Thông tin tài liệu
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN - - PHẠM QUỐC TRUNG NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TÁCH THORI, URANI TỪ QUẶNG MONAZITE NAM ĐỀ GI BẰNG h PHƯƠNG PHÁP CHIẾT LỎNG - LỎNG LUẬN VĂN THẠC SĨ HĨA VƠ CƠ Bình Định – Năm 2019 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN - - PHẠM QUỐC TRUNG NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TÁCH THORI, URANI TỪ QUẶNG MONAZITE NAM ĐỀ GI BẰNG h PHƯƠNG PHÁP CHIẾT LỎNG - LỎNG Chuyên ngành : Hóa Vô Cơ Mã số : 8440113 Người hướng dẫn: PGS.TS Cao Văn Hồng Bình Định – Năm 2019 LỜI CAM ĐOAN Luận văn cơng trình nghiên cứu cá nhân tơi, thực hướng dẫn khoa học PGS.TS Cao Văn Hoàng Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn hồn tồn trung thực Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm lời cam đoan Học viên Phạm Quốc Trung h LỜI CẢM ƠN “Một bơng hoa chưa phải vịng nguyệt quế” -Ngạn ngữ Hy LạpSau thời gian học tập nghiên cứu tơi hồn thành luận văn tốt nghiệp với đề tài: “Nghiên cứu quy trình tách Thori, Urani từ quặng monazite nam Đề Gi phương pháp chiết lỏng - lỏng” hướng dẫn PGS.TS Cao Văn Hồng Với lịng kính trọng biết ơn sâu sắc xin chân thành cảm ơn PGS.TS Cao Văn Hoàng người giao đề tài tận tình dẫn tơi q trình hồn thành luận văn Tôi xin chân thành cảm ơn Viện Hóa Học Viện Khoa Học Vật Liệu hỗ trợ trang thiết bị tư vấn kỹ thuật trình thực h nghiên cứu Tôi xin chân thành cảm ơn Thầy cô Bộ mơn Hóa Vơ nói riêng khoa Hóa nói chung dạy dỗ, bảo động viên thời gian học tập trường Đại học Quy Nhơn Tôi xin cảm ơn PGS.TS Đào Ngọc Nhiệm, Viện Khoa Học Vật Liệu hỗ trợ q trình nghiên cứu Cuối cùng, tơi xin gửi lời cảm ơn gia đình, bạn học viên cao học Hóa khóa 20 giúp đỡ tơi thời gian học tập thực nghiên cứu Quy Nhơn, ngày 20 tháng 06 năm 2019 Học viên Phạm Quốc Trung MỤC LỤC MỞ ĐẦU 1 Lí chọn đề tài Mục tiêu đề tài Đối tượng, phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Cấu trúc luận văn CHƯƠNG I TỔNG QUAN 1.1 Khái quát chung Thori (Th), Urani (U) 1.1.1 Giới thiệu Thori, Urani 1.1.2 Các dạng tồn Thori, Urani 1.1.2.1 Thori, Urani đơn chất 1.1.2.2 Các oxit Thori Urani h 1.1.2.3 Hydroxit Thori Urani 10 1.1.2.4 Muối Thori Urani 11 1.1.3.Khả tạo phức Th(IV), U(VI) 12 1.1.4.Trạng thái tự nhiên ứng dụng 13 1.1.4.1 Trạng thái tự nhiên 13 1.1.4.2 Ứng dụng Th, U 13 1.2 Quặng monazit nam Đề Gi 14 1.2.1 Thành phần tính chất 14 1.2.2 Các phương pháp phân hủy quặng 15 1.3 Phương pháp tách nguyên tố Thori Urani 17 1.3.1 Phương pháp tách 17 1.3.2 Lịch sử nghiên cứu 18 1.3.2.1 Phương pháp kết tủa chọn lọc 18 1.3.2.2 Phương pháp trao đổ i ion 19 1.3.2.3 Phương pháp chiế t lỏng-lỏng 22 1.4 Phương pháp chiết lỏng - lỏng 26 1.4.1 Khái niệm 26 1.4.2 Nguyên tắc trình chiết 26 1.4.3 Định luật phân bố 26 1.4.4 Hệ số phân bố (D) 27 1.4.5 Phần trăm chiết (E%) 27 1.4.6 Hệ số cường chiết (Sk) 28 1.4.7 Hệ số tách β 29 1.4.8 Cơ chế trình chiết (cơ chế Diamond) 29 1.4.9 Tác nhân chiết 30 1.4.9.1 Phân loại 30 1.4.9.2 Yêu cầu chung 31 1.5 Tác nhân chiết Tri-n-Butyl Photphat 31 1.5.1 Khái niệm, tính chất 31 h 1.5.2 Ứng dụng 32 1.5.3 Khả chiết 32 1.6 Quy hoạch thực nghiệm 33 1.6.1 Khái niệm 33 1.6.2 Các phương pháp quy hoạch thực nghiệm 34 1.6.3 Các mức yếu tố giá trị mã hóa 34 1.6.3.1 Các mức yếu tố 34 1.6.3.2 Giá trị mã hóa 35 1.6.4 Ma trận thực nghiệm 35 1.6.5 Mơ hình thực nghiệm bậc hai tâm xoay 36 1.6.6 Các bước quy hoạch thực nghiệm cực trị 39 1.6.6.1 Lựa chọn thông số nghiên cứu 39 1.6.6.2 Xây dựng kế hoạch thực nghiệm 39 1.6.6.3 Tiến hành thí nghiệm thu thập số liệu 39 1.6.6.4 Xây dựng kiểm tra mơ hình thực nghiệm 40 CHƯƠNG II THỰC NGHIỆM 41 2.1 Hóa chất, dụng cụ thiết bị 41 2.1.1 Hóa chất 41 2.1.1.1 Chất chuẩn, thuốc thử tác nhân chiết 41 2.1.1.2 Dung mơi, loại hóa chất thơng dụng khác 41 2.1.1.3 Chuẩn bị dung dịch hóa chất 41 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 42 2.1.2.1 Dụng cụ 42 2.1.2.2 Thiết bị 42 2.2 Nội dung nghiên cứu 43 2.2.1 Qúa trình chiết Th(IV), U(VI) tác nhân chiết TBP 43 2.2.1.1 Sàng lọc yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 43 2.2.1.2 Tối ưu hóa điều kiện chiết Th(IV), U(VI) phương pháp đáp ứng bề mặt (RSM) 44 h 2.2.2 Qúa trình giải chiết 44 2.2.3 Đặc trưng sản phẩm giai đoạn 44 2.2.3.1 Tách sơ Th(IV), U(VI) khỏi NTĐH phương pháp kết tủa 44 2.2.3.2 Tinh chế Th(IV), U(VI) phương pháp chiết lỏng-lỏng 45 2.3 Các phương pháp phân tích 46 2.3.1 Phương pháp ICP-MS 46 2.3.2 Phương pháp quang phổ hấp thụ phân tử UV-VIS 49 2.3.3 Phương pháp phổ tán sắc lượng tia X 49 2.4 Các phương pháp xử lý số liệu 51 CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 52 3.1 Tối ưu hóa q trình chiết Th(IV), U(VI) 52 3.1.1 Sàng lọc yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất chiết 52 3.1.1.1 Ảnh hưởng dung môi 52 3.1.1.2 Ảnh hưởng axit 54 3.1.1.3 Ảnh hưởng nồng độ TBP 56 3.1.1.4 Ảnh hưởng nồng độ axit HNO3 59 3.1.1.5 Ảnh hưởng tỉ lệ pha hữu cơ:nước 61 3.1.1.6 Ảnh hưởng thời gian chiết 62 3.1.2 Tối ưu hóa đánh giá phần trăm ảnh hưởng yếu tố đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) RSM 66 3.1.2.1 Ma trận thí nghiệm hồi quy 66 3.1.2.2 Phân tích phương sai 72 3.1.2.3 Mặt đáp ứng chiều 73 3.2 Tối ưu hóa q trình giải chiết Th(IV), U(VI) 76 3.2.1 Ảnh hưởng chất giải chiết 77 3.2.2 Ảnh hưởng nồng độ axit H2SO4 đến hiệu suất giải chiết 79 3.2.3 Ảnh hưởng tỉ lệ pha nước:hữu 81 3.2.4 Ảnh hưởng số lần giải chiết 83 h 3.3 Đặc trưng sản phẩm giai đoạn 84 3.3.1 Giai đoạn tách sơ Th(IV) U(VI) 85 3.3.2 Sản phẩm trình chiết 88 KẾT LUẬN 91 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ 93 TÀI LIỆU THAM KHẢO 94 DANH MỤC VIẾT TẮT Tên viết tắt AAS ANOVA CCC CCD DF EDX HEH(EHP) ICP-AES ICP-MS UV-VIS h MS NTĐH RE REEs RSM RSD TBP TEHP TiAP TiBP TOA TPPO TsBP SD SEM SS Tên đầy đủ Quang phổ hấp thụ nguyên tử Phân tích phương sai Thiết kế tổng hợp trung tâm Thiết kế thí nghiệm có tâm Bậc tự Phổ tán sắc lượng tia X 2-ethylhexyl phosphoric acid mono 2-ethylhexyl ester Quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần kết nối quang phổ phát xạ nguyên tử Quang phổ nguồn plasma cảm ứng cao tần kết nối khối phổ Trung bình bình phương Nguyên tố đấ t hiế m Rare Earth (Đấ t hiế m) Các nguyên tố đấ t hiế m Phương pháp đáp ứng bề mặt Độ lệch chuẩn tương đối Tri-n-Buty Photphat Tris (2-ethylhexyl) photphat Tri-isoamyl photphat Tri-iso-butyl photphat Trioctylamin Triphenylphotphin oxit Tri -sec-butyl photphat Độ lệch chuẩn Quang phổ huỳnh quang Tổng bình phương Quang phổ hấp thụ phân tử vùng tử ngoại khả kiến DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Một số đặc điểm nguyên tố Actionit Bảng 1.2 Các thông số vật lý Thori Urani Bảng 1.3 Chu kì bán rã đồng vị Thori, Urani 13 Bảng 1.4 Bảng giá trị d, điể m tâm tính trước biế t loa ̣i mô hình hóa ma trận bậc tâm xoay 37 Bảng 3.1 Kết khảo sát ảnh hưởng loại dung mơi hịa tan TBP đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 53 Bảng 3.2 Kết khảo sát ảnh hưởng axit khác đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 54 Bảng 3.3 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ tác nhân chiết TBP đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 56 h Bảng 3.4 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ HNO3 đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 59 Bảng 3.5 Kết khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ thể tích pha hữu cơ:nước đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 61 Bảng 3.6 Kết khảo sát ảnh hưởng thời gian đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 63 Bảng 3.7 Kết khảo sát ảnh hưởng loại muối đẩy đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 64 Bảng 3.8 Kết khảo sát ảnh hưởng nồng độ Al(NO3)3 đến hiệu suất chiết Th(IV), U(VI) 65 Bảng 3.9 Gía trị thực mã hóa tương ứng biến cho ma trận thí nghiệm Th(IV) 67 Bảng 3.10 Gía trị thực mã hóa tương ứng biến cho ma trận thí nghiệm U(VI) 67
Ngày đăng: 01/12/2023, 14:35
Xem thêm:
