(Luận văn) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite ag3vo4 bivo4 ứng dụng làm chất xúc tác quang phân hủy các chất hữu cơ ô nhiễm trong môi trường nước

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐINH THỊ HỒNG VÂN lu an n va p ie gh tn to NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE Ag3VO4/ BiVO4 ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG PHÂN HỦY CÁC CHẤT HỮU CƠ Ô NHIỄM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC z m co l gm @ an Lu Bình Định – Năm 2019 n va ac th si BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐINH THỊ HỒNG VÂN lu an n va p ie gh tn to NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE Ag3VO4/ BiVO4 ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG PHÂN HỦY CÁC CHẤT HỮU CƠ Ô NHIỄM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC d oa nl w nf va an lu Chun ngành: Hóa vơ Mã số: 8440113 z at nh oi lm ul z Người hướng dẫn 1: PGS.TS Nguyễn Thị Diệu Cẩm Người hướng dẫn 2: TS Phạm Thanh Đồng m co l gm @ an Lu n va ac th si LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình kết nghiên cứu riêng Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa cơng bố cơng trình nghiên cứu Tác giả luận văn Đinh Thị Hồng Vân lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si LỜI CẢM ƠN Em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới cô giáo PGS.TS Nguyễn Thị Diệu Cẩm thầy giáo TS Phạm Thanh Đồng tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, bảo động viên em hoàn thành tốt luận văn Trong trình thực luận văn, em nhận nhiều quan tâm tạo điều kiện Thầy, Cô Khoa Khoa học Tự nhiên Khu thí nghiệm thực hành A6 – Trường Đại học Quy Nhơn Em xin bày tỏ lịng cảm ơn chân thành tới q Thầy, Cơ lu Em xin chân thành cảm ơn gia đình, bạn bè tập thể lớp Cao học Hóa an n va K20 ln động viên, khích lệ tinh thần suốt trình học tập gh tn to nghiên cứu khoa học Mặc dù cố gắng thời gian thực luận văn cịn p ie hạn chế kiến thức thời gian, kinh nghiệm nghiên cứu nên không w tránh khỏi thiếu sót Em mong nhận thơng cảm ý oa nl kiến đóng góp quý báu từ q Thầy, Cơ để luận văn hồn thiện d Em xin chân thành cảm ơn! nf va an lu Tác giả luận văn z at nh oi lm ul Đinh Thị Hồng Vân z m co l gm @ an Lu n va ac th si MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ TỪ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG BIỂU 10 DANH MỤC HÌNH ẢNH 11 MỞ ĐẦU lu an Lý chọn đề tài n va Mục tiêu đề tài tn to Đối tượng phạm vi nghiên cứu ie gh Phương pháp nghiên cứu p Nội dung nghiên cứu w Cấu trúc luận văn oa nl Chương TỔNG QUAN LÝ THUYẾT d 1.1 Giới thiệu vật liệu xúc tác quang lu nf va an 1.1.1 Khái niệm xúc tác quang chế phản ứng 1.1.2 Tổng quan tình hình nghiên cứu vật liệu xúc tác quang Ag VO lm ul BiVO z at nh oi 1.2 Giới thiệu bismuth orthovanadate 11 1.2.1 Đặc điểm cấu tạo đặc tính BiVO 11 z 1.2.2 Các phương pháp tổng hợp BiVO 14 @ l gm 1.2.3 Ứng dụng BiVO4 17 1.2.4 Cơ chế quang xúc tác vật liệu BiVO 18 co m 1.3 Giới thiệu bạc vanadat (Ag3VO4) 20 an Lu 1.3.1 Cấu tạo Ag3 VO4 20 n va ac th si 1.3.2 Cơ chế quang xúc tác Ag3 VO4 21 1.3.3 Phương pháp tổng hợp Ag3 VO 23 1.3.4 Tiềm ứng dụng Ag3 VO 24 1.4 Giới thiệu rhodamine B 26 1.5 Giới thiệu chất kháng sinh tetracycline hydrochloride 27 Chương THỰC NGHIỆM 29 2.1 Hóa chất dụng cụ 29 2.1.1 Hóa chất 29 lu an 2.1.2 Dụng cụ 29 n va 2.2 Tổng hợp vật liệu xúc tác quang 29 tn to 2.2.1 Tổng hợp vật liệu BiVO4 phương pháp thủy nhiệt 29 gh 2.2.2 Tổng hợp vật liệu Ag3 VO4 30 p ie 2.2.3 Tổng hợp vật liệu composie Ag VO4 /BiVO4 phương pháp nl w khuấy trộn, siêu âm 30 oa 2.3 Các phương pháp đặc trưng vật liệu 31 d 2.3.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen 31 an lu nf va 2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét 32 lm ul 2.3.3 Phương pháp phổ hồng ngoại 33 2.3.4 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV- z at nh oi Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy) 34 2.3.5 Phương pháp phổ lượng tia X hay EDS (Energy Dispersive z @ X-ray) 37 l gm 2.3.6 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 (BET) 39 co 2.3.7 Phương pháp phổ huỳnh quang (PL – Photoluminescence) 41 m 2.4 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu 44 an Lu 2.4.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 44 n va ac th si 2.4.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp 44 2.4.3 Phân tích định lượng RhB 45 2.4.4 Phân tích định lượng tetracycline hydrochloride 47 Chương KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 49 3.1 Đặc trưng vật liệu khảo sát hoạt tính quang xúc tác Ag3VO4 49 3.1.1 Đặc trưng vật liệu Ag3 VO4 49 3.1.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu Ag3 VO4 54 3.2 Đặc trưng vật liệu khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu composite lu an Ag3VO4/BiVO4 56 n va 3.2.1 Đặc trưng vật liệu composite Ag VO4 /BiVO4 tỉ lệ khối lượng tn to khác 56 gh 3.2.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu composite p ie Ag3 VO 4/BiVO tỉ lệ khối lượng Ag3 VO4 /BiVO4 khác 62 nl w 3.3 Đặc trưng vật liệu composite Ag3VO4/BiVO4 (AB-12) 67 oa 3.3.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X 67 d 3.3.2 Phương pháp phổ kích thích electron 68 an lu nf va 3.3.3 Phương pháp hiển vi điện tử quét 69 lm ul 3.3.4 Phương pháp phổ hồng ngoại 70 3.3.5 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 71 z at nh oi 3.3.6 Phương pháp tán xạ lượng 73 3.4 Động học phản ứng quang xúc tác vật liệu Ag3VO4/BiVO4 z @ rhodamine B 74 l gm 3.5 Cơ chế trình quang xúc tác 77 co 3.6 Đánh giá khả tái sử dụng vật liệu xúc tác quang 81 m KÊT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 84 an Lu DANH MỤC CÔNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 86 n va ac th si DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 87 DANH MỤC PHỤ LỤC 95 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si DANH MỤC CÁC KÝ TỪ VIẾT TẮT AO : Ammonium oxalate BQ : 1,4-Benzoquione CB : Conduction Band (vùng dẫn) Eg : Band gap energy (Năng lượng vùng cấm) EDX : Energy-Dispersive X-ray spectroscopy (Phổ tán xạ lu lượng tia X) an n va IR : Infrared (hồng ngoại) RhB : Rhodamine B (rhodamine B) to tn : Scanning Electron Microscopy (kính hiển vi điển tử quét) SEM gh : Tetracycline hydrochlolide p ie TC TBA : Tert-Butyl ancohol nl w : Ultraviolet – Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (tử d oa UV-Vis-DRS an lu ngoại khả kiến) : Valance Band (vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffaction (nhiễu xạ tia X) nf va VB z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si DANH MỤC BẢNG BIỂU Số hiệu Trang Tên bảng bảng Độ dài liên kết Bi-O V-O với cấu trúc đơn tinh 1.1 11 thể BiVO4 Tính chất vật lý thông số đơn tinh thể 1.2 12 BiVO4 2.1 Danh mục hóa chất 29 lu Sự phụ thuộc mật độ A vào nồng độ RhB C an 2.2 46 n va (mg/L) to Sự phụ thuộc mật độ quang A vào nồng độ 48 TC C (mg/L) 3.1 Thành phần nguyên tố Ag, O, V mẫu Ag3VO4 53 p ie gh tn 2.3 BiVO4 mẫu composite AB-105, AB-11, 60 oa nl w 3.2 Năng lượng vùng cấm vật liệu Ag3VO4, d AB-12, AB-13 lu 3.3 nf va an So sánh lượng vùng cấm độ chuyển hóa RhB vật liệu Ag3VO4, BiVO4 mẫu 65 lm ul composite AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 3.4 BiVO4 (f), composite AB-105 (a), AB-11(b), AB- 77 z 12 (c), AB-13 (d) @ Kết hiệu suất phân hủy RhB vật liệu AB- 82 m co l 12 AB-12 tái sinh gm 3.5 z at nh oi Tóm tắt số tốc độ mẫu Ag3VO4 (e), an Lu n va ac th si 86 DANH MỤC CƠNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ [1] Mai Hùng Thanh Tùng, Đinh Thị Hồng Vân, Nguyễn Thị Phương Lệ Chi, Phạm Thanh Đồng, Nguyễn Minh Phương, Nguyễn Văn Nội, Trương Thanh Tâm, Cao Văn Hoàng, Nguyễn Thị Thu Phương, Đặng Nguyên Thoại, Nguyễn Thị Diệu Cẩm, “Tổng hợp vật liệu composite Ag3VO4/BiVO4 có hoạt tính quang xúc tác cao vùng ánh sáng khả kiến”, Tạp chí Phân tích Lý, Hóa Sinh học (đã chấp nhận đăng) lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si 87 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Phạm Ngọc Nguyên (2004) Giáo trình kỹ thuật phân tích Vật Lý, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội [2] Nguyễn Văn Nội (2017), Vật liệu xúc tác quang vùng khả kiến ứng dụng xử lý ô nhiễm môi trường, NXB Đại Học Quốc gia Hà Nội [3] Nguyễn Kim Phi Phụng (2005), Phổ IR sử dụng phân tích hữu cơ, lu NXB Đại học Quốc gia thành phố Hồ Chí Minh an va [4] Trần Văn Sung (2005), Các phương pháp phân tích vật lý hóa học, n Tài liệu giảng môn học, Đại học Đà Nẵng tn to Tiếng Anh gh p ie [5] A A Firooz, A R Mahjoub, A A Khodadadi (2008), "Preparation of w SnO2 nanoparticles and nanorods by using a hydrothermal method at low oa nl temperature", Materials Letters, 62(2-13), pp 1789–1792 d [6] A Fujishim, K.Hashimoto, T Watanabe, “TiO2 photocatalysis lu nf va an fundamentals and applications”, CMC, Co., Ltd 1999 [7] A R Lim, S H Choh and M S Jang (1995), “Prominent ferroelastic z at nh oi 7309–7323 lm ul domain walls in BiVO4 crystal”, J Phys: Condens Matter.,7(37), pp [8] B Line , M Cusker (1994), "Advances in powder diffraction methods for z zeolite structure", Studies in Surface Science and Catalysis., 84, pp 341– gm @ 356 co l [9] C Ren, J Fan, S Liu, W Li, F Wang, H Li, X Liu, “One-step hydrothermal synthesis of the novel Ag3VO4/Ag4V2O7 composites for m 6, no 97, pp 95156–95164, 2016 an Lu enhancing visible-light photocatalytic performance,” RSC Advances, vol n va ac th si 88 [10] D N Ke, T Y Peng, L Ma, P Cai, K Dai (2009), “Effects of hydrothermal temperature on the microstructures of BiVO and its photocatalytic O2 evolution activity under visible light”, Inorg Chem., 48, pp 4685–4691 [11] F Kiantazh, A Habibi-Yangjeh, “Ag3VO4/ZnO nanocomposites with an n–n heterojunction as novel visible-light-driven photocatalysts with highly enhanced activity”, Mater Sci Semicond Process 39 (2015) 671-679 lu [12] F Chen, Q Yang, Y Wang, J Zhao, D Wang, X Li, Z Guo, H Wang, an va Y Deng, C Niu, G Zeng (2017), “Novel ternary heterojunction n photcocatalyst of Ag nanoparticles and g-C3N4 nanosheets co to degradation of refractory pollutant”, Applied Catalysis B: p ie gh tn modified BiVO4 for wider spectrum visible-light photocatalytic w Environmental., 205, pp 133-147 oa nl [13] H Dong, G Chen, J Sun, C Li, Y Yu, and D Chen, “A novel high- d efficiency visible-light sensitive Ag2CO3 photocatalyst with universal lu an photodegradation performances: Simple synthesis, reaction mechanism lm ul 46–54, 2013 nf va and first-principles study,” Appl Catal B Environ., vol 134–135, pp z at nh oi [14] H M Fan, D J Wang, L L Wang, H Y Li, P Wang, T F Jiang, T F Xie (2011), “Hydrothermal synthesis and photoelectric properties of BiVO4 with different morphologies: an efficient visible-light z gm @ photocatalyst”, Appl Surf Sci., 257(17), pp 7758–7762 l [15] J Barzegar, A Habibi-Yangjeh, A Akhundi, S Vadivel “ Novel ternary m co g-C3N4/Ag3VO4/AgBr nanocomposites with excellent visible-light- State Sciences, 2018 an Lu driven photocatalytic performance for environmental applications”-Solid n va ac th si 89 [16] J H Li, W Zhao, Y Guo, Z B Wei, M S Han, H He, S G Yang, C Sun (2015), “Facile synthesis and high activity of novel BiVO 4/FeVO4 heterojunction photocatalyst for degradation of metronidazole”,Appl Surf Sci., 351, pp 270–279 [17] J J Liu, X L Fu, S F Chen, and Y F Zhu, “Electronic structure and optical properties of Ag3PO4 photocatalyst calculated by hybrid density functional method,” Appl Phys Lett., vol 99, no 19, p 191903, Nov 2011 lu [18] J Lim, H Kim, P J J Alvarez, J Lee and W Choi, (2016), “Visible an va Light Sensitized Production of Hydroxyl Radicals Using Fullerol as an n Electron Transfer Mediator”, Environ Sci Technol, 50(19), pp 10545– to gh tn 10553 p ie [19] J M Hu, W D Cheng, S P Huang, et al (2006), "First-principles w modeling of nonlinear optical properties of C 3N4 polymorphs", Applied oa nl Physics Letters, 89, pp 261117–261119 d [20] J Su, X X Zou, G D Li, X Wei, C Yan, Y N Wang, J Zhao, L J lu Effect of nf va an Zhou, and J S Chen (2011), “Macroporous V2O5-BiVO4 Composites: Heterojunction on the Behavior of z at nh oi pp 8064–8071 lm ul Photogenerated Charges”, Journal of Physical Chemistry, 115 (16), [21] J Zhang and Z Ma, “Ag3VO4/AgI composites for photocatalytic degradation of dyes and tetracycline hydrochloride under visible light,” z gm @ Mater Lett., vol 216, pp 216–219, 2018 l [22] J Zhang and Z Ma, “Enhanced visible-light photocatalytic performance m co of Ag3VO4/Bi2WO6 heterojunctions in removing aqueous dyes and 212–218, Sep 2017 an Lu tetracycline hydrochloride,” J Taiwan Inst Chem Eng., vol 78, pp n va ac th si 90 [23] L Jing, Y Xu, S Huang, M Xie, M He, H Xu, H Li, “Novel magnetic CoFe2O4/Ag/Ag3VO4 composites: highly efficient photocatalytic and antibacterial activity”, visible light Applied Catalysis B: Environmental, 2016.11-22 [24] L Shi, L Liang, J Ma, F Wang and J Sun, (2014), Remarkably enhanced photocatalytic activity of ordered mesoporous carbon/g-C3N4 composite photocatalysts under visible light, Dalton Trans, 43, pp 72367244 [25] L Shi, L Liang, J Ma, Y Meng, S Zhong, F Wang, J Sun, (2014), lu an “Highly efficient visible light-driven Ag/AgBr/ZnO composite n va photocatalyst for degrading Rhodamine B”, Ceramic International tn to [26] L Sun, R Zhang, Y Wang, and W Chen, “Plasmonic Ag@AgCl gh nanotubes fabricated from copper nanowires as high-performance visible p ie light photocatalyst,” ACS Appl Mater Interfaces, vol 6, no 17, pp L.V Kristallov, V.L Volkov, L.A Perelyaeva - Zhurnal oa nl [27] w 14819–14826, 2014 d Neorganichesko “Vibrational spectra of silver vanadates”, 1990, 35, an lu 1810-1814 nf va [28] L.V Xiaomeng, J Wang, Z Yan, D Jiang, J Liu, “Design of 3D h-BN lm ul architecture as Ag3VO4 enhanced photocatalysis stabilizer and promoter” Journal of Molecular Catalysis A: Chemical,2016.146-153 z at nh oi [29] L Zhang, Y M He, P Ye, Y Wu, T H Wu,“Visible light photocatalytic activities of ZnFe2O4 loaded by Ag3VO4 heterojunction z composites”,549 (2013) 105-113 @ gm [30] M Xu, B Chai, J Yan, H Wang, Z Ren and K W Paik, (2016), co l “Facile Synthesis of Fluorine Doped Graphitic Carbon Nitride with an Lu and Reviews, 11(12), 1650137 m Enhanced Visible Light Photocatalytic Activity”, NANO: Brief Reports n va ac th si 91 [31] M Yan, Y Wu, Y Yan, X Yan, F Zhu, Y Hua, and W Shi, “Synthesis and Characterization of Novel BiVO4/Ag3VO4 Heterojunction with Enhanced Visible-Light-Driven Photocatalytic Degradation of Dyes,” ACS Sustain Chem Eng., vol 4, no 3, pp 757–766, Mar 2016 [32] N C Castillo, A Heel, T Graule, C Pulgarin (2010), “Flame-assisted synthesis of nanoscale amorphous and crystalline, spherical BiVO with visible-light photocatalytic activity”, Appl Catal B: Environ., 95(3-4), pp 335–347 lu [33] R Chen , C Zhu , J Lu , J Xiao , Y Lei, Z Yu (2017), “BiVO 4/α-Fe2 an va O3 catalytic degradation n characterization and of gaseous photocatalytic benzene: properties”, Preparation, Applied Surface to gh tn Science, 427, pp 141-147 p ie [34] R Huo, X L Yang, Y Q Liu, Y H Xu (2017), “Visible different co-precipitation methods”, Materials Research oa nl by w light photocatalytic degradation of glyphosate over BiVO prepared d Bulletin., 88, pp 56-61 lu nf va an [35] R Konta, H Kato, H Kobayashi, and A Kudo, “Photophysical properties and photocatalytic activities under visible light irradiation of 2003 z at nh oi lm ul silver vanadates,” Phys Chem Chem Phys., vol 5, no 14, p 3061, [36] R Sharma, U Ma, S Singh, A Verma, M Khanuja (2016), “Visible light induced bactericidal and photocatalytic activity of z gm @ hydrothermally synthesized BiVO4 nano-octahedrals”, Journal of l Photochemistry & Photobiology B: Biology., 162, pp 266-272 m co [37] S G Ghugal, S S Umare and R Sasikala, (2015), “Photocatalytic an Lu Minerali zation of anionic dyes using bismuth doped CdS-Ta2O5 composite”, RSC Advances., vol 5, pp 63393-63400 n va ac th si 92 [38] S Khanchandani, S Kundu, A Patra, A K Ganguli “Band gap tuning of ZnO/In2S3 core/shell nanorod arrays for enhanced visible-light-driven photocatalysis” - The Journal of Physical, 2013, 117, 5558–5567 [39] S M Wang, Y Guan, L P Wang, W Zhao, H He, J Xiao, S G Yang, C Sun, “Fabrication of a novel bifunctional material of BiOI/Ag3VO4 with high adsorption–photocatalysis for efficient treatment of dye wastewater”, Appl Catal B 168-169 (2015) 448-457 [40] S Singha, R Sharma , B R Mehta (2017), “Enhanced surface area, high Zn interstitial defects and band gap reduction in N-doped ZnO lu an nanosheets coupled with BiVO4 leads to improved photocatalytic n va performance”, Applied Surface Science., 411, pp 321–330 monoclinic and tetragonal BiVO4 with scheelite structure and their photocatalytic properties”, Chemistry of Materials., 13(12), pp 4624– p ie gh tn to [41] S Tokunaga, H Kato, A Kudo (2001), “Selective preparation of w 4628 oa nl [42] S Wang, D Li, C Sun, S Yang, Y Guan, H He, “Synthesis and d characterization of g-C3N4/Ag3VO4 composites with significantly lu an enhanced visible-light photocatalytic activity for triphenylmethane dye nf va degradation”, Applied Catalysis B, 2013.08.008 lm ul [43] T A Albrecht, C L Stern, and K R Poeppelmeier* “The Ag2O-V2O5HF(aq) System and Crystal Structure of α-Ag3VO4” Department of z at nh oi Chemistry, Northwestern UniVersity, EVanston, Illinois 60208-3113 [44] V Macagno V, J W Schultze (1984), “The growth and properties of z thin oxide layers on tantalum electrodes”, Journal of Electroanalytical @ co l 170.40(2), pp 3495-3502 gm Chemistry and Interfacial Electrochemistry, 180(1-2), pp 157– m [45] Venkatesan Rajalingam (2014), “Synthesis and Characterization of Condensed Matter [cond-mat] Université du Maine an Lu BiVO4 nanostructured materials: application to photocatalysis”, n va ac th si 93 [46] X Hu and C Hu “Preparation and visible-light photocatalytic activity of Ag3VO4 powders” Journal of solid state chemistry, 2007 180(2): p 725-732 [47] W Zhang, L Zhou, J Shi, and H Deng, “Synthesis of Ag3PO4/g-C3N4 Composite with Enhanced Photocatalytic Performance for the Photodegradation of Diclofenac under Visible Light Irradiation,” Catalysts, vol 8, no 2, p 45, Jan 2018 [48] W Zhou, H Liu, J Wang, D Liu, G Du, and J Cui, “Ag2O/TiO2 lu Nanobelts Heterostructure with Enhanced Ultraviolet and Visible an va Photocatalytic Activity,” ACS Appl Mater Interfaces, vol 2, no 8, pp n 2385–2392, 2010 BiVO4/P25 composites for the photocatalytic degradation of p ie gh tn to [49] X Song, Y Li, Z Wei, S Ye, D Dionysiou (2017), “Synthesis of w ethylene under visible light”, Chemical Engineering Journal, 314, oa nl pp 443–452 d [50] X X Hu, C Hu J Chem, “Selective photocatalytic degradation of lu 1522-1527 nf va an azodyes in NiO/Ag3VO4 suspension” Technol Biotechnol 85 (2010) nanorods photocatalysts and its photocatalytic activity z at nh oi Ag3VO4/TiO2 lm ul [51] X Zou, Y Dong, X Zhang, and Y Cui, “Synthesize and characterize of under visible light irradiation,” Appl Surf Sci., vol 366, pp 173–180, Mar 2016 z gm @ [52] Y H Ng, A Iwase, A Kudo, R Amal (2010), “Reducing Graphene l Oxide on a Visible-Light BiVO4 Photocatalyst for an Enhanced an Lu 2607-2612 m co Photoelectrochemical Water Splitting”J Mater Sci Lett., 1(17), pp n va ac th si 94 [53] Y Li, H Zhang, Z Guo, J Han, X Zhao, Q Zhao and S Kim (2008), “Highly efficient visible-light-induced photocatalytic activity of nanostructured AgI/TiO2 photocatalyst”, Langmuir, vol 24, no 15, pp 8351–8357 [54] Z Y Bian, Y Q Zhu, J X Zhang, A Z Ding, H Wang (2014), “Visible-light driven degradation of ibuprofen using abundant metalloaded BiVO4 photocatalysts”, Chemosphere., 117, pp 527-531 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si 95 DANH MỤC PHỤ LỤC Phụ lục 1: Bảng giá trị C/C0 rhodamine B theo thời gian t (phút) mẫu Ag3VO4 Phụ lục 2: Bảng giá trị C/C0 rhodamine B theo thời gian t (phút) mẫu Ag3VO4, BiVO4, AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 Phụ lục 3: Bảng giá trị C/C0 tetracycline hydrochloride theo thời gian t (phút) mẫu Ag3VO4, BiVO4, AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 lu Phụ lục 4: Bảng giá trị dung lượng hấp phụ q (mg/g) thay đổi theo thời gian t an (phút) mẫu Ag3VO4 va n Phụ lục 5: Bảng giá trị dung lượng hấp phụ q (mg/g) thay đổi theo thời gian t gh tn to (phút) mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB-105, AB-11, AB- p ie 12, AB-13 w Phụ lục 6: Bảng giá trị dung lượng hấp phụ q (mg/g) thay đổi theo thời gian t d 12, AB-13 oa nl (phút) mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB-105, AB-11, AB- lu an Phụ lục 7: Bảng giá trị ln(Co/C) vào thời gian t (phút) theo mơ hình nf va Langmuir- Hinshelwool mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB- lm ul 105, AB-11, AB-12, AB-13 z at nh oi Phụ lục 8: Bảng giá trị ln(Co/C) vào thời gian t (phút) theo mơ hình Langmuir- Hinshelwool mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB105, AB-11, AB-12, AB-13 z l tắt gốc tự gm @ Phụ lục 9: Bảng giá trị C/Co RhB vật liệu AB-12 có mặt chất dập m co Phụ lục 10: Bảng giá trị C/Co RhB vật liệu AB-12 sau hai lần thu hồi an Lu n va ac th si 96 Phụ lục 1: Bảng giá trị C/C0 rhodamine B theo thời gian t (phút) mẫu Ag3VO4 Ag3VO4 Thời gian (phút) C/Co lu an n va 15 0,595 30 0,380 45 0,260 60 0,156 75 0,097 90 0,064 105 0,033 p ie gh tn to Ag3VO4, BiVO4, AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 C/Co d Thời gian oa nl w Phụ lục 2: Bảng giá trị C/C0 rhodamine B theo thời gian t (phút) mẫu 15 0,595 0,892 30 0,380 0,785 45 0,260 0,570 60 0,156 0,506 0,683 75 0,097 0,375 0,604 90 0,064 0,336 0,525 0,186 105 0,033 0,285 0,421 0,138 BiVO4 nf va an Ag3VO4 z at nh oi lu (phút) lm ul AB-11 AB-12 AB-13 1 1 0,914 0,656 0,479 0,542 0,839 0,431 0,279 0,345 0,760 0,363 0,166 0,229 0,279 0,088 0,152 0,227 0,062 0,086 0,0314 0,0624 z AB-105 m co l gm @ an Lu 0,029 0,050 n va ac th si 97 Phụ lục 3: Bảng giá trị C/C0 tetracycline hydrochloride theo thời gian t (phút) mẫu Ag3VO4, BiVO4, AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 C/Co Thời gian lu an n va Ag3VO4 BiVO4 AB-105 AB-11 AB-12 AB-13 1 1 1 15 0,505 0,589 0,623 0,617 0,466 0,691 30 0,443 0,415 0,597 0,469 0,380 0,541 45 0,417 0,349 0,582 0,437 0,352 0,537 60 0,408 0,324 0,565 0,420 0,332 0,517 75 0,399 0,307 0,559 0,423 0,325 0,509 90 0,393 0,298 0,533 0,434 0,324 0,497 105 0,396 0,290 0,521 0,437 0,321 0,493 p ie gh tn to (phút) nl w Phụ lục 4: Bảng giá trị dung lượng hấp phụ q (mg/g) thay đổi theo thời gian t (phút) d oa mẫu Ag3VO4 Ag3VO4 an lu Thời gian 60 0,032 0,081 0,135 z 90 z at nh oi 30 Dung lượng hấp phụ q (mg/g) lm ul nf va (phút) @ 0,132 150 0,133 180 0,137 210 0,136 m co l gm 120 an Lu n va ac th si 98 Phụ lục 5: Bảng giá trị dung lượng hấp phụ q (mg/g) thay đổi theo thời gian t (phút) mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 Dung lượng hấp phụ q (mg/g) Thời gian lu an n va Ag3VO4 BiVO4 AB-105 AB-11 AB-12 AB-13 0 0 0 30 0,0332 0,071 0,032 0,061 0,039 0,041 60 0,081 0,082 0,080 0,102 0,082 0,092 90 0,135 0,080 0,133 0,123 0,135 0,142 120 0,132 0,081 0,131 0,122 0,132 0,139 150 0,133 0,080 0,130 0,120 0,131 0,137 180 0,137 0,082 0,132 0,117 0,130 0,136 210 0,136 0,078 0,133 0,112 0,131 0,135 p ie gh tn to (phút) nl w Phụ lục 6: Bảng giá trị dung lượng hấp phụ q (mg/g) thay đổi theo thời gian t (phút) oa mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 Dung lượng hấp phụ q (mg/g) d lu Thời gian Ag3VO4 0 30 0,020 0,005 60 0,040 0,014 90 0,038 0,019 120 0,037 0,019 0,004 150 0,037 0,018 0,003 180 0,036 0,019 0,004 0,051 210 0,038 0,018 0,004 0,052 BiVO4 nf va an (phút) AB-11 AB-12 AB-13 0 0 0,003 0,031 0,001 0,003 0,003 0,048 0,003 0,017 0,003 0,054 0,006 0,025 0,052 0,005 0,025 0,006 0,024 0,006 0,025 z at nh oi lm ul AB-105 z gm @ 0,053 m co l 0,005 0,024 an Lu n va ac th si 99 Phụ lục 7: Bảng giá trị ln(Co/C) vào thời gian t (phút) theo mơ hình LangmuirHinshelwool mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB-105, AB-11, AB-12, AB13 ln(Co/C) Thời gian lu an n va Ag3VO4 BiVO4 AB-105 AB-11 AB-12 AB-13 0 0 0 15 0,518 0,114 0,089 0,453 0,735 0,613 30 0,966 0,242 0,176 0,842 1,276 1,064 45 1,347 0,562 0,274 1,014 1,795 1,472 60 1,854 0,681 0,381 1,279 2,422 1,886 75 2,330 0,981 0,504 1,483 2,781 2,458 90 2,748 1,089 0,644 1,682 3,462 2,773 3,403 1,255 0,865 1,981 3,536 3,002 gh tn to (phút) p ie 105 nl w Phụ lục 8: Bảng giá trị ln(Co/C) vào thời gian t (phút) theo mơ hình Langmuir- oa Hinshelwool mẫu Ag3VO4, BiVO4 composite AB-105, AB-11, AB-12, AB- d 13 lu ln(Co/C) Ag3VO4 0 15 BiVO4 AB-11 AB-12 AB-13 0 0 0,682 0,589 0,462 0,483 0,735 0,369 30 0,813 0,416 0,515 0,758 1,276 0,614 45 0,874 0,350 0,542 0,829 1,795 0,621 60 0,895 0,307 0,570 2,422 0,659 75 0,917 0,299 0,581 0,859 2,781 0,675 90 0,932 0,290 0,629 0,835 3,462 0,698 105 0,928 1,255 0,653 0,827 0,706 z at nh oi lm ul AB-105 an Lu (phút) nf va an Thời gian z @ m co l gm 0,867 3,536 n va ac th si 100 Phụ lục 9: Bảng giá trị C/Co RhB vật liệu AB-12 có mặt chất dập tắt gốc tự C/Co Thời gian AO BO TB Mẫu trắng 1 1 15 0,684 0,655 0,468 0,479 30 0,579 0,580 0,348 0,279 45 0,509 0,451 0,256 0,166 60 0,454 0,388 0,209 0,088 75 0,358 0,364 0,175 0,062 90 0,402 0,356 0,132 0,032 105 0,314 0,334 0,100 0,029 lu (phút) an n va p ie gh tn to nl w Phụ lục 10: Bảng giá trị C/Co RhB vật liệu AB-12 sau hai lần thu hồi oa C/Co d Thời gian (phút) Lần Lần 1 0,479 0,642 0,715 0,279 0,462 0,508 45 0,166 0,341 0,368 60 0,088 75 0,062 0,174 90 0,032 0,126 105 0,029 0,084 z at nh oi 30 lm ul 15 nf va an lu Lần z 0,271 gm @ 0,247 0,187 l m co 0,134 an Lu 0,107 n va ac th si