Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNP/MoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose

Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.Nghiên cứu cảm biến sinh học trên cơ sở vật liệu nano MoS2 và AgNPMoS2 nhằm ứng dụng để xác định nồng độ glucose.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI ĐINH VĂN TUẤN NGHIÊN CỨU CẢM BIẾN SINH HỌC TRÊN CƠ SỞ VẬT LIỆU NANO MoS2 VÀ AgNP/MoS2 NHẰM ỨNG DỤNG ĐỂ XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ GLUCOSE LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU Hà Nội – 2023 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI ĐINH VĂN TUẤN NGHIÊN CỨU CẢM BIẾN SINH HỌC TRÊN CƠ SỞ VẬT LIỆU NANO MoS2 VÀ AgNP/MoS2 NHẰM ỨNG DỤNG ĐỂ XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ GLUCOSE Ngành: Khoa học vật liệu Mã số: 9440122 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT LIỆU NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TS PHẠM HÙNG VƯỢNG PGS TS PHƯƠNG ĐÌNH TÂM Hà Nội - 2023 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan kết khoa học trình bày luận án thành nghiên cứu thân suốt thời gian làm nghiên cứu sinh chưa xuất công bố tác giả khác Các kết đạt xác trung thực Tơi xin xin chịu trách nhiệm nội dung luận án kết công bố luận án Hà Nội, ngày tháng năm 2023 Nghiên cứu sinh TM Tập thể hướng dẫn PGS.TS Phạm Hùng Vượng Đinh Văn Tuấn i LỜI CẢM ƠN Trước hết tơi xin bày tỏ lịng kính trọng biết ơn chân thành, sâu sắc tới PGS.TS Phương Đình Tâm, PGS TS Phạm Hùng Vượng TS Cao Xuân Thắng Những người Thầy cho định hướng khoa học phong cách sống Đã tận tình giúp đỡ tơi vật chất lẫn tinh thần suốt q trình hồn thành luận án Tôi xin trân trọng cảm ơn Lãnh đạo Đại học Bách Khoa Hà Nội, Phòng Đào tạo, Viện Đào tạo Quốc tế Khoa học Vật liệu, tạo điều kiện thuận lợi cho nghiên cứu sinh suốt q trình học tập nghiên cứu Tơi xin trân trọng cảm ơn Ban Giám hiệu Trường Đại Điện lực, Ban Chủ nhiệm Khoa Điện tử Viễn thông động viên, tạo điều kiện thuận lợi cho tập trung nghiên cứu suốt thời gian qua Tôi xin chân thành cảm ơn đồng nghiệp, anh chị em nhóm nghiên cứu động viên, hỗ trợ suốt thời gian thực luận án Tôi xin chân thành cảm ơn mã số đề tài 103.02–2017.320 Quỹ Phát triển khoa học công nghệ Quốc gia (NAFOSTED) hỗ trợ kinh phí để thực luận án Tơi gửi lời cảm ơn đến TS Vũ Văn Thú, PGS TS Nguyễn Văn Quỳnh, TS Nguyễn Xuân Trường, TS Phạm Hồng Nam, ThS Nguyễn Hoài Nam, TS Hoàng Lan, TS Nguyễn Thị Nguyệt, ThS Đặng Thị Thúy Ngân, ThS Đào Vũ Phương Thảo cộng tác giúp đỡ đầy hiệu để tơi hồn thiện luận án Tơi muốn gửi thành đến vợ người đồng hành cổ vũ tơi hồn cảnh Tơi xin gửi lịng biết ơn đến Bố, Mẹ, anh, chị, em gia đình ln động viên hỗ trợ tơi sống q trình học tập Chính tin yêu mong đợi gia đình tạo thêm động lực cho thực thành công luận án Một lần xin gửi lời cảm ơn chân thành tới Thầy, Cô, Đồng nghiệp bạn bè cổ vũ, động viên vượt qua khó khăn q trình thực luận án Hà Nội, ngày tháng năm 2023 Nghiên cứu sinh Đinh Văn Tuấn MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ TỪ VIẾT TẮT vi DANH MỤC BẢNG BIỂU viii DANH MỤC HÌNH ẢNH, ĐỒ THỊ ix MỞ ĐẦU .1 CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ CẢM BIẾN SINH HỌC GLUCOSE 1.1 Giới thiệu cảm biến sinh học 1.1.1 Khái niệm 1.1.2 Quá trình phát triển cảm biến sinh học 1.1.3 Cấu tạo chung cảm biến sinh học 11 1.1.4 Nguyên lý hoạt động cảm biến sinh học 13 1.1.5 Ứng dụng cảm biến sinh học 13 1.2 Giới thiệu cảm biến xác định glucose .14 1.2.1 Nguyên lý hoạt động cảm biến điện hóa xác định glucose 19 1.2.2 Các hệ cảm biến điện hóa glucose 20 1.3 Tổng quan vật liệu phát triển cho ứng dụng cảm biến điện hóa glucose 24 1.3.1 Vật liệu cho cảm biến điện hóa glucose sử dụng enzyme 24 1.3.2 Vật liệu cho cảm biến điện hóa glucose không sử dụng enzyme .26 1.4 Tổng quan kim loại chuyển tiếp dichalcogenides - MoS2 27 1.4.1 Cấu trúc tinh thể 28 1.4.2 Đặc điểm cấu trúc điện tử 30 1.4.3 MoS2 tiềm ứng dụng cảm biến sinh học 31 1.5 Tình hình nghiên cứu vật liệu MoS2 cảm biến glucose trong nước .37 1.6 Kết luận chương .40 CHƯƠNG 2: CÁC KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM 41 2.1 Phương pháp chế tạo vật liệu 41 2.1.1 Hóa chất thiết bị chế tạo 41 2.1.2 Quy trình chế tạo vật liệu MoS2 phương pháp thủy nhiệt 42 2.1.3 Quy trình chế tạo vật liệu nanocomposite AgNP/MoS2 46 2.1.4 Chế tạo cảm biến glucose sử dụng enzyme GOx sở vật liệu: MoS NP (dạng hạt), MoS2 NF (hình hoa), MoS2 NPL (dạng vảy) 47 2.1.5 Chế tạo điện cực biến đổi với vật liệu nanocomposite AgNP/MoS2 không sử dụng enzyme .48 2.2 Phương pháp đặc trưng vật liệu 49 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X 49 2.2.2 Hiển vi điện tử quét phát xạ trường 51 2.2.3 Phổ tán xạ lượng tia X 52 2.2.4 Phổ Raman 53 2.2.5 Phương pháp điện hóa 54 CHƯƠNG 59 PHÁT TRIỂN CẢM BIẾN ENZYME PHÁT HIỆN GLUCOSE NỀN VẬT LIỆU MoS2 59 3.1 Đặc trưng vật liệu MoS2 60 3.1.1 Đặc trưng hình thái bề mặt phân bố kích thước hạt .60 3.1.2 Đặc trưng thành phần vật liệu .66 3.1.3 Đặc trưng cấu trúc vật liệu 66 3.2 Phát triển cảm biến enzyme phát glucose vật liệu MoS2 67 3.2.1 Đặc trưng cảm biến glucose sở vật liệu MoS2 67 3.2.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến tín hiệu cảm biến 71 3.2.3 Độ chọn lọc, độ lặp lại độ ổn định cảm biến glucose sở MoS2 74 3.3 Kết luận chương .76 CHƯƠNG 77 CẢM BIẾN GLUCOSE KHÔNG ENZYME TRÊN CƠ SỞ VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE AgNP/MoS2 77 4.1 Đặc trưng hình thái cấu trúc vật liệu nanocomposite AgNP/MoS2 78 4.2 Đặc trưng điện hóa điện cực PtE, MoS2/PtE AgNP/MoS2/PtE 79 4.3 Đặc trưng điện hóa cảm biến glucose không sử dụng enzyme sở PtE, MoS2F/PtE AgNP/MoS2/PtE 81 4.4 Độ chọn lọc, độ ổn định, độ lặp lại khả tái sử dụng cảm biến glucose sở AgNP/MoS2/PtE 84 4.5 Kết luận chương .86 CHƯƠNG 88 NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN THIẾT BỊ CẢM BIẾN CẦM TAY NHẰM XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ GLUCOSE 88 5.1 Thiết kế chức 89 5.2 Thiết kế phần cứng .91 5.2.1 Thiết kế khối xử lý trung tâm, khối tạo áp khối đo dòng 93 5.2.2 Thiết kế khối điện cực 94 5.2.3 Thiết kế khối truyền thông 95 5.2.4 Thiết kế khối nguồn 96 5.2.5 Sơ đồ nguyên lý potentiostat 97 5.2.6 Thiết kế mạch in (PCB) .98 5.3 Thiết kế vỏ hộp 99 5.4 Thiết kế phần mềm 100 5.5 Thực nghiệm thiết bị 103 5.5.1 Khảo sát đặc tính CV thiết bị 103 5.5.2 Khảo sát phát glucose thiết bị 105 5.6 Kết luận chương .105 KẾT LUẬN 107 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH CÔNG BỐ .108 CỦA LUẬN ÁN 108 TÀI LIỆU THAM KHẢO 109 Ký hiệu DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ TỪ VIẾT TẮT Tên tiếng anh Tên tiếng việt λ Wavelength Bước sóng Chữ viết tắt Tên tiếng anh Tên tiếng việt DNA Deoxyribonucleic acid Axit Deoxyribonucleic PANI Polyaniline Polyaniline EDX Energy dispersive X-ray spectroscopy Phổ tán sắc lượng tia X Field Emission Scanning Hiển vi điện tử quét phát xạ Electron Microscopy trường XRD X - ray diffraction Giản đồ nhiễu xạ tia X GOx Enzyme Glucose Oxidase Enzyme Glucose GDH Glucose-1-Dehydrogenase Enzyme Glucose-1- FESEM Dehydrogenase FAD Flavin Adenine Dinucleotide Flavin Adenine Dinucleotide PPQ Pyrroquinolinequinone Pyrroquinolinequinone AA Ascorbic acid Axit Ascorbic AP Acetaminophen Axetaminofen UA Uric acid Axit uric UAC Uric acid Axit Uric PB Prussian Blue Prussian xanh Med Mediator Chất trung gian BNNT Boron Nitride Nano Tube Ống nano Boron Nitride DET Direct Electron Transfer Quá trình chuyển electron trực tiếp GO Graphene Oxide PEDOT Poly(3,4-ethylenedioxythiophene) CAP Chloramphenicol Chloramphenicol GCE Glassy Carbon Electrode Điện cực cacbon MoS2 NP MoS2 nanoparticle MoS2 dạng hạt vi Graphen oxit DI Deionized water Nước cất PBS Phosphate Buffered Saline Photphat muối XRD X-ray Diffraction Quang phỗ nhiễu xạ tia X MoS2 NF MoS2 nanoflower MoS2 hình hoa MoS2 NPL MoS2 nanoplatelets MoS2 dạng vảy AgNP Ag Nanoparticle Hạt nano bạc GA Glutaraldehyde Glutarandehit LOD Limits of detection Giới hạn phát Cu2OMS-RGO Hạt micro Cu2O lai Graphen Oxit dạng khử CV Cyclic Voltammetry Thế vịng, cịn gọi tuần hồn CA Chronoamperometry Kỹ thuật dòng – thời gian RE Reference Electrode Điện cực so sánh WE Working Electrode Điện cực làm việc CE Counter Electrode Điện cực đối AE Auxiliarty Electrode Điện cực phụ trợ LOx Lactate Oxidase Enzyme Lactat FET Field Effect Transistor Transitor hiệu ứng trường TIA Transimpedance Amplifier Bộ khuếch đại trở kháng LOD Limit of Detection Giới hạn phát vii DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1: Các mốc thời gian phát triển cảm biến sinh học 10 Bảng Phân loại số cảm biến glucose theo nguyên lý hoạt động 15 Bảng Một số loại cảm biến glucose không xâm lấn .17 Bảng 4: Các cảm biến glucose không enzyme sở vật liệu nanocomposite sở MoS2 32 Bảng 1: Hóa chất sử sử dụng 41 Bảng 2: Thiết bị sử dụng .42 Bảng 1: Cường độ đỉnh dịng oxy hóa điện cực biến tính vật liệu MoS2 68 Bảng 2: So sánh thơng số phân tích cảm biến sinh học chuẩn bị/thực nghiệm 70 Bảng 1: So sánh hoạt động cảm biến glucose không sử dụng enzyme sở AgNP/MoS2/PtE (trong nghiên cứu này) cảm biến glucose khác 84 viii