1 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM **************** NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN VẬT LIỆU LITHIUM ALUMINATE (LiAlO2) ĐỂ ĐO LIỀU PHOTON C[.]
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM **************** NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN VẬT LIỆU LITHIUM ALUMINATE (LiAlO2) ĐỂ ĐO LIỀU PHOTON Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử hạt nhân Mã số: 9.44.01.06 Người hướng dẫn khoa học: TS Trịnh Văn Giáp TS Nguyễn Trọng Thành TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ Hà Nội – 2023 MỞ ĐẦU Đo liều xạ lĩnh vực vật lý, y tế an toàn xạ phép đo, tính tốn đánh giá liều xạ ion hóa hấp thụ vật thể, thường thể người Điều áp dụng cho xác định liều chiếu thể (do nuốt hít phải chất phóng xạ) liều chiếu ngồi phơi nhiễm nguồn xạ Đánh giá, đo liều chiếu dựa số kỹ thuật giám sát, xét nghiệm sinh học chụp ảnh xạ, đo liều chiếu dựa phép đo liều kế suy từ phép đo thực thiết bị an toàn xạ khác Phép đo liều xạ ứng dụng rộng rãi lĩnh vực đo liều cá nhân, đo liều môi trường nghiên cứu vật liệu Đây phương pháp tin cậy để đánh giá liều xạ tích lũy theo thời gian nhân viên làm việc tiếp xúc với xạ Ngày có nhiều sở y tế ứng dụng thiết bị phát xạ nguồn phóng xạ chẩn đoán điều trị, chiếu xạ cộng hưởng nên nhu cầu liều kế có độ nhạy cao tin cậy cần thiết Có nhiều loại liều kế nhiệt phát quang nghiên cứu chế tạo CaSO4: Dy; LiF: Mg, Ti; LiF: Mg, Cu, P; Li2B4O7: Cu; Al2O3:C…, liều kế thơng dụng đo liều photon Về tính chất nhiệt phát quang, hợp chất chứa lithium có cường độ nhiệt phát quang cao, có vật liệu LiAlO2 Vật liệu nghiên cứu ứng dụng nhiều lĩnh vực khác ghi đo xạ đo liều xạ Việc nghiên cứu phát triển vật liệu dùng đo liều photon có tiềm thực tế Trong nước có nghiên cứu chế tạo vật liệu nhiệt phát quang ứng dụng đo liều Li2B4O7:Cu; LiF: Mg, Cu, P; Li2B4O7:Cu, Ag, P CaSO4:Dy Tuy nhiên, để sử dụng liều kế xạ, liều kế phải có tính chất vật lý hàm đại lượng đo sử dụng để đo liều xạ với hiệu chuẩn phù hợp Liều kế xạ phải thể số tính chất độ xác, ngưỡng ghi nhận, đáp ứng liều tuyến tính, độ suy giảm, khả tái sử dụng… Khơng phải tất liều kế đáp ứng yêu cầu độ nhạy, độ bền, độ tương đương mơ, dải liều tuyến tính…nên có nhiều loại liều kế khác vật liệu làm liều kế thu hút quan tâm nhiều nhóm nghiên cứu Trên giới có số tác giả nghiên cứu vật liệu LiAlO2 vật liệu chưa trở thành vật liệu đo liều thương mại Do đó, tác giả “Nghiên cứu phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon” có ý nghĩa khoa học thực tiễn Xuất phát từ yêu cầu trên, luận án tập trung vào ba mục tiêu sau: - Nghiên cứu phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 đơn pha gamma - Nghiên cứu, khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học vật liệu LiAlO2 sau chế tạo - Nghiên cứu, khảo sát số đặc tính đo liều vật liệu γ-LiAlO2 chiếu xạ gamma Trong luận án này, vật liệu LiAlO2 sau chế tạo ba phương pháp tổng hợp khác khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học kỹ thuật điển hình nhiễu xạ tia X (XRD) kính hiển vi điện tử quét (SEM) Vật liệu sau chiếu xạ gamma, beta tiến hành đo tín hiệu nhiệt phát quang thiết bị đọc liều Harshaw Bằng việc sử dụng phương pháp phân tích, phương pháp làm khớp, mơ hình động học số kết đặc tính đo liều, tham số bẫy nghiên cứu báo cáo Ngoài ra, luận án bước đầu xây dựng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều vật liệu LiAlO2 nghiên cứu trình bày luận án Ngoài phần mở đầu, kết luận tài liệu tham khảo, nội dung luận án trình bày chương sau: Chương nghiên cứu tổng quan trình bày tương tác xạ với vật chất, đại lượng, đơn vị phương pháp đo liều xạ, tổng quan vật liệu LiAlO2 Chương trình bày phương pháp nghiên cứu chế tạo vật liệu LiAlO2; phương pháp khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học LiAlO2 kỹ thuật nhiễu xạ tia X (XRD) kính hiển vi điện tử quét (SEM); phương pháp nghiên cứu, khảo sát đặc tính đo liều vật liệu LiAlO2; khảo sát tham số động học LiAlO2 phương pháp khác nhau; xây dựng chương trình phân tích đường cong nhiệt phát quang tích phân LiAlO2 phương pháp giải chập Chương trình bày kết chế tạo khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học vật liệu LiAlO2; kết đặc tính đo liều vật liệu LiAlO2; Chương bước đầu xây dựng áp dụng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều xác định tham số động học vật liệu LiAO2 sau chế tạo Nghiên cứu tổng quan 1.1 Tương tác xạ với vật chất 1.1.1 Sự ion hóa trực tiếp gián tiếp Ion hóa trực tiếp: Bức xạ ion hoá trực tiếp loại xạ tạo thành từ hạt mang điện có động đủ lớn để gây nên hiệu ứng ion hoá (bứt electron khỏi vỏ nguyên tử) Ion hóa gián tiếp: Bức xạ ion hố gián tiếp loại xạ gồm thành phần điện tích (bức xạ điện từ, nơtron) tương tác với mơi trường chúng sinh xạ ion hoá trực tiếp 1.1.2 Tương tác xạ ion hóa với vật chất Tương tác hạt alpha với vật chất: Phân rã alpha tượng hạt nhân A A−4 ZX tự động phát hạt nhân 2He trở thành hạt nhân Z−2Y mơ tả theo phương trình sau: A A−4 (1.1) ZA → 2He + Z−2Y Tương tác hạt beta với vật chất: Phân rã beta tượng hạt nhân tự động phát electron, positron Sau phân rã, hạt nhân mẹ không thay đổi số khối A, điện tích Z thay đổi đơn vị Có ba loại phân rã beta Bao gồm: Phân rã -, Phân rã + tượng chiếm electron mơ tả theo phương trình sau: A A − ̅ (1.2) ZX → Z+1Y + e + υ A A + ZX → Z−1Y + e + υ A 𝑒 − + AZX → Z−1 Y+υ (1.3) (1.4) Tương tác tia gamma tia X với vật chất: Bức xạ tia X tia gamma xạ ion hóa gián tiếp (khơng có điện tích, khơng có khối lượng), khả ion hóa xem so với hạt mang điện, có khả đâm xuyên lớn, tùy thuộc vào lượng chúng Do cần phải che chắn vật liệu có mật độ lớn bề dày định Bức xạ tia X gamma có nhiều ứng dụng y tế (chẩn đốn hình ảnh, xạ trị), cơng nghiệp (khử trùng), nơng nghiệp (đột biến gen), …Do có khả đâm xuyên cao nên tia gamma tia X di chuyển khoảng cách dài trình tương tác với vật chất xảy ba hiệu ứng gồm: hiệu ứng quang điện, hiệu ứng tán xạ compton hiệu ứng tạo cặp Tương tác nơtron với vật chất: Bức xạ nơtron xạ ion hóa gián tiếp (khơng mang điện), có khối lượng lớn khả đâm xuyên mạnh Nơtron che chắn vật liệu nhẹ nhiều hydro nước, parafin, polyetylen Chùm nơtron có nhiều ứng dụng cơng nghiệp y tế, nhiều ngành nghề khác Nơtron sinh từ phân hạch hạt nhân phản ứng hạt nhân Ban đầu nơtron nhanh với lượng E > 100keV Các nơtron nhanh sau bị làm chậm va chạm với hạt nhân nguyên tử chất làm chậm để tạo thành nơtron trung gian nơtron nhiệt Các nơtron tương tác với vật chất thông qua ba hiệu ứng: tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi bắt notron Tán xạ đàn hồi tán xạ không đàn hồi dẫn đến làm chậm nơtron nhanh nơtron trung gian Sự bắt nơtron xảy notron nhiệt dẫn đến phản ứng hạt nhân 1.2 Các đại lượng, đơn vị phương pháp đo liều 1.2.1 Các đại lượng đơn vị đo liều Mục đích phép đo liều xạ xác định lượng bị hấp thụ vật chất tác dụng xạ ion hóa Các xạ ion hóa bao gồm alpha, beta, tia X, tia gamma nơtron Cơ chế hiệu suất hấp thụ phụ thuộc vào loại lượng xạ thành phần chất hấp thụ Đặc biệt bị chiếu xạ, hiệu ứng sinh học xảy tổ chức tế bào thể sống khác khác hoàn toàn phụ thuộc vào loại xạ Ảnh hưởng xạ ion hóa đánh giá thơng qua liều lượng xạ mà thể sống phải nhận hoạt động lao động-sản xuất sinh hoạt hàng ngày Một hệ thống đơn vị tiêu chuẩn xây dựng để đánh giá hiệu ứng sinh học khác ứng với loại xạ khác Các đại lượng đơn vị Ủy ban quốc đơn vị đo lường xạ (ICRU) Ủy ban quốc tế An toàn xạ (ICRP) chấp nhận sử dụng rộng rãi bao gồm đại lượng: hoạt độ phóng xạ, liều hấp thụ suất liều hấp thụ, Kerma, tương đương liều cá nhân, liều chiếu suất liều chiếu, liều tương đương suất liều tương đương, liều hiệu dụng suất liều hiệu dụng, giới hạn liều phân bổ liều theo chiều sâu 1.2.2 Các phương pháp đo liều xạ Để phát xác định lượng hấp thụ vật chất tác dụng xạ ion hóa, người ta thường dựa thay đổi hóa lý gây tương tác xạ ion hóa với vật chất Cho đến nay, có nhiều phương pháp có khả phát đo loại xạ khác Trên sở cưỡng phương pháp nhiệt phát quang phương pháp quang cưỡng quang Dựa hình thành tâm màu phương pháp hóa màu thủy tinh chất dẻo Ngoài ra, phương pháp dùng phim, đo nhiệt lượng v.v … 1.2.3 Phương pháp đo liều nhiệt phát quang Các nghiên cứu động học trình nhiệt phát quang công bố Urbach (1930), sau nhóm tác giả Randall Wilkins (1945), Garlick Gibson (1948) Các nghiên cứu lập mối liên hệ nhiệt độ xuất hiện, hình dạng kích thước đỉnh nhiệt phát quang với thông số bẫy độ sâu E bẫy, tần số thoát s, mật độ điện tử bị bắt trước đốt nóng n, bậc động học b trình nhiệt phát quang Tiếp theo hàng loạt nghiên cứu xây dựng hệ thức, phương pháp biểu diễn mối liên hệ thông số bẫy với số liệu thực nghiệm nhiệt phát quang Động học bậc (mơ hình Randall-Wilkins) I(T) = IM exp [1 + E ( kT T−TM TM )− T2 T2 M (1 − 2kT E ) exp [ E kT ( T−TM TM )] − 2kTM E ] (1.5) Ưu điểm phương trình 1.5 có hai tham số tự cường độ IM nhiệt độ TM vị trí cao đỉnh mà thu trực tiếp từ đường cong thực nghiệm Động học bậc (Garlick and Gibson model) I(T) = 4IM exp ( E kT ( T−TM TM )) [ T2 T2 M (1 − 2kT E ) exp ( E T−TM ) kT TM + + (1 − 2kTM E −2 )] (1.6) Động học bậc tổng quát (May and Partridge model) I(T) = IM (b) b b−1 b exp ( E T−TM kT TM ) [(b − 1) (1 − 2kT E ) T T2 M exp ( E T−TM kT TM 2kTM đó, ZM = + (b − 1) E 1.2.4 Các tham số động học đo liều nhiệt phát quang −b−1 ) + ZM ] (1.7) (1.8) Việc ghi nhận tín hiệu nhiệt phát quang nhờ vào hệ đầu thu (ống nhân quang điện, photodiot) kết cho ta đường cong đặc trưng có nhiều cực đại vị trí nhiệt độ cường độ khác Dạng đường cong mô tả tính chất phân bố mức định xứ vùng cấm vật liệu, diện tích đường cong phản ánh liều tích lũy q trình vật liệu tương tác với xạ ion hóa Mỗi đỉnh đường cong đặc trưng nhiệt độ TM (nhiệt độ vị trí cao đỉnh), lượng kích hoạt E (hay độ sâu bẫy), hệ số tần số s (hay tần số thoát) … gọi thông số động học đặc trưng xác định tồn trạng thái bắt điện tích vùng cấm vật liệu 1.2.5 Vật liệu dùng đo liều nhiệt phát quang Có nhiều vật liệu tự nhiên tổng hợp có tính chất nhiệt phát quang Tuy nhiên, tất vật liệu thích hợp với đo liều xạ Với mục đích đo liều xạ, vật liệu nhiệt phát quang cần phải thỏa mãn số yêu cầu sau: đường cong nhiệt phát quang tương đối đơn giản, nhiệt độ đỉnh khoảng 180-300 0C, độ nhạy cao, độ suy giảm quang, nhiệt thấp, xạ nhiệt phát quang phụ thuộc vào lượng xạ, cường độ tín hiệu nhiệt phát quang phụ thuộc tuyến tính khoảng liều xạ quan tâm, có số nguyên tử hiệu dụng (Zeff) tương đương gần tương đương số Zeff mô tế bào sống (cơ thể) Trong lịch sử phát triển hệ thống đo liều nhiệt phát quang, nhiều vật liệu nghiên cứu thành công sử dụng rộng rãi Vật liệu sử dụng phổ biến LiF: Mg, Ti (TLD-100) Tiếp theo số vật liệu với tên thương phẩm quen thuộc như: LiF: Mg, Cu, P (TLD-100H); CaF2: Dy (TLD-200); Al2O3:C (TLD-500) CaSO4: Dy (TLD900) … 1.3 Tổng quan vật liệu LiAlO2 1.3.1 Vật liệu LiAlO2 ứng dụng đo liều xạ LiAlO2 chất điện môi, cấu trúc tinh thể lithium aluminate tìm thấy pha alpha (α- LiAlO2), pha beta (β- LiAlO2), pha gamma (γ- LiAlO2) Bảng 1.1: Một vài tính chất lithium aluminate Cơng thức hóa học LiAlO2 Khối lượng phân tử 65,92 g·mol−1 Nhận dạng bề Bột tinh thể trắng Tỷ trọng γ- LiAlO2 2,615 g/cm3, dạng rắn Tỷ trọng β- LiAlO2 2.61 g/cm3, dạng rắn Tỷ trọng α- LiAlO2 3,401 g/cm3, dạng rắn Nhiệt độ nóng chảy 1,625 °C (2.957 °F; 1.898 K) Độ hịa tan nước Khơng hịa tan Trong đo liều cá nhân, thông tin liều kế cá nhân cung cấp cho biết lượng xạ ion hóa mà người đeo liều xúc, bị phơi nhiễm Thông tin liều xạ tiếp xúc quan trọng sức khỏe người thường xun làm việc mơi trường phóng xạ Liều kế thiết bị đo liều tích lũy dạng thụ động Sự tích lũy lượng xạ dựa chế bắt điện tử lỗ trống sinh xạ ion hóa tương tác với vật liệu liều kế bẫy tương ứng điện tử, lỗ trống bị bắt tồn với thời gian sống dài Bản chất bẫy mức lượng định xứ vùng cấm lượng vật liệu 1.3.2 Tổng quan nghiên cứu vật liệu LiAlO2 nước Phương pháp tổng hợp vật liệu LiAlO2 phản ứng pha rắn báo cáo số tác giả Trong muối lithium với alumina trộn thiêu kết nhiệt độ cao mơi trường khơng khí, q trình phản ứng tạo hợp chất lithium aluminate pha gamma (γ-LiAlO2) Tác giả Kinoshita cộng tổng hợp γ-LiAlO2 phản ứng alumina với alkali carbonate với alkali hydroxide Tác giả Becerril cộng thu γ-LiAlO2 bao gồm lượng nhỏ LiAl5O8 từ phản ứng Li2CO3 bột Al2O3 nhiệt độ 1000 C Gần đây, γ-LiAlO2 tổng hợp phương pháp nung chảy solgel Đặc tính phát quang cưỡng quang (OSL) Lithium aluminate lần nghiên cứu năm 2008 tác giả Mittani cộng Tác giả Dhabekar cộng mô tả đường cong nhiệt phát quang tích phân LiAlO2: Ce LiAlO2: Mn Các tính chất nhiệt phát quang LiAlO2: Mn nghiên cứu tác giả Teng cộng Đường cong nhiệt phát quang tích phân LiAlO2 khơng pha tạp trình bày tác giả Lee cộng sự… Ở Việt Nam, số năm trở lại có số sở: Viện Khoa học Vật liệu, Viện Vật lý, Viện Nghiên cứu Ứng dụng công nghệ Nha Trang– thuộc Viện Hàn lâm Khoa học Công nghệ Việt Nam; Viện Nghiên cứu hạt nhân; Đại học Huế, nghiên cứu số vật liệu nhiệt phát quang nhằm ứng dụng đo liều xạ (chủ yếu đo liều xạ photon) sở nghiên cứu chế tạo số vật liệu như: CaSO4:Dy; Al2O3; Li2B4O7:Cu; … Qua tìm hiểu tình hình nghiên cứu vật liệu TL nước, tác giả thấy LiAlO2 vật liệu có nhiều tiềm đo liều xạ chưa nghiên cứu Với lý đo đề cập trên, tác giả tập trung tiến hành nghiên cứu phát triển vật liệu LiAlO2 cho ứng dụng đo liều photon Phương pháp nghiên cứu, chế tạo vật liệu LiAlO2 2.1 Phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 2.1.1 Dụng cụ thiết bị dùng cho chế tạo vật liệu Cân phân tích Máy khuấy từ gia nhiệt Tủ sấy Lò nung 1000 0C Lò nung 1700 0C Máy nghiền trộn Hình 2.1: Một số hình ảnh thiết bị dùng chế tạo LiAlO2 2.1.2 Phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 Tạo sol Tạo gel Làm già gel Thiêu kết Hình 2.2: Sơ đồ chế tạo bột LiAlO2 phương pháp sol-gel Nghiền trộn Thiêu kết Hình 2.3: Sơ đồ chế tạo bột LiAlO2 phương pháp phản ứng pha rắn Tạo sol Tạo gel Xử lý nhiệt Thiêu kết Hình 2.4: Sơ đồ chế tạo bột LiAlO2 phương pháp sol-gel với EDTA 2.2 Khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học LiAlO2 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) Nhiễu xạ X-ray kỹ thuật phân tích khơng phá hủy, cung cấp thông tin cấu trúc tinh thể, trạng thái, định hướng tinh thể, thông số cấu trúc khác, chẳng hạn kích thước trung bình hạt hay khuyết tật tinh thể Bản chất nhiễu xạ tia X tượng chùm tia X nhiễu xạ mặt tinh thể chất rắn Các phép đo nhiễu xạ tia X vật liệu LiAlO2 thực máy D8 Advanced–Bruker Đức Viện Khoa học vật liệu Hình 2.5: Hình ảnh cấu tạo thiết bị nhiễu xạ tia X (XRD) 2.2.2 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM) Kính hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscope, SEM), loại kính hiển vi điện tử tạo ảnh với độ phân giải cao bề mặt mẫu vật cách sử dụng chùm điện tử hẹp quét bề mặt mẫu Hình thái học vật liệu LiAlO2 sau bước thiêu kết tiến hành đo hệ thiết bị kính hiển vi điện tử quét S-4800 Hãng Hitachi Nhật Viện Khoa học vật liệu Hình 2.6: Hình ảnh ngun lý kính hiển vi điện tử quét (SEM) 2.3 Nghiên cứu, khảo sát đặc tính đo liều LiAlO2 2.3.1 Nguồn chiếu xạ - Chiếu xạ gamma sử dụng nguồn 137Cs có hoạt độ ~ 1.1Ci Hình 2.7: Hình ảnh nguồn sơ đồ phân rã 137Cs - Nguồn chiếu Beta nguồn xạ 90Sr có hoạt độ 1.5GBq (40.54 mCi) Hình 2.8: Hình ảnh nguồn sơ đồ phân rã Sr-90 2.3.2 Thiết bị đo nhiệt phát quang Các phép đo tín hiệu nhiệt phát quang thực máy đọc Harshaw TLD 4000 phịng thí nghiệm Trung tâm An toàn xạ, Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân máy đọc Harshaw TLD 3500 Viện Khoa học vật liệu LiOH.H2O xuất khơng xuất hiện, điều tuyệt vời xuất cấu trúc pha gamma LiAlO2 chiếm khoảng 30% Tiếp tục nâng nhiệt độ thiêu kết lên 900 0C cấu trúc đơn pha gamma đạt 100 % với giá trị pH=1±0.1 giá trị pH khác có phần tạp chất xuất cấu trúc pha LiAlO2 3.1.2 Kết phổ nhiễu xạ tia X Hình 3.1 trình bày kết nghiên cứu khảo sát đo phổ nhiễu xạ tia X mẫu ứng với nhiệt độ thiêu kết khác nhau: 600 0C, 800 0C, 900 0C 1000 0C Hình 3.1: Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu chế tạo phương pháp sol-gel nung nhiệt độ: (a) 600 0C; (b) 800 0C, (c) 900 0C (d) 1000 0C Hình 3.2 trình bày kết nghiên cứu khảo sát đo phổ nhiễu xạ tia X mẫu chế tạo phương pháp phản ứng pha rắn phương pháp sol-gel ứng với nhiệt độ thiêu kết khác nhau: 900 0C 1000 0C Hình 3.2: Giản đồ nhiễu xạ tia X LiAlO2 chế tạo phương pháp pha rắn nhiệt độ nung (a) 900 0C, (b) 1000 0C so sánh với kết chế tạo phương pháp sol-gel nung (c) 900 0C, (d) 1000 0C Hình 3.3 trình bày giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA thiêu kết nhiệt độ khác nhau: 600 0C, 800 0C, 900 0C 1000 0C 11 Hình 3.3: Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA nung nhiệt độ khác nhau: (a) 600 0C, (b) 800 0C, (c) 900 0C (d) 1000 0C Kết nhiễu xạ tia -X vật liệu LiAlO2 chế tạo ba phương pháp khác thu cấu trúc đơn pha gamma thiêu kết nhiệt độ lớn 900 0C Hằng số mạng tỷ trọng xác định là: a= 5.16870 Å, c= 6.26790 Å, δ= 2.615 g/cm³ 3.1.3 Kết đo kính hiển vi điện tử qt Hình 3.4: Hình ảnh SEM γ-LiAlO2 chế tạo ba phương pháp: (a) sol-gel; (b) phản ứng pha rắn (c) sol-gel kết hợp với EDTA thiêu kết nhiệt độ 900 0C Từ kết khảo sát cấu trúc hình thái học vật liệu LiAlO2, cho thấy cấu trúc hình thái học phụ thuộc mạnh vào nhiệt độ thiêu kết phương pháp chế tạo vật liệu 3.2 Kết nghiên cứu khảo sát đặc tính đo liều vật liệu γ-LiAlO2 3.2.1 Phông giới hạn phát vật liệu LiAlO2 Giới hạn phát (DL) xác định ba lần độ lệch chuẩn (σ) 10 giá trị phông LiAlO2 (DL = × σ) Độ lệch chuẩn giá trị phơng LiAlO2 xác định σ = µGy Trong thí nghiệm giới hạn phát đánh giá lần độ lệch chuẩn có giá trị 18 µGy 3.2.2 Độ đồng vật liệu LiAlO2 sau chế tạo Việc chế tạo ứng dụng vật liệu đo liều có thơng số quan trọng độ đồng bột sau chế tạo Kết kiểm tra độ đồng 12 lơ mẫu trình bày Hình 3.5 Kết thu có độ lệch chuẩn 2,58 % Như vật liệu LiAlO2 dạng bột chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA nằm giới hạn chấp nhận ứng dụng đo liều xạ Hình 3.5: Kết mẫu đo liều TL kiểm tra độ đồng lô vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA chiếu xạ gamma mGy tốc độ gia nhiệt 0C/s Độ đồng tính theo cơng thức sau kết trình bày bảng 3.1 𝐷 −𝐷𝑚𝑖𝑛 𝐻(%) = 𝑚𝑎𝑥 × 100 (3.1) 𝐷 𝑚𝑖𝑛 Bảng 3.1: Kết đánh giá độ đồng LiAlO2 Mẫu (nC) Mẫu (nC) Mẫu (nC) Mẫu (nC) Mẫu (nC) 1383,47 1369,44 1342,22 1293,25 1359,71 Dmax = 1383,47 nC; Dmin = 1293,25 nC Độ đồng H(%) = (1383,47-1293,25)/1293,25×100 = 6,98% 3.2.3 Độ tuyến tính Vật liệu LiAlO2 chia làm ba nhóm khử tín hiệu tiến hành chiếu xạ gamma với liều tương ứng: 4mGy, 6mGy 8mGy, tiến hành đọc kết Các nhóm vật liệu sau khử tín hiệu dư tiến hành chiếu với dải liều 10mGy, 20mGy 40mGy, đọc kết Hình 3.6 biểu diễn đồ thị khảo sát độ tuyến tính LiAlO2 dải liều 4-40 mGy Hình 3.6: Đồ thị khảo sát độ tuyến tính LiAlO2 dải liều 4-40mGy 13 3.2.4 Độ nhạy tín hiệu nhiệt phát quang (TL) LiAlO2 Các phép đo thực điều kiện thực nghiệm (cùng tốc độ gia nhiệt, liều chiếu, đọc liều thiết bị) Hình 3.7 trình bày kết khảo sát độ nhạy TL vật liệu LiAlO2 so sánh tương độ nhạy TLD100 độ nhạy mẫu α-Al2O3:C thương phẩm Các thí nghiệm khảo sát cho thấy độ nhạy TLD100 α-Al2O3:C thương phẩm cao gấp 1,2 17,5 lần so với vật liệu LiAlO2 Hình 3.7: Kết khảo sát độ nhạy TL vật liệu LiAlO2 3.2.5 Nghiên cứu, khảo sát khả tái sử dụng vật liệu LiAlO2 Khả tái sử dụng vật liệu đo liều thông số cần đánh giá nhiều vật liệu sau chu trình sử dụng bị ảnh hưởng chiếu xạ, tác động nhiệt độ trình đo…, độ nhạy nhiệt phát quang bị thay đổi Để kiểm tra khả tái sử dụng, tác giả lặp lại 10 chu trình đọc liều mẫu vật liệu LiAlO2 bao gồm bước chiếu xạ, xử lý nhiệt đọc liều với điều kiện giống Kết phép đo kiểm tra khả tái sử dụng mẫu bột LiAlO2 trình bày bảng 3.2 Bảng 3.2: Kết kiểm tra khả tái sử dụng vật liệu LiAlO2 sau chiếu xạ gamma 4mGy Lần đọc TL (103 nC) 2,47 2,39 2,42 Giá trị trung bình Độ lệch chuẩn 2,46 2,50 2,36 2,41 2,52 2,44 2,44 103 (nC) 2,09 % 10 2,49 3.2.6 Đáp ứng liều vật liệu LiAlO2 Để tiến tới bước thử nghiệm ứng dụng đo liều, cần thiết phải xác định đặc trưng đáp ứng liều vật liệu chế tạo khoảng liều quan tâm Đường cong đáp ứng liều mô tả mối quan hệ cường độ nhiệt phát quang liều xạ Hình 3.8 mơ tả đường đáp ứng liều vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA chiếu xạ gamma với giá 14 trị liều khác từ mGy - 2,4 Gy Chấm tròn điểm thực nghiệm giá trị liều chiếu khác đường liền nét đường làm khớp Hình 3.8: Đáp ứng liều gamma vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA 3.2.7 Độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang sau chiếu xạ Độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang theo thời gian lưu giữ mẫu sau chiếu xạ (còn gọi hiệu ứng fading) thông số quan trọng vật liệu, thông số đánh giá khả lưu trữ thông tin theo thời gian liều kế Các mẫu bột LiAlO2 chiếu xạ với liều hấp thụ 0,3 Gy từ nguồn 137Cs, khảo sát đáp ứng liều TL khoảng thời gian sau chiếu xạ đến 90 ngày đỉnh đo liều Hình 3.9 mơ tả độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang theo thời gian vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel Hình 3.9: Độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang theo thời gian LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel Các kết cho thấy độ suy giảm tín hiệu vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel giảm khoảng 2% sau 30 ngày đỉnh đo liều (đỉnh 2) tín hiệu gần ổn định giảm khơng đáng kể sau 90 ngày Hình 3.10 mơ tả độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang theo thời gian vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA Kết cho thấy sau ngày tín hiệu đỉnh đo liều (đỉnh 2) giảm gần 3%, sau 15 tín hiệu giảm chậm sau ngày thứ 10 khoảng 1,2% Sau 30 ngày tín hiệu TL vật liệu LiAlO2 giảm cỡ 6% sau 90 ngày tín hiệu giảm khơng đáng kể Hình 3.10: Độ suy giảm tín hiệu nhiệt phát quang theo thời gian LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA 3.3 Nghiên cứu khảo sát đường cong TL tham số bẫy vật liệu LiAlO2 3.3.1 Dạng đường cong ứng với loại xạ khác Hình 3.11 trình bày kết khảo sát đường cong nhiệt phát quang tích phân vật liệu γ-LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA chiếu xạ ion hóa khác Kết thu đường cong nhiệt phát quang ổn định hình dạng vị trí xuất hai đỉnh 117 0C 231 0C Đỉnh 231 0C lựa chọn đỉnh đo liều Hình 3.11: Tín hiệu TL vật liệu γ-LiAlO2 chế tạo phương pháp solgel kết hợp với EDTA chiếu nguồn xạ khác nhau: 1-chiếu xạ beta (90Sr); 2-chiếu xạ gamma (137Cs) Trên chế độ thí nghiệm tốc độ gia nhiệt 0C/s 16 3.3.2 Nghiên cứu khảo sát tín hiệu TL thay đổi tốc độ gia nhiệt Dạng đường cong nhiệt phát quang LiAlO2 chiếu xạ gamma 0.3 Gy đo với tốc độ gia nhiệt khác trình bày hình 3.19 Đường cong nhiệt phát quang tích phân vật liệu LiAlO2 xuất hai đỉnh chính, đỉnh thứ hai xác định đỉnh đo liều nhiệt phát quang Vị trí cực đại hai đỉnh đường cong tích phân nhiệt phát quang có xu hướng dịch chuyển phía nhiệt độ cao tăng tốc độ gia nhiệt, cụ thể tốc độ gia nhiệt 0C/s vị trí đỉnh đo liều khoảng 203 ± 0C, tăng tốc độ gia nhiệt lên 10 C/s vị trí đỉnh đo liều khoảng 250 ± 0C Hình 3.12: Đường cong nhiệt phát quang tích phân LiAlO2 với tốc độ gia nhiệt khác Kết khảo sát cho thấy cường độ vị trí cao đỉnh có xu hướng giảm tăng tốc độ gia nhiệt, tượng ảnh hưởng quenching nhiệt ảnh hưởng rõ rệt tốc độ gia nhiệt thấp Tuy nhiên, tốc độ gia nhiệt lớn 0C/s cường độ đỉnh giảm chậm có xu thay đổi khơng đáng kể Dạng đường cong thực nghiệm không thay đổi tốc độ gia nhiệt thay đổi 3.3.3 Nghiên cứu khảo sát tham số bẫy vật liệu LiAlO2 Các tham số động học đại lượng vật lý đặc trưng cho bẫy bắt điện tích, cho ta biết thông tin nhiệt độ đỉnh Tm, lượng kích hoạt E (độ sâu bẫy), tần số s (hệ số tần số) thời gian sống τ mà điện tích bị giữ bẫy nhiệt độ Các thơng số thể độ ổn định bẫy vật liệu tương tác với yếu tố bên nhiệt độ, ánh sáng…Đây thông tin nghiên cứu sử dụng vật liệu để đo liều xạ ion hóa Các tham số động học khảo sát phương pháp sau: 3.3.3.1 Phương pháp thay đổi tốc độ gia nhiệt 17 Tìm mối tương quang thừa số ln(Tm2/β) 1/kTm Trong đó, Tm nhiệt độ vị trí cao đỉnh, β tốc độ gia nhiệt tuyến tính k số Boltzmann Các tham số xác định từ đường thực nghiệm Đường làm khớp đường thẳng tuyến tính có dạng phương trình (3.1) 𝑇2 𝐸 𝐸 𝑙𝑛 ( 𝛽𝑀 ) = 𝑘𝑇 + 𝑙𝑛 (𝑘𝑠) (3.1) 𝑀 đó, độ dốc đường làm khớp cho ta giá trị lượng kích hoạt E 𝐸 (độ sâu bẫy), từ ta tính tần số từ thừa số 𝑙𝑛 (𝑘𝑠) Hình 3.13 mô tả mối tương quan ln(Tm2/β) 1/kTm đỉnh đo liều với tốc độ gia nhiệt khác Tham số lượng kích hoạt E tần số s tính có giá trị là: E = 0.81 (eV) s = 1.09x107 (s-1) Hình 3.13: Xác định E s từ giản đồ tương quan ln(Tm2/β) 1/kTm đỉnh đo liều 3.3.3.2 Phương pháp dạng đỉnh Phương pháp dạng đỉnh Chen phát triển R Chen để xác định giá trị động học lượng kích hoạt E, tần số thoát s bậc động học b cách sử dụng tính chất hình dạng hình học đường cong nhiệt phát quang tích phân, tham số thực nghiệm Tm (nhiệt độ vị trí cao đỉnh), T1 (nhiệt độ phía bên trái đỉnh mà độ cường độ đỉnh giảm nửa) T2 (nhiệt độ phía bên phải đỉnh mà cường độ đỉnh giảm nửa) Giá trị tham số đối xứng μg thu nhận từ tham số thực nghiệm Kết xác định tham số động học vật liệu LiAlO2 phương pháp Chen trình bày bảng 3.3 Bảng 3.3 Các tham số bẫy LiAlO2 chiếu xạ gamma với tốc độ gia nhiệt 0C/s Tm(0C) 117 ± Tm(K) T1(K) T2(K) µg 392 ± 365 ± 417 ± 0,49 18 E(eV) 0,68 s(s-1) 8,58.1011 231 ± 506 ± 470 ± 549 ± 0,54 1,38 1,10.1018 3.4 Kết phân tích đường cong nhiệt phát quang LiAlO2 phương pháp giải chập Việc tìm chế độ tối ưu để xác định mơ hình động học phù hợp với loại vật liệu nhiệt phát quang nghiên cứu đặc biệt quan trọng, chủ động xây dựng phần mềm riêng phương pháp giải chập để phân tích đường cong nhiệt phát quang thực nghiệm theo mơ hình khác Hình 3.14: Làm khớp hàm theo động học bậc tổng quát LiAlO2 với đỉnh sau mẫu chiếu gamma 0,3 Gy với tốc độ gia nhiệt 0C/s Thuật tốn chương trình chúng tơi dựa sở làm khớp số liệu thực nghiệm với hàm gần bậc 1, bậc bậc tổng qt Chúng tơi sử dụng thuật tốn lặp Levenberg-Marquard để làm khớp Thuật tốn làm khớp đường cong địi hỏi tham số ban đầu phải đủ độ xác để đảm bảo tính hội tụ tối thiểu hóa số lần lặp Chất lượng việc làm khớp kiểm chứng đại lượng FOM Hình 3.14 mơ tả phương trình động học bậc tổng quát vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA sau chiếu gamma với 0.3 Gy Hàm làm khớp áp dụng phương trình động học bậc tổng quát có đỉnh thành phần với hệ số làm khớp hàm FOM = 1.08x102 Kết vật liệu LiAlO2 phù hợp với mơ hình bậc động học tổng qt với b=1.79 Số liệu so sánh mơ hình bậc 1, bậc bậc tổng quát trình bày bảng 3.4 Bảng 3.4: Các tham số bẫy LiAlO2 chế tạo sol-gel với EDTA chiếu xạ gamma 0,3 Gy Đỉnh Nhiệt độ (K) Mơ hình bậc (FOK) E(eV) s(s-1) Mơ hình bậc (SOK) E(eV) 19 s(s-1) Mơ hình bậc tổng qt (GOK) E(eV) s(s-1) P2 392 ± 0,80 2,17.109 0,95 1,94.1011 0,75 5,30.108 P5 506 ± 0,84 2,73.107 1,05 3,07.109 1,03 1,97.109 FOM 1,65.10-2 1,72.10-2 1,08.10-2 Khảo sát ảnh hưởng tham số E b Khảo sát ảnh hưởng lượng kích hoạt E đường cong nhiệt phát quang tích phân phương pháp giải chập đỉnh đo liều (P5) trình bày hình 3.15a Đồ thị trình bày hình 3.15a sử dụng phương trình động học bậc tổng quát cho thấy tham số đỉnh đo liều (P5) tần số thoát s, bậc động học b, nhiệt độ vị trí cao đỉnh Tm cường độ vị trí cao đỉnh Im giữ ngun khơng thay đổi, có lượng kích hoạt E thay đổi Quan sát đồ thị ta thấy đường cong đỉnh trở lên rộng giá trị độ sâu bẫy E giảm Hình 3.15b cho thấy giữ nguyên tham số tần số thoát s, nhiệt độ vị trí cao đỉnh Tm, cường độ vị trí cao đỉnh Im độ sâu bẫy E, mà thay đổi bậc động học b Kết hình 3.15b giá trị b tăng nhiệt độ phía bên nhiệt độ cao đỉnh (phía bên phải) mở rộng hơn, phía nhiệt độ thấp đỉnh (phía bên trái) khơng bị ảnh hưởng thay đổi bậc động học b Hình 3.15: Ảnh hưởng lượng kích hoạt E (a) bậc động học b (b) đến đường cong nhiệt phát quang tích phân phương pháp giải chập Áp dụng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều vật liệu LiAlO2 Mạng nơron nhân tạo (Artificial Neural Network - ANN) gọi tắt mạng nơron, mơ hình xử lý thơng tin theo cách thức xử lý thông tin hệ nơron sinh học Nó tạo lên từ số lựợng lớn phần tử (gọi phần tử xử lý hay nơron) kết nối với thông qua liên kết (gọi trọng số 20 liên kết) làm việc thể thống để giải vấn đề cụ thể Hình 4.1: Sơ đồ mơ hình ứng dụng nhận dạng, đánh giá cho vật liệu LiAlO2 Trong khuôn khổ luận án, bước đầu tập trung nghiên cứu mạng nhiều lớp truyền thẳng, thuật toán lan truyền sai số ngược cho toán nghiên cứu vật liệu đo liều LiAlO2, với đầu vào, đầu mạng sau: Đầu vào cường độ nhiệt phát quang (TL Intensity) tương ứng với 176 điểm nhiệt độ khác Đầu thơng số giá trị nhận dạng, tính tốn, dự báo (vật liệu, liều chiếu, tốc độ gia nhiệt, nhiệt độ Tm1 (đỉnh 1), Tm2 (đỉnh 2) Hình 4.1 trình bày sơ đồ mơ hình ứng dụng nhận dạng, đánh giá cho vật liệu LiAlO2 Hình 4.2 mơ tả đường cong khớp đầu mạng đầu lời giải (sau 109 lần học) 21 Hình 2: Kết đường cong khớp đầu mạng đầu lời giải (sau 109 lần học) Kết sau 109 lần học, đường làm khớp tuyến tính Y=T, hàm khớp mô tả đầu (lời giải) đầu sau trình học mạng, đường làm khớp cho thấy độ tuyến tính số làm khớp hàm tốt: R≈ (70% tổng số đầu vào dùng cho huấn luyện); R= 0,99998 (15% mẫu đầu vào mẫu xác thực); R= 0,99999 (15% mẫu đầu vào mẫu kiểm tra); R≈ (cho tất đầu vào) Chương trình viết thu thập, tính tốn liệu, ứng dụng mạng nơron c# Hình 3: Hiển thị cài đặt cấu trúc mạng nơron nhân tạo KẾT LUẬN Luận án thực mục tiêu nội dung nghiên cứu đề ra, kết thu bao gồm: - Đã chế tạo thành công vật liệu LiAlO2 đơn pha gamma phương pháp: sol-gel; phản ứng pha rắn; sol-gel kết hợp với EDTA Trong ba phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA phương pháp chế tạo tối ưu với: giá trị pH = 9; nhiệt độ tạo gel 90 – 95 C; nhiệt độ xử lý gel 200 – 300 0C; nhiệt độ thiêu kết lớn 900 0C - Đã nghiên cứu, khảo sát cấu trúc hình thái học vật liệu LiAlO2 sau chế tạo kỹ thuật điển hình nhiễu xạ tia X (XRD) kính hiển vi điện tử quét (SEM) Kết nung mẫu chưa đạt nhiệt độ 900 C cấu trúc vật liệu có lượng nhỏ đóng góp thành phần khác LiAlO2; 22 - Đã khảo sát cấu trúc hình thái học vật liệu LiAlO2, cấu trúc đơn pha gamma LiAlO2 tạo thành nhiệt độ thiêu kết đạt 900 0C cao Từ kết khảo sát cấu trúc hình thái học vật liệu LiAlO2, cho thấy cấu trúc hình thái học phụ thuộc mạnh vào nhiệt độ thiêu kết phương pháp chế tạo vật liệu; - Đã khảo sát đặc trưng đo liều vật liệu LiAlO2 với giá trị phông giới hạn phát 23,4 nC 6,12 nC; độ đồng vật liệu LiAlO2 6,98%; độ tuyến tính tốt LiAlO2 với dải liều 4-40 mGy đánh giá liều đo thăng giáng 8,8% so với liều chiếu, điều thỏa mãn theo IEC-62387 11% Các thí nghiệm khảo sát cho thấy độ nhạy TLD100 α-Al2O3:C thương phẩm cao gấp 1,2 17,5 lần so với vật liệu LiAlO2; - Đã kiểm tra khả tái sử dụng cách lặp lại 10 chu trình đo liều mẫu vật liệu LiAlO2 bao gồm bước chiếu xạ, xử lý nhiệt đọc liều với điều kiện giống Kết phép đo kiểm tra khả tái sử dụng mẫu bột LiAlO2 với độ lệch chuẩn 10 phép đo 3,63% giá trị phân bố phép đo đồng đều, điều cho phép kết luận với vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA có độ nhạy khơng thay đổi q trình sử dụng, có khả tái sử dụng cao; - Đã khảo sát đáp ứng liều LiAlO2 sau chiếu xạ gamma với dải liều từ mGy - 2,4 Gy Kết cho thấy LiAlO2 đáp ứng tuyến tính tốt dải liều khảo sát điều chứng tỏ vật liệu LiAlO2 có khả ứng dụng đo liều cá nhân đo liều môi trường; - Đã khảo sát suy giảm tín hiệu TL sau chiếu xạ đến 90 ngày đỉnh đo liều Kết cho thấy độ suy giảm tín hiệu TL vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel giảm khoảng 2% tín hiệu TL vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA giảm cỡ 6%; - Đã khảo sát, phân tích dạng đường cong TL tích phân vật liệu LiAlO2 sau chế tạo Đường cong TL vật liệu LiAlO2 xuất đỉnh rõ nét xem đỉnh đo liều nằm vùng nhiệt độ 200-300 0C: (1) vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel đỉnh đo liều xuất 249 0C; (2) vật liệu LiAlO2 chế tạo phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA đỉnh đo liều xuất 231 0C Từ kết khảo sát dạng đường cong TL tích phân vật liệu γ-LiAlO2 chế tạo cho thấy hình dạng đường cong phụ thuộc mạnh vào phương pháp chế tạo vật liệu Điều phù hợp thành phần tiền chất khác ảnh hưởng đến cấu trúc vật liệu chế tạo So sánh với cơng trình nghiên cứu tác 23 giả K K Gupta cộng năm 2017 [91] cho thấy đỉnh đo liều vật liệu LiAlO2 chế tạo tương đồng với đỉnh đo liều nhóm tác giả K K Gupta; - Đã khảo sát tín hiệu TL vật liệu LiAlO2 thay đổi tốc độ gia nhiệt Kết khảo sát cho thấy độ cao vạch phổ có xu hướng giảm tăng tốc độ gia nhiệt, tượng ảnh hưởng quenching nhiệt ảnh hưởng rõ rệt tốc độ gia nhiệt thấp Tuy nhiên, tốc độ gia nhiệt lớn 0C/s cường độ đỉnh giảm chậm có xu thay đổi không đáng kể Dạng đường cong thực nghiệm không thay đổi tốc độ gia nhiệt thay đổi; - Đã tiến hành khảo sát, tính toán tham số động học vật liệu LiAlO2 sử dụng phương pháp khác Từ kết thực nghiệm ta mơ tả q trình hình thành TL vật liệu LiAlO2 sau: Quá trình chiếu xạ hình thành cặp điện tử - lỗ trống, điện tử chuyển lên vùng dẫn sau bị bắt bẫy (ứng với độ sâu bẫy từ 0,63 – 1,30 eV) Trong trình cưỡng nhiệt, điện tử từ bẫy giải phóng, chúng chuyển động lên vùng dẫn, sau tái hợp với lỗ trống tâm tái hợp tạo tín hiệu TL; - Đã xây dựng chương trình để phân tích đường cong TL vật liệu LiAlO2 phương pháp giải chập Chương trình xây dựng dựa ngơn ngữ Matlab để phân tích đường cong TL LiAlO2 theo mơ hình động học bậc 1, động học bậc động học bậc tổng quát Đã sử dụng thuật toán lặp Levenberg-Marquard để làm khớp Thuật tốn làm khớp đường cong địi hỏi tham số ban đầu phải đủ độ xác để đảm bảo tính hội tụ tối thiểu hóa số lần lặp Chất lượng việc làm khớp kiểm chứng đại lượng FOM Từ kết cho thấy đường cong TL vật liệu LiAlO2 chế tạo phù hợp với mơ hình động học bậc tổng qt; - Đã bước đầu áp dụng mạng nơron nhân tạo viết dựa ngôn ngữ Matlab để nhận dạng, đánh giá liều vật liệu LiAlO2 Sau 109 lần học cho kết ứng dụng tốt Ngồi ra, chương trình viết c#, bước đầu nghiên cứu ứng dụng tốn thu thập, tính tốn, xử lý, lưu giữ, nhận dạng cho loại vật liệu nghiên cứu, hỗ trợ nghiên cứu sâu cho vật liệu, đánh giá, so sánh, kế thừa, mở rộng, làm chủ phát triển công cụ nghiên cứu chuyên cho vât liệu tác giả nghiên cứu Một số kết luận án xem bao gồm: - Đã nghiên cứu, xây dựng phương pháp tối ưu chế tạo vật liệu LiAlO2 chưa nghiên cứu Việt Nam có khả ứng dụng đo liều xạ - Cung cấp số liệu cấu trúc, hình thái học số đặc trưng đo liều vật liệu LiAlO2 sau chế tạo có khả ứng dụng lĩnh vực đo liều cá nhân môi trường 24 - Đã xây dựng chương trình dựa ngơn ngữ Matlab để nghiên cứu, khảo sát chi tiết đường cong tích phân nhiệt phát quang vật liệu LiAlO2 phương pháp giải chập - Bước đầu áp dụng mạng nơron nhân tạo nhận dạng đánh giá liều vật liệu LiAlO2 Kiến nghị hướng nghiên cứu Để có đánh giá cách đầy đủ vật liệu LiAlO2 áp dụng đo liều xạ, cần có nghiên cứu tồn diện, đầy đủ hơn, tác giả kiến nghị số nghiên cứu tiếp theo: - Nghiên cứu khảo sát đặc trưng đo liều vật liệu LiAlO2 phương pháp quang phát quang (OSL); - Nghiên cứu khảo sát đặc trưng đo liều vật liệu LiAlO2 pha tạp thêm nguyên tố khác; - Nghiên cứu chế tạo vật liệu LiAlO2 sử dụng thành phần 6Li để ứng dụng đo liều nơtron DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ Nguyen Thi Thu Ha, Trinh Van Giap, Nguyen Trong Thanh (2020), “Synthesis of lithium aluminate for application in radiation dosimetry”, Material Letters, Volume 267,15 May 2020, 127506 Nguyen Thi Thu Ha, Trinh Van Giap, and Bui Duc Ky (2022), “Synthesis and characterization of lithium aluminate for passive dosimetry”, World Journal of Nuclear Science and Technology, Vol 12, No 1, January 2022 Nguyễn Thị Thu Hà, Trịnh Văn Giáp, Vũ Hoài (2022), “Nghiên cứu xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu LiAlO2”, TNU Journal of Science and Technology, T 227, S 16, 124-131 Nguyễn Thị Thu Hà, Trịnh Văn Giáp, Bùi Đức Kỳ (2022), “Nghiên cứu tổng hợp phân tích đường cong tích phân nhiệt phát quang LiAlO2”, Tạp chí khoa học cơng nghệ Việt Nam, ISSN: 1859-4794 chấp nhận đăng ngày 02/12/2022 Nguyễn Thị Thu Hà, Trịnh Văn Giáp, Bùi Đức Kỳ (2023), “Nghiên cứu khảo sát đặc trưng đo liều gamma LiAlO2”, Tạp chí khoa học cơng nghệ Việt Nam, gửi ngày 21/03/2023 Nguyen Thi Thu Ha, Trinh Van Giap, Nguyen Trong Thanh, Bui Duc Ky, Vu Hoai, Nguyen Huyen Trang (2019), “Research to make lithium aluminate powder by sol-gel method applied in radiation dosimetry”, Báo cáo poster Hội nghị Khoa học Công nghệ hạt nhân toàn quốc lần thứ 13 (VINANST 13) ngày 7-9/8/2019 Quảng Ninh 25