Chế tạo graphene graphene oxide từ lõi pin cũ bằng phương pháp điện phân hóa học có sự hỗ trợ của plasma

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP NGÀNH CÔNG NGHỆ VẬT LIỆU CHẾ TẠO GRAPHENE/ GRAPHENE OXIDE TỪ LÕI PIN CŨ BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN PHÂN HÓA HỌC CÓ SỰ HỖ TRỢ CỦA PLASMA GVHD: TS ĐỖ HUY BÌNH SVTH: NGUYỄN THIÊN TRANG PHẠM VĂN CƯỜNG S K L 0 01 Tp.Hồ Chí Minh, tháng 8/2022 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM & KỸ THUẬT TP.HỒ CHÍ MINH KHOA KHOA HỌC ỨNG DỤNG KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐỀ TÀI CHẾ TẠO GRAPHENE/ GRAPHENE OXIDE TỪ LÕI PIN CŨ BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN PHÂN HÓA HỌC CÓ SỰ HỖ TRỢ CỦA PLASMA GVHD: TS ĐỖ HUY BÌNH SVTH: NGUYỄN THIÊN TRANG MSSV: 18130046 SVTH: PHẠM VĂN CƯỜNG MSSV: 18130009 TP Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 08 năm 2022 BÌA PHỤ BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM & KỸ THUẬT TP HỒ CHÍ MINH KHOA KHOA HỌC ỨNG DỤNG NGÀNH CÔNG NGHỆ VẬT LIỆU    KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐỀ TÀI CHẾ TẠO GRAPHENE/ GRAPHENE OXIDE TỪ LÕI PIN CŨ BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐIỆN PHÂN HÓA HỌC CÓ SỰ HỖ TRỢ CỦA PLASMA GIÁO VIÊN HƯỚNG DẪN: TS ĐỖ HUY BÌNH TP Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 08 năm 2022 ii TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA TP HCM VIỆT NAM KHOA KHOA HỌC ỨNG DỤNG Độc lập – Tự – Hạnh phúc BỘ MÔN CÔNG NGHỆ VẬT LIỆU ********* TP Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 08 năm 2022 NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP Giảng viên hướng dẫn: TS Đỗ Huy Bình Cơ quan cơng tác giảng viên hướng dẫn: ĐH Sư phạm Kỹ thuật TP Hờ Chí Minh Sinh viên thực hiện: Nguyễn Thiên Trang MSSV: 18130046 Sinh viên thực hiện: Phạm Văn Cường MSSV: 18130009 Tên đề tài: Chế tạo graphene/graphene oxide từ lõi pin cũ phương pháp điện phân hóa học có hỗ trợ plasma Nội dung khóa luận: - Tìm hiểu tổng quan vật liệu graphene oxide - Tìm hiểu nghiên cứu tổng quan các phương pháp điện hóa - Thực chế tạo graphene/graphene oxide - Phân tích mẫu graphene/graphen oxide các phương pháp phân tích vật liệu Các sản phẩm dự kiến: - Mẫu graphene oxide - Kết phân tích vật liệu hình thái học graphene/graphene oxide Ngày giao đồ án: 25/ 02/ 2022 Ngày nộp đồ án: 25/ 08/ 2022 6.Ngôn ngữ trình bày: Bản báo cáo: Tiếng Anh  Tiếng Việt  Trình bày bảo vệ: Tiếng Anh  Tiếng Việt  iii TRƯỞNG BỘ MÔN GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN (Ký, ghi rõ họ tên) (Ký, ghi rõ họ tên) TS Nguyễn Thụy Ngọc Thủy TS Đỗ Huy Bình iv TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT THUẬT TP HCM NAM KHOA KHOA HỌC ỨNG DỤNG Độc lập – Tự – Hạnh phúc BỘ MÔN CÔNG NGHỆ VẬT LIỆU ********** NHẬN XÉT CỦA GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN Sinh viên thực hiện: Nguyễn Thiên Trang MSSV: 18130046 Sinh viên thực hiện: Phạm Văn Cường MSSV: 18130009 Ngành: Công nghệ Vật liệu Tên đề tài: Chế tạo graphene/graphene oxide từ lõi pin cũ phương pháp điện phân hóa học có hỗ trợ plasma Họ tên giảng viên hướng dẫn: TS Đỗ Huy Bình Cơ quan cơng tác giảng viên hướng dẫn: ĐH Sư phạm Kỹ thuật Tp Hờ Chí Minh NHẬN XÉT: Về nội dung đề tài khối lượng thực hiện: Đề tài tập trung vào việc nghiên cứu, chế tạo graphene oxide từ lõi pin sử dụng phương pháp điện hóa có trợ giúp plasma Các công việc thực đề tài bao gồm (1) thu hồi và làm pin cũ, (2) chế tạo graphene oxide, (3) phân tích các tính chất vật liệu và hình thái học graphene oxide, (4) phân tích và giải thích các kết đạt Kết nghiên cứu đăng mơt kỷ yếu hội nghị quốc tế IEEE có số ISBN Tinh thần học tập, nghiên cứu sinh viên: Cả hai sinh viên thể tinh thần cầu tiến, yêu thích tìm hiểu, ham học hỏi và làm việc nghiêm túc, có kế hoạch Ưu điểm: Có kỹ lập kế hoạch, làm việc nhóm và thực kế hoạch đề Có kỹ tìm kiếm các thơng tin cần thiết cho nghiên cứu Kỹ làm thí nghiệm tốt, kỷ luật, tuân thủ tốt các quy trình an toàn phòng thí nghiệm Ham học hỏi và cầu thị v Khuyết điểm: Kỹ phân tích cần trau dồi thêm Đề nghị cho bảo vệ hay không? Đề nghị cho bảo vệ Điểm: 10 (Bằng chữ: Mười điểm) TP Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 08 năm 2022 GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN (Ký, ghi rõ họ tên) TS Đỗ Huy Bình vi TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA TP HCM VIỆT NAM KHOA KHOA HỌC ỨNG DỤNG Độc lập – Tự – Hạnh phúc BỘ MÔN CÔNG NGHỆ VẬT LIỆU ********** NHẬN XÉT CỦA GIẢNG VIÊN PHẢN BIỆN Sinh viên thực hiện: Nguyễn Thiên Trang MSSV: 18130046 Sinh viên thực hiện: Phạm Văn Cường MSSV: 18130009 Ngành: Công nghệ Vật liệu Tên đề tài: Chế tạo graphene/graphene oxide từ lõi pin cũ phương pháp điện phân hóa học có hỗ trợ plasma Họ tên giảng viên phản biện: Cơ quan công tác giảng viên phản biện: Địa chỉ: NHẬN XÉT: Về nội dung đề tài khối lượng thực hiện: Ưu điểm: vii Khuyết điểm: Kiến nghị câu hỏi: Đề nghị cho bảo vệ hay không? Điểm: (Bằng chữ: ) TP Hồ Chí Minh, ngày … tháng … năm 2022 GIẢNG VIÊN PHẢN BIỆN (Ký, ghi rõ họ tên) viii LỜI CÁM ƠN Nếu đời chuyến xe chuyến xe chạy xuyên suốt chặng đường đại học chúng tơi thống chốc đến gần trạm cuối Điều may mắn chúng tơi là giúp đỡ chân thành, tận tình từ quý thầy cô, anh chị bạn bè trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM Chúng tơi xin gửi lời cảm ơn từ tận đáy lịng đến tồn thể q thầy cơ, anh chị bạn bè đồng hành suốt q trình thực khóa luận tốt nghiệp nói riêng suốt chặng đường bốn năm đại học nói chung Sự tận tâm, tận tình việc dạy dỗ, truyền đạt kiến thức, giúp chuẩn bị đầy đủ hành trang để tiếp tục chuyến xe với đường nghề nghiệp mà thân chọn Lời cám ơn khó lần đủ, lần nữa, xin gửi lời cám ơn sâu sắc, chân thành đến: - Giảng viên hướng dẫn: TS Đỗ Huy Bình – Giảng viên mơn Cơng nghệ Vật liệu, trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP Hồ Chí Minh Người dõi theo, đồng hành, hướng dẫn, giúp đỡ, hỗ trợ, truyền đạt kiến thức,tận tình bảo trang bị cho kỹ năng, kinh nghiệm thực tiễn quý báo - GVC.TS Phan Gia Anh Vũ – Trưởng khoa Khoa học Ứng dụng, TS Trần Tuấn Anh – Phó trưởng khoa Khoa học Ứng dụng TS Nguyễn Thụy Ngọc Thủy – Trưởng môn Công nghệ Vật liệu trang bị nhiều kiến thức quan trọng chuyên ngành, giúp đỡ hỗ trợ nhiệt tình trình học tập, tạo các điều kiện thuận lợi việc học và đời sống sinh viên - GV ThS Huỳnh Hồng Trung – Phó trưởng mơn Cơng nghệ Vật liệu TS Ngô Hải Đăng – Giảng viên môn Công nghệ Vật liệu theo sát trình thực nghiệm, hướng dẫn nhiều kỹ thuật thực nghiệm, truyền đạt kỹ và kinh nghiệm thực nghiệm đáng q q trình thực khóa luận tốt nghiệp - Tất thầy cô thuộc khoa Khoa học Ứng dụng thầy cô trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM giảng dạy, dạy dỗ và giúp đỡ chúng tơi suốt bốn năm qua ix Hình 3.18: Thiết bị đo quang phổ quang học Thermo Nicolet 6700 FTIR 30 CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 4.1 Kết chế tạo Graphene oxide 4.1.1 Phân tích SEM Hình 4.1: Hình ảnh SEM (a) bột graphite (b) Graphene oxide thu từ phương pháp điện phân hóa học có hỗ trợ plasma Hình nhỏ là độ phóng đại hình (b) Các khối xếp chờng lên và cấu trúc khối lớn bột graphite quan sát hình (a), nano bị xáo trộn, tách lớp và xếp chồng thu hình (b) Hình 4.2: Ảnh SEM graphene oxide thu Hình 4.1 cho thấy hình ảnh kính hiển vi điện tử quét (SEM) bột than chì, nghiền trực tiếp từ than chì và graphene oxide thu thập sau lọc Cấu trúc khối than chì quan sát thấy bột than chì hình 4.1(a) 31 Trong điện hóa tách lớp có hỗ trợ plasma, các điểm mũi tên màu đỏ, ta thấy lớp có gợn sóng nhẹ, gấp lại (hình 4.2) và có bong tách lớp ngẫu nhiên, liên kết chặt chẽ với liên kết mạnh − hình 4.1(b) Kết cho thấy giống với kết ảnh SEM Graphene oxide báo [21–23] 4.1.2 Phổ Raman Hình 4.3: Phổ raman graphite (đuờng màu đen) graphene oxide (đuờng màu đỏ) Phổ aman điển hình vật liệu carbon chứa các dải đánh dấu là D, G 2D[24] Đỉnh D (có vị trí gần 1357cm-1) liên quan đến không hoàn hảo cấu trúc gắn kết các chức oxy vào mặt phẳng carbon Do đó, cường độ đỉnh D thường sử dụng để xác định mức độ rối loạn Dải tiếp theo, đỉnh G có liên quan đến dao động mặt phẳng các nguyên tử carbon lai hóa sp2 và nằm gần 1580 cm-1 [7-8] Đỉnh G tương ứng với các phonon E2g quang học trung tâm vùng Brillouin kéo dài liên kết các cặp carbon sp2 Đỉnh cuối (2D) có liên quan đến số lượng lớp graphene và nằm gần 2700 cm-1 Hình 4.3 cho ta thấy phổ raman Graphite có dải D yếu, dải G bật và dải 2D lần luợt 1360.2, 1564.8, 2688.75 cm-1 Trong phổ raman Graphene 32 oxide dải G (1581.57 cm-1) rộng hơn, dải D (1350.5 cm-1) có cường độ mạnh thay đổi tần số Điều cho thấy các dải G và D thay đổi đáng kể quá trình tách lớp graphite thành graphene oxide, minh họa mở rộng và thay đổi các dải này hiển thị hình 4.3 Lý đằng sau dịch chuyển dải G là tần số cộng hưởng cao liên kết đơi bị lập có GO đơn lớp [27] Tỉ lệ ID/IG tăng từ 0.18 tương ứng với Graphite (đường màu đen) đến 0.8 graphene oxide (đường màu đỏ) hình 4.3 cho thấy kích thước và độ kết tinh vật liệu graphite giảm, tăng các miền graphene bị cô lập[28] Các kết quan sát phù hợp với báo cáo [29] Kết graphite tách lớp thành GO Người ta biết tỉ lệ cường độ các dải D và G (ID /IG) giúp ước tính các khiếm khuyết mẫu GO, tỉ lệ cao đảm bảo nhiều khiếm khuyết graphene 4.1.3 Phổ FTIR Hình 4.4 cho thấy phổ FTIR bột than chì và GO Đỉnh có cường độ cao 3432.7 cm-1 là dao động hóa trị O-H, cho thấy diện nhóm chức OH COOH Dao động hóa trị đối xứng bất đối xứng liên kết C-H quan sát rõ ràng 2848.4 2917.8 cm-1 Dao động hóa trị yếu quan sát thấy đỉnh carbonyl C=O 1733.7 cm-1 Đỉnh 1635.4 cm-1 gán cho dao động hóa trị C=C khơng bị oxy hóa Đỉnh mức 1383.8 cm-1 biểu thị dao động hóa trị C-O-C đỉnh mạnh 1033.7 cm-1, liên quan đến dao động hóa trị C-O nhóm alkoxy Kết thu từ FTIR (hình 4.4) khẳng định diện nhóm chức chứa oxy khác hydroxyl, epoxy, carboxyl, carbonyl cấu trúc GO Phổ FTIR bột graphene oxide tương tự bột graphite, cho thấy graphite bị oxy hóa trước tách lớp Kết phân tích phổ FTIR dựa phù hợp với báo cáo sau [30–33] 33 Transmitance (a.u) Graphite powder Graphene oxide C=O 1733.7 C-H 2848.4 C=C 1635.4 C-H 2917.8 −OH 3432.7 C-O 1033.7 750 1500 2250 3000 3750 Wave number (cm−1) Hình 4.4: Phổ FTIR Than chì power (đường màu đen) và Graphene Oxide (đường màu đỏ) 4.1.4 Phổ EDX Hình 4.5: Phổ EDX GO Sau khảo sát bề mặt, tỉ lệ thành phần nguyên tố GO xác định dựa vào giản đồ tán xạ lượng tia X (EDX) (Hình 4.5) Kết cho thấy GO tạo từ phương pháp điện hóa plasma với phần trăm nguyên tử carbon 86.03% nguyên tử oxi 9.72% Người ta thấy oxy chiếm ưu 10% trọng lượng sản phẩm lọc, kim loại khác, bao gồm Al, Si, K Ca, chiếm khoảng 2% Đặc biệt, phổ cho thấy vật liệu độc hại quan sát 34 thấy Điều chứng minh quá trình điện hóa tách lớp GO khơng có tạp chất xuất thể bảng tỉ lệ nguyên tố khối lượng Hình 4.5 4.2 Khảo sát thơng số chế tạo ❖ Kết khảo sát nờng độ KOH Hình 4.6: Phổ raman nồng độ KOH khác Dựa liệu thu từ phổ aman, thu thông tin bổ sung các vật liệu carbon cách phân tích tỉ lệ cường độ các đỉnh riêng lẻ Ví dụ, tỉ lệ ID/IG (cường độ đỉnh D so với cường độ đỉnh G) có liên quan đến lượng khiếm khuyết có vật liệu[34], tỉ lệ I2D/IG (cường độ Đỉnh 2D đến cường độ đỉnh G) có liên quan đến số lượng lớp graphene vật liệu[35]; Khi dải G tăng và dải 2D giảm, số lượng lớp vật liệu giả định là tăng Bảng 4.1: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu nồng độ KOH khác Mẫu D-band G-band ID/IG Graphite 1360.2 1564.8 0.18 10% 1333.3 1561.8 0.6 5% 1350.5 1581.6 0.8 2.5% 1333.3 1567.2 1.73 ❖ Kết khảo sát nờng độ (NH4)2SO4: 35 Hình 4.7: Phổ raman nờng độ (NH4)2SO4 Hình 4.6 cho ta thấy tỉ lệ ID/IG Graphite thấp và tăng lên sau điện hóa tách lớp Mẫu 2.5% KOH có tỉ lệ ID/IG 1.73 cao Tỉ lệ ID/IG tăng dần theo nồng độ KOH giảm dần từ 0.6 đến 1.73 Trong quá trình điện phân, ion âm dung dịch điện phân di chuyển đến cực dương, quá trình tách lớp, ion OH- mở rộng graphite trước, sau là quá trình oxy hóa vị trí cạnh ranh giới hạt sau dẫn đến mở rộng lớp than chì, tạo điều kiện cho xen kẽ ion sunfat SO42- lớp graphitic Việc nồng độ KOH giảm tỉ lệ khuyết tật mẫu tăng cho ta để chứng minh việc nờng độ KOH có ảnh hưởng tới mức độ oxy hóa mẫu Mẫu 7.5% (NH4)2SO4 có tỉ lệ ID/IG = 1.42 cao (hình 4.7), nờng độ (NH4)2SO4 thấp tỉ lệ ID/IG giảm Ta dự đoán nồng độ muối (NH4)2SO4 tăng cao làm xuất lượng lớn độ khuyết tật và rối loạn quá trình oxy hóa Điều này ngược lại với lí giải Hình 4.8 cho thấy tăng điện áp từ 30V đến 60V tỉ lệ ID/IG tăng, tăng từ 0.44 đến 0.8 Mức tăng khơng đáng kể, điều chứng minh 60V, mẫu có mức độ oxy hóa cao nhất, khả tách lớp tạo khuyết tật nhiều các điện áp khảo sát khác 36 Bảng 4.2: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu nồng độ (NH4)2SO4 khác Mẫu D-band G-band ID/IG Graphite 1360.2 1564.8 0.18 2% 1336.1 1564.5 0.83 2.5% 1350.5 1581.6 0.8 7.5% 1338.8 1564.5 1.42 ❖ Kết khảo sát điện áp: Hình 4.8: Phổ Raman mẫu thay đổi điện áp Bảng 4.3: Vị trí đỉnh, tỉ lệ ID/IG Graphite mẫu điện áp khác Mẫu D-band G-band ID/IG Graphite 1360.2 1564.8 0.18 30V 1336.1 1561.8 0.44 40V 1330.5 1559.2 0.53 60V 1350.5 1581.6 0.8 37 CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN 5.1 Kết thu Sau khoảng thời gian nghiên cứu tiến hành thực đề tài “Chế tạo graphene/graphene oxide từ lõi pin cũ phương pháp điện phân hóa học có hỗ trợ plasma”, chúng tơi hoàn thành các mục tiêu nghiên cứu ban đầu đề với đề tài Đầu tiên, nhóm chúng tơi thực đánh giá và xây dựng quy trình rửa lõi than chì từ pin cũ, rời tiến hành thu hồi pin qua sử dụng cách tận dụng mối quan hệ thân, các phương tiện truyền thông để thu hồi số lượng lớn pin cũ phù hợp với nghiên cứu Việc thu hồi làm lõi than chì pin cũ bước đầu phát triển thành cơng loại bỏ hầu hết kim loại nặng bám vào than chì cũ Tiếp đến, bắt đầu lên phương án thiết kế chế tạo thành công hệ điện phân tách lớp than chì dễ dàng di chuyển trục z với ba phận beaker, nắp và panmel cố định với nắp beaker Các phận này thiết kế phần mềm AutoCAD và chế tạo hồn tồn vật liệu tìm thị trường Luận văn trình bày rõ hình dáng, kích thước cách sử dụng hệ điện phân Chương Ngoài ra, luận văn này báo cáo việc chế tạo thành công graphene oxide phương pháp điện hóa có hỗ trợ plasma đánh giá qua việc phân tích tính chất hình thái học graphene oxide các phương pháp phân tích SEM, Raman, FTIR, EDX Bên cạnh đó, chúng tơi cịn khảo sát thêm số thông số chế tạo và đưa kết đánh giá sơ qua kết phân tích Raman Nhờ vào kết Raman thông số chế tạo khác cho thấy tiếp tục khảo sát thêm mẫu KOH 2.5% các phương pháp đo khác Nhờ vào kết nghiên cứu trên, nhóm chúng tơi thành cơng có báo đăng kỷ yếu hội nghị quốc tế IEEE có số ISBN với tựa đề báo “Fabrication o Graphene/Graphene Oxide rom Disposed Graphite Rod” 38 5.2 Hướng phát triển đề tài Dựa vào khảo sát thơng số chế tạo, đề tài phát triển thêm việc tối ưu hóa thơng số chế tạo, cải thiện độ ổn định trình chế tạo, mở rộng sản xuất quy mô lớn và đưa ứng dụng cách sau: ❖ Có thể thay đổi kết hợp các điện cực kim loại khác, chất oxy hóa mạnh, chất khử mạnh vào dung dịch điện phân ❖ Khảo sát thêm các đặc tính điện – điện tử, quang học, và nhiệt để dễ dàng định hướng ứng dụng 39 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] K Liu et al., “From spent graphite to recycle graphite anode or highper ormance lithium ion batteries and sodium ion batteries,” Electrochim Acta, vol 356, Oct 2020, doi: 10.1016/J.ELECTACTA.2020.136856 [2] F Islam, J Wang, A Tahmasebi, R Wang, B Moghtaderi, and J Yu, “Microwave-Assisted Coal-Derived Few-Layer Graphene as an Anode Material for Lithium-Ion Batteries,” Materials (Basel)., vol 14, no 21, Nov 2021, doi: 10.3390/MA14216468 [3] T G T Nindhia, I W Surata, I K A Atmika, D N K P Negara, and I P G Artana, “Processing Carbon od rom aste o Zing-Carbon Battery for Biogas Desul urizer,” J Clean Energy Technol., vol 3, no 2, pp 119–122, 2015, doi: 10.7763/JOCET.2015.V3.179 [4] A Loudiki et al., “Graphene oxide synthesized rom zinc-carbon battery waste using a new oxidation process assisted sonication: Electrochemical properties,” Mater Chem Phys., vol 275, p 125308, Jan 2022, doi: 10.1016/J.MATCHEMPHYS.2021.125308 [5] S Rothermel et al., “Graphite ecycling rom Spent Lithium-Ion Batteries,” ChemSusChem, 24, vol 9, no pp 3473–3484, Dec 2016, doi: 10.1002/CSSC.201601062 [6] M Makhlouf et al., “Preparation o Graphene by ecycling Graphite ods From Electrical Storage Devices -Microwave Treatment E ect.,” Alger J Environ Sci Technol., vol 7, no 1, 2021, Accessed: Aug 15, 2022 [Online] Available: https://www.aljest.net/index.php/aljest/article/view/299 [7] S Bandi, S Ravuri, D R Peshwe, and A K Srivastav, “Graphene rom discharged dry cell battery electrodes,” J Hazard Mater., vol 366, pp 358–369, Mar 2019, doi: 10.1016/J.JHAZMAT.2018.12.005 [8] N Van Hao, N Van Dang, D H Tung, P T Tan, N Van Tu, and P Van Trinh, “Facile synthesis of graphene oxide from graphite rods of recycled batteries by solution plasma ex oliation or removing Pb rom water,” RSC Adv., vol 10, no 67, pp 41237–41247, Nov 2020, doi: 10.1039/D0RA07723B [9] K A Madurani, S Suprapto, N I Machrita, S L Bahar, W Illiya, and F xix Kurniawan, “Progress in Graphene Synthesis and its Application: History, Challenge and the Future Outlook or esearch and Industry,” ECS J Solid State Sci Technol., vol 9, no 9, p 093013, Oct 2020, doi: 10.1149/21628777/ABBB6F [10] P Chandrasekhar, “Conducting polymers, undamentals and applications : including carbon nanotubes and graphene,” p 810 [11] N A A Ghany, S A Elsheri , and H T Handal, “ evolution o Graphene or different applications: State-of-the-art,” Surfaces and Interfaces, vol 9, pp 93– 106, Dec 2017, doi: 10.1016/J.SURFIN.2017.08.004 [12] J Hass, A De Heer, and E H Conrad, “The growth and morphology o epitaxial multilayer graphene,” J Phys Condens Matter, vol 20, no 32, Aug 2008, doi: 10.1088/0953-8984/20/32/323202 [13] D R Cooper et al., “Experimental eview o Graphene,” Condens Matter Phys., vol 2012, 2012, doi: 10.5402/2012/501686 [14] B Garg, T Bisht, and Y C Ling, “Graphene-Based Nanomaterials as Heterogeneous Acid Catalysts: A Comprehensive Perspective,” Mol 2014, Vol 19, Pages 14582-14614, vol 19, no 9, pp 14582–14614, Sep 2014, doi: 10.3390/MOLECULES190914582 [15] Gao, “Graphene oxide: eduction recipes, spectroscopy, and applications,” Graphene Oxide Reduct Recipes, Spectrosc Appl., pp 1–147, Jan 2015, doi: 10.1007/978-3-319-15500-5/COVER [16] A T Smith, A M LaChance, S Zeng, B Liu, and L Sun, “Synthesis, properties, and applications of graphene oxide/reduced graphene oxide and their nanocomposites,” Nano Mater Sci., vol 1, no 1, pp 31–47, Mar 2019, doi: 10.1016/J.NANOMS.2019.02.004 [17] D Van Thanh, L J Li, C Chu, P J Yen, and K H ei, “Plasma-assisted electrochemical ex oliation o graphite or rapid production o graphene sheets,” RSC Adv., vol 4, no 14, pp 6946–6949, Jan 2014, doi: 10.1039/C3RA46807K [18] K V.-P.-I.-V eview and unde ined 2000, “Scanning electron microscopy: an introduction,” Elsevier [19] K J I Ember et al., “ aman spectroscopy and regenerative medicine: a review,” xx npj Regen Med 2017 21, vol 2, no 1, pp 1–10, May 2017, doi: 10.1038/s41536-017-0014-3 [20] F Berna, “Fourier trans orm in rared spectroscopy (FTI ),” Encycl Earth Sci Ser., pp 285–286, 2017, doi: 10.1007/978-1-4020-4409-0_15 [21] S N Alam, N Sharma, L Kumar, S N Alam, N Sharma, and L Kumar, “Synthesis o Graphene Oxide (GO) by Modified Hummers Method and Its Thermal eduction to Obtain educed Graphene Oxide (rGO)*,” Graphene, vol 6, no 1, pp 1–18, Jan 2017, doi: 10.4236/GRAPHENE.2017.61001 [22] C Fu, G Zhao, H Zhang, and S Li, “Evaluation and Characterization of Reduced Graphene Oxide Nanosheets as Anode Materials for Lithium-Ion Batteries,” Int J Electrochem Sci, vol 8, pp 6269–6280, 2013, Accessed: Aug 25, 2022 [Online] Available: www.electrochemsci.org [23] S Gurunathan, J W Han, V Eppakayala, and J H Kim, “Green synthesis o graphene and its cytotoxic e ects in human breast cancer cells,” Int J Nanomedicine, vol 8, pp 1015–1027, Mar 2013, doi: 10.2147/IJN.S42047 [24] A Kaniyoor and S amaprabhu, “A aman spectroscopic investigation of graphite oxide derived graphene,” AIP Adv., vol 2, no 3, p 032183, Sep 2012, doi: 10.1063/1.4756995 [25] R Kumar et al., “Graphene as a transparent conducting and sur ace ield layer in planar Si solar cells,” Nanoscale Res Lett., vol 9, no 1, pp 1–9, 2014, doi: 10.1186/1556-276X-9-349 esearch, and [26] Z Ni, Y Wang, T Yu, Z S.-N unde ined 2008, “ aman spectroscopy and imaging o graphene,” Springer, vol 1, no 4, pp 273–291, Oct 2008, doi: 10.1007/s12274-008-8036-1 [27] R Piner et al., “Synthesis o graphene-based nanosheets via chemical reduction o ex oliated graphite oxide,” Elsevier, 2007, doi: 10.1016/j.carbon.2007.02.034 [28] N A Kumar, H.-J Choi, Y R Shin, D W Chang, L Dai, and J.-B Baek, “Polyaniline-grafted reduced graphene oxide for efficient electrochemical supercapacitors,” ACS Publ., vol 6, no 2, pp 1715–1723, Feb 2012, doi: 10.1021/nn204688c [29] M Bera, P Gupta, P M.-J o nanoscience and, and unde ined 2018, “Facile xxi one-pot synthesis of graphene oxide by sonication assisted mechanochemical approach and its sur ace chemistry,” ingentaconnect.com, vol 18, pp 902–912, 2018, doi: 10.1166/jnn.2018.14306 [30] D A Dikin et al., “Preparation and characterization o graphene oxide paper,” Nat 2007 4487152, vol 448, no 7152, pp 457–460, Jul 2007, doi: 10.1038/nature06016 [31] D oy Chowdhury, C Singh, and A Paul, “ ole o graphite precursor and sodium nitrate in graphite oxide synthesis,” RSC Adv., vol 4, no 29, pp 15138– 15145, Mar 2014, doi: 10.1039/C4RA01019A [32] D C Marcano et al., “Improved synthesis o graphene oxide,” ACS Nano, vol 4, no 8, pp 4806–4814, Aug 2010, doi: 10.1021/NN1006368/ASSET/IMAGES/MEDIUM/NN-2010-006368_0012.GIF [33] M Bera, Chandravati, P Gupta, and P K Ma i, “Facile One-Pot Synthesis of Graphene Oxide by Sonication Assisted Mechanochemical Approach and Its Sur ace Chemistry,” J Nanosci Nanotechnol., vol 18, no 2, pp 902–912, Sep 2018, doi: 10.1166/JNN.2018.14306 [34] D Lópezlópez-Díaz, M López, L Holgado, J J García-Fierro, and M Mercedes Velázquezvelázquez, “Evolution o the aman spectrum with the chemical composition o graphene oxide,” ACS Publ., vol 121, no 37, pp 20489–20497, Sep 2017, doi: 10.1021/acs.jpcc.7b06236 [35] A Boksenberg et al., “Synthesis o multi-layer graphene films on copper tape by atmospheric pressure chemical vapor deposition method,” iopscience.iop.org, vol 4, p 5, 2013, doi: 10.1088/2043-6262/4/3/035012 xxii S K L 0