(Luận án) Nghiên cứu phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vòng trên lò phản ứng hạt nhân đà lạt để xác định các hạt nhân sống ngắn

3 BỘ GIÁODỤCVÀĐÀOTẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆVIỆNNĂNG LƯỢNGNGUYÊNTỬVIỆTNAM HỒVĂNDOANH NGHIÊNCỨUPHÁTTRIỂNPHƯƠNGPHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VỊNGTRÊNLỊPHẢNỨNGHẠT NHÂNĐÀLẠT ĐỂXÁCĐỊNHCÁCHẠTNHÂNSỐNGNGẮN Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử hạt nhânMãsố:9.44.01.06 DỰTHẢOLUẬNÁNTIẾNSĨVẬTLÝ Ngườihướngdẫnkhoahọc: GVHD-1:TS.Hồ MạnhDũng GVHD-2:PGS.TS.NguyễnNhịĐiền ĐÀLẠT -2020 Lời camđoan Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu với hướng dẫn khoahọc TS Hồ Mạnh Dũng PGS.TS Nguyễn Nhị Điền với ý kiếnđóng góp anh/chị đồng nghiệp cơng tác Viện Nghiên cứu hạtnhân.Cácsốliệu,kếtquảđượcnêutrongLuậnánlàtrungthựcvàđãđượcsựđồngý đồngtácgiảtrongcáccơngtrìnhkhoahọcđãcơngbố.Ngồira,trongluận án khơng có chép, sử dụng bất hợp pháp kết quả, số liệu từ tàiliệuhoặccơngtrình khoahọccủacáctácgiả kháchoặcnhờngười kháclàmthay Tơixinhồntồnchịutráchnhiệmvềcácnộidungtrìnhbàytrongluậnánnày ĐàLạt,ngày15tháng04năm2020 Ngườicamđoan HồVănDoanh Lời cảmơn Nhìnlạichặngđường4nămthựchiệnLuậnán,ngồinhữngnỗlựccủacánhân,khơng thể khơng kể đếnsựđộngviên,giúpđỡ,hướngdẫntậntìnhcủacácThầyhướng dẫn anh/chị đồng nghiệp cơng tác Viện Nghiên cứu hạtnhân.Tự đáylịngmình,tơixinchânthànhgửilờicảmơnđến: TS.HồMạnhDũngđãđịnhhướngnghiêncứu,tậntìnhhướngdẫn,cungcấptàiliệuvàtruyềnđ ạtnhữngkinhnghiệmnghiêncứukhoahọc PGS.TS Nguyễn Nhị Điền truyền đạt kiến thức kinh nghiệm, tậntình hướng dẫn từ lúc thực Luận văn thạc sĩ tơi hồn thiện Luận ánnày Ban lãnh đạo Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam; Ban lãnh đạo cácanh/ chị công tác Trung tâm đào tạo hạt nhân hỗ trợ giúp đỡ tơi hồnthànhcác thủtụccầnthiếtđểbảovệLuậnánnày Ban lãnh đạo Viện Nghiên cứu hạt nhân Trung tâm Lò phản ứng tạo mọiđiềukiệnthuậnlợi đểtơi thựchiệncácthínghiệm Luậnán Ban giám đốc Trung tâm Vật lý Điện tử hạt nhân, anh/chị đồngnghiệp làm việc Viện Nghiên cứu hạt nhân, đặc biệt phịng thínghiệm phân tích kích hoạt neutron, tận tình giúp đỡ động viên tơi suốtthờigianthựchiện Luậnánnày Vàcuốicùng,xincảmơnsâusắcđếngiađìnhvànhữngngườithânuđãlnđộng viên, giúp đỡ, tạođiềukiệnthuậnlợinhấtchotơitrongqtrìnhhọctậpvànghiêncứu MỤCLỤC Danhmụccáckýhiệu vàchữviếttắt vii Danhmụccácbảng xii Danhmụccáchình vẽvàđồthị .x MỞĐẦU Chương1.TỔNGQUANTÌNHHÌNHNGHIÊNCỨUPHƯƠNGPHÁPPHÂNTÍCHKÍCH HOẠTNEUTRONLẶPVỊNG 1.1 Tìnhhìnhnghiêncứungồinướcvề phươngphápCNAA 1.2 Tìnhhìnhnghiêncứutrongnướcvề phươngphápCNAA 1.3 PhươngphápCNAA theochuẩnhóak0 .10 1.4 Thời gianchếtvàchồngchậpxung 12 1.5 Nhận xétchungChương1 15 Chương2 C Ơ S Ở L Ý T H U Y Ế T V Ề P H Ư Ơ N G P H Á P P H Â N T Í C H K Í C H HOẠTNEUTRONLẶPVÒNG 16 2.1 Lýthuyếtphươngphápphântíchkíchhoạtneutron 16 2.2 Phươngphápphântíchkíchhoạtneutron lặpvịng 20 2.2.1 Giớithiệu 20 2.2.2 Nguyênlý CNAA 20 2.2.3 Phươngtrình kíchhoạtlặpvịng 21 2.2.4 Thơngsốthờigiantrongkíchhoạtlặpvịng 22 2.3 Phương phápCNAAtheochuẩnhóak0 25 2.3.1 Phươngtrình cơbảnk0-CNAA 25 2.3.2 Hiệuchínhsựthayđổithơnglượngneutrontrong k0-CNAA 26 2.3.3 Ướclượngđộ khơngđảmbảođocủaphươngpháp .28 2.3.4 Giớihạnpháthiện .29 2.4 Thời gianchếtvàchồngchậpxung 30 2.4.1 Thờigianchết 30 2.4.2 Chồngchậpxung .32 2.4.3 Phươngphápđềxuấtchohiệuchỉnh ảnhhưởngcủathờigianchết 32 2.5 Hiệuchuẩnhiệusuấtvàxácđịnhthôngsố phổneutron 34 2.5.1 Thơngsốphổneutrontạivịtríchiếumẫu 34 2.5.2 Hiệu chuẩnhiệu suấtchok0-CNAA 35 2.6 NhậnxétchungChương2 37 Chương3.NGHIÊNCỨUTHỰCNGHIỆMPHÂNTÍCHKÍCHHOẠTNEUTRON LẶPVỊNGTRÊNLPƯĐL 38 3.1 Hệkíchhoạtlặpvịng 38 3.1.1 Cấu tạocủahệkíchhoạtlặpvịng 38 3.1.2 Nguyênlýhoạtđộngcủahệ 40 3.2 Hiệuchuẩnhệphổkếgamma .43 3.2.1 Hệphổkếgamma 43 3.2.2 Hiệu chuẩnhiệu suấtcủađầudịtheohìnhhọcmẫuđo 45 3.3 Xácđịnhcácthôngsốphổneutron 47 3.4 Hiệuchỉnhảnh hưởngcủathờigian chết 51 3.5 Phầnmềmk0-IAEAchok0-CNAA 49 3.6 Thựcnghiệm kiểm chứnghệCNAAtrênLPƯĐL .51 3.6.1 Chuẩnbịmẫuchokíchhoạtlặpvịng 51 3.6.2 Chiếuvàđomẫubằnghệkíchhoạt lặpvịng 53 3.6.3 XửlýsốliệuCNAAtheochuẩnk0bằngphầnmềmk0-IAEA 56 3.7 NhậnxétchungChương3 57 Chương4.KẾTQUẢVÀTHẢOLUẬN 58 4.1 Kếtquảpháttriển phươngphápk0-CNAAtrênLPƯĐL .58 4.1.1 Kếtquảđánhgiá phươngpháp k0-CNAAdùngmẫuchuẩnSMELSI 58 4.1.2 Kết quảđánhgiá phươngphápk0-CNAAdùngmẫuchuẩnsinhhọc .61 4.1.3 Kếtquảướctínhđộkhơng đảmbảo đo củaphươngphápk0-CNAA 64 4.1.3.1 Thờigianchiếumẫu 64 4.1.3.2 Thôngsốphổvàbiếnđổi thônglượngneutron .66 4.1.3.3 Hiệusuấtcủahệphổkế .69 4.1.3.4 Ướclượngđộ khôngđảm bảođocủaphươngphápk0-CNAA .71 4.2 Kếtquảhiệuchỉnhảnhhưởngcủathời gianchếtcao .73 4.2.1 Kếtquảhiệuchínhmấtsố đếmdo chồngchậpxung 73 4.2.2 Kết đánhgiák0-CNAAởthờigian chếtcao 73 4.3 KếtquảxácđịnhnguyêntốSelentrongmẫusinhhọcthôngquahạtnhân77mSe bằngkíchhoạtlặpvịng .79 4.4 NhậnxétchungChương4… .86 KẾTLUẬN 87 DANHM Ụ C C Ơ N G T R Ì N H K H O A H Ọ C C Ủ A T Á C G I Ả L I Ê N Q U A N Đ Ế N LUẬNÁN 89 TÀILIỆU THAMKHẢO 91 Danhmụccáckýhiệu Kíhiệu σ0 σ̅ r I0 I0(α)α)) k0 φth φe φf N0 N1  R T1/2 ti td tc tw T Texp Np Npc B Fc FI N γ ε S D C Gth Ge W w  NA M Chúthích Tiếtdiệnbắtneutronnhiệt tạivậntốc2200m.s-1 235 Tiếtdiệnhiệudụngcủaládịđốivớiphổneutronphânhạch U Tiếtdiệntíchphâncộnghưởng Tiếtdiệntíchphâncộnghưởngchophổneutrontrênnhiệtdạngphânbố 1/E1+αα) Hệsốk-zero Thơnglượng neutronnhiệt Thơnglượng neutrontrênnhiệt Thơnglượng neutronnhanh Sốhạtnhânbềntrong mẫu Sốhạtnhânbịkíchhoạttrongmẫu Hằngsốphânrã Tốcđộphảnứng Chukỳbánrãcủahạt nhân Thờigian kíchhoạtmẫu Thờigian phânrã Thờigian đomẫu Thờigian đợitừlúckếtthúcđođếnlúcbắtđầuchiếulại Chukỳcủamộtvịnglặp(α)T=ti+αtd+αtc+αtw) Tổngthời gianthínghiệm Sốđếmđỉnhtạinănglượngquantâm Sốđếmtíchlũycủanvịnglặp Sốđếmphơng Hệsốhiệu chínhsốđếmtíchlũy Hệsốhiệu chínhsựbiếnthiênthơnglượng Sốvịnglặp Xácsuấtphátcủatiagamma Hiệusuấtghicủađầudị Hệsốbão hịatrongkhichiếu Hệsốhiệu chínhsựphânrã Hệsốhiệu chínhsựphânrãtrong khiđo Hệsốhiệu chínhtựchechắnneutronnhiệt Hệsốhiệuchínhtựchechắnneutrontrên nhiệt Khốilượngcủamẫu Khốilượngcủanguyêntốquantâmtrong mẫu Hàmlượngcủanguyên tốquantâm HằngsốAvogadro Khốilượngnguyêntử P P   Tn A0 Asp Asp,s Asp,m Q0 Q0(α)α)) 𝛼 𝑟 𝐸̅ ce ex  𝜌̅ Độphổbiếnhayđộgiàuhạtnhân Hệsốbiểu diễnđộ lệchphânbốphổneutrontrênnhiệtkhỏiquyluật 1/E Nhiệtđộneutron Hoạtđộtạo thànhtạithờiđiểmkếtthúcchiếu Hoạtđộriêngcủahạtnhânquantâm Hoạtđộriêngcủahạtnhânquantâmtrong mẫu Hoạtđộriêngcủahạtnhânquantâmtrong ládò Tỉsốtích phâncộnghưởngtrêntiết diệnởvậntốc2200 m/s Tỉsốtíchphâncộnghưởngtrêntiếtdiệnđốivớiphổneutrontrênnhiệt phânbốdạng 1/E1+αα) Nănglượngcộnghưởnghiệudụng Hàmlượngchứngnhận Hàmlượngthực nghiệm Saisố Hàmlượngtrungbình Danhmụccácchữviếttắt Chữviếttắt TiếngAnh TiếngViệt AAS AtomicAbsorptionS pectrometric CyclicNeutronActivationA nalysis Phươngphápphổhấpthụnguyêntử CNAA DSPECPro TC XRF Digital Signal Processingbasedgamma-rayspectrometer Dead-Time HighDensityPolyethylene HighPurityGermanium InternationalAtomic EnergyAgency InductivelyCoupledPlasmaM assSpectrometry NeutronActivationAnalysisba sedk-zeromethod Cyclic Neutron ActivationAnalysisbasedkzeromethod K0-DALATSoftware k0-IAEASoftware Loss-Free-Counting Live-Time-Clock LimitofDetection DalatResearchReactor NeutronActivationAnalysis NationalInstituteofStandardsand Technology PseudoCyclicNeutronActivationA nalysis PneumaticTransferSystem ReplicateNeutronActivationA nalysis ThermalColumn X-RayFluorescence ZDT Zero-Dead-Time DT HDPE HPGe IAEA ICP-MS k0-NAA k0-CNAA K0-DALAT k0-IAEA LFC LTC LOD LPƯĐL NAA NIST PCNAA PTS Re-NAA Phânt í c h k í c h h o t n e u t r o nlặp vòng Hệphổkế g a m ma x l ý tính iệ u bằngkỹthuậtsố Thờigian chết Vậtliệunhựamậtđộcao Gecmanisiêutinhkhiết Cơq u a n N ă n g l ợ n g n g u y ê n t quốctế Quangphổnguồnplasmacảmứngcaot ần kếtnối khối phổ Phânt í c h k í c h h o t n e u t r o n t h e o phươngphápk-zero Phânt í c h k í c h h o t n e u t r o n l ặ p vòngtheo phươngphápk-zero PhầnmềmKo-DALAT Phầnmềmk0-IAEA Khơngbịmấtsốđếmtrongkhiđo Đồnghồđothời giansống Giớihạnpháthiện LịphảnứngnghiêncứuĐàLạt Phântíchkíchhoạtneutron Việnq u ố c g i a v ề c h u ẩ n v c n g nghệ Phântíchkíchhoạtneutrongiảlặp vịng Hệchuyển mẫubằngkhínén Phươngpháp chiếumẫulặp Cộtnhiệtcủalịphảnứng Phươngp h p p h â n t í c h h u ỳ n h quangtiaX Thờigian chếtbằngkhông Danhmụccácbảng Bảng1.1:SốliệuhạtnhâncủamộtsốnguyêntốđượcxácđịnhbằngCNAAthôngquacác hạtnhânsốngngắn .4 Bảng1.2: PhânloạiCNAAvàcác nguyêntố đượcxácđịnhbằngCNAA Bảng1.3:SốliệuhạtnhâncủanguyêntốSelenvàảnhhưởngnhiễulênSelentrongNAA .7 Bảng1.4:Sốliệu hạtnhâncủanguyêntốFlo Bảng1.5:Sốliệu hạtnhânđốivớikíchhoạtneutroncho Ag .8 Bảng2.1:Truyềnsaisốcủamộtsốhàm phổbiến 28 Bảng2.2:Cácphảnứngvàcáctiagammadùngđểtính tốncácthơngsốphổ 34 Bảng3.1:Cácthơngsốđặctrưngcủahệkích hoạtlặpvịng 42 Bảng3.2: Thờigianchiếu,rãvàđochocáclá dò 47 Bảng3.3:Sốhạtnhâncủacácnguồnchuẩn 46 Bảng3.4: Thơngtincủacáclá dịdùngtrongthực nghiệm 48 Bảng3.5:Khaibáocácthơngsốcủamẫu chochươngtrìnhk0-IAEA .50 Bảng3.6:Kíchthước củalọđựngmẫu 51 Bảng3.7:Kíchthướccủanắplọđựng mẫu 52 Bảng3.8: ChuẩnbịmẫuSMELS Ichiếu ởCộtnhiệt 52 Bảng3.9:ChuẩnbịmẫuchuẩnNIST-1566bchiếuởKênh13-2 52 Bảng3.10: Chuẩn bịmẫuchuẩnNIST-2711A chiếuởCộtnhiệt 53 Bảng3.11: Thơng sốphổneutrontạivịtrí chiếumẫutrênhệlặpvịng .53 Bảng3.12:ĐiềukiệnchiếuvàđomẫuSMELSICộtnhiệt 53 Bảng3.13:Thôngsốthờigiancủa mẫuSMELSI 54 Bảng3.14:ĐiềukiệnchiếuvàđomẫuchuẩnNIST-1566bchiếuởKênh13-2 54 Bảng3.15: Thông sốthờigiancủa mẫuchuẩn NIST-1566b 54 Bảng3.16:Điềukiệnchiếuvàđo mẫuchuẩnNIST-2711achiếuởCộtnhiệt 54 Bảng3.17: Thông sốthờigiancủa mẫuchuẩn NIST-2711a 55 Bảng4.1: Kếtquảhàmlượng thực nghiệm(α)mg/kg) mộtsốnguyêntố mẫuSMELSIđượcxácđịnhbằngk0-CNAAứngvới9vònglặp .59