai trò

18