(Luận văn) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite g c3n4 invo4 làm chất xúc tác quang phân hủy chất hữu cơ ô nhiễm trong môi trường nước

O TR N V OT O ỌC QU N N NGUYỄN CHÍ CƠNG lu an va n Ứ COMPOSITE g-C3N4/InVO4 LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG gh tn to ẬT LIỆU p ie PHÂN HỦY CHẤT HỮ MÔ RƯỜ ỄM ƯỚC d oa nl w RO ƠƠ an lu óa vô nf va Chuyên ngành: lm ul Mã số: 8440113 z at nh oi ih ng n : P S TS Nguyễn Thị Diệu Cẩm Ng ih ng n : TS Trần Thị Thu Ph ơng z Ng m co l gm @ an Lu n va ac th si CAM OAN L Tôi xin cam đoan công trình kết nghiên cứu riêng tơi Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa công bố cơng trình nghiên cứu Tác giả luận văn lu an va Nguyễn Chí Cơng n p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si L I CẢM N Em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Nguyễn Thị Diệu Cẩm TS Trần Thị Thu Phương tận tình hướng dẫn, giúp đỡ động viên em hoàn thành tốt luận văn Em xin chân thành cảm ơn an hủ nhiệm Khoa Khoa học Tự nhiên Trường ại học Quy Nhơn tạo điều kiện thuận lợi cho em thực luận văn Trong trình thực luận văn, em nhận nhiều quan tâm tạo điều kiện Thầy, Cô Khoa Khoa học Tự nhiên Khu Thí nghiệm thực lu an hành A6 – Trường ại học Quy Nhơn Em xin bày tỏ lòng cảm ơn chân thành tới va quý Thầy, Cô n tn to Em xin chân thành cảm ơn bạn Trúc, Phương tập thể lớp Cao học Hóa gh K21 ln động viên, khích lệ tinh thần suốt trình học tập nghiên p ie cứu khoa học w Mặc dù cố gắng thời gian thực luận văn cịn hạn chế oa nl kiến thức thời gian, kinh nghiệm nghiên cứu nên khơng tránh khỏi d thiếu sót Em mong nhận thơng cảm ý kiến đóng góp an lu q báu từ q Thầy, để luận văn hoàn thiện nf va Em xin chân thành cảm ơn! lm ul Tác giả luận văn z at nh oi z m co l gm @ Nguyễn Chí Cơng an Lu n va ac th si MỤC LỤC AM OAN LỜ LỜI CẢM ƠN DANH M C CÁC TỪ VIẾT TẮT DANH M C BẢNG BIỂU ANH M HÌNH ẢNH MỞ ẦU lu Lý chọn đề tài an va Mục tiêu đề tài n ối tượng phạm vi nghiên cứu gh tn to Phương pháp nghiên cứu p ie Nội dung nghiên cứu w Cấu trúc luận văn oa nl hương TỔNG QUAN LÝ THUYẾT d 1.1 Lý thuyết vùng lượng chất rắn lu nf va an 1.2 Lý thuyết xúc tác quang xảy vật liệu bán dẫn 1.2.1 Khái niệm xúc tác quang lm ul 1.2.2 chế xúc tác quang 1.3.1 z at nh oi 1.3 Giới thiệu chung graphite carbon nitride g-C3N4 10 ặc điểm cấu tạo 10 1.3.2 chế xúc tác quang 11 z gm @ 1.3.3 Phương pháp tổng hợp g-C3N4 12 ặc điểm cấu tạo InVO4 14 m co 1.4.1 l 1.4 Giới thiệu InVO4 14 an Lu 1.4.2 Hoạt tính xúc tác quang vật liệu InVO4 15 1.4.3 Phương pháp tổng hợp InVO4 16 n va ac th si 1.5 Giới thiệu vật liệu composite sở InVO4 g-C3N4 16 1.6 Giới thiệu chất kháng sinh tetracycline hydrochloride 22 1.7 Giới thiệu nước thải nuôi tôm 23 hương THỰC NGHIỆM 26 2.1 Hóa chất dụng cụ 26 2.1.1 Hóa chất 26 2.1.2 Dụng cụ 26 2.2 Tổng hợp vật liệu xúc tác quang 26 lu 2.2.1 Tổng hợp vật liệu InVO4 phương pháp thủy nhiệt 26 an va 2.2.2 Tổng hợp vật liệu g-C3N4 27 n 2.2.3 Tổng hợp vật liệu composite g-C3N4/InVO4 27 gh tn to 2.3 ác phương pháp đặc trưng vật liệu 28 ie 2.3.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 28 p 2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 29 nl w 2.3.3 Phương pháp phổ hồng ngoại (IR) 30 d oa 2.3.4 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV- an lu Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy) 31 nf va 2.3.5 Phương pháp phổ lượng tia X hay EDS (Energy Dispersive lm ul X-ray) 33 z at nh oi 2.4 ác phương pháp xác định chất hữu 35 2.4.1 Phân tích định lượng tetracycline hydrochloride 35 2.4.2 Phương pháp xác định CODCr 37 z @ 2.5 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu 39 l gm 2.5.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 39 ộng học quang xúc tác 41 m 2.5.3 co 2.5.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp 40 an Lu n va ac th si 2.6 Khảo sát ảnh hưởng pH đến hoạt tính quang xúc tác vật liệu 41 2.7 Ứng dụng phản ứng xúc tác quang để xử lý nước thải nuôi tôm 41 hương KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 43 3.1 ặc trưng khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu InVO4 43 3.1.1 ặc trưng vật liệu InVO4 43 3.1.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu InVO4 46 3.2 ặc trưng vật liệu g-C3N4/InVO4 khảo sát hoạt tính quang xúc tác 48 lu 3.2.1 ặc trưng vật liệu g-C3N4/InVO4 48 an va 3.2.2 Hoạt tính xúc tác quang vật liệu g-C3N4/InVO4 tỉ lệ n khối lượng tiền chất khác 53 gh tn to ộng học phản ứng quang xúc tác phân hủy TC vật liệu 3.2.3 ie composite g-C3N4/InVO4 56 p 3.2.4 ặc trưng vật liệu CI-10 57 oa nl w 3.3 Ảnh hưởng nguồn sáng pH đến hoạt tính xúc tác quang vật liệu CI-10 62 d an lu 3.3.1 Ảnh hưởng nguồn sáng 62 nf va 3.3.2 Ảnh hưởng pH 63 lm ul 3.3.3 Ảnh hưởng chất dập tắt gốc tự 66 z at nh oi 3.4 Ứng dụng vật liệu CI-10 để xử lý nước thải nuôi tôm 69 3.5 Tái sử dụng chất xúc tác 70 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 72 Ã ÔN z Ố CỦA TÁC GIẢ 74 gm @ DANH M C CƠNG TRÌNH KHOA HỌ DANH M C TÀI LIỆU THAM KHẢO 75 l AO Ề T LUẬN VĂN TH SĨ (bản sao) m QUYẾT ỊNH co PH L C 80 an Lu n va ac th si DAN MỤC CÁC TỪ V ẾT TẮT BQ : 1,4-Benzoquione CB : Conduction Band (vùng dẫn) Eg : and gap energy (năng lượng vùng cấm) EDX : Energy-Dispersive X-rayspectroscopy (phổ tán xạ lượng tia X) lu an : Infrared spectroscopy (phổ hồng ngoại) EDTA : Ethylene Diamine Tetraacetic Acid SEM : Scanning Electron Microscopy (kính hiển vi điển tử quét) TC : Tetracycline hydrochloride TBA : Tert-Butyl alcohol n va IR p ie gh tn to : UV-Vis diffuse reflectance spectra (phổ phản xạ khuếch tán tử : X-Ray Diffaction (nhiễu xạ tia X) nf va an lu XRD : Valance Band (vùng hóa trị) d VB ngoại - khả kiến) oa nl w UV-Vis-DRS z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si DAN MỤC BẢN B ỂU Bảng 1.1 Thế khử chuẩn số tác nhân oxi hoá mạnh Bảng 2.1 Hóa chất nguồn gốc xuất xứ 26 Bảng 2.2 Sự phụ thuộc mật độ quang A vào nồng độ TC C (mg/L) 36 Bảng 2.3 Kết xây dựng đường chuẩn COD (mg/L) 38 Bảng 3.1 Năng lượng vùng cấm vật liệu InVO4, g-C3N4 CI-x 52 Bảng 3.2 Sự thay đổi nồng độ TC theo thời gian phản ứng lu vật liệu g-C3N4, InVO4 CI-x 53 an n va Bảng 3.3 Hằng số tốc độ k vật liệu theo mơ hình Langmuir – Bảng 3.4 ặc tính cấu trúc xốp vật liệu InVO4, g-C3N4 CI-10 62 gh tn to Hinshelwood (phân hủy TC) 56 p ie Bảng 3.5 Giá trị COD nước thải hồ nuôi tôm sau xử lý vật d oa nl w liệu composite CI-10 thời gian 180 phút 69 nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si DAN MỤC ÌN ẢN Hình 1.1 Sơ đồ vùng lượng chất rắn Hình 1.2 Mơ q trình xúc tác quang Hình 1.3 Triazin (a) mơ hình kết nối tảng tri-s-triazin (b) dạng thù hình g-C3N4 10 Hình 1.4 Quá trình xúc tác quang xảy vật liệu bán dẫn g-C3N4 12 Hình 1.5 Sơ đồ điều chế g-C3N4 cách ngưng tụ NH(NH2)2 13 lu Hình 1.6 Mạng lưới g-C3N4 (a) trình phản ứng hình thành g-C3N4 an từ chất ban đầu dicyandiamide (b) 14 va n Hình 1.7 Cấu trúc InVO4 15 tn to Hình 1.8 chế quang xúc tác vật liệu g-C3N4/Ag3VO4 17 p ie gh Hình 1.9 Nguyên lý trình phản ứng quang xúc tác N-TiO2/ g-C3N4 18 nl w Hình 1.10 chế xúc tác quang vật liệu g-C3N4/NiFe2O4 18 d oa Hình 1.11 chế xúc tác quang vật liệu BiVO4/InVO4 20 an lu Hình 1.12 chế xúc tác quang vật liệu g-C3N4/InVO4 21 nf va Hình 1.13 Cơng thức hóa học tetracyline hydrochloride tinh thể lm ul tetracyline hydrochloride 22 Hình 1.14 Hồ ni tơm ình ịnh xả thải trực tiếp môi trường 25 z at nh oi Hình 2.1 Sự phản xạ bề mặt tinh thể 28 Hình 2.2 Sơ đồ nguyên lý kính hiển vi điện tử quét 30 z Hình 2.3 Sơ đồ nguyên lý phổ EDS 34 @ gm Hình 2.4 thị đường chuẩn TC có nồng độ 0,1 – 12 mg/L 36 co l Hình 2.5 thị đường chuẩn COD 39 m Hình 3.1 Hình ảnh vật liệu InVO4 tổng hợp 43 an Lu Hình 3.2 Giản đồ nhiễu xạ tia X vật liệu InVO4 43 n va ac th si Hình 3.3 Phổ UV-Vis-DRS vật liệu InVO4 44 thị phụ thuộc hàm Kubelka-Munk theo lượng ánh Hình 3.4 sáng bị hấp thụ 45 Hình 3.5 Phổ hồng ngoại vật liệu InVO4 45 Hình 3.6 Ảnh SEM vật liệu InVO4 46 thị biểu diễn phụ thuộc dung lượng hấp phụ TC vào Hình 3.7 thời gian vật liệu InVO4 47 Hình 3.8 Sự phụ thuộc C/C0 TC theo thời gian vật liệu InVO4 47 lu Hình 3.9 Ảnh chụp vật liệu g-C3N4 (a), InVO4 (b), CI-5 (c), CI-10 (d), an va CI-15 (d) 48 n Hình 3.10 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu vật liệu CI-x, InVO4 to gh tn g-C3N4 .49 p ie Hình 3.11 Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại - khả kiến vật liệu InVO4, g-C3N4 CI-x 50 oa nl w Hình 3.12 thị biểu diễn hàm Kubelka-Munk theo lượng ánh sáng d hấp thụ InVO4, g-C3N4 CI-x 51 an lu Hình 3.13 Phổ quang phát quang vật liệu lai g-C3N4, InVO4 CI-x 52 nf va Hình 3.14 Sự thay đổi dung lượng hấp phụ theo thời gian lm ul vật liệu g-C3N4, InVO4 CI-x 54 z at nh oi Hình 3.15 Sự thay đổi nồng độ TC theo thời gian phản ứng vật liệu g-C3N4, InVO4 CI-x 55 Hình 3.16 Sự phụ thuộc giá trị ln(Co/C) vào thời gian theo mô hình z gm @ Langmuir – Hinshelwood phân hủy TC vật liệu g-C3N4, InVO4 CI-x (x = 5%; 10%; 15%) 56 l co Hình 3.17 Phổ tán xạ lượng tia X vật liệu CI-10 57 m Hình 3.18 Ảnh SEM vật liệu g-C3N4, InVO4 CI-10 58 an Lu Hình 3.19 Phổ hồng ngoại vật liệu g-C3N4, InVO4 CI-10 59 n va ac th si 75 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] A Fujishima, K Honda, Electrochemical photolysis of water at a semiconductor electrode, Nature, 238, 37-38 (1972) [2] T An, J Liu, G Li, S Zhang, H Zhao, X Zeng, G Sheng, J Fu, Structural and photocatalytic degradation characteristics of hydrothermally treated mesoporous TiO2, Applied Catalysis A: General, 350, 237-243 (2008) [3] A Banisharif, A.A Khodadadi, Y Mortazavi, A.A Firooz, J Beheshtian, S Agah, S Menbari, Highly active Fe2O3-doped TiO2 photocatalyst for lu an degradation of trichloroethylene in air under UV and visible light n va irradiation: Experimental and computational studies, Applied Catalysis B: tn to Environmental, 165, 209-221 (2015) [4] Nguyễn Văn Kim, Nguyễn Thị Việt Nga, Sái ông oanh, Lê Trường Giang, gh p ie Võ Viễn, Nghiên cứu tổng hợp ứng dụng xúc tác quang graphitic cacbon nitrua, Tạp chí Hóa học, 53 (3e3), 133 – 137 (2015) nl w [5] Trần Mỹ Nghệ, Nguyễn Thị Mỹ Ngà, Nguyễn Thị Thu Sen, Huỳnh Văn Nam, d oa Lê Thị Thanh Liễu, Nguyễn Văn Kim, Võ Viễn, Nghiên cứu tổng hợp an lu tính chất xúc tác quang vật liệu g-C3N4 pha tạp đồng thời oxi lưu nf va huỳnh, Tạp chí Xúc tác Hấp phụ, 4(1), 142-147 (2016) [6] L Kong, X Zhang, C Wang, J Xu, X Du, L Li, Ti3+ defect mediated g- lm ul C3N4/TiO2 Z-scheme system for enhanced photocatalytic redox z at nh oi performance, Applied Surface Science, 448 288-296 (2018) [7] T Xiao, Z Tang, Y Yang, L Tang, Y Zhou, Z Zou, In situ construction of z hierarchical WO3/g-C3N4 composite hollow microspheres as a Z-Scheme @ photocatalyst for the degradation of antibiotics, Applied Catalysis B: l gm Environmental, 220, 417-428 (2018) m co [8] H Katsumata, T Sakai, T Suzuki and S Kaneco, Highly efficient photocatalytic activity of g-C3N4/Ag3PO4 hybrid photocatalysts through Z- an Lu scheme photocatalytic mechanism under visible light, Industrial & n va ac th si 76 Engineering Chemistry Research, 53(19), pp 8018 – 8025 (2014) [9] Zhang, S C., Zhang, C., Yang, H P., Zhu, Y.F., Fomation and Performances of Porous InVO4 Film, Journal of Solid State Chemistry, 179,873-882 (2006) [10] R Ameta and S C Ameta, Photocatalysis Principles and Applications, Photocatalysis, pp 17–34 (2016) [11] Y Qiao, Preparation, Characterization, and Evaluation of Photocatalytic Properties of a Novel NaNbO3/Bi2WO6 Heterostructure Photocatalyst for Water Treatment, Dep Chem Biol Eng Fac Eng Univ Ottawa., pp 1– lu an 197 (2018) giảng mơn học, Khoa Hóa, Trường H Quy Nhơn (2018) n va [12] Võ Viễn, Vật liệu ứng dụng lượng môi trường, Tài liệu gh tn to [13] J Bedia, V Muelas-Ramos, M Penas-Garzón, A Gómez-Avilés, J J p ie Rodríguez, and C Belver, Review on the Synthesis and Characterization of Metal Organic Frameworks for Photocatalytic Water nl w Purification,Catalysts, vol 9, no 1, pp 52 (2019) d oa [14] R A Suresh C Ameta, Advanced oxidation processes for wastewater an lu treatment, Elsevier, p.p 3-415 (2001) nf va [15] G Zhang, G Kim, and W Choi, Environmental Science, Energy Env, vol 7, pp 954–966 (2014) lm ul [16] M Watanabe, Dye-sensitized photocatalyst for effective water splitting z at nh oi catalyst, Sci Technol Adv Mater., vol 18, no 1, pp 1–19 (2017) [17] Aiping Zhu, Tổng hợp hệ vật liệu quang xúc tác ghép nối p-n ứng dụng cho xử lý nước ánh sáng khả kiến, Tạp chí Khoa học Công nghệ-VN, vol 7, z gm @ pp 47–50 (2017) [18] J Albero, D Mateo, and H García, Graphene-Based Materials as Efficient l m (2019) co Photocatalysts for Water Splitting, Molecules, vol 24, no 5, p 906 an Lu [19] P A K Reddy, P V L Reddy, E Kwon, K H Kim, T Akter, and S n va ac th si 77 Kalagara , Recent advances in photocatalytic treatment of pollutants in aqueous media, Environ Int., vol 91, no May 2018, pp 94–103 (2016) [20] A Thomas, X Wang, K Maeda, M Antonietti, Preparation and characterization of metal-free graphitic carbon nitride film photocathodes for light-induced hydrogen evolution, Nature Materials, 8, pp 76-80 (2009) [21] M.S.Seyed Dorraji, A.R.Amani-Ghadim, M.H.Rasoulifard, H.Daneshvar, B.Sistani Zadeh Aghdam, A.R.Tarighati, S.F.Hosseini,Photocatalytic activity of g-C3N4: An empirical kinetic model, optimization by neuro- lu an genetic approach and identification of intermediates Chemical n va Engineering Research and Design, 127, 113-125 (2017) physical chemistry letters, 5, no 12, 2101-2107 (2014) gh tn to [22] S Cao, g-C3N4-based photocatalysts for hydrogen generation, The journal of p ie [23] J Shena, H Yangab, Q Shenab, Z You, Synthesis and Characterization of InVO4 Nano-materials and their Photoluminescence Properties, Procedia nl w Engineering, 94, 64 – 70 (2014) d oa [24] Lopez-Moreno, S.; Rodriguez-Hernandez, P.; Munoz, A.; Errandonea, D an lu First-Principles Study of InVO4 under Pressure: Phase Transitions from nf va CrVO4 to AgMnO4-Type Structure Inorg Chem, 56, 2697−2711 (2017) [25] S Wang, D Li, C Sun, S Yang, Y Guan, H He, Synthesis and lm ul characterization of g-C3N4/Ag3VO4 composites with significantly z at nh oi enhanced visible-light photocatalytic activity for triphenylmethane dye degradation, Applied Catalysis B, 08.008 (2014) [26] X J Wang, W Y Yang, F T Li, Y Bin Xue, R H Liu, and Y J Hao, In z microwave-assisted synthesis of porous N-TiO2/g-C3N4 gm @ situ heterojunctions with enhanced visible-light photocatalytic properties, Ind l co Eng Chem Res, vol 52, no 48, 17140–17150 (2013) m [27] S Zhou, Y Liu, J Li, Y Wang, G.Jiang, Z Zhao, D Wang, A Duan, J Liu an Lu and Y.Wei (2014), Facile in situ synthesis of graphitic carbon nitride (g- n va ac th si 78 C3N4)-N-TiO2 heterojunction as an efficient photocatalyst for the selective photoreduction of CO2 to CO, Appl Catal B Environ., vol 158–159, 20– 29 (2014) [28] H Li, H Ji, X Jing, Y Xu, J Yan, Y Li, L Huang, Q Zhang and H Xu, Magnetic g-C3N4/NiFe2O4 hybrids with enhanced photocatalytic activity, RSC Adv, 5, 57960-57967 (2015) [29] F Guo, W Shi, X Lin, X Yan, Y Guo, G Che, Novel BiVO4/InVO4 heterojunctions: Facile synthesis and efficient visible-light photocatalytic performance for the degradation of rhodamine B - Separation and lu an Purification Technology, 141, 246-255 (2015) n va [30] Hu B, Cai F, Chen T, et al Hydrothermal synthesis g-C3N4/nano-InVO4 to nanocomposites and anhanced photocatalytic activity for hydrogen gh tn production under visible light irradiation, ACS Applied Materials & p ie Interfaces, 7(33):18247-18256 (2015) [31] Zengyu You, Yuxuan Su, Yang Yu, Hui Wang, Tian Qin, Fang Zhang, nl w Qianhong Shen, Hui Yang, Preparation of g-C3N4 nanorod/InVO4 hollow d oa sphere composite with enhanced visible-light photocatalytic activities, an lu Applied Catalysis B: Environmental, 213, 127-135 (2017) nf va [32] Xin Zhang, Jie Zhang, Jianqiang Yu, Yan Zhang, Zhaoxia Cui, Yan Sun, Baorong Hou, Fabrication of InVO4/AgVO4 heterojunctions with enhanced photocatalytic antifouling efficiency under visible-light, Applied Catalysis B: Environmental, 220, 57-66 (2018) z at nh oi lm ul z [33] Jindaporn Chaison, Wetchakun Khatcharin, Whatchakun Natda, Investigation of the physical, optical, and photocatalytic properties of CeO2/Fe-doped InVO4 composite, Journal of Physics and Chemistry of Solids, Volume 111, p 95-103 (2017) [34] Trần Văn Sung, ác phương pháp phân tích vật lý hóa học, Tài liệu l gm @ giảng môn học, ại học Nẵng (2005) m co [35] B Line , M Cusker, Advances in powder diffraction methods for zeolite structure, Studies in Surface Science and Catalysis., 84, pp 341–356 an Lu (1994) n va ac th si 79 [36] Nguyễn Văn Nội, Vật liệu xúc tác quang vùng khả kiến ứng dụng xử lý ô nhiễm môi trường, NX ại Học Quốc Gia Hà Nội (2017) [37] Nguyễn Kim Phi Phụng, Phổ IR sử dụng phân tích hữu cơ, NX ại Học Quốc Gia Tp Hồ Chí Minh (2005) [38] Wang, Y., Cao, G Z., Synthesis and Electrochemical Properties of InVO4 Nanotube Arrays, Journal of Materials Chemistry, 17, p 894-899 (2007) [39] Jianchao Shen, Hui Yang, Qianhong Shen, Yu Feng, Synthesis of 3D microand nano-hierarchical structure InVO4 porous microspheres with improved visible-light photocatalytic activities, J Mater Sci, 10853-013- lu an 7573-5, (2013) n va [40] Jianfeng Shen, Xianfu Li, Weishi Huang, Na Li, Mingxin Ye, Synthesis of to novel photocatalytic RGO-InVO4 nanocomposites with visible light gh tn photoactivity, Materials Research Bulletin, 48, 3112–3116 (2013) p ie [41] M Kim, S Hwang and J Yu, Novel ordered nanoporous graphitic C 3N4 as a support for Pt–Ru anode catalyst in direct methanol fuel cell, J Mater nl w Chem., 17, 1656–1659 (2007) d oa [42] X Li, J Zhang, L Shen, Preparation and characterization of graphitic carbon nf va (2009) an lu nitride through pyrolysis of melamine, Applied Physics A, 94 (2), 387–392 z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si 80 PHỤ LỤC Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo thời gian t (phút) vật liệu CI-x (x = 5%; 10%; 15%) Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo thời gian t (phút) vật liệu CI-10 có mặt chất dập tắc Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo thời gian t (phút) vật liệu CI-10 chạy 5h khảo sát hoạt tính xúc tác quang ánh sáng mặt trời lu an Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo thời gian t (phút) vật liệu g-C3N4 va InVO4 n tn to Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC vật liệu CI-10 sau hai lần thu hồi gh Phụ lục Bảng giá trị CODCr nước thải nuôi tôm thời gian xúc tác p ie mẫu vật liệu CI-10 w Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo thời gian t (phút) vật liệu CI-10 oa nl pH khác d Phụ lục Bảng giá trị ln (Co/C) TC theo thời gian t (phút) vật liệu g- an lu C3N4 InVO4 nf va Phụ lục Bảng giá trị ln (Co/C) TC theo thời gian t (phút) vật liệu CI-x z at nh oi lm ul (x = 5%; 10%; 15%) z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-1 Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo th i gian t (phút) vật liệu CIx (x = 5%; 10%; 15%) Thời gian C/C0 lu an CI-5 CI-10 CI-15 1 30 0,96 0,72 0,83 60 0,81 0,54 0,68 90 0,72 0,43 0,55 120 0,6 0,33 0,49 150 0,56 0,3 0,45 180 0,48 0,2 0,39 n va (phút) p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-2 Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo th i gian t (phút) vật liệu CI10 có mặt chất dập tắc Thời gian C/C0 lu an n va TBA BQ EDTA 1 30 0,75 0,95 0,96 60 0,61 0,89 0,92 90 0,52 0,86 0,91 120 0,35 0,82 0,85 150 0,32 0,79 0,84 180 0,23 0,73 0,77 p ie gh tn to (phút) d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-3 Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo th i gian t (phút) vật liệu CI-10 chạy 5h khảo sát hoạt tính xúc tác quang Thời gian i ánh sáng mặt tr i C/C0 lu an n va CI-10 trắng ASMT-CI-10 1 120 0,89 0,75 150 0,89 0,5 180 0,89 0,35 210 0,89 0,29 240 0,88 0,28 270 0,88 0,15 300 0,88 0,14 p ie gh tn to (phút) d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-4 Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo th i gian t (phút) vật liệu gC3N4 InVO4 Thời gian C/C0 lu an n va g-C3N4 InVO4 1 30 0,92 0,83 60 0,75 0,78 90 0,64 0,72 120 0,61 0,68 150 0,57 0,57 180 0,51 0,48 p ie gh tn to (phút) d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-5 Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC vật liệu CI-10 sau hai lần thu hồi C/Co Thời gian (phút) lu an Lần Lần Lần 1 30 0,723 0,791 0,945 60 0,544 0,684 0,799 90 0,434 0,560 0,673 120 0,331 0,477 0,539 150 0,302 0,417 0,475 180 0,203 0,376 0,441 n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-6 Phụ lục Bảng giá trị CODCr n c thải nuôi tôm th i gian xúc tác m u vật liệu CI-10 Thời gian CODCr COD/COD0 Sau 2h hấp phụ bóng tối 483,521 Sau 1h chiếu sáng 437,717 0,905 Sau 2h chiếu sáng 356,448 0,737 Sau 3h chiếu sáng 239,5 0,495 lu an n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-7 Phụ lục Bảng giá trị C/Co TC theo th i gian t (phút) vật liệu CI-10 pH khác Thời gian C/Co (phút) pH=1,5 pH=3,0 pH=4,5 pH=6,0 pH=7,5 pH=9,0 lu an 1 1 1 30 0,917 0,594 0,377 0,637 0,470 0,570 60 0,902 0,571 0,322 0,581 0,462 0,535 90 0,851 0,586 0,308 0,578 0,453 0,583 120 0,816 0,616 0,309 0,564 0,490 0,546 150 0,901 0,545 0,329 0,702 0,865 0,623 180 0,856 0,764 0,271 0,705 0,577 0,669 n va p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-8 Phụ lục Bảng giá trị ln (Co/C) TC theo th i gian t (phút) vật liệu g-C3N4 InVO4 Thời gian (phút) ln(C0/C) lu an InVO4 0 30 0,083 0,186 60 0,288 0,248 90 0,446 0,329 120 0,494 0,386 150 0,562 0,562 180 0,673 0,734 n va g-C3N4 p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si Pl-9 Phụ lục Bảng giá trị ln (Co/C) TC theo th i gian t (phút) vật liệu CI-x (x = 5%; 10%; 15%) Thời gian (phút) ln(C0/C) lu an CI-10 CI-15 0 0 30 0,041 0,329 0,186 60 0,211 0,616 0,386 90 0,329 0,844 0,598 120 0,511 1,109 0,713 150 0,580 1,204 0,799 180 0,734 1,609 0,941 n va CI-5 p ie gh tn to d oa nl w nf va an lu z at nh oi lm ul z m co l gm @ an Lu n va ac th si