(Luận văn thạc sĩ) nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite ag3vo4 bivo4 ứng dụng làm chất xúc tác quang phân hủy các chất hữu cơ ô nhiễm trong môi trường nước

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐINH THỊ HỒNG VÂN h NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE Ag3VO4/ BiVO4 ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG PHÂN HỦY CÁC CHẤT HỮU CƠ Ô NHIỄM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Bình Định – Năm 2019 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN ĐINH THỊ HỒNG VÂN NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE Ag3VO4/ BiVO4 ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG PHÂN HỦY CÁC CHẤT HỮU CƠ Ô NHIỄM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC h Chuyên ngành: Hóa vơ Mã số: 8440113 Người hướng dẫn 1: PGS.TS Nguyễn Thị Diệu Cẩm Người hướng dẫn 2: TS Phạm Thanh Đồng LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình kết nghiên cứu riêng Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chưa công bố cơng trình nghiên cứu Tác giả luận văn Đinh Thị Hồng Vân h LỜI CẢM ƠN Em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới cô giáo PGS.TS Nguyễn Thị Diệu Cẩm thầy giáo TS Phạm Thanh Đồng tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, bảo động viên em hoàn thành tốt luận văn Trong trình thực luận văn, em nhận nhiều quan tâm tạo điều kiện Thầy, Cô Khoa Khoa học Tự nhiên Khu thí nghiệm thực hành A6 – Trường Đại học Quy Nhơn Em xin bày tỏ lòng cảm ơn chân thành tới quý Thầy, Cô Em xin chân thành cảm ơn gia đình, bạn bè tập thể lớp Cao học Hóa K20 ln động viên, khích lệ tinh thần suốt q trình học tập nghiên cứu khoa học Mặc dù cố gắng thời gian thực luận văn hạn chế kiến thức thời gian, kinh nghiệm nghiên cứu nên không h tránh khỏi thiếu sót Em mong nhận thơng cảm ý kiến đóng góp quý báu từ quý Thầy, Cơ để luận văn hồn thiện Em xin chân thành cảm ơn! Tác giả luận văn Đinh Thị Hồng Vân MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN MỤC LỤC DANH MỤC CÁC KÝ TỪ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG BIỂU 10 DANH MỤC HÌNH ẢNH 11 MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài Mục tiêu đề tài Đối tượng phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Nội dung nghiên cứu h Cấu trúc luận văn Chương TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 Giới thiệu vật liệu xúc tác quang 1.1.1 Khái niệm xúc tác quang chế phản ứng 1.1.2 Tổng quan tình hình nghiên cứu vật liệu xúc tác quang Ag VO BiVO 1.2 Giới thiệu bismuth orthovanadate 11 1.2.1 Đặc điểm cấu tạo đặc tính BiVO 11 1.2.2 Các phương pháp tổng hợp BiVO 14 1.2.3 Ứng dụng BiVO4 17 1.2.4 Cơ chế quang xúc tác vật liệu BiVO 18 1.3 Giới thiệu bạc vanadat (Ag3VO4) 20 1.3.1 Cấu tạo Ag3 VO4 20 1.3.2 Cơ chế quang xúc tác Ag3 VO4 21 1.3.3 Phương pháp tổng hợp Ag3 VO 23 1.3.4 Tiềm ứng dụng Ag3 VO 24 1.4 Giới thiệu rhodamine B 26 1.5 Giới thiệu chất kháng sinh tetracycline hydrochloride 27 Chương THỰC NGHIỆM 29 2.1 Hóa chất dụng cụ 29 2.1.1 Hóa chất 29 2.1.2 Dụng cụ 29 2.2 Tổng hợp vật liệu xúc tác quang 29 2.2.1 Tổng hợp vật liệu BiVO4 phương pháp thủy nhiệt 29 2.2.2 Tổng hợp vật liệu Ag3 VO4 30 2.2.3 Tổng hợp vật liệu composie Ag VO4 /BiVO4 phương pháp h khuấy trộn, siêu âm 30 2.3 Các phương pháp đặc trưng vật liệu 31 2.3.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen 31 2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét 32 2.3.3 Phương pháp phổ hồng ngoại 33 2.3.4 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UVVisible Diffuse Reflectance Spectroscopy) 34 2.3.5 Phương pháp phổ lượng tia X hay EDS (Energy Dispersive X-ray) 37 2.3.6 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 (BET) 39 2.3.7 Phương pháp phổ huỳnh quang (PL – Photoluminescence) 41 2.4 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu 44 2.4.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 44 2.4.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp 44 2.4.3 Phân tích định lượng RhB 45 2.4.4 Phân tích định lượng tetracycline hydrochloride 47 Chương KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 49 3.1 Đặc trưng vật liệu khảo sát hoạt tính quang xúc tác Ag3VO4 49 3.1.1 Đặc trưng vật liệu Ag3 VO4 49 3.1.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu Ag3 VO4 54 3.2 Đặc trưng vật liệu khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu composite Ag3VO4/BiVO4 56 3.2.1 Đặc trưng vật liệu composite Ag VO4 /BiVO4 tỉ lệ khối lượng khác 56 3.2.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu composite Ag3 VO 4/BiVO tỉ lệ khối lượng Ag3 VO4 /BiVO4 khác 62 h 3.3 Đặc trưng vật liệu composite Ag3VO4/BiVO4 (AB-12) 67 3.3.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X 67 3.3.2 Phương pháp phổ kích thích electron 68 3.3.3 Phương pháp hiển vi điện tử quét 69 3.3.4 Phương pháp phổ hồng ngoại 70 3.3.5 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 71 3.3.6 Phương pháp tán xạ lượng 73 3.4 Động học phản ứng quang xúc tác vật liệu Ag3VO4/BiVO4 rhodamine B 74 3.5 Cơ chế trình quang xúc tác 77 3.6 Đánh giá khả tái sử dụng vật liệu xúc tác quang 81 KÊT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 84 DANH MỤC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 86 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 87 DANH MỤC PHỤ LỤC 95 h DANH MỤC CÁC KÝ TỪ VIẾT TẮT AO : Ammonium oxalate BQ : 1,4-Benzoquione CB : Conduction Band (vùng dẫn) Eg : Band gap energy (Năng lượng vùng cấm) EDX : Energy-Dispersive X-ray spectroscopy (Phổ tán xạ lượng tia X) : Infrared (hồng ngoại) RhB : Rhodamine B (rhodamine B) SEM : Scanning Electron Microscopy (kính hiển vi điển tử quét) TC : Tetracycline hydrochlolide TBA : Tert-Butyl ancohol UV-Vis-DRS : Ultraviolet – Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (tử h IR ngoại khả kiến) VB : Valance Band (vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffaction (nhiễu xạ tia X) DANH MỤC BẢNG BIỂU Số hiệu Tên bảng bảng 1.1 1.2 2.1 2.2 2.3 3.1 Độ dài liên kết Bi-O V-O với cấu trúc đơn tinh thể BiVO4 Tính chất vật lý thơng số đơn tinh thể BiVO4 Danh mục hóa chất Sự phụ thuộc mật độ A vào nồng độ RhB C (mg/L) Sự phụ thuộc mật độ quang A vào nồng độ TC C (mg/L) Thành phần nguyên tố Ag, O, V mẫu Ag3VO4 Trang 11 12 29 46 48 53 h Năng lượng vùng cấm vật liệu Ag3VO4, 3.2 BiVO4 mẫu composite AB-105, AB-11, 60 AB-12, AB-13 So sánh lượng vùng cấm độ chuyển hóa 3.3 RhB vật liệu Ag3VO4, BiVO4 mẫu 65 composite AB-105, AB-11, AB-12, AB-13 Tóm tắt số tốc độ mẫu Ag3VO4 (e), 3.4 BiVO4 (f), composite AB-105 (a), AB-11(b), AB- 77 12 (c), AB-13 (d) 3.5 Kết hiệu suất phân hủy RhB vật liệu AB12 AB-12 tái sinh 82