Dự thảo luận án nghiên cứu phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vòng trên lò phản ứng hạt nhân đà lạt để xác định các hạt nhân sống ngắn

MỞ ĐẦU Phân tích kích hoạt neutron cơng nhận kỹ thuật phân tích hiệu việc xác định thành phần nguyên tố mẫu Với độ nhạy cao độ xác tốt, khả xác định đồng thời đa nguyên tố phân tích khơng hủy mẫu, ưu điểm nêu làm cho kỹ thuật phân tích ứng dụng rộng rãi nhiều lĩnh vực nghiên cứu sinh học, môi trường, địa chất, công nghiệp, khảo cổ, điều tra pháp lý, v.v Trong phân tích kích hoạt neutron, có nhiều loại nguồn neutron khác sử dụng (lò phản ứng, máy gia tốc, máy phát neutron nguồn đồng vị), phân tích kích hoạt neutron (NAA) lò phản ứng nghiên cứu sử dụng phổ biến nhất, cho độ nhạy phân tích cao thông lượng neutron cao cho phép xác định khoảng 70 nguyên tố bảng hệ thống tuần hoàn [1] Tuy nhiên, nhiều nguyên tố cần thời gian phân tích dài chúng xác định dựa vào hạt nhân có chu kỳ bán hủy dài (hay gọi hạt nhân sống dài), chẳng hạn 75Se (T1/2 = 120 ngày), 46Sc (T1/2 = 84 ngày), 181Hf (T1/2 = 42 ngày) 110m Ag (T1/2 = 250 ngày) Để đạt độ nhạy yêu cầu tổng thời gian chiếu – rã – đo từ vài ngày đến vài tuần Điều làm giảm tính cạnh tranh NAA so với kỹ thuật phân tích khác Với hạt nhân có chu kỳ bán hủy ngắn (hay cịn gọi hạt nhân sống ngắn) 77m (T1/2 = 18,75 giây), 179mHf (T1/2 = 18,68 giây) Ag (T1/2 = 24,60 giây) 110 Se (T1/2 = 17,45 giây), 46m Sc nguyên tố với hạt nhân sống dài, giảm đáng kể thời gian phân tích, tăng số lượng mẫu đo thời gian Vì vậy, khai thác sử dụng hạt nhân sống ngắn kỹ thuật NAA mang lại hiệu tăng tính cạnh tranh so với kỹ thuật phân tích khác Hơn nữa, nhiều nguyên tố xác định kỹ thuật NAA thông qua hạt nhân sống ngắn 20F (T1/2 = 11,03 giây), 19O (T1/2 = 26,9 giây), 207mPb (T1/2 = 0,8 giây), 28Al (T1/2 = 2,24 phút), 52V (T1/2 = 3,75 phút), 51Ti (T1/2 = 5,76 phút), v.v Điều mở rộng khả phân tích so với việc sử dụng hạt nhân sống dài kỹ thuật NAA Do đó, sử dụng NAA để phân tích ngun tố thơng qua hạt nhân sống ngắn ngày thu hút nhiều ý [2] Tuy nhiên, số vấn đề sử dụng hạt nhân sống ngắn kỹ thuật NAA thời gian chiếu thời gian đo bị hạn chế dẫn đến thống kê đếm độ xác phép đo không đạt yêu cầu hầu hết đối tượng mẫu quan tâm Vấn đề cải thiện nhờ áp dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng (CNAA) Trong CNAA, mẫu chiếu đo lặp lại nhiều lần để tích lũy số đếm thống kê phổ gamma, từ cải thiện giới hạn phát nguyên tố cần xác định mẫu Phân tích kích hoạt neutron lặp vịng (hay cịn gọi tắt kích hoạt lặp vòng CNAA) xem phương pháp bổ sung cho kỹ thuật NAA dùng để xác định nguyên tố thông qua hạt nhân sống ngắn Khoảng 20 nguyên tố có hạt nhân sống ngắn xác định CNAA liệt kê Bảng 1.1 [3] Từ năm 1960, phương pháp đề xuất [4, 5], sau phát triển nhanh chóng vào thập niên 80 [6-8] Từ đến nay, phương pháp CNAA áp dụng rộng rãi có nhiều ưu điểm sau: (1) Thời gian phân tích nhanh nhờ sử dụng hạt nhân sống ngắn Qui trình chuẩn bị mẫu đơn giản, mẫu chiếu ngắn đo nhanh (tổng thời gian chiếu, rã đo khoảng ÷ chu kỳ hạt nhân sống ngắn mà ta quan tâm) lặp lại số vòng lặp Vì kết phân tích gửi trả cho khách hàng ngày nhận mẫu (2) Cải thiện đáng kể giới hạn phát độ xác phép phân tích nhờ kích hoạt lặp vòng để cải thiện số đếm thống kê hạt nhân quan tâm giảm thiểu ảnh hưởng từ hạt nhân sống dài thời gian phép chiếu lặp vòng ngắn (3) Cho phép xác định đa nguyên tố thông qua hạt nhân sống ngắn trung bình Đặc biệt, kích hoạt lặp vòng sử dụng nguồn neutron từ lò phản ứng (LPƯ) nghiên cứu, thời gian chiếu – đo vài giây cần vài vòng lặp xác định hạt nhân có chu kỳ bán rã (T1/2) từ 10 giây đến vài phút (20F, 77m Se, 46mSc, 110Ag, 179mHf, 165mDy, 28Al, 51Ti, 52V, 49Ca, 66Cu, v.v ) (4) Cho phép đánh giá độ đồng mẫu cách chia mẫu để phân tích nhiều phần khác với nhiều vịng lặp đơn lẻ [9, 10] Hơn nữa, việc chiếu đo lặp lại nhiều lần tránh sai số ngẫu nhiên Tuy nhiên, phương pháp CNAA có nhược điểm như: (1) Qui trình thực nghiệm phức tạp chiếu - đo lặp lại nhiều lần cho mẫu cần phân tích mẫu chuẩn để áp dụng phương pháp tương đối nhằm tính tốn hàm lượng nguyên tố quan tâm (2) Trong CNAA để xác định hạt nhân sống ngắn, việc thực phép đo sau chiếu chiếu đo lặp lại nhiều lần dẫn đến thời gian chết cao, thường lớn 20% Điều dẫn đến sai số lớn việc xác định số đếm đỉnh hạt nhân quan tâm Vì vậy, luận án tác giả, phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng dựa vào chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) nghiên cứu phát triển với số hiệu để khắc phục nhược điểm nêu nhằm xác định số hạt nhân sống ngắn như: 77mSe, 110Ag, 179mHf, 46mSc, 165mDy, v.v… Lần phương pháp k0-CNAA phát triển áp dụng thành cơng Việt Nam Đó điểm Luận án Tất thí nghiệm luận án thực hệ kích hoạt lặp vịng Lị phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƯĐL) vận hành mức công suất danh định 500 kW Phần mềm k0-IAEA sau nâng cấp Dr Menno Blaauw cho k0CNAA nghiên cứu áp dụng lần LPƯĐL để xử lý phổ tích lũy phương pháp CNAA Đây điểm Luận án Ngoài ra, hệ kích hoạt lặp vịng nâng cấp thơng qua Đề tài cấp Bộ giai đoạn 2015 – 2016, nên số hiệu liên quan đến phương pháp k0-CNAA thực nghiên cứu Qua kết nghiên cứu luận án, phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng dựa chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) phát triển ứng dụng Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Phương pháp k0-CNAA cho kết nhanh, tin cậy có độ nhạy cao cho phép xác định nguyên tố vi lượng có tính chất thị dùng nghiên cứu y – sinh học môi trường Chương TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VỊNG Chương trình bày tóm lược tình hình nghiên cứu ứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng (CNAA) ngồi nước để giải khó khăn việc phân tích hạt nhân có thời gian sống ngắn mà kỹ thuật phân tích kích hoạt (NAA) truyền thống khơng giải Bên cạnh đó, phương pháp CNAA theo chuẩn hóa k0 với phần mềm k0-IAEA giới thiệu Ngoài ra, hiệu ứng chồng chập xung thời gian chết cao trình bày chương chúng nguồn gây sai số phương pháp CNAA 1.1 Tình hình nghiên cứu ngồi nước phương pháp CNAA Nhu cầu kỹ thuật phân tích nhanh, tin cậy với yêu cầu độ nhạy cao để xác định nguyên tố vi lượng khả phân tích đa nguyên tố, đặc biệt liên quan đến chương trình quan trắc nghiên cứu mơi trường (cần phân tích số lượng lớn mẫu) thúc đẩy phát triển phương pháp kích hoạt lặp vịng Ngoài cạnh tranh yếu tố thương mại so với kỹ thuật phân tích khác, lý khác mà phương pháp CNAA ngày nhận nhiều mối quan tâm số hạt nhân sống ngắn đối tượng nghiên cứu thị liên quan đến vấn đề môi trường y sinh [6] Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân số nguyên tố xác định CNAA thông qua hạt nhân sống ngắn [3,4] TT Ng tố O F Sc Ge Se Rb Rh Pd Phản ứng hạt nhân 18 O(n,γ)19O 19 F(n,γ)20F 46 Sc(n,γ)46mSc 74 Ge(n,γ)75mGe 76 Se(n,γ)77mSe 85 Rb(n,γ)86mRb 103 Rh(n,γ)104Rh 106 Pd(n,γ)107mPd Hạt nhân 19 O 20 F 46m Sc 75m Ge 77m Se 86m Rb 104 Rh 107m Pd , % 0,002 1,00 1,00 0,365 0,090 0,722 1,00 0,273 T1/2, giây 26,9 11,02 18,75 48 17,45 61,2 42,3 20,9  0, barn 0,00016 0,0095 9,6 0,143 21 0,05 134 0,013 I0 , barn 0,00081 0,039 -0,35 16 1275 112 1,16 Eγ, keV 197,14 1633,60 142,53 139,6 161,93 556,17 555,8 214,9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 Ag In Sb Ce Dy Er Yb Pt Hf Ir W Pb 109 Ag(n,γ)110Ag 115 In(n,γ) 116mIn 123 Sb(n,γ)124mSb 138 Ce(n,γ)139mGe 164 Dy(n,γ)165mDy 166 Er(n,γ)167mEr 176 Yb(n,γ)177mYb 198 Pt(n,γ)199mPt 178 Hf(n,γ)179mHf 191 Ir(n,γ)192mIr 182 W(n,γ)183mW 206 Pb(n,γ)207mPb 110 Ag In 124m Sb 139m Ce 165m Dy 167m Er 177m Yb 199m Pt 179m Hf 192m Ir 183m W 207m Pb 116m 0,482 0,957 0,427 0,0025 0,282 0,336 0,127 0,072 0,273 0,373 0,265 0,241 24,6 14,1 93,0 56,4 75,6 2,27 6,41 13,6 18,68 87 5,65 0,80 89 87 0,035 0,15 1698 15 3,8 0,3 53 300 20 0,03 0,2 -0,93 425 10 1039 1060 600 0,1 657,76 1293,6 645,86 757,0 515,5 207,8 104 319 216 58 107,9 570 Nguồn gốc phương pháp kích hoạt lặp vịng khơng biết rõ ràng Tuy nhiên, vài báo cáo đề cập mẫu luân chuyển nguồn chiếu đầu dị để tăng tỉ số “tín hiệu nhiễu” số hạt nhân quan tâm, thực Anders [4, 5] vào năm 1960 1961 Mặc dù không đề cập đến thuật ngữ “lặp vòng” mẫu chiếu lặp lại nguồn neutron từ bia Berylli máy gia tốc Van-de-Graaff MeV đo đầu dò NaI(Tl) sử dụng hệ chuyển mẫu nhanh Mỗi mẫu sau lần chiếu đo hai lần liên tục khoảng thời gian nhau, phổ thu đem trừ lẫn (phổ đo trước trừ phổ đo sau) “Sự khác biệt” hai phổ cho thấy diện hạt nhân có chu kỳ bán hủy ngắn Vì vậy, phương pháp có khả xác định số nguyên tố: O, F, Na, Sc, Ge, Se, Br, Y, Rb, Rh, Ag, Er, Hf, W, Yb, Ir Au Sau đó, Givens [11] cộng sự, năm 1968 1970 , đo nhiều hạt nhân 16N (7,14 giây) 24mNa (20 mili giây) thiết lập hệ thống cho mẫu cố định nguồn chiếu đầu dò Tani cộng [12], năm 1969 Nhật Bản, sử dụng cấu hình thí nghiệm tương tự quan sát phổ từ 205mPb (4 mili giây) 207mPb (800 mili giây) Để đạt độ nhạy yêu cầu, Spyrou Ozek [13] lần sử dụng lò phản ứng nguồn neutron cho CNAA công bố kết đo 207mPb (800 mili giây) mẫu mơi trường Từ đó, nhiều thiết bị dùng cho CNAA nghiên cứu thiết kế lắp đặt Anh, Mỹ, Hàn Quốc Áo [14-16], phương pháp luận hàng loạt nghiên cứu ứng dụng thực [17-19] Trong tất loại kích hoạt lặp vịng, hầu hết nghiên cứu thực kích hoạt lặp vịng neutron (CNAA) Dựa vào nguồn neutron sử dụng, CNAA phân loại theo dạng khác CNAA dùng lò phản ứng, máy gia tốc, máy phát, nguồn đồng vị Dựa vào lượng neutron, CNAA phân loại theo neutron nhiệt, nhiệt neutron nhanh; dựa vào xạ phát từ hạt nhân phóng xạ, phân loại theo tia gamma neutron trễ Bảng 1.2 cho thấy nguyên tố xác định loại CNAA khác Bảng 1.2: Phân loại CNAA nguyên tố xác định CNAA Neutron Nguồn neutron Bức xạ đo Nhiệt LPƯ, máy gia tốc Tia gamma Nhiệt Trên nhiệt LPƯ LPƯ Neutron trễ Tia gamma Nhanh LPƯ, máy gia tốc, nguồn đồng vị, máy phát neutron Tia gamma Nguyên tố O, F, Sc, Ge, Se, Rb, In, Rh, Pd, Ag, Sb, Dy, Hf, Ce, Er, Yb, Ir, W, Pb, U U, Th O, F, Ge, Rh, Ag, Ce, Er, Hf, Pt, Ir B, O, F, S, Cl, Si, Na, Mg, Ti, Ge, As, Se, Br, Rb, Y, In, Ba, Ce, Hf, Nd, Sm, Er, Tb, W, Au, Pb Một vài ứng dụng phổ biến phương pháp CNAA Selen biết nguyên tố vi lượng thiết yếu mẫu sinh học Hàm lượng Selen mơ sinh học bình thường khoảng 10 phút) Ngoài ra, độ không đ ảm bảo đo phương pháp k0-CNAA xác định hầu hết nguồn sai số phương pháp nhận diện định lượng qui trình thực nghiệm Phần mềm k0-IAEA (sau nâng cấp cho k0-CNAA tác giả phần mềm – Dr Menno Blaauw), lần nghiên cứu áp dụng, kiểm tra đánh giá kết Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Phần mềm k0-IAEA có chức xử lý phổ tích lũy áp dụng k0-CNAA hồn tồn tự động cho kết tin cậy Số liệu thực nghiệm thu cho thấy độ lệch giá trị phân tích giá trị chứng nhận hầu hết nguyên tố nhỏ 10% Sự số đếm chồng chập xung ứng với thời gian chết cao lên đến 62% nghiên cứu hiệu với độ xác nhỏ 15% hầu hết nguyên tố mẫu chuẩn địa chất Qua kết ban đầu thực số loại mẫu 87 chuẩn cho thấy phương pháp CNAA áp dụng để phân tích đối tượng mẫu có phông phức tạp chẳng hạn mẫu môi trường mẫu địa chất Bên cạnh đó, kết áp dụng phương pháp CNAA để phân tích thử nghiệm nguyên tố Selen mức hàm lượng khác thực luận án Khi kết hợp phương pháp lặp vòng khác chiếu mẫu lặp (Re-NAA) với lặp vịng thơng thường cải thiện giới hạn phát khoảng lần nguyên tố Selen mẫu sinh học Phương pháp k0-CNAA xây dựng luận án xác định Selen loại mẫu y sinh có mức hàm lượng thấp ppm vài bậc, hoàn toàn đáp ứng yêu cầu thực tế Kết thu luận án đạt số điểm mới, bao gồm áp dụng phần mềm k0-IAEA cho việc xử lý phổ tích lũy lặp vịng, hiệu ảnh hưởng thời gian chết cao đến 62% phát triển thành cơng phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng dựa theo chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Từ kết đạt kinh nghiệm kiến thức thu qua q trình nghiên cứu hồn thành luận án, tác giả có số đề xuất hướng nghiên cứu sau: - Áp dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vòng để nghiên cứu lĩnh vực y sinh môi trường thông qua số hạt nhân sống ngắn 77mSe, 20 F 110Ag - Nghiên cứu phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng sử dụng neutron nhiệt 88 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN Bài báo nước: Van Doanh Ho, Dong Vu Cao, Quang Thien Tran, Ngoc Son Pham, Thi Sy Nguyen, Giang Nguyen, Nhi Dien Nguyen (2014), “A new rapid neutron activation analysis system at Dalat nuclear research reactor”, Journal of Nuclear Science and Technology, Vol 4, No.1, pp 82-91 Van Doanh Ho, Quang Thien Tran, Thi Sy Nguyen, Nhi Dien Nguyen (2014), “Determination of selenium by short-time NAA using 77mSe at the Dalat research reactor”, Journal of Nuclear Science and Technology, Volume 4, No.3, pp 36-42 Bài báo nước (ISI): Van Doanh Ho, Manh Dung Ho, Quang Thien Tran, Thi Sy Nguyen, Nhi Dien Nguyen (2016), “Combination and optimization of the cyclic NAA modes at the Dalat research reactor for determination of selenium in biological materials using 77m Se”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 309, Issue 1, pp.185-188 Manh Dung Ho, Quang Thien Tran, Van Doanh Ho, Dong Vu Cao, Thi Sy Nguyen (2016), “Quality evaluation of the k0-standardized neutron activation analysis at the Dalat research reactor”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 309, Issue 1, pp.135-143 Manh Dung Ho, Quang Thien Tran, Van Doanh Ho, Thi Sy Nguyen (2016), “Determination of multi-element composition of Vietnamese marine sediment and tuna fish by k0-standardized neutron activation analysis” Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 309, Issue 1, pp 235-241 Van Doanh Ho, Manh Dung Ho, Thanh Viet Ha, Quang Thien Tran, Dong Vu Cao (2018), “The upgrading of the cyclic neutron activation analysis facility at the Dalat research reactor”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 315, Issue 3, pp 703-709 89 Hội nghị khoa học nước quốc tế: Van Doanh Ho, Manh Dung Ho, Quang Thien Tran, Thi Sy Nguyen, Nhi Dien Nguyen, “Investigation of the cyclic techniques in neutron activation analysis on Dalat research reactor for determination of short-lived radionuclides in biological materials”, The 11th National Conference on Nuclear Science and Technology, Da Nang City, Viet Nam, August - 7, 2015 Van Doanh Ho, Manh Dung Ho, Quang Thien Tran, Thi Sy Nguyen, Nhi Dien Nguyen, “Combination and optimization of cyclic NAA modes at Dalat Research reactor for determination of some elements of interest”, The 14th International Conference on Modern Trend in Activation Analysis, Delft, The Netherlands, August 23 - 28, 2015 Van Doanh Ho, Manh Dung Ho, Quang Thien Tran, Thinh Duc Le, “A cyclic neutron activation analysis system at Dalat research reactor”, The 12th National Conference on Nuclear Science and Technology, Nha Trang City, Viet Nam, August - 4, 2017 Manh Dung Ho, Menno Blaauw, Van Doanh Ho, Chi Thanh Tran, “Validation of the k0-IAEA software for cyclic neutron activation analysis” The 7th International k0-User’s Workshop, Montreal, Canada, September 3-6, 2017 Van Doanh Ho, Manh Dung Ho, “A cyclic neutron activation analysis system at Dalat research reactor” The 7th International k0-User’s Workshop, Montreal, Canada, September 3-6, 2017 Van Doanh Ho, Van Giap Pham, Manh Dung Ho, “Correction of dead time effects for cyclic neutron activation analysis”, The 13th National Conference on Nuclear Science and Technology, Ha Long City, Viet Nam, August - 9, 2019 90 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Greenberg R.R., Bode P., E.A.D.N Fernandes (2011), "Neutron activation analysis: A primary method of measurement", Spectrochimica Acta Part B 66, pp.193-241 [2] Molnar G.L., Revay Z., Szentmiklosi L (2004), "New perspectives for very shortlived neutron activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 262(1), pp.157-163 [3] Hou X (2000), "Cyclic activation analysis", Encyclopedia of Analytical Chemistry, pp.12447-12459 [4] Oswald, Anders U (1961), "Use of very short-lived isotopes in activation analysis", J Anal Chem 33, pp.1706-1709 [5] Anders U (1960), "Determination of Fluorine by neutron activation", J Anal Chem 32, pp.1368-1369 [6] Spyrou N.M (1981), "Cyclic activation analysis - A review", J Radioanal Nucl Chem 61, pp.211-242 [7] Spyrou N.M (1981), "Studies on some problems and applications of cyclic activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 61, pp.175-182 [8] Spyrou N.M (1982), "Usefulness of thermal and epithermal cyclic activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 72(1), pp.155-182 [9] Rao R.R., Mcdowell L.S., Jayawickreme C.K., Chatt A (1991), "Evaluation of homogeneity of selected reference materials for selenium by cyclic neutron activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 151(1), pp 167-175 [10] Ventura M.G.,Freitas M.C., Pacheco A.M.G (2009), "Determination of selenium in food matrices by replicate sample neutron activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 281, pp 197-200 [11] Givens W.W (1968), Cyclic Activation Analysis, Proceeding of International Conference on Modern Trends in Activation Analysis, Washington, DC, pp.139-147 [12] Tani A., Matsuda Y., Yuasa Y., Kawai N (1969), "Repeat pulse activation analysis for measurement of short half life radionuclides", J Radiochem Radioanal Lett., pp.155 -161 91 [13] Spyrou N.M., Kerr S.A (1979), "Cyclic activation: The measurement of shortlived Isotopes in the analysis of biological and environmental samples", J Radioanal Nucl Chem 48, pp.169-183 [14] Becker A.D (1998), "Characterization and use of the new NIST rapid pneumatic tube irradiation facility", J Radioanal Nucl Chem 233, pp.155-160 [15] Chung Y.S (2009), "Characteristics of a new pneumatic transfer system for a neutron activation analysis at the HANARO research reactor", J Nucl Engin Technol 41(6), pp.813-820 [16] Ismail S.S (2010), "A New Automated Sample Transfer System for Instrumental Neutron Activation Analysis", J Autom Methods Manag Chem., pp.1-8 [17] Nyarko B.J.B., Akaho E.H.K., Fletcher J.J., Chatt A (2008), "Neutron activation analysis for Dy, Hf, Rb, Sc and Se in some Ghanaian cereals aand vegetables using short-lived nuclides and Comptin suppression spectrometry", J Appl Radiat Isot 66, pp.1067-1072 [18] Faanhof A., Woittiez J.R.W., Das H.A (1981), Errors in instrumental neutron activation analysis based on short-lived radionuclides", J Radioanal Nucl Chem 62, pp 151-159 [19] Hou X., Das H.A (1997), "Accuracy, precision and sensitivity in cyclic INAA with short-lived radionuclides, J Radioanal Nucl Chem 223, pp.67-72 [20] Dams R., Billiet J., Hoste J (1975), "Neutron activation analysis of F, Sc, Se, Ag, Hf in Aerosols using short-lived isotopes", Inter J Environ Anal Chem 4, pp.141-153 [21] El-Ghawi U.M., Al-Sadeq A.A., Bejey MM, Alamin M.B (2005), "Determination of selenium in Libyan food items using pseudocyclic instrumental neutron activation analysis", J Biol Trace Elem Res 107, pp 61-71 [22] Shi Y S.E., Holzbecher J., Chatt A (1999), "Determination of selenium in Canadian food items by cyclic instrumental neutron activation", J Biol Trace Elem Res., pp.377-386 [23] Zhang W., Chatt A (2009), "Determination of selenium in foods by pseudocyclic neutron activation and anti-coincidence gamma-ray spectrometry", J Radioanal Nucl Chem 282, pp 139-143 92 [24] Zhang H., Chai Z.F., Qing W.Y., Chen H.C (2009), "Cyclic neutron activation analysis for determination of selenium in food samples using 77mSe", J Radioanal Nucl Chem 281, pp.23-26 [25] Zhang W., Chatt A (2014), "Anticoincidence counting further improves detection limits of short-lived products by pseudo-cyclic instrumental neutron activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 302, pp.1201-1211 [26] Nakamura Y., Fukushima M., Chatt A (2019), "Estimation of daily selenium intake by to year old Japanese children based on selenium excretion in 24h urine samples", J Nutr Sci 8, pp.1-8 [27] Kerr S.A., Spyrou N.M (1978), "Fluorine analysis of bone and other biological materials: A cyclic activation method", J Radioanal Nucl Chem 44, pp.159-173 [28] Spate V.L., Baskett C.K., Mason M.M., Reams C.L., Hunter D., Willett W.C (1994), "Determination of Fluorine in human nails via cyclic instrumental neutron ctivation analysis", J Radioanal Nucl Chem 179, pp.27-33 [29] Farooqi A.S., Spyrou N.M (1992), "Fluorine determination in diet samples using cyclic INAA and pige analysis", J Radioanal Nucl Chem 161, pp.71-78 [30] Woittiez J.R.W., Das H.A (1980), "Determination of calcium, phosphorus and fluorine in bone by instrumental fast neutron activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 59, pp.213-219 [31] Spyrou N.M., et al (1989), "Flourine concentrations in Bone Biopsy samples determined by proton-induced gama-ray emission and cyclic neutron activation", J Biol Trace Elem Res., pp.161-168 [32] Tominaga H., et al (1979), "Determination of Fluorine in glasses by cyclic activation analysis using a californium-252 neutron source", J Radioanal Nucl Chem., pp.235-247 [33] Chatt A., et al (1981), "Cyclic neutron activation analysis of biological and metallurgical samples", J Can J Chem., 59, pp.1660-1664 [34] Parry S.J., et al (2000), "Epithermal/fast neutron cyclic activation analysis for the determination of fluorine in environmental and industrial materials", J Radioanal Nucl Chem 244, pp.67-72 93 [35] Egan A., Spyrou N.M (1976), "Detection of Lead via Lead-207m using cyclic activation and a modified sum-coincidence system", J Anal Chem 48, pp.19591962 [36] Dung H.M., Hien P.D (2003), "The application and development of k0standardization method of neutron activation analysis at Dalat research reactor", J Radioanal Nucl Chem 257(3), pp.643-647 [37] Dung H.M., et al (2012), "Development of k0-based cyclic neutron activation analysis for short-lived radionuclides", J Radioanal Nucl Chem 291, pp.485-492 [38] Lindstrom R.M., Fleming R.F (1995), "Dead time, pileup and accurate gammaray spectrometry", Radioactivity & Radiochemistry 6(2), pp.20-27 [39] Pomme S., Fitzgerald R., Keightley J (2015), "Uncertainty of nuclear counting", Metrologia 52, pp.3-17 [40] Blaauw M (1993), The Holistic analysis of gamma-ray spectra in instrument analysis, Ph.D Thesis, Interfaculty Reactor Institute, Delft University of Technology, Delft [41] Ismail S.S., Grass F., Westphal G.P (1998), "A new highly efficient set-up for cyclic and pseudocyclic short time activation analysis with high count rates", J Radioanal Nucl Chem 233, pp.149-153 [42] Tout R.E., Chatt A (1981), "The effect of sample matrix on selection of optimum timing parameters in cyclic neutron activation analysis", J Anal Chim Acta 133, pp.409-419 [43] Al-Mugrabi M.A., Spyrou N.M (1987), "The use of simulation for the optimization of the signal-to-noise ratio in cyclic activation analysis", J Radioanal Nucl Chem., pp.67-77 [44] Landsberger S., Dayman K (2013), "Monitoring of neutron flux changes in short-lived neutron activation analysis", J Radioanal Nucl Chem 296(1), pp.329332 [45] Hou X., Das H (1997), "Accuracy, precision and sensitvity in cyclic INAA with short-lived radionuclides", J Radioanal Nucl Chem 233, pp.67-72 94 [46] Currie L.A (1999), "Detection and quantification limits: origins and historical overview", J Anal Chim Acta 391,pp.127-134 [47] Kruger P (1970), Principles of Activation Analysis, Stanford, California [48] Woittiez J.R.W., Faanhof A., DAS H.A (1979), "A correction for dead-time losses in gamma-ray spectrometry for a mixture of short-lived radionuclides", J Radioanal Nucl Chem 53, pp.191-201 [49] Wiernik M (1971), "Comparison of several methods proposed for correction of dead-time losses in the gamma-ray spectrometry of very short-lived nuclides", J Nucl Instrum Methods 95, pp.13-18 [50] Schonfeld E (1966), "ALPHA - A computer program for the determination of radioisotopes by least-squares resolution of the gamma-ray spectra", J Nucl Instrum Methods 42, pp.213-218 [51] Alfassi Z.B., Tsechansky A (1980), "On the correction of the self coincidence in gamma ray spectra dependence of resolution time on energy", J Radioanal Nucl Chem 55, pp.135-139 [52] Heydorn K., Damsgaard E (1997), "Validation of a loss-free counting system for neutron activation analysis with short-lived indicators", J Radioanal Nucl Chem 215, pp.157-160 [53] De Corte F., De Wispelaere A (2005), "The use of a Zr-Au-Lu alloy for calibrating the irradiation facility in k0-NAA for general neutron spectrum monitoring", J Radioanal Nucl Chem 263, pp.653-657 [54] Seymour R.S., Andreaco M.S., Pierce J (1988), "Evaluation of energy efficiency fitting functions for HPGe detectors", J Radioanal Nucl Chem 123(2), pp.529-550 [55] Radu, et al (2010), Transfer of detector efficiency calibration from a point source to other geometries using ETNA software, Romanian Reports in Physics [56] X-Ray and Gamma-ray Standards for Detector Calibration, IAEA-TECDOC619 (1991) [57] Schwarz K., Foltz C.M (1957), "Selenium as an integral part of factor against dietary necrotic liver degeneration", J Am Chem Soc 79, pp.3292-3293 95 [58] El-Ghawi U.M., Al-Sadeq A.A., Bejey MM, Alamin M.B (2005), "Determination of selenium in Libyan food items using pseudocyclic instrumental neutron activation analysis", J Biol Trace Elem Res 107, pp 61-71 [59] Bem E.M., et al (1981), "Determination of Selenium in the Environment and in Biological Materials", J Environ Health Perspect.37, pp.183-200 [60] Zhang H., Chai Z.F., Qing W.Y., Chen H.C (2009), "Cyclic neutron activation analysis for determination of selenium in food samples using 77mSe", J Radioanal Nucl Chem 281, pp.23-26 [61] McDowell L.S., Giffen P.R., Chatt A (1987), "Determination of Selenium in individual food items using the short-lived nuclide 77mSe", J Radioanal Nucl Chem 110, pp.519-529 [62] Zhang W., Chatt A (2009), "Determination of selenium in foods by pseudocyclic neutron activation and anti-coincidence gamma-ray spectrometry", J Radioanal Nucl Chem 282, pp.139-143 [63] Behni D., et al (1990), "Combination of Neutron Activation Analysis, Tracer Techniques, and Biochemical Methods in the Investigation of Selenium Metabolism", J Biol Trace Res., pp.439-447 [64] Minh Van Truong., et al (2016), “Determination of the selenium content in biological samples by gamma – gamma coincidence method”, Journal Science and technology development, pp.154-161 96 ... đến phương pháp k0-CNAA thực nghiên cứu Qua kết nghiên cứu luận án, phương pháp phân tích kích hoạt neutron lặp vịng dựa chuẩn hóa k0 (k0-CNAA) phát triển ứng dụng Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Phương. .. PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON LẶP VỊNG Dựa vào sở lý thuyết kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron (NAA) phương pháp chuẩn hóa k0 nghiên cứu áp dụng gần 30 năm Viện Nghiên cứu hạt nhân) , dựa... hạt nhân, đặc biệt ứng dụng kỹ thuật phân tích kích hoạt đo hạt nhân sống ngắn giới thiệu nghiên cứu để áp dụng cho hệ phổ kế CNAA có Lị phản ứng hạt nhân Đà Lạt 15 Chương CƠ SỞ LÝ THUYẾT VỀ PHƯƠNG