Điều chế montmorillonite từ Đất sét lâm Đồng và Áp dụng tổng hợp dẫn xuất 4h piran

Khi thay đổi các tác chất khác nhau ta cũng thủ được số lượng dẫn xuất cao hơn nhiễu so với phản ứng truyền thông chỉ có +_ Mục tiêu nghiên cứu.. Nghiên cứu tâm xúc tác K;CO, trên những

TRUONG DAI HQC SU PHAM TP HO CHi MINH

DE TAI KHOA HQC VÀ CÔNG NGHỆ CÁP TRƯỜNG

DIEU CHE MONTMORILLONITE TU DAT SET LAM DONG VA AP DUNG TONG HQP DAN XUAT 4H-PIRAN

Danh mục các hình :

‘Tom tit két qua nghién exru ( Tiếng Việu

“Tôm tắt kết quá nghiền cứu (Tiếng Anh),

Mơ đầu

1.2 Giới thiệu về phản ứng tổng hợp dẫn xuất 4//-piran

1.2.1 Cơ chế phản ứng,

1.2.3 Mét s6 phuong phip 43 ap dụng để tổng hợp những dẫn xuất 4//-piran 11 1.2.3.1 Xúc tác acid,

1.1 Giới thiệu tổng quất về montmorillonite 552222

1.4, Didu ché montmorillonite lam chất mang rắn từ đắt sét bentonite 17

3.1 Điều chế chất mang rắn tử đắt sét bentonite Lam Đồng 0 2.1.1 Tinh ché montmorillonite tir dat sét thô rà i „20 3.1.2 Hoạt hóa acid mẫu montmorilloaite tỉnh chế —— 3.1.À Tắm K;CO, trên chất mang rin montmorillonite hoạt hỏa aeid 0 -.3 Xác định các thông số hóa-lý của các mẫu montmorillonite hoạt hóa seid 0

2.2.3 Xác định điện tích bể mặt riễng sec 2 2.3 Quy trinh tng hợp dẫn xuất 4/7-piran soon 2D

2.5 Xác định co cau và tính chất đẫn xuất 4/7-piran 22

3.2.2 Hàm lượng khoảng sét

tích bể mật riếng 3.3 Nghiên cứu cơ cầu của xúc tác khi tắm K;CO, trên chất mang rắn đã điều chế 32 3.4, Áp dụng xúc tác đã điều chế vào phản ứng tổng hợp một số dẫn xuất 4//-piran 33

3.4.3, T6i ưu hóa phản ứng tổng hợp dẫn i 4H-piran

“Tải liệu tham khảo

Phụ lục

Mình 1: Co cầu dị vòng piran

bu 2: Sơ đỗ lông hợp dẫn xuất 4/f-piran

.3-Cơ chế phan ứng tổng hợp din xuất 4//piran

He 4: Xtc tae acid sulfonic gan trén silica

ws 6: Xiie tie NHLOAc

i phy Ki sit dng du xc te NHLOAC

i 8: Xúc tác Mg/La oxid

9: Cơ cẩu tắm tứ điện

Hình 10; Ca cầu tắm bát điện

Mình II: Cơ cu lở

Hình I3: Cư cấu Khoảng sối mơnenorlleile

Hình 13 Sơ đỏ tỉnh chế montmorillonite tử đắt sét thô

cđồ hoạt hỏa ciđ montmorilonie tỉnh chế

Bing 3: Kết quá khảo sắt dung môi của nhóm tác giả Moshiaghi Zonouz

"Bảng 4: Kt quả khảo sắt xúc tác của nhôm tác gia Babu

Bang 5: Hiệu suất hoạt hóa acid các mau montmorillonite

Bang 6: Vị tr các mũi khoáng sứ

Bảng 7: Hàm lượng khoảng sết và không phải bones sét ‘von cde miu Bang 8: Him luong các loại khoảng sết khác nhau tro Bang 9: Diện tích bể mặt riêng các mẫu amin het bis era

DE TAL KHOA HQC VA CONG NGHE CAP TRUONG Tên để tài "Điều chế montmorillonite từ đất sét Lâm Đồng và áp đụng tổng hợp dẫn xuất 4f-piran'

Khoa Hóa Học, trường Đại học Sư Phạm TpHCM

“Cơ quan và cá nhân phối hợp thực hiện:

‘+ Phong phân tích trung tâm, Đại học Khoa Học Tự Nhiên TpHCM

‘+ Phang thi nghiệm Vì Sinh, khoa Sinh Học, Đại học Sư Phạm TpHCM

"Thời gian thực hiện: 9/2014-9/2015

“Tôi ưu hóa phán ứng tổng hợp dẫn xuất 4/7

phương pháp kích hoạt chiều xạ siêu âm in với xúc tác đã điều chế bằng,

Tổng hợp 8 dẫn xuất 4#-piran đựa trên sự thay đổi benzaldehid bằng những

dần xuất của benzaldehid

Khảo sắt hoạt ính kháng khuẩn của nhàng dẫn xuất đã tổng hợp,

Xây dựng quy trình hoạt hóa acid đắt sét betonite Lâm Đông tìm ra nông độ cid H;SO, nhiệt độ và thời gian thích hợp để có thé thu duge montmorillonite có Siemon be mat riêng cao nhất

Coordi tor: Ms Pham Due Dung

Implementing Institution: Ho Chi Minh City University of Education Cooperating Institution(s)

‘+ Central Laboratory for Analysis, Ho Chi Minh City University of Seiences

‘+ Laboratory of Microbiology, Faculty of Biology, Ho Chi Minh City University

Optimization 4H-pyran synthesis reaction using preparated catalyst under

‘ultrasound irradiation,

Synthesizing Ä 4//-pyran derivatives by changing benzaldehyde derivatives

‘Studying bacterial inhibition of these 8 deriv

3 Results obtained

meentration, temperator and time conditions to achieve acid activated montmorillonite with highest specie srtce ae

Determination of montmorillonite content in purifying montmorillonite Specifying changing of K.CO; to KHCOs when K:COs was supported on the surface of acid activated montmorillonite

‘The result of the study was published in Chemistry Journal

> Tink chp thiết của đề tài

Phản ứng đa thành phần có ý nghĩa quan trọng trong tông hợp hữu cơ do quá

trình phản ứng chỉ diễn ra qua một giai đoạn nên thời gian phân ứng được rủ ngẫn so với phân ứng truyền thẳng qua nhiễu giai đoạn Khi thay đổi các tác chất khác nhau ta cũng thủ được số lượng dẫn xuất cao hơn nhiễu so với phản ứng truyền thông chỉ có

+_ Mục tiêu nghiên cứu

Nghĩ cửa điều chế chất mang rắn từ đất sét bemonite Lâm

ie 2s dint big iy thấy đỗi ở tẪu của montssorliloolje khi được hoi! hóa 4g Nghiên cứu tâm xúc tác K;CO, trên những chất mang rắn đã điều ch

“Tối ưu hỏa và tổng hợp một số dẫn xuất 4//-piran trên cơ sở áp dụng những xúc tác đã điều chế

Thứ hoạt tỉnh sinh học những din xuit 4H-piran da digu chế.

TONG QUAN

Giới thiệu về dị hoàn piran

“Trong hóa học piran là đị hoàn không phải nhân hương phương cầu tạo bởi sáu

nguyên tứ Dị hoàn này gốm có năm carbon, mgt oxigen va hai liên kết đôi, Có hai hoàn Đồng phân 2fpiran cỏ carbon bão hòa nằm tại vị trí số 2 trong khi đó đồng,

phân 4#-piran cé carbon bao hoa tại vị trí số 4 (Hình 1) [1]

Oo Ó

Hình 1: Cơ cấu dị vòng piran

1.2 Giới thiệu về phản ứng tổng hợp dẫn xuất 4//-piran

Phân ứng tổng hợp dẫn xuất 4/f-piman là phân ứng giữa ba thành phẩn: một aldehid hurong phương một hợp chất 1.3-diearbonil và một malononitri (Hình 2)

Š-2<-£— Sức Hình 3: Sơ đồ tổng hợp dẫn xuất 4//-piran

1.2.1, Cơ chế phản ứng

“Cơ chế phản ứng xây ra qua hai giai đoạn [2] (Hình 3)

> Giai đoạn 1: phản ứng Knoevenagel giữa aldehid 1 và malononitil 3 tạo hợp chất trung gian 3"

>_ Giải đoạn 2: phan ứng công Michael giữa J-cetoester 2 vào hợp chất trung gian

- sau đó là sự đồng vòng tạo thành sản phẩm

3.3 Ứng dụng của các dẫn xuất 4/-piran

Nhimg din xuit 4//-piran thu hút được nhiều sự quan tâm do có những hoạt tính sinh học và được học hữu dụng như lảm thuốc trị co thất, lợi tiểu, chẳng đông tụ

10

cứng các cơ bắp, hội chứng Down vả chứng bgnh tim thin phan ligt 4] Bên cạnh đó nhốm hợp chất tự nhiền [5}

A Boe ^ £ “ OH sơ VÀ

Mình 3: Cơ chế phản ứng tổng hợp dẫn xuất 4//-piran 1.2.3, Một số phương pháp đã áp dụng để tổng hợp những dẫn xuất 4//-piran 1.2.3.1 Xác tắc acid

Aswin và các công sự đã tổng hợp dẫn xuất 4//-piran với xúc tác acid sulfonic gắn trên silica bằng phương pháp dun hoàn lưu trong hỗn hợp etanol-nước (Hình 4) [6] Két qua ting hợp một số dẫn xuất được trình bảy trong Bảng Ì

$

Noi a ` CÓ ONS "ON Rex EHOM MO (50:50, v0)

Hình 4: Xúc tác acid sulfonie gắn trên siliea

Phản ứng xảy ra tt với hiệu suất cao khi được tiến hành trong hệ dung môi etanol-nước Nhóm tác giả đã khảo sắt sự tạo thành sản phẩm dẫn xuất 4/f-piran khi không sử dụng xúc tác và khi sử dụng xúc tác, kết quá cho thấy khi không sử dụng xúc tác thì trung gian tạo thành với lượng lớn nhưng sản phẩm 47-piran tạo thảnh với như một aeiđ Bronsted nhằm gia tăng khả năng phản ứng của hợp chit 1,3-dicarbonit Với trung gian a-cinanocinamonitril

1.3.3.2 Xúc tác ba:

Moshiaghi Zonouz và các công sự tông hợp dẫn xuất 4/Fpiran với xúc tác amonium acetat bằng phương pháp đun khuấy từ tại nhiệt độ $5 °C rong hỗn hợp đúng mỗi eianol-nước (50:50 v/v) (Hình 6) (8)

Kết quả Bảng 3 cho thấy phan ứng xảy ra wi hig

mới là nước hay etanol, tuy nhiên phản ứng xây ra tốt với hệ dung mỗi ctanol-nước Sản phẩm thu được với hiệu suất cao trong thời gian rit ngắn (5-25 phú Xúc tác

"unonlam secnut đông vai trở nă một bac lẫy pVotos của cử aectsoctae nhm: thếc amonium acetat thì không thu được sản phẩm là đẫn xuất 4/7-piran mà thu được sản phẩm khác (Hình 7)

Babu và các công sự đã tiến hành tổng hợp dẫn xuất 4//piran dùng hỗn hợp couid Mẹ La như là một ba: đị th mạnh (Hình E) [9}

Nhm tắc giả 3o sánh các xe we bat dj thể khác nhau, kết quả Báng 4 chó hẦy

hn Hop oxid My/La xe the pin dng tng hợp đẫn xuất 4f-pisn tốt với thời gian phan ứng được rút ngẫn đáng kế

1À, Giới thiệu tổng quát về montmorillonite

1.3.1 Téng quan về cơ cầu montmorillonite

Montmorillonite la philosilieat 21 v6i dign tich của một lớp từ 0.2-0.6 đơn vị trên 12 đơn vị kích thước, Cấu tạo cia montmorillonite là ẩm bát diện bị kẹp bởi hai tắm tứ điện [10]

‘Tim tr dign ciia montmorillonite tạo thành tử sự ghép các tử diện liễn kể với nhau (Hình 9), Trong tắm tứ diện các cation trung tâm chủ yếu là Si” và mội ít AT”

Mình 10: Cơ cấu tắm bắt diện

tắm bát điện được kẹp giữa hai tắm ử diện tạo thành cơ cấu của

2A layer

Hình II: Cơ cấu lớp 2:1

Điện tích của montmorillonite khi các cation trung tâm của tẩm tử diện và bát diện chỉ là SỈ”, AI”" và Fe” là trung hỏa Khi có sự thay thể đồng hình xây ra (AI thay thé Si** trong tam tứ điện và Fe`", Mg””, Co” thay thé Fe”, AI” trong tắm bát

15

diện) th montmorillonite mang điện tích âm Do đó cắn có các cation cân bằng điện tích (Na", K”, Ca"" ) nằm giữa các lớp 2:1 của montmorillonite (Hinh 12) Cée cation

ữa các lớp 2:1 này có thể trao đổi với các eation môi trường ngoài khả năng nảy lâm

on tính acid Ngoài

ra, khả năng này cũng làm cho montumorillonite cỏ khả năng hấp phụ các chất lên bể

Trong công nghiệp, montmorilloaite dùng làm dung dịch bồi trơn trong khoan cọc nhỏi, lâm chất kết đính trong xi mang, gém Ngoai ra, montmorillonite được dủng lâm chất độn thức ăn cho gia súc, chất độn trong được phẩm, chất loc tay mau cho bia,

rượu vang [12]:

Trong hóa học hữu cơ, montmorilonite được dùng như xúc tác rắn và chất mang rắn Montmorillonite được hoạt hóa với acid vô cơ nhằm trao đổi các cation ở ba

bd mat lige lop (Ni

Khi d6 montmorillonite tra thinh acid Bronsted và acid Lewis rim dùng xúc tác các

cỏ thê được tắm tác chất [4] hoc xúc tác [IS] khi tiên hanh phan img

1.4 Digu ché montmorillonite tam chất mang rắn từ đắt sét bentonite 1.4.1, Điều chế chất mang rắn

Phương pháp điều chế chất mang rắn gồm hai giai đoạn

© Tinh ché montmorillonite từ đất sét thỏ

Giải đoạn nh ch này, nhâm lâm tăng him litgmg montmorillonite trong wide, Hai phương pháp chủ yêu để tính chế montmorillonite la sa Hing theo trọng lực và sa lắng bằng ly tâm dựa theo định luật sa lắng Stoke [16],

4 Aw ht hoa hoe

earhonat, các oxid kim logi [17] Mu montmorillonite tinh ché sau khi xứ lý hóa học ai đoạn này nhằm loại bỏ cí

được sử dụng như chất mang rắn trong tổng hợp hữu cơ [1819] 1.4.2, Điều chế xúc tác acid rắn

Phuong pháp điều chế xúc tác acid rẫn gỗm hai giai đoạn:

4 Tinh ché montmorillonite tử đất sét thỏ

Sa dây cách tiệc ân hành nhú phương pháp điều chế dit thang rấn,

4 Hoat héa acid hay trao đổi với các cation kim loai Miu montmorillonite tinh chế được hoạt hóa bing các acid vỏ cơ với nỗng độ thay đổi khác nhau nhằm tạo ra các mẫu xúc tác có các tính chất lý-hóa khác nhau Phương pháp điều chế xúc tác acid rắn không có giai đoạn xử lý hóa học do giai đoạn hoại hóa acid đã thực hiện phần xứ lý các tạp chất có trong mẫu [17] Mẫu loại nhằm trao đổi các cation ở bể mặt liên lớp với cắc caton kim loại trong dung dich

Phương pháp điều chế xúc tác acid rin tr dit sét bentonite thuimg doe tiến hành trên thể giới ti hogt hoa bing acid sulfuric, acid elohidric hode trao đ muổi kim logi nhur AICh, FeCh, ZnCl Sau đỏ xác định sự thay đổi trong cấu trúc

7

diện tích bễ mật riêng, thé tich 18 xdp {20](21][22)

Một số tác giả Việt Nam đã thực hiện điều chế xúc tác acid rắn tử một số mỏ đất sét bentonite Việt Nam như Lâm Đồng, Bình Thuận (23]{24]{25]126](27]

THUC NGHIEM

THU VIEN

2.1 Diu ché chit mang rin tir ddt sé bentonite Lâm Đồng

2.1.1, Tinh ché montmorillonite từ đất sét thô

Đắt sét thô được nghiễn nhỏ, sau đó 200 g đắt sét thô được cho vào bình có chiễu cao 40 em, đường kính 15 em chia sin 5 Ì nước (nồng độ đất sẻt là 4 %), thêm vào 25 ml dung địch (NaPO,); (pha 25 g (NaPO,), trong 500 mÌ nước) Hỗn hợp được khuấy trộn đều trong 24 h sau đỏ để yên cho sa ling trong 16 h Dung dịch huyển phủ

tinh chế là LDTC

100°C va nghién min qua ry 80 mesh, Ky higu montmorillonit

2.1.2 Hogt héa acid miu montmorillonite tinh chết

Cin 10 g montmorillonite tinh ché, khuẩy với 200 ml dung dịch acid H;SO, có nông độ thay đôi tử 10 % đến 50 % trong 4 h tại nhiệt độ 70 °C Sản phẩm được lọc, rửa trên phẩu Buchner tới khi hết ion SO/” (thử bằng dung địch BaCl; 1 M), sấy khô tại nhiệt độ 110 *C Sản phẩm được nghiễn mịn qua ray 80 mesh Kỷ hiệu các chất mang rắn: LDI0, LD20, LD30, LD40, LD50

2.1.3 Tam K;CO; trên chat mang rin montmorillonite hoạt héa acid

Hoa tan S g K;CO, trong 100 mÏ nước, thêm vào 5 chất mang rắn, khuấy hỗn

ki

hợp trong 2 h Sau đó hồn hợp được cho bay hơi nước trong điều kiện áp suit kém, sin

xúc tắc KạCO¿/LDX (X là nồng độ acid đồng để hoat héa montmorillonite tinh ché),

3.3 Xác định các thông số húa-lý của các miu montmorillonite hoat héa acid 3.3.1 Nhiễu xạ tỉa X

“Các loại khoảng của các mẫu đắt sét được xác định bảng phương pháp nhiễu xạ tủa X trên máy Roentgen Siemen với ông phát tỉa bằng Cu, độ đãi sông A=1.5406 A, cường độ đồng ông phát 35 mA, điện áp 40 KV, tốc độ quét 3,phút, góc quết từ 2 50", phím lọc Ni

Khoảng cách giữa các họ mặt mạng (001), dạ được suy ra từ định luật Bragg

“Công thức Bragg như sau

Â=24sinØ

2: Bo ing)

-9 + pc hợp bởi ta X và bể mặt lớp C)

4 Sang ceh gi các lớp VẢ)

2.2.2 Xie định hàm lượng các khoáng xét

Mẫu phản tích được cho vào máy D8-ADVANCI

, với điện áp gia tốc 40 KV,

cường độ dòng 40 mA, bức xạ Cu-Kư (dùng tắm lọc Ni) tốc độ quét 0.01 °/0.2 s

Mẫu phản tích được chạy từ 3 "đến 30

© Qui trình chuẩn bị mẫu phần tích khoảng sét bao gồm các bước sau:

© Miu dé khô tự nhiên

2.3 Quy trinh ting hgp din xuét 44-pi

Cho vio binh cu 25 mi (

2 g benzalchid (2 mmol), 0,260 g acetoacetat etil (2 mmel), 0.132 g malononitril (2 mmol), 0,1 g xúc tác K;COx/LDX, sau đồ thêm vào 3% phút tại nhiệt độ $0 *C Sau khi phản ứng kết thúc, để nguội hỗn hợp đến nhiệt độ phòng và lọc chất rắn Chất rắn nảy sau đó được hôa tan trong $0 ml etanol néng, loc nông loại bỏ chất rẫn, dung dich sau khi lọc được tiến hành bay hơi dung môi dưới áp khiết

2.4 Quy trình hoạt hóa lại xúc tác

Xúc tác thủ hồi được ra lại bằng eanol nông, lọc th hồi xúc tác Sấy khổ ti

100 °C trong 3h, nghién qua ray 100 mesh

2 "Xác định cơ cấu và tinh chất dẫn xuất 4//-piran

Š.1 Nhiệt độ nóng chảy

Nhiệt độ nóng chây được đo bằng ống mao quản trên máy BUCHI Melting Point M560

3.5.1 Phô cộng hưởng từ hạt nhân (NMR)

Phỏ 'H-NMR và 'C-NMI của các dẫn xuất 4f-giran được xác định trên máy công hưởng từ hạt nhân Bmler AV500 tại trường Đại học Khoa Học Tự Nhiên

TPHCM

3.5.3 Phổ khối lượng (MS)

Phổ khối lượng với độ phản giấi cao cua một sổ hợp chất tổng hợp được xác định trên máy HR-MS Iruker mierfOTOF-QII MS,

2.8.4 Stiga phé định danh cơ cấu sản phẩm

Kết quả phố "H-NMR và '"C-NMR trùng khớp với kết quả phổ đã xác định theo

tải liệu tham khảo [8][3]

ĐC NMR (125 MHz, DMSO-d,) 6 14.1, 18.4, 40.1, 60.5, 61.3, 108.5, 119.6, 127.7, 128.3, 129.2, 145.8, 157.6, 159.4, 166.4 ppm

H), 2.35 (s, 3H), 4.02-4.05 (m, 2 H), 4.42 (6, 1H), 6,11 (s, 3 H),7.05-7.28 (m, 4 H) ppm

"© NMR (125 MH¿, DMSO-4,) 5 14.1, 186, 38.5, 57.5, 60.6, 107.5, 115.5 (J = 21.3 Hz), 1200, 129,5 (2)

= 7.5 Hz), 141.6, 157.1, 158.8, 160.5 (J = 241.3 Hz), 165.8 ppm

H), 1.86 (s, 3H), 3.50-3.53 (m, 2 H), 3.86 (s, 1H), 6.49 (s, 2 H), 6.70-6.93 (m, 4 H) ppm

"© NMR (125 MHz, DMSO-d.) 8 14.1, 18.6, 38.7, 57.3, 60.6, 107.2, 120.0, 128.8, 129.5, 131.8, 144.4, 157.4, 158.9, 165.7 ppm

HNMR (500 MHz, DMSO-d.) 6 1.04 (1, J= 7 Hz, 3

H), 2.32 (s, 3 H), 3.92-4.02 (m, 2H), 4.32 (s, 1H), 6.99 (s, 2 H), 7.16-7.43 (m, 4 H) ppm

ĐC NMR (125 MHz, DMSO-d.) 8 14.2, 18.6, 38.8,

2

1), 2.39 (3, 3H), 4.01-4.05 (g, J = 7 Hz, 2 H), 4.57 (s, 1H), 6.25 (5, 3 H), 7.51-7.53 (d,./ =9 Hz, 2 H), 8 19-

AQ | 21 s=9 1.2) ppm

* XX "© NMR (125 MHz, DMSO-d,) 8 14.1 188, 39.2 56.6 60.8, 106.5, 119.7, 124.2 1290, 146.8, 153.0, 158.4, 159.0, 165.5 ppm

THNMR (500 MHz, DMSO-d) 8 104 (1, = 7 Hz, 3 nar 4.25 (s, 1 H) 6.88 (5, 2 H), 7.04-7.33 (m, 4 H) ppm

A

“ x 1Ô ĐC NMR (125 MHZ, DMSO-d,) 5 13.6 18.1, 31.1,

"XX„ 38.2, 572, 60.1, 1014, 1198, 125.1, 126.7 141.8, 149.0, 156.4, 158.5, 165.4 ppm HR-ESLMS m/: 340.1679 (M") TTNMR (500 MHz, DMSO-d,) 6 1.06 (1, 7= 7 Hz, 3

Hy, 2.29 (s, 3 H), 393-104 (m, 2 H), 419 (5, 1-H) 4h 6,54-6.60 (m, 3 H), 688 (s, 2 H), 7.06-7.10 (t./ = 7.5

Hz, 1H), 9.33 (8, 1H)

2.6, Hogt tinh kháng khuẩn

Hoat tinh khing khuin cua 8 din xuit 4/4-piran (

fh) duge thir nghiệm trên 2 loại ví khuin Escherichia coli vi Staphylocoeus aureus tai phòng Vì Sinh khoa Sinh Học trường Đại học Su Phạm TPHCM

> Quy trình thực hiện

Niu mdi trường MPA với thành phần gằm: Š g cao thị, § g Pepton, 5 g NaCt khan, 20 g Agar, 1000 mÍ nước cất Khuẩy hỗn hợp đến khi hoa tan hoàn toàn, hắp võ trùng bỗp hợp trong nỗi hắp áp suất Đỗ hồn hợp lần lượt lên các đĩa peti trong tủ cấy

"khoan trên khối thạch)

Một số tiêu chuẩn về đường kính vồng vô khuân:

d> 25 mm: chất khang khuẩn rất mạnh

dđ > 30 mm: chất kháng khuẩn mạnh

cđ> IS m: chất kháng khuẩn trung bình

đ< 15 man: chất kháng khuẩn yêu

d= 0° chit không kháng khuẩn

NGHIEN CUU

Hình 13: Sơ đồ tinh ché montmorillonite từ đt st thô

‘Dit sét thô bạn đầu được trộn lẫn với nước theo ý lệ 2:50 (g'ml) (nồng độ 4 %

hại khoáng sét rời nhau, không keo tự lại với nhau) [28], dung dich

đồng tụ trong thời gian

là thích hợp để c

được thêm vào chất phản tần (NaPO,), để giúp các hạt khi

sa lắng, điều này giáp quả trình sa lắng tuần theo hoàn toản phương trình sa lắng Stoke

MonTC + Dụng dịch HySO,,

Tỷ lệ E20 (giml) 'Đản khuấy từ 4h, 70 % Lọc, rửa

$# Ký hiệu các mẫu điều ch:

LDTC: montmorillonite tỉnh chế

LDI0, LD20, LD30, LD40, LD50: các mẫu đất sét hoạt hóa acid với nồng độ

acid H;SO¿ thay đôi tương ứng: 10 %, 20%, 30 %, 40 %, 50 %

Các mẫu montmorilonide sau khi tính chế và hoạt hóa acid được sấy khổ tại

nhiệt độ 110°C, Higu suất điều chế là kết quả trung bình của các lần điều chế

Hiệu suất tỉnh chế đắt sét Lâm Đẳng ở mức trung binh do trong các mẫu chữa nhiễu cát và bột (il) Khi hoạt hóa với các nồng độ khác nhau thỉ hiệu suất thu được

ha tan mot phin co edu montmorillonite

Bang 5: Hiệu suất hoạt ha acid các miu montmorillonite

3.2.1, Che loai khoáng sét

Dựa ab ph để nhiều š§ tíá X của cá mẫu mónborllosiie đã điều chế chủng tôi nhận thấy các mẫu chứa chủ yêu khoáng sét: montmorillonite, illite, mẫu montrorilonite được trình bay trong Phụ Lục 1

VỊ tí mùi các khoảng sét trên phổ đỗ của được trình by (rong Bảng 6: Bảng 6: Vị tí các mũi khoảng sét

giam din theo su ting din ning d acid ding cho quả trinh hoạt hóa Vị trí 2Ó của các mũi tăng nh trong quá trình hoạt hóa

Khi hoạt hỏa acid thì cơ cấu đất sét bị phá hủy dẫn din theo sy gia ting ning

độ acid hoạt hóa [29|[30] Nguyễn nhân này lâm cho cường độ mũi giảm dẫn khi tăng

bị thủ hẹp lại rong quá trình hoạt hỏa acid (do các caton ở bể mặt liền lớp được thay giữa hai lớp bi thu hep) Vi dy, montmorilonite Lâm Đẳng tỉnh chế có khoảng cách liên lớp là L340

3.3.3 Hàm lượng khoảng sết

Do nhiễu xạ tia X xác định hàm lượng cho kết guả hàm lượng các khoảng được

trình bảy trong Bảng 7 (Phụ Lục 3) Kết quả hâm lượng các khoáng sét tinh bay trong Bảng &

Bảng 7: Ham long khoảng sét và không phải khoảng sét trong các mẫu

Wn Qua Piagiocla Khnggi Seriche

Bảng 8: Hàm lượng các loại khoảng sét khác nhau trong các mẫu

MẪu/Khoảngsã Kaolnie Chïe He Smeeie Hieämeee

ie

SS NỔ 4

Hàm lượng các khoáng khác nhau (khoảng sét và không phải khoảng sế) có trong các mẫu montmorillonie tính chế được trình bày trong Bảng 7 Hàm lượng các loại khoảng sét khác nhau chửa trong cic mau montmorillonite tỉnh chế được trình

y trong Bang 8 (tong ham lượng cic khoáng sét này chính là hàm lượng phẫn khoảng sét

trong Bang 7)

‘montmorillonite tinh ché Vi dy vi miu montmorillonite Lâm Đồng tính chế ta tỉnh hàm lượng montmorillonite trong mẫu LDTC như sau:

Hàm lượng montmorillonite = (77,2 x 70,7)/ 100 = 54,6 %4,

3.1.1, Diện tích bỄ mặt riêng

Điện tích bể mặt riêng được đo bing hip phy Ny theo phương pháp của Bmmnauer-Fmmet-Teler (BET) [31] Các phân từ khí N; được cho hip phy dom lop mmesopore Sau đỏ, điện tích bề mặt riêng được tính đựa trên số phần tơ N; hấp phụ

nhân với diện tích một phân tử N; Kết quả được trình bày trong Bang 9, Bang 9: Diện tích bể mặt riêng các mẫu montmorilloite hoạt hóa acid

“Su Mẫu Sụy(mÙg) PhụLục -

“T EDTC 33946 Phụlục3 LDIO 146650 Phy Luc + LD20 188,585 Phy Luc S LD40 269086 Phy Lye 7

Điện tích bề mặt riêng của các mẫu montmorilonie tính chế khá thấp do tạp chất tong tự nhiễn chiếm các lỗ rỗng mieropore và mesopore nên các phần tử N;

không hắp phụ được trên các lỗ trồng trong bẻ mặt liên lớp

Khi hoạt hóa acid với nông độ thấp (10 %) thì bễ mặt liên lớp được làm sạch tạp chất nên diện tích bề mặt riêng tăng nhẹ Nông độ acid hoạt hóa cảng tăng cao (20-