Thiết kế hệ điện phân và chế tạo graphene graphene oxide bằng phương pháp điện hóa từ lõi pin cũ

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH CƠNG TRÌNH NGHIÊN CỨU KHOA HỌC CỦA SINH VIÊN THIẾT KẾ HỆ ĐIỆN PHÂN VÀ CHẾ TẠO GRAPHENE/GRAPHENE OXIDE BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA TỪ LÕI PIN CŨ S K C 0 9 MÃ SỐ: SV2022-83 CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI: NGUYỄN TIẾN LUẬT SKC008070 Tp Hồ Chí Minh, tháng 11/2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐH SƯ PHẠM KỸ THUẬT TPHCM BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NGHIÊN CỨU KHOA HỌC CỦA SINH VIÊN TÊN ĐỀ TÀI : THIẾT KẾ HỆ ĐIỆN PHÂN VÀ CHẾ TẠO GRAPHENE/ GRAPHENE OXIDE BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN HÓA TỪ LÕI PIN CŨ Mã số đề tài: SV2022-83 SV thực hiện: Dân tộc: Lớp, khoa: Năm thứ: Ngành học: Nguyễn Tiến Luật Nam, Nữ: Nam Kinh 191300B, Khoa học ứng dụng Số năm đào tạo: Công nghệ vật liệu Người hướng dẫn: TS Đỗ Huy Bình TP Hồ Chí Minh, ngày 14 tháng 11 năm 2022 MỤC LỤC MỤC LỤC i DANH MỤC HÌNH ẢNH VÀ BẢNG BIỂU .1 DANH MỤC VIẾT TẮT .3 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN NGHIÊN CỨU 10 1.1 Đặt vấn đề 10 1.2 Tình hình nghiên cứu .10 1.2.1 Tình hình nghiên cứu nước 10 1.2.2 Tình hình nghiên cứu nước 11 1.3 Mục tiêu cơng trình nghiên cứu .12 1.4 Tổng quan vật liệu 13 1.4.1 Vật liệu Graphene 13 1.4.1.1 Cấu trúc 15 1.4.1.2 Tính chất 16 1.4.2 Vật liệu Graphene Oxide (GO) 17 1.4.2.1 Cấu trúc 17 1.4.2.2 Tính chất ứng dụng 18 1.5 Các phương pháp tổng hợp 20 CHƯƠNG 2: THIẾT KẾ HỆ ĐIỆN HÓA VÀ THỰC NGHIỆM 23 2.1 Hệ điện hóa 23 2.2 Thực nghiệm 27 2.2.1 Hóa chất thiết bị 27 2.2.1.1 Hóa chất 27 2.2.1.2 Thiết bị chế tạo 27 2.2.2 Quy trình chế tạo 29 2.2.3 Các phương pháp phân tích 37 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .40 3.1 Kết chế tạo Graphene oxide .40 3.1.1 Phân tích SEM 40 3.1.2 Phổ Raman 41 3.1.3 Phổ FTIR 42 3.2 Khảo sát thông số chế tạo 44 CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN 48 4.1 Kết thu .48 4.2 Kiến nghị 49 BÀI BÁO KHOA HỌC .50 TÀI LIỆU THAM KHẢO 54 DANH MỤC HÌNH ẢNH VÀ BẢNG BIỂU HÌNH ẢNH: Hình 1.1: Giải pháp xử lý tách lớp cho tổng hợp graphene oxide cách sử dụng than chì lõi pin tái chế với điện cực dương graphite rod điện cực âm Platium có độ tinh khiết 99,9% [6] 12 Hình 1.2: Các dạng thù hình nguyên tử Carbon: Than chì (3D), graphene (2D), carbon nanotube – CNT (1D) fullerene (0D)[14] 13 Hình 1.3: Lịch sử hình thành graphene[9] 14 Hình 1.4: Số lượng viết hàng năm tài liệu dựa graphene công bố giai đoạn từ 2004 - 2017[11] 14 Hình 1.5: Sơ đồ cấu trúc graphene (2D): (a) Sơ đồ liên kết σ mặt phẳng graphene liên kết π vng góc với mặt phẳng graphene [9]; (b) Mạng hình tam giác graphene Mỗi nguyên tử mạng tam giác A có nguyên tử gần mạng 15 Hình 1.6: Một số ứng dụng graphene[11] 17 Hình 1.7: Các mơ hình cấu trúc Graphene Oxide (GO)[15] 18 Hình 1.8: Sơ đồ tổng hợp Graphene Oxide phương pháp Hummer 21 Hình 2.1: Hình vẽ thiết kế hệ điện hóa 3D a) Hình tổng thể; b) Mặt trước; c) Mặt bên 26 Hình 2.2: Máy đánh sóng siêu âm Elmasonic S100H 27 Hình 2.3: Cân kỹ thuật LABEX HC-JF2204 28 Hình 2.4: Thiết bị sấy mẫu 28 Hình 2.5: Máy cung cấp nguồn DC 29 Hình 2.6: Quy trình làm graphite 30 Hình 2.7: Thanh điện cực Graphite sau làm 31 Hình 2.8: Quy trình chế tạo graphene oxide phương pháp điện hóa plasma 32 Hình 2.9: Hệ điện phân sau thiết lập 33 Hình 2.10: Plasma mũi nhọn cực âm hạ dần xuống dung dịch điện phân 33 Hình 2.11: Sau điện phân 55 phút 34 Hình 2.12: Bộ lọc dung dịch sau điện phân 35 Hình 2.13: Graphene oxide màng PVDF sau lọc 35 Hình 2.14: Bột graphene oxide sau sấy 36 Hình 2.15: Thiết bị kính hiển vi điện tử quét phân giải cao Hitachi S-4800.(Ảnh chụp Trung tâm Nghiên cứu triển khai Khu Công nghệ cao) 38 Hình 2.16: Nguyên lý hoạt động kính hiển vi điện tử quét 38 Hình 2.17: Thiết bị kính hiển vi raman Horiba XploRA ONE 39 Hình 2.18: Thiết bị đo quang phổ quang học Thermo Nicolet 6700 FTIR 39 Hình 3.1: Hình ảnh SEM (a) graphite (b) Graphene oxide thu từ phương pháp điện hóa plasma Hình nhỏ độ phóng đại hình (b) Một lớp xếp chồng lên cấu trúc khối lượng lớn Graphite quan sát hình (a), nano 40 Hình 3.2: Ảnh SEM Graphene Oxide 40 Hình 3.3: Phổ raman graphite graphene oxide 41 Hình 3.4: Phổ FTIR bột than chì Graphene Oxide 43 Hình 3.5: Phổ EDX GO 43 Hình 3.6: Phổ raman nồng độ KOH khác 44 Hình 3.7: Phổ raman nồng độ (NH4)2SO4 45 Hình 3.8: Phổ Raman mẫu thay đổi điện áp 47 BẢNG BIỂU: Bảng 1.1: Một số đặc tính graphene [7] 16 Bảng 2.1: Hóa chất sử dụng quy trình thực nghiệm 27 Bảng 2.2: Khảo sát thay đổi nồng độ KOH trình chế tạo Graphene oxide 36 Bảng 2.3: Khảo sát thay đổi nồng độ (NH4)2SO4 trình chế tạo Graphene oxide 37 Bảng 2.4: Khảo sát thay đổi điện áp trình chế tạo Graphene oxide 37 Bảng 3.1: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu nồng độ KOH khác 45 Bảng 3.2: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu nồng độ (NH4)2SO4 khác 46 Bảng 3.3: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu điện áp khác 47 DANH MỤC VIẾT TẮT TỪ VIẾT TẮT TIẾNG ANH TIẾNG VIỆT MSDS Material Safety Data Sheet Bảng dẫn an tồn hóa chất GO Graphene Oxide 2D Two dimensional Hai chiều CVD Chemical vapor deposition Lắng đọng hóa học LIB Lithium-ion battery Pin lithium-ion SIB Sodium‐ ion battery Pin Sodium-ion FLG Few-layer graphene Graphene vài lớp E-waste Electronic waste Rác thải điện tử IUPAC International Union of Pure and Liên minh Quốc tế Hóa học Applied Chemistry Hóa học ứng dụng rGO Reduced Graphene Oxide Graphene oxide khử CNT Carbon Nanotube Ống nano carbon UV Ultraviolet Tia tử ngoại PTFE Polytetrafluoroethylene IPA Isopropyl alcohol DI Deionized ACE Acetone DC Direct Current PVDF Polyvinylidene fluoride SEM Scanning Electron Microscope Kính hiển vi điện tử quét EDX Energy Dispersive X-ray Spectrum Phổ tán xạ lượng tia X EBSD Electron Backscatter Diffaction Nhiễu xạ tán xạ điện tử FTIR Fourier-transform infrared spectroscopy Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier Nguồn điện chiều FESEM Field Emission Scanning Electron Microscope Kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐH SƯ PHẠM KỸ THUẬT TPHCM THÔNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CỦA ĐỀ TÀI Thông tin chung: - Tên đề tài: Thiết kế hệ điện phân chế tạo Graphene/Graphene oxide phương pháp điện hóa từ lõi pin cũ - Chủ nhiệm đề tài: Nguyễn Tiến Luật Mã số SV: 19130031 - Lớp: 191300B Khoa: Khoa học ứng dụng - Thành viên đề tài: Stt Họ tên MSSV Lớp Khoa Phạm Văn Cường 18130009 181300SEMI Khoa học ứng dụng Nguyễn Thiên Trang 18130046 181300SEMI Khoa học ứng dụng - Người hướng dẫn: TS Đỗ Huy Bình Mục tiêu đề tài: Xuất phát từ thực trạng rác thải điện tử ngày gia tăng nhanh chóng giới Việt Nam, chúng em ấp ủ thực dự án “Thiết kế hệ điện phân chế tạo Graphene/Graphene oxide phương pháp điện hóa từ lõi pin cũ” Mục tiêu hướng tới tái chế pin kẽm – carbon, với phận lõi than chì pin Đề tài mang ý nghĩa thực tiễn, tạo vật liệu graphene/graphene oxide với chi phí thấp, tạo vật liệu tái chế phần pin qua sử dụng, hướng đến quy mô công nghiệp để đạt hiệu suất tái chế cao Tính sáng tạo: Đề tài hướng đến ba yếu tố chính: giá thành thấp, sản phẩm thân thiện tránh lãng phí tài nguyên Hiện phương pháp chế tạo graphene/graphene oxide thường kèm với quy trình hệ thống phức tạp, thêm vào việc thu hồi lại hóa chất độc hại q trình chế tạo Tạo mẫu graphene/graphene oxide phương pháp điện hóa môi trường plasma lạnh giải vấn đề nêu sử dụng nguyên lý điện phân hóa học với hóa chất dễ tìm, giá thành tương đối rẻ thu hồi nguồn tài nguyên than chì lõi pin qua sử dụng Kết nghiên cứu: Hình Hệ điện hố phần mềm thiết kế Thiết kế ứng dụng thành cơng hệ điện hóa, chế tạo thành cơng graphene oxide phương pháp điện hóa có hỗ trợ plasma đánh giá qua việc phân tích tính chất hình thái học graphene oxide phương pháp phân tích Hệ điện hóa phù hợp cho việc chế tạo thành công graphene oxide từ lõi pin qua sử dụng với quy mơ phịng thí nghiệm Hình Hệ điện phân sau thiết lập Hình Plasma xuất mũi nhọn cực âm hạ dần xuống dung dịch điện phân 43 Hình 3.4: Phổ FTIR bột than chì Graphene Oxide 3.1.4 Phổ EDX Hình 3.5: Phổ EDX GO 44 Sau khảo sát bề mặt, tỷ lệ thành phần nguyên tố GO xác định dựa vào giản đồ tán xạ lượng tia X (EDX) (Hình 3.5) Kết cho thấy GO tạo từ phương pháp điện hóa plasma với phần trăm nguyên tử cacbon 86.03% nguyên tử oxi 9.72% Người ta thấy oxy chiếm ưu 10% trọng lượng sản phẩm lọc, kim loại khác, bao gồm Al, Si, K Ca, chiếm khoảng 2% Đặc biệt, phổ cho thấy khơng có vật liệu độc hại quan sát thấy Điều chứng minh trình điện hóa tách lớp GO khơng có tạp chất xuất thể bảng tỉ lệ nguyên tố khối lượng hình 3.5 3.2 Khảo sát thông số chế tạo  Kết khảo sát nồng độ KOH: Hình 3.6: Phổ raman nồng độ KOH khác Dựa liệu thu từ phổ Raman, thu thơng tin bổ sung vật liệu carbon cách phân tích tỷ lệ cường độ đỉnh riêng lẻ Ví dụ, tỷ lệ ID/IG (cường độ đỉnh D so với cường độ đỉnh G) có liên quan đến lượng khiếm khuyết có vật liệu [25], tỷ lệ I2D/IG (cường độ Đỉnh 2D đến 45 cường độ đỉnh G) có liên quan đến số lượng lớp graphene vật liệu [26]; Khi dải G tăng dải 2D giảm, số lượng lớp vật liệu giả định tăng Bảng 3.1: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu nồng độ KOH khác Mẫu D-band G-band ID/IG Graphite 1360.2 1564.8 0.18 10% 1333.3 1561.8 0.6 5% 1350.5 1581.6 0.8 2.5% 1333.3 1567.2 1.73  Kết khảo sát nồng độ (NH4)2SO4: Hình 3.7: Phổ raman nồng độ (NH4)2SO4 46 Hình 3.6 cho ta thấy tỷ lệ ID/IG Graphite thấp tăng lên sau điện hóa tách lớp Mẫu 2.5% KOH có tỷ lệ ID/IG 1.73 cao nhất, điều nồng độ KOH 2.5% cho thấy khuyết tật cao xảy trình tách lớp Mẫu 7.5% (NH4)2SO4 có tỷ lệ ID/IG = 1.42 cao (hình 3.7), nồng độ thấp tỷ lệ giảm Cho thấy nồng độ muối (NH4)2SO4 tăng cao làm xuất lượng lớn độ khuyết tật rối loạn q trình oxy hóa Bảng 3.2: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu nồng độ (NH4)2SO4 khác Mẫu D-band G-band ID/IG Graphite 1360.2 1564.8 0.18 2% 1336.1 1564.5 0.83 2.5% 1350.5 1581.6 0.8 7.5% 1338.8 1564.5 1.42  Kết khảo sát điện áp: 47 Hình 3.8: Phổ Raman mẫu thay đổi điện áp Hình 3.8 cho thấy tăng điện áp từ 30V đến 60V tỷ lệ ID/IG tăng, điều chứng minh điện áp có ảnh hưởng đến q trình oxy hóa Bảng 3.3: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu điện áp khác Mẫu D-band G-band ID/IG Graphite 1360.2 1564.8 0.18 30V 1336.1 1561.8 0.44 40V 1330.5 1559.2 0.53 60V 1350.5 1581.6 0.8 48 CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN 4.1 Kết thu Sau khoảng thời gian nghiên cứu tiến hành thực đề tài “Chế tạo graphene/graphene oxide từ lõi pin cũ phương pháp điện phân hóa học có hỗ trợ plasma”, chúng tơi hoàn thành mục tiêu nghiên cứu ban đầu đề với đề tài Đầu tiên, nhóm chúng tơi thực đánh giá xây dựng quy trình rửa lõi than chì từ pin thải bỏ, tiến hành thu hồi pin qua sử dụng cách tận dụng mối quan hệ thân, phương tiện truyền thông để thu hồi số lượng lớn pin thải bỏ phù hợp với nghiên cứu Việc thu hồi làm lõi than chì pin thải bỏ bước đầu phát triển thành cơng loại bỏ hầu hết kim loại nặng bám vào than chì cũ Tiếp đến, chúng tơi bắt đầu lên phương án thiết kế chế tạo thành công hệ điện phân tách lớp than chì dễ dàng di chuyển trục z với ba phận beaker, nắp Panmel cố định với nắp beaker Các phận thiết kế phần mềm AutoCAD chế tạo hoàn toàn vật liệu tìm thị trường Cơng trình trình bày rõ hình dáng, cách sử dụng hệ điện phân Chương Ngồi ra, cơng trình nghiên cứu báo cáo việc chế tạo thành cơng graphene oxide phương pháp điện hóa có hỗ trợ plasma đánh giá qua việc phân tích tính chất hình thái học graphene oxide phương pháp phân tích SEM, Raman, FTIR, EDX Bên cạnh đó, chúng tơi cịn khảo sát thêm số thông số chế tạo đưa kết đánh giá sơ qua kết phân tích Raman Nhờ vào kết Raman thông số chế tạo khác cho thấy tiếp tục khảo sát thêm mẫu KOH 2.5% phương pháp đo khác Nhờ vào kết nghiên cứu trên, nhóm chúng tơi thành cơng có báo đăng kỷ yếu hội nghị quốc tế IEEE có số ISBN với tựa đề báo “Fabrication of Graphene/Graphene Oxide from Disposed Graphite Rod” 49 4.2 Kiến nghị Dựa vào khảo sát thông số chế tạo, đề tài phát triển thêm việc tối ưu hóa thơng số chế tạo, cải thiện độ ổn định trình chế tạo, mở rộng sản xuất quy mô lớn đưa ứng dụng cách sau:  Có thể thay đổi kết hợp điện cực kim loại khác, chất oxy hóa mạnh, chất khử mạnh vào dung dịch điện phân  Khảo sát thêm đặc tính điện – điện tử, quang học, nhiệt để dễ dàng định hướng ứng dụng 50 BÀI BÁO KHOA HỌC 51 52 53 54 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] K Liu et al., “From spent graphite to recycle graphite anode for high-performance lithium ion batteries and sodium ion batteries,” Electrochim Acta, vol 356, Oct 2020, doi: 10.1016/J.ELECTACTA.2020.136856 [2] F Islam, J Wang, A Tahmasebi, R Wang, B Moghtaderi, and J Yu, “Microwave-Assisted Coal-Derived Few-Layer Graphene as an Anode Material for Lithium-Ion Batteries,” Materials (Basel)., vol 14, no 21, Nov 2021, doi: 10.3390/MA14216468 [3] S Rothermel et al., “Graphite Recycling from Spent Lithium-Ion Batteries,” ChemSusChem, vol 9, no 24, pp 3473–3484, Dec 2016, doi: 10.1002/CSSC.201601062 [4] M Makhlouf et al., “Preparation of Graphene by Recycling Graphite Rods From Electrical Storage Devices -Microwave Treatment Effect.,” Alger J Environ Sci Technol., vol 7, no 1, 2021, Accessed: Aug 15, 2022 [Online] Available: https://www.aljest.net/index.php/aljest/article/view/299 [5] S Bandi, S Ravuri, D R Peshwe, and A K Srivastav, “Graphene from discharged dry cell battery electrodes,” J Hazard Mater., vol 366, pp 358–369, Mar 2019, doi: 10.1016/J.JHAZMAT.2018.12.005 [6] N Van Hao, N Van Dang, D H Tung, P T Tan, N Van Tu, and P Van Trinh, “Facile synthesis of graphene oxide from graphite rods of recycled batteries by solution plasma exfoliation for removing Pb from water,” RSC Adv., vol 10, no 67, pp 41237–41247, Nov 2020, doi: 10.1039/D0RA07723B [7] K A Madurani, S Suprapto, N I Machrita, S L Bahar, W Illiya, and F Kurniawan, “Progress in Graphene Synthesis and its Application: History, Challenge and the Future Outlook for Research and Industry,” ECS J Solid State Sci Technol., vol 9, no 9, p 093013, Oct 2020, doi: 10.1149/2162-8777/ABBB6F [8] P Chandrasekhar, “Conducting polymers, fundamentals and applications : including carbon nanotubes and graphene,” p 810 55 [9] J Hass, W A De Heer, and E H Conrad, “The growth and morphology of epitaxial multilayer graphene,” J Phys Condens Matter, vol 20, no 32, Aug 2008, doi: 10.1088/0953-8984/20/32/323202 [10] D R Cooper et al., “Experimental Review of Graphene,” Condens Matter Phys., vol 2012, 2012, doi: 10.5402/2012/501686 [11] A T Smith, A M LaChance, S Zeng, B Liu, and L Sun, “Synthesis, properties, and applications of graphene oxide/reduced graphene oxide and their nanocomposites,” Nano Mater Sci., vol 1, no 1, pp 31–47, Mar 2019, doi: 10.1016/J.NANOMS.2019.02.004 [12] D Van Thanh, L J Li, C W Chu, P J Yen, and K H Wei, “Plasma-assisted electrochemical exfoliation of graphite for rapid production of graphene sheets,” RSC Adv., vol 4, no 14, pp 6946–6949, Jan 2014, doi: 10.1039/C3RA46807K [13] K V.-P.-I.-V Review and undefined 2000, “Scanning electron microscopy: an introduction,” Elsevier [14] S N Alam, N Sharma, L Kumar, S N Alam, N Sharma, and L Kumar, “Synthesis of Graphene Oxide (GO) by Modified Hummers Method and Its Thermal Reduction to Obtain Reduced Graphene Oxide (rGO)*,” Graphene, vol 6, no 1, pp 1–18, Jan 2017, doi: 10.4236/GRAPHENE.2017.61001 [15] C Fu, G Zhao, H Zhang, and S Li, “Evaluation and Characterization of Reduced Graphene Oxide Nanosheets as Anode Materials for Lithium-Ion Batteries,” Int J Electrochem Sci, vol 8, pp 6269–6280, 2013, Accessed: Aug 25, 2022 [Online] Available: www.electrochemsci.org [16] S Gurunathan, J W Han, V Eppakayala, and J H Kim, “Green synthesis of graphene and its cytotoxic effects in human breast cancer cells,” Int J Nanomedicine, vol 8, pp 1015–1027, Mar 2013, doi: 10.2147/IJN.S42047 [17] A Kaniyoor and S Ramaprabhu, “A Raman spectroscopic investigation of graphite oxide derived graphene,” AIP Adv., vol 2, no 3, p 032183, Sep 2012, doi: 10.1063/1.4756995 [18] R Piner et al., “Synthesis of graphene-based nanosheets via chemical reduction of exfoliated graphite oxide,” Elsevier, 2007, doi: 10.1016/j.carbon.2007.02.034 56 [19] N A Kumar, H.-J Choi, Y R Shin, D W Chang, L Dai, and J.-B Baek, “Polyaniline-grafted reduced graphene oxide for efficient electrochemical supercapacitors,” ACS Publ., vol 6, no 2, pp 1715–1723, Feb 2012, doi: 10.1021/nn204688c [20] M Bera, P Gupta, P M.-J of nanoscience and, and undefined 2018, “Facile onepot synthesis of graphene oxide by sonication assisted mechanochemical approach and its surface chemistry,” ingentaconnect.com, vol 18, pp 902–912, 2018, doi: 10.1166/jnn.2018.14306 [21] D A Dikin et al., “Preparation and characterization of graphene oxide paper,” Nat 2007 4487152, vol 448, no 7152, pp 457–460, Jul 2007, doi: 10.1038/nature06016 [22] D Roy Chowdhury, C Singh, and A Paul, “Role of graphite precursor and sodium nitrate in graphite oxide synthesis,” RSC Adv., vol 4, no 29, pp 15138– 15145, Mar 2014, doi: 10.1039/C4RA01019A [23] D C Marcano et al., “Improved synthesis of graphene oxide,” ACS Nano, vol 4, no 8, pp 4806–4814, Aug 2010, doi: 10.1021/NN1006368/ASSET/IMAGES/MEDIUM/NN-2010-006368_0012.GIF [24] M Bera, Chandravati, P Gupta, and P K Maji, “Facile One-Pot Synthesis of Graphene Oxide by Sonication Assisted Mechanochemical Approach and Its Surface Chemistry,” J Nanosci Nanotechnol., vol 18, no 2, pp 902–912, Sep 2018, doi: 10.1166/JNN.2018.14306 [25] D Lópezlópez-Díaz, M López, L Holgado, J J García-Fierro, and M Mercedes Velázquezvelázquez, “Evolution of the Raman spectrum with the chemical composition of graphene oxide,” ACS Publ., vol 121, no 37, pp 20489–20497, Sep 2017, doi: 10.1021/acs.jpcc.7b06236 [26] A Boksenberg et al., “Synthesis of multi-layer graphene films on copper tape by atmospheric pressure chemical vapor deposition method,” iopscience.iop.org, vol 4, p 5, 2013, doi: 10.1088/2043-6262/4/3/035012 S K L 0