Tổng hợp vật liệu nanocomposite tio2 trên cơ sở graphene oxide dạng khử pha tạp zno, mgfe2o4 để quang phân hủy methylene xanh trong nước

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA THIỀU QUANG QUỐC VIỆT TỔNG HỢP VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE TiO2 TRÊN CƠ SỞ GRAPHENE OXIDE DẠNG KHỬ PHA TẠP ZnO, MgFe2O4 ĐỂ QUANG PHÂN HỦY METHYLENE XANH TRONG NƯỚC LUẬN ÁN TIẾN SĨ TP HỒ CHÍ MINH – NĂM 2023 ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA THIỀU QUANG QUỐC VIỆT TỔNG HỢP VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE TiO2 TRÊN CƠ SỞ GRAPHENE OXIDE DẠNG KHỬ PHA TẠP ZnO, MgFe2O4 ĐỂ QUANG PHÂN HỦY METHYLENE XANH TRONG NƯỚC Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số chuyên ngành: 9.52.03.01 Phản biện độc lập: Phản biện độc lập: Phản biện: PGS TS Trần Ngọc Quyển Phản biện: PGS TS Trần Quang Hiếu Phản biện: PGS TS Nguyễn Trường Sơn NGƯỜI HƯỚNG DẪN: PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu PGS TS Mai Thanh Phong LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan cơng trình nghiên cứu thân tác giả Các kết nghiên cứu kết luận luận án trung thực không chép từ nguồn hình thức Việc tham khảo nguồn tài liệu thực trích dẫn ghi nguồn tài liệu tham khảo quy định Tác giả luận án Thiều Quang Quốc Việt i TÓM TẮT LUẬN ÁN Trong luận án này, vật liệu graphene oxide (GO) tổng hợp từ graphite (Gi) phương pháp Hummers cải tiến Ba loại vật liệu nanocomposite oxide kim loại sở graphene oxide dạng khử (reduced graphene oxide – rGO) gồm titan dioxide/rGO (TiO2/rGO), kẽm oxide–titan dioxide/rGO (ZnO–TiO2/rGO) ferrite magie– titan dioxide/ rGO (MFO–TiO2/rGO) tổng hợp phương pháp thủy nhiệt với tỷ lệ tiền chất khác Theo đó, TiO2/rGO có tỷ lệ tiền chất titan isopropoxide (TIP):GO (mL:mL) 0,5:100; 1,0:100; 1,5:100; 2,0:100 2,5:100; ZnO–TiO2/rGO với tỷ lệ ZnO:GO (mg:mL) 0:100; 100:100; 150:100; 200:100 250:100 MFO–TiO2/rGO với tỷ lệ khối lượng MFO:GO (mg:mg) 1:0,125; 1:0,25; 1:0,5; 1:0,75 1:1 Đặc trưng vật liệu phân tích phương pháp đại như: Hồng ngoại biến đổi Fourier (Fourier transform infrared spectroscopy – FTIR), nhiễu xạ tia X (X–ray diffraction – XRD), phổ Raman, phổ quang điện tử tia X (X–ray photoelectron spectroscopy – XPS), kính hiển vi điện tử truyền qua (transmission electron microscope – TEM), kính hiển vi điện tử quét (scanning electron microcope – SEM), tán xạ lượng tia X (energy–dispersive X–ray spectroscopy – EDS), phương pháp hấp phụ đẳng nhiệt (Brunauer–Emmett–Teller – BET), phân tích nhiệt trọng lượng (thermal gravimetric analysis – TGA) phổ hấp thu tử ngoại khả kiến (ultraviolet– visble spectroscope – UV–Vis) Tiếp theo, ba loại vật liệu nanocomposite khảo sát hiệu suất quang phân hủy methylene xanh (methylene blue – MB) nước Nồng độ MB trước sau trình quang phân hủy xác định phương pháp UV–Vis Ảnh hưởng riêng lẻ yếu tố như: Nhiệt độ, pH, thời gian hấp phụ, thời gian quang phân hủy, nồng độ MB ban đầu, lượng vật liệu, công suất đèn UVC lượng H2O2 đến hiệu suất quang phân hủy MB ba loại vật liệu nanocomposite khảo sát Sau đó, ba yếu tố ảnh hưởng nhiều đến hiệu suất quang phân hủy MB khảo sát quy hoạch thực nghiệm theo phương pháp bề mặt đáp ứng, thiết kế thí nghiệm với mơ hình Box–Behnken Đồng thời, chế q trình quang phân hủy ba loại vật liệu nanocomposite MB khảo sát Cụ thể, nhu cầu oxy hóa học (chemical oxygen demand ii – COD) tổng carbon hữu (total organic carbon – TOC) khảo sát để đánh giá khả khống hóa vật liệu nanocomposite Bên cạnh đó, ảnh hưởng gốc tự chế quang phân hủy MB khảo sát bổ sung thêm chất bắt gốc tự isopropanol (IPA), benzoquinone (BQ) acid oxalic (AO) + để giữ gốc ŸOH, ŸO# " h Từ đó, đề xuất chế quang phân hủy MB vật liệu tổng hợp Ngoài ra, ba loại vật liệu nanocomposite khảo sát ổn định qua năm chu kỳ thu hồi tái sử dụng iii ABSTRACT In this thesis, the graphene oxide (GO) was synthesized from graphite (Gi) via the improved Hummers method Three types of nanocomposites based on reduced graphene oxide (rGO) including titanium dioxide/rGO (TiO2/rGO), zinc oxide–titanium dioxide/rGO (ZnO–TiO2/rGO), and ferrite magnesium–titanium dioxide/rGO (MFO– TiO2/rGO) were synthesized by using the hydrothermal method with different precursor ratio Particularly, TiO2/rGO had the titanium isopropoxide (TIP):GO ratios (mL:mL) of 0.5:100; 1.0:100; 1.5:100; 2.0:100; and 2.5:100; the ZnO:GO (mg:mL) ratios for ZnO–TiO2/rGO was 0:100; 100:100; 150:100; 200:100; and 250:100; and MFO– TiO2/rGO had the MFO:GO mass ratios of 1:0.125; 1:0.25; 1:0.5; 1:0.75; and 1:1 The characteristic of the materials were investigated via several advanced analysis methods, namely Fourier transform infrared spectroscope (FTIR), X–ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, X–ray photoelectron spectroscopy (XPS), energy– dispersive X–ray spectroscopy (EDS), transmission electron microscope (TEM), scanning electron microcope (SEM), energy–dispersive X–ray spectroscope (EDS), Brunauer–Emmett–Teller (BET), thermal gravimetric analysis (TGA), and ultraviolet– visble spectroscopy (UV–Vis) Subsequently, three types of nanocomposites were investigated for the removal efficiency of methylene blue (MB) in water by photodegradation method The initial and after–photodegradation MB concentrations were determined by UV–Vis Effect of each photodegradation factor on MB photodegradation efficiency of three types of nanocomposites such as temperature, pH, adsorption time, photodegradation time, initial MB concentration, amount of material, lamp power UVC, and H2O2 have been investigated After that, the three most influential factors were investigated by experimental plan according to the response surface method, the experiments were designed with the Box–Behnken model Additionally, the photodegradation mechanism of three types of nanocomposites towards MB was investigated Specifically, chemical oxygen demand (COD) and total organic carbon (TOC) were also investigated to evaluate the mineralization ability of synthetic nanocomposites Besides, the effect of free radicals on the photodegradation mechanism of MB was investigated by adding free radical scavenging compounds iv such as isopropanol (IPA), benzoquinone (BQ) and oxalic acid (AO) to capture ŸOH, + ŸO# " , and h , respectively From the aforementioned analysis, the MB photodegradation mechanism of the nanocomposite was proposed Instead, the photodegradation performance and recyclability of three types of synthetic nanocomposites after five cycles were investigated v LỜI CẢM ƠN Đầu tiên tác giả xin trân trọng cảm ơn đến người thân gia đình ln quan tâm, động viên tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả thời gian thực luận án Tác giả xin chân thành gửi lời cảm ơn đến hai thầy PGS TS Nguyễn Hữu Hiếu PGS TS Mai Thanh Phong tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả trình học tập nghiên cứu Tác giả xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy – cô Khoa Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại Học Bách Khoa – ĐHQG TP.HCM giúp đỡ nhiệt tình cho tác giả thời gian học tập nghiên cứu Tác giả xin gửi lời cảm ơn đến anh chị nghiên cứu sinh, học viên, nghiên cứu viên sinh viên Phòng thí nghiệm Trọng điểm ĐHQG – HCM Cơng nghệ Hóa học & Dầu khí (Key CEPP Lab), Trường Đại Học Bách Khoa – ĐHQG TP.HCM hỗ trợ nhiệt tình cho tác giả suốt trình học tập nghiên cứu Tác giả luận án Thiều Quang Quốc Việt vi MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i TÓM TẮT LUẬN ÁN ii ABSTRACT iv LỜI CẢM ƠN vi MỤC LỤC vii DANH MỤC HÌNH x DANH MỤC BẢNG xiv DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT xvii MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài 2 Mục tiêu nghiên cứu 2.1 Mục tiêu tổng quát 2.2 Mục tiêu cụ thể Nội dung nghiên cứu 4 Đối tượng phạm vi nghiên cứu Ý nghĩa khoa học thực tiễn đề tài nghiên cứu Đóng góp luận án Tính luận án CHƯƠNG TỔNG QUAN Tình trạng nhiễm chất màu hữu Methylene xanh 11 1.2.1 Giới thiệu 11 1.2.2 Ảnh hưởng methylene xanh 12 Phương pháp xử lý 13 1.3.1 Phương pháp vật lý 14 1.3.2 Phương pháp sinh học 16 1.3.3 Phương pháp hóa học 17 Vật liệu quang phân hủy 19 1.4.1 Titan dioxide 20 1.4.2 Vật liệu nanocomposite titan dioxide/graphene oxide dạng khử 23 vii 1.4.3 Kẽm oxide–titan dioxide/graphene oxide dạng khử 27 1.4.4 Ferrite magie–titan dioxide/graphene oxide dạng khử 30 Tình hình nghiên cứu nước 33 1.5.1 Trong nước 33 1.5.2 Ngoài nước 34 Phương pháp nghiên cứu 37 1.6.1 Tổng hợp phân tích đặc trưng vật liệu 37 1.6.2 Khảo sát khả quang phân hủy 39 1.6.3 Nghiên cứu chế 45 1.6.4 Khảo sát khả thu hồi tái sử dụng 45 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 46 Hóa chất, thiết bị địa điểm thực 47 2.1.1 Hóa chất 47 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 47 2.1.3 Địa điểm thực 48 Thí nghiệm 48 2.2.1 Vật liệu titan dioxide/graphene oxide dạng khử 48 2.2.2 Vật liệu kẽm oxide–titan dioxide/graphene oxide dạng khử 56 2.2.3 Vật liệu ferrite magie–titan dioxide/graphene oxide dạng khử 61 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 68 VẬT LIỆU TITAN DIOXIDE/GRAPHENE OXIDE DẠNG KHỬ 69 3.1.1 Đặc trưng vật liệu 69 3.1.2 Ảnh hưởng tỷ lệ tiền chất điều kiện quang phân hủy 78 3.1.3 Cơ chế quang phân hủy MB vật liệu TrGO3 92 3.1.4 Khả thu hồi, tái sử dụng vật liệu TrGO3 95 VẬT LIỆU KẼM OXIDE–TITAN DIOXIDE/GRAPHENE OXIDE DẠNG KHỬ 97 3.2.1 Đặc trưng vật liệu 97 3.2.2 Ảnh hưởng tỷ lệ tiền chất điều kiện quang phân hủy 105 3.2.3 Cơ chế quang phân hủy MB vật liệu TZG−1.5 120 3.2.4 Khả thu hồi, tái sử dụng 123 viii CQNG HOA XA HQI CHU NGHIA ~T NAM D9c IJp-TI}' do-H;mh phuc D~I HQC QU6C GIA THANH PHO HO CHi MINH TRU'CJNG D~ HQC BACH KHOA TP.HCM, 02 thang 02 nam 2023 QUYETNGHJ CUA HQI DONG DANH GIA LUiN AN TIEN SI CAP TRUONG 06 tai: Tf>ng hQ'P V@t li~u nanocomposite TiO2 tren ca sa graphene oxit d,;mg khu pha t?p quang phan huy methylene xanh nu6c ZnO, MgFe2O4 de Cua nghien c(ru sinh: Thi8u Quang Qu6c Vi~t Ngay bao v~: 02/02/2023 Sau nghe nghien cuu sinh trinh bay lu~ an va tra lai cac cau hoi, H9i d6ng quy@t nghi nhu sau: K€t qua b6 phi€u danh gia lu~ an cua H9i d6ng: 7/7 phi€u tan tu vien H;,i d6ng Nhiing k€t lu@n khoa h9c ca ban, nhfrng di~m mm, dong g6p m6i cua lu~n an: lu~n an da tf>ng hQ'P ba v~t li~u nanocomposite TiO2 tren ca sa graphene oxit d?ng khu pha t?p :::.::;~:::i::~:v:::: ::~!::;nu~:un:n:::::::~:;::: Ye~ g6m thai gian, pH, n6ng d9 ban dAu, thai gian chi@u sang Lu~n an ci:ing d~ xu§.t co , che quang phan huy V@t li~u thu duqc c6 kha nang xu ly , tot Casa khoa h9c, d9 tin c~y cua nhiing lu~n diem va nhfrng k@t lu~n neu lu~n an: Lu@n an su d1,mg cac phuang phap phan tich hi~n d?i, su d\lilg cac phuang phap nghien cuu phu hQ'P, dua cac ca sa khoa h9c, di€n giai hqp ly nen k~t qua va nhfrng lu~n diBm cua lu@n an c6 d9 tin c~y cao Y nghia v6 ly lu~n, thµc ti€n va nhiing d6 nghi su d\lilg cac k@t qua nghien cuu cua lu~ an: k€t qua nghien cuu cho thfiy cac h~ v@t li~u nanocomposite TiO2 tren ca sa graphene oxit d?ng khu pha t?p ZnO, MgFe2O4 c6 ti€m nang t'.mg di.mg xu ly nu&c thai d~t nhu9m Nhiing thi€t s6t v€ n9i dung va hinh thuc cua lu~ an: lu~n an vfrn m9t s6 16i trinh bay ck phai sua chua; chi ti€t theo cac nh~n xet tu cac vien h9i d6ng fi?( ~!' , _; \ BAC11 \ (-::_:"- "' ·', Muc d9 dap ung cac yeu c§u ctia lu~n an: lu~ an da dap ung duqc cac yeu du d?t 7· NhOng di€m c§n bA sung, sira chiia (n~u c6) truoc n9p lu~ an cho Thu vi~n Qudc gia Vi~t Nam: Chinh sira theo cac g6p y tu cac Uy vien Phan bi~n va cac vien khac h(H d6ng (theo cac ban nh~n xet dinh kem) HQi d6ng tan thailh va d€ xudt Nha trucmg cong nh~n trinh d9 va dp bing ti€n sr cho nghien c(ru sinh CHU TJCH HQI BON GS TS Phan Dinh Tuin , THU KY HQI DONG PGS.TS Nguyln Tuin Anh D~ HQC QU6C GIA CQNG HOA XA HQI CHU NGHIA ~T NAM THANH PH6 Ht> CID MINH D9c lip • Tl! - H=,nh phuc TRUONG DAI HOC BACH KHOA BAN xAc NHAN CHiNH SUA LUAN AN TIEN Si THEO Y KIEN D£ NGHJ CUA HQI DONG DANH GIA LATS CAP TRUONG THIEU QUANG QU6C VItT T6ng hQ'p v@t lifu nanocomposite TiO1 tren ca sa graphene oxide D~ tai nghien c(ru: d\lng khir pha t\lP ZnO, MgFe1O4 di quang phan hdy methylene xanh mrac HQ va ten NCS: Ky thu@t H6a h9c Chuyen nganh: Ma: sf> chuyen nganh: 9520301 PGS.TS NGUYEN HUU HIEU PGS.TS MAI THANH PHONG T~p th~ hu6ng dfui: d6ng darlh gia lu~ an ti€n si cftp Truong, Quy€t nghi va cac y Can cu Bien ban hQp d6ng, nghien c(ru sinh da' nghiem rue si:ra chfra, b6 sung ki€n nh~n xet cua vien ti€n sI cftp Truong vao bu6i hQp H¢i d6ng danh gia lu~n dung lu~ dung chi ti€t nhu sau: 02/02/2023 v6i an an Nqi dung gop y cua H{H d6ng Trang Nqi dung chinh sira cua NCS Thf>ng nh§t NCS da chinh sua, thf>ng nh§t cac thu~t ngfr Anh - Vi~t nhu: cac thu~t ngfr oxide, ferrite, acid, carbon, anode, ethanol Anh - Vi~t lu~n an B6 sung NCS da b6 sung TLTK [79] vao Bang 3.24: [79] TLTK Bang 3.24: So sanh hi~u su§t quang phan huy MB cua V?t li~u vao Bang 3.24 TZG-1.5 v6i cac nghien cuu khac dq l\'IB ZnO-TiOi/rGO 63,5 20 25,25 99,71 rGOffi02/ZnO 120 0,3 JO 92,00 [79) Ti02/ZnO/rGO 180 20 50 99,60 [110) ZnO/grapheneffi02 120 20 100 85,90 [ 111 J ZnO-rGO-CNTs 260 150 96,00 [ 112) V~t li~u I N8ng Lffl!Dg Hicu v~t li~u ' suat (%) (phut) (mg/L) (mg/100111.L) dung lU?Il an 125 TLTK Thin gian SIT Toan Lu~n an NQidung gop y ciia HQi d6ng NQi dung chinh si'ra ctia NCS Tran.t NCS da chinh li;ii ty 1e TIP: DD GO thay vi TIP:GO: Phdn khao Anh hu6ng ty t~ tien chAt TIP d€n d~c tnmg va kha nang sat ti~n chdt: , h·y ~A"D cu·a vat li;:.u TiOv'rGO dugc khao sat khao sat ty l~ quang phan u 1vJ.D • , • • • , va then g1an phan ung TIP: DD GO ct, dinh dieu ki~n nhi~t thay TIP:GO a 200°c va gio, n6ng dQ huyen phu GO (DD GO) la 50 mg/L bang 2.2 va ty l~ TIP:DD GO dugc thay d6i v6i cac gia tri khac nhu 49-50 _th~ hi~n aBang 2.2 Bang 2.2: Khao sat anh hu6ng cua ty 1~ ti€n chdt d~n t6ng hqp TiO:z/rGO SIT V~t li~u TJP:DD GO (mL:mL) l TrGOl 0,5:100 TrG02 1,0:100 TrG03 1,5:100 TrG04 2,0:100 TrGOS 2,5 :100 Kh6i luqng ZnO khac duqc tf>ng hqp va khao sat hi~u sudt quang phan huy MB nhu dlIQ'C trinh bay Bang 2.6 V~t li~u nanocomposite duqc d~t ten la TZG 58 Bang 2.6: Thanh phfrn v~t li~u ZnO-TiO2/rGO Th6ng nhdt su d1=1n~ den UVC, bo sung bu6c song cua den UVC STT V~t li~u ZnO (mg) TIP (mL) DD GO(mL) TZG-0 1,5 100 TZG-1 100 1,5 100 TZG-1.5 150 1,5 100 TZG-2 200 1,5 100 TZG-2.5 250 1,5 100 TZG-3 300 1,5 100 NCS da th6ng nhdt den UVC toan lu~n an va bf> sung bu6c song den UVC: Thuy~t ~inh quy trinh: Cac thi nghi~m khao sat hi~u sudt quang phan huy MB cua v~t li~u TiOi/rGO su d-t,mg anh sang UVC v&i bu6c s6ng 254 nm Thi nghi~m duqc ti€n hanh c6c 250 mL, ~oang each giua anh sang va dung djch la 25 cm 51 Con m(>t sa NCS da ki~m tra va chinh sua cac 16i danh may toan b{> 16i danh may n(>i dung lu~ an \ Nqi dung gop y cua Hc)i d6ng Nqi dung chlnh sfra ciia NCS Trang Bb sung N ~s da b6 sung don vi the tich cho thong s6 lm;mg v~t Heu th~ tfch dung IlQl dung toan lu~ an va cac bang sau: dich cac Cac y~u t6 khao sat theo mo hinh Plackett-Burman nhu th~ hi~n bang s6 Heu Bang 2.3 khao sat luqng Bang 2.3: Y~u t6 khao sat theo mo hinh Plackett-Burman cua li~u v~t v~t li~u TiOv'rGO anh hucmg d€n suAt hi~u quang phan huy MB bang va so sanh v&i cac nghien ct'.ru khac Danvj Ky hifu Nhi~t d9 •c pH v,u t6 khio sat Mlic nghien CU'U -1 +1 X1 30 50 - Xi 11 Thc'ri gian h'p phi} pbut X, 40 60 Thoi gian qunng phan huy phut X 40 80 N&ngd9MB mg/L Xs IO 40 mg/IOOmL X 10 30 Lirq-ng V~I li~u 52 Bang 2.7: Cac y€u t6 mo hinh Plackett-Burman 59 Dan vi Ky hi~u w Thc'ri ginn quang phan huy Thiri ·gian hfip phi} Y~u t& -1 +1 X1 16 Phtit X2 40 80 Phut XJ 40 80 mg/JOO mL X IO 30 mg/L Xs IO 30 - X, 11 Cong su~t cleu UVC Ltrq'Dg v~t li~u N&ngclgMB Mlic d9 khao sat pH Luqng v~t li~u thay d6i nhu th~ hi~n Bang 2.11 Bang 2.11: Khao sat anh huang cua luqng v~t li~u d€n hi~u suit quang phan htiy MB V~t li~u Ltrq'Dg v~t li~n (mg/100 mL) V~t li~u 10 phi1 hqp 20 tim dm;rc a 30 SIT I Jll\lC 2.2 J.J.a N&ng dg l\1B (mg/L) 20 64 Ltrq'Dg IL02 (µL) 375 40 - - - - - - :", , - - - - - - ~ - - - - - - - - - - - - - - Nqidung Tran \ Nqi dung chinh sfra ciia NCS gop y ciia _J Hqi d6ng N6ng dQ MB thay dfii nhu the hi~n cr Bang 2.12 suit Bang 2.12: Khao sat anh hmm g cua ndng d(> MB d~n hi~u 65 quan g phan huy MB SIT Vit lifu l V~t li~u tim duqc a 2.2.3.3.a LuQ'Dg H20z (JJL) 10 Di~u ki~n phu hc;rp phu hc;rp ffi\lC NAngd9.I\ID (mg/L) LU'(}'Dg vit lifu (mg/100 mL) timdugc 20 aBang 2.11 30 375 Lm;mg H202 them vao thay dfii nhu th~ hi~n a Bang 2.13 suit Bang 2.13: Khao sat anh hucrng cua lm;mg H202 d~n hi~u 65 quang phan huy MB SIT V~t li?u I V~t li~u phu hc;rp tim duqc a 111\IC Lugng v~t lifu NAng d9 l\IB (mg/100 mL) (mg/L) Di~u ki~n phu hqp Di~u ki~n phu tim dugc hgp tim dugc aBimg 2.11 aBang 2.12 Ltrqng H20z (µL) 125 2.],J.J.a 250 375 500 MB cua Ngoa i ra, Bang 3.12 so sanh hi~u suit quan g phan huy v~t li~u TrG0 v&i cac cong b6 tuong t\f li~u Bang 3.12: So sanh hi~u suit quang phan huy MB cua v~t TrG0 v&i cac nghien cuu khac sn· V~t li~u pH I TiOz/rGO JO TiOi/rGO N&ng d9 L11gng v~t lifu Hifu suAt TLTK (mg/100 mL) (%) 23 20 99,92 Lu~n an JO 80 99,90 [ l OI J TiOz-RGO 30 20 82,00 [102] GOrfi02 10 100 95,80 (103] Ti02'GO JOO 50 98,67 [104] Ti02@rGO JOO IO 50,00 [105] MB (mg/L) 97 Nqi dung g6 py cua Trang Nqi dung cbinh sh ctia NCS H(H d6ng ng ph4n htiy MB ctia v~t li~u Ba ng 24 so sanh hi~u sui t qua TZ G- 1.5 voi cac cong bd tuo ng t\l ph4n htiy MB ctia v~t li~u Ba ng 3.24: So sanh hi~u su§t quang TZ G-1 v&i cac nghien cuu khac Luv ng vit lifu gian di}MB (phut) (mg/L) (mg/100 mL) Tboi SIT Vit lifu NAng Hieu su,t (%) 99,71 TLTK Lu~n an ZnO-Ti02/rGO 63,5 20 25,25 rGO ffi0 2/Z nO 120 0,3 10 92,00 [79] Ti02/ZnO/rGO 180 20 50 99,60 [110] ZnO/graphene/fi02 120 20 100 85,90 [111] ZnO-rGO-CNTs 260 150 96,00 [112] pha n htiy MB ctia v~t Ii~u Ba ng 3.33 so sanh hi~u su§t quang MT G v&i eac cong b6 tuong t\l phan htiy MB etia v~t li~u Ba ng 3.33: So sanh hi~u su§t quang MTG3 vai eae nghien euu khae STT V~t lifu pH Lm1ng v~t lifu (mg/100 mL) M.FO-Ti02/rGO 16 Ag/ZuO/AC 60 Cu20/Z110/rGO 30 Hifu su~t (%) 200 99,89 1000 50 H202 (µL ) lfO 146 TLTK Lu~n an 99,90 [ 115) 98,00 [116) 94,33 [117) h e§u true v~t Ii~u MF O- Ti0 2/rGO: Ki~m tra I~i NCS da ve I~i hin true C§u true MF O-T iOi /rG O nhu th~ hi~n a Hin h 1.16 du v~t Ii~u MFOTiOi/rGO TiOl a Hinh 1.16 ,\11'0 124 31 HOOC O Hinh 1.16: C! u true MF O- TiO i/rG Nqi dung gop y cua Hqi d6ng Nqi dung cbinh sfra cua NCS B6 sung NCS dii b8 sung error bar cac d6 tltj sau: error bar cho Ket qua thu nghi~m cua cac v~t Heu thong qua hi~u sudt hftp ph\l cac d6 thi va quang phan huy 1\18 nhu th~ hien o Hinh 11 79 100-r =c-;; ""7 '-" Hipph\l Quang phlin buy 95 90 >- :g 85 ,;j '§ 80 b.O 0- 75 •c(IS ;l 70 ::I ca, :f 65 60 TrGOl TrG02 TrG03 TrG04 TrG05 Hinh 11: Hi~u su!t quang phan huy MB cua cac v~t li~u Ti02/rGO Cac lo~i v~t li~u dugc ki€m tra d6i chfrng truong hgp chi€u den mo phong anh sang m~t troi vi.mg anh sang kha ki€n nhu trinh bay & Hinh 17 , 100 ~ -. ~.,,,, ,.,,.-, -~- , -'· 92 Den mo phong Anh sting m~t triri Nang lucmg vung dm >., - ~ ! 60 g 20~-~ P25 TrG03 V~t li~u Hinh 3.17: Hi~u su!t quang phan huy MB duoi den UVC, den mo phong anh sang m~t troi va nruig lm;mg vung cb cua cac v~t ueu Nqi dung gop y ctia H(>i ddng Trang Nqi dung chinh sfra ciia NCS o 106 K~t qua ki~m tra d6i chung truong hqp chieu den vung anh sang kha ki~n nhu trinh bay o Hinh 3.40 120 Hi~u suAt quang phan huy MB cua v~t Heu TZG duqc trinh bay Hinh 3.32 .§';' c 80 ; c c 60 I6- i"' 40 a :i: 20 TZG-0 TZG-1 TZG-1.5 TZG-2 TZG-2.5 TZG-3 Hinh 3.32: Hi~u suAt quang phan huy MB cua ZnO-TiOi/rGO , ~ , - - - - - ~ - - , - - ~ - , - 3,5 , , 100 l > uvc Den mO ph6ng anh sang m~t troi NAng hrQ'ng vimg dm , 3~0 ~,§ :) ell C: ;, bO ·::l C: ti· 2" :: , Cl) ::; z 20 +-~ P25 TrG03 TZG- 1.5 V~t li~u Hinh 3.40: Hi~u suit quang phan huy MB du6i den UVC, den mo ph6ng anh sang m~t trai va nang lugng vung cfim cua cac v~t li~u 145 K~t qua ki~m tra dBi ch(mg truong hqp chieu den vung anh sang kha kien nhu trinh bay o Hinh 3.61 N9i dung gop y cua Trang N9i dung chinh sfra cua NCS H9i d6ng r - - - r - ~ - ~ - ~ ~ ~ ~ - ~ - ~ 3.5 'i _, 100 I DenUYC Deomophong 6nh 5'ng mtt trbi Nang luQT18 v1i ng dm > ,., _, 3.0·•~ ti ~ 80 c 5!!> -~ 01) 2,5 - a z oil 2,0 20 P25 TrG03 MTG3 TZG-1.5 V~t li~u Hinh 3.61: Hi~u suit quang phan huy MB duai den UVC, den mo phong anh sang m~t troi va nang lu(Jilg vung cdm cua cac v~t li~u Ki~m tra l~i lm;mg GO su d\mg Hinh 2.2 va thuy~t minh quy trinh NCS da ki~m tra va th6ng nhfit nc)i dung hinh 2.2 va ph§n thuy€t minh quy trinh: Quy trinh t6ng hqp v~t li~u TiO2/rGO bing phuong phap thuy nhi~t nhu duqc trinh bay a Hinh 2.2 TIP Smi GO !00mL H,O i - r6-\ 'Lci~u Kh11Ay 150 rpm 49 I mL c73COOH = ~liil= f\o flbi Sicu fun 30 phi1t · = IJ· Sieu iim 60 phitl Khuiiy 150rpm 30 phill TiOzlrGO S~yth.ing hoa Trang gia Hinh 2.2: Quy trinh t6ng hgp TiO2/rGO bAng phuang phap thuy nhi~t Thuy~t minh quy trinh: H6n hgp g6m TIP, 40 mL ethanol va I mL acid acetic dugc phan tan vao 100 mL dung djch huy!n phu GO (50 mg/L) H6n hgp duqc sieu am 60 phut { Nqidung gop y ctia Hqi c16ng Trang NQi dung chinh sfra ctia NCS d~ thu duqc huy~n phu d6ng nhAt Sau d6, h6n hQ'P duqc cho vao au!oclave, th\IC hien qua trinh thuy nhiet (J 200°c gio K_et tua thu duqc ·sau thuy nhiet duqc mang di ly tam, nia va say thang hoa V~t li~u thu duqc sau siy la Ti02/rGO di;mg b{,t Tp.H6 Chi Minh, ngizy 11 thong 02 nam 2023 T$p th~ hu6ng din (Ky, ghi ro hQ ten) PGS.TS NGUYtN HUlJ HIEU Nghien CU'U sinh (Ky, ghi ro hQ ten) PGS.TS MAI THANH PHONG TIDEU QUANG QUOC VItT CHU TlCH HQI BONG (Ky, ghi ro hQ ten) GS TS PHAN DINH TUA.N THU KY HQI DONG (Ky, ghi ro hQ ten) PGS.TS NGUYEN TUA.N ANH