Phân cực plasmo VI
Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv SERFACE PLASMON 1.1 Giới thiệu Sự tương tác giữa kim loại với bức xạ điện từ chịu ảnh hưởng rất lớn từ các electron tự do trong kim loại. Theo mô hình Drude, các electron tự do dao động 180 độ ra khỏi trường điện điều khiển một đoạn tương đối. Kết quả là, hầu hết các kim loại có một hằng số điện môi âm ở tần số quang học gây ra một phản xạ rất cao. Hơn nữa, ở tần số quang học khí electron tự do của kim loại có thể duy trì bề mặt và các dao động mật độ điện tích khối, được gọi là các phân cực plasmon hoặc plasmon với tần số cộng hưởng riêng biệt. Sự tồn tại của plasmon là đặc trưng cho sự tương tác của các cấu trúc nano kim loại với ánh sáng. Điều tương tự không thể được lặp lại một cách đơn giản trong các dải quang phổ khác bằng cách sử dụng các phương trình bất biến của Maxwell khi các thông số vật liệu thay đổi đáng kể với tần số. Một cách cụ thể, điều này có nghĩa rằng mô hình thí nghiệm với các vi sóng và kết cấu kim loại tương ứng lớn hơn không thể thay thế thí nghiệm với cấu trúc nano kim loại ở các tần số quang. Các dao động mật độ điện tích khối liên kết với serface plasmon tại giao diện giữa một kim loại và một chất điện môi có thể làm gia tăng các trường gần quang học một cách mạnh mẽ với không gian được giới hạn trong mặt tiếp xúc. Tương tự như vậy, nếu khí điện tử được giới hạn trong ba chiều, như trong trường hợp của một hạt phân tử subwavelength nhỏ, sự thay thế toàn bộ các electron với lưới tích điện dương dẫn đến một lực khôi phục lại đưa đến các cộng hưởng plasmon phân tử đặc biệt phụ thuộc vào cấu trúc hình học của hạt. Trong các hạt có hình dạng (thường chỉ) phù hợp, các tích lũy điện tích vùng cực trị có thể xảy ra được thể hiện bởi các trường quang học được tăng cường một cách mạnh mẽ. Nghiên cứu về hiện tượng quang học liên quan đến các phản ứng điện từ của kim loại gần đây được gọi là plasmonics hoặc nanoplasmonics. Lĩnh vực này của khoa học nano phát triển nhanh chóng chủ yếu là liên quan tới sự kiểm soát bức xạ quang học trên quy mô subwavelength. Nhiều khái niệm mới và ứng Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv dụng của quang học kim loại được phát triển trong vài năm qua và trong chương này chúng ta sẽ thảo luận về một vài ví dụ. Đầu tiên chúng ta sẽ xem xét các tính chất quang học của các cấu trúc kim loại hiếm với các hình dạng khác nhau, từ màng mỏng hai chiều tới các dây dẫn không chiều và một chiều, tương ứng. Phân tích này sẽ được dựa trên các phương trình Maxwell bằng cách sử dụng tính chất điện môi phức phụ thuộc tần số của kim loại. Hầu hết các tương tác vật lý của của ánh sáng với các kết cấu kim loại được ẩn trong các tần số phụ thuộc tính điện môi phức của kim loại, chúng ta sẽ bắt đầu với một thảo luận về những thuộc tính quang học cơ bản của kim loại. Sau đó chúng ta sẽ chuyển sang giải pháp quan trọng của phương trình Maxwell cho các cấu trúc kim loại quý, tức là mặt phẳng kim loại điện môi và các dây dẫn kim loại subwavelength và phân tử cho thấy hiện tượng cộng hưởng. Cuối cùng, các ứng dụng serface plasmon trong quang học nano sẽ được thảo luận. Khi nanoplasmonics là một lĩnh vực hoạt động nghiên cứu, chúng ta có thể mong đợi nhiều ứng dụng mới sẽ được phát triển trong những năm tới và rằng các thành tựu cống hiến sẽ được công bố. Cuối cùng, cần lưu ý rằng sự tương tác quang học tương tự như những thảo luận ở đây, cũng gặp phải khi bức xạ hồng ngoại tương tác với các vật liệu cực. Các kích thích tương ứng được gọi là các phonon phân cực bề mặt. 1.2 Tính chất quang học của các kim loại quý Các tính chất quang học của kim loại và kim loại quý đặc biệt đã được các tác giả thảo luận rất nhiều [1-3]. Chúng tôi sẽ cung cấp một mục ngắn với sự nhấn mạnh vào những hình ảnh cổ điển của các quá trình vật lý có liên quan. Các tính chất quang học của các kim loại có thể được mô tả bởi một hằng số điện môi phức phụ thuộc vào tần số của ánh sáng (xem chương 2). Các tính chất quang học của kim loại được xác định chủ yếu (i) bởi thực tế rằng các điện tử dẫn có thể di chuyển tự do trong phần lớn các vật liệu và (ii) kích thích liên dải có thể xảy ra nếu năng lượng của các photon vượt quá năng Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv lượng cho phép của kim loại. Trong hình ảnh đưa ra ở đây, sự hiện diện của một điện trường dẫn đến một sự chuyển rời r của một điện tử được liên kết với một mô men lưỡng cực μ với μ = er. Hiệu suất tích lũy của tất cả các mô men lưỡng cực riêng của tất cả các kết quả các electron tự do trong một phân cực vĩ mô cho mỗi khối lượng đơn vị P = nμ, trong đó n là số lượng của các electron trên mỗi đơn vị thể tích. Như đã thảo luận trong chương 2, sự dịch chuyển điện D có liên quan đến phân cực vĩ mô. D(r, t) = ε0 E(r, t) + P(r, t) . (12.1) Hơn nữa, ta cũng có mối liên hệ cấu trúc D = ε0 εE (12.2) Đã được giới thiệu. Sử dụng (12.1) và (12,2), giả thiết có một môi trường đẳng hướng, hằng số điện môi có thể được thể hiện như là [2, 4] Chuyển dời r và do đó sự phân cực P vĩ mô có thể thu được bằng cách giải phương trình chuyển động của các electron dưới ảnh hưởng của một trường bên ngoài. 1.2.1 Lý thuyết Drude-Sommerfeld Như là một điểm khởi đầu, chúng tôi chỉ xem xét các tác động của các electron tự do và áp dụng mô hình Drude-Sommerfeld cho khí electron tự do (xem ví dụ [5]). Trong đó e và me là điện tích và khối lượng của các electron tự do, và E0 và ω là biên độ và tần số của điện trường được áp dụng. Lưu ý rằng phương trình chuyển động không có lực khôi phục khi các electron tự do được xem xét. Chu kỳ tắt dần tỷ lệ thuận với Γ = VF / l với VF là vận tốc Fermi và l là các điện tử có nghĩa là đường dẫn tự do giữa các sự kiện phân tán. Giải quyết (12.4) bằng Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv cách sử dụng hình 12.1: Phần thực và phần ảo của hằng số điện môi của vàng theo mô hình Drude-Sommerfeld electron tự do(ω p =13.8 · 10 15 s − 1 ,Γ = 1.075 · 10 14 s − 1 ) . Đường màu xanh là phần thực, đường nét đứt màu đỏ là phần ảo. Lưu ý các quy mô khác nhau cho phần thực và ảo. Phương pháp tiếp cận r(t) = r 0 e − i ω t bằng cách sử dụng kết quả từ (12.3) ở đây là tần số plasma. Công thức (12.5) có thể được viết lại theo phần thực và ảo như sau: Với ω p =13.8 · 10 15 s − 1 and Γ = 1.075 · 10 14 s − 1 đó là những giá trị cho vàng [4] các phần thực và ảo của tính chất điện môi (12.6) được vẽ trong hình 12.1 như là một tính chất của các bước sóng trong dải nhìn thấy được mở rộng. Chúng ta lưu ý rằng phần thực của các hằng số điện môi là phần âm trong dải nhìn thấy được mở rộng. Một kết quả của hiện tượng này là ánh sáng có thể xuyên qua một kim loại ở một mức độ rất nhỏ khi hằng số điện môi âm dẫn đến một phần ảo rất lớn của hệ số khúc xạ n= . Những kết quả khác sẽ được thảo luận sau. Phần ảo của ε Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv mô tả sự suy hao năng lượng kết hợp với chuyển động của các electron trong kim loại (xem vấn đề 12.1). 1.2.2 Quá trình chuyển đổi interband Mặc dù mô hình Drude-Sommerfeld cho kết quả khá chính xác cho các thuộc tính quang học của kim loại trong chế độ hồng ngoại, nó cần phải được bổ sung trong vùng khả kiến Hình 12.2: Ảnh hưởng của các electron liên kết tới tính điện môi của vàng. Các thông số được sử dụng là ω ˜ p = 45 · 10 14 s − 1 , γ = 8.35 · 10 − 16 s − 1 , và ω0 = 2πc / λ, với λ = 450 nm. Đường màu xanh là phần thực, các đường cong màu đỏ là là phần ảo của hàm điện môi do các electron liên kết. Phạm vi đáp ứng của các electron liên kết. Ví dụ đối với vàng, tại một bước sóng ngắn hơn ~ 550 nm một phần ảo đo được của tính chất điện môi tăng mạnh hơn rất nhiều so với dự đoán của lý thuyết Drude-Sommerfeld. Xảy ra điều này là bởi vì các photon năng lượng cao hơn có thể thúc đẩy các electron của các băng tần thấp hơn, vào vùng dẫn. Trong một lý thuyết cũ, quá trình chuyển đổi như vậy có thể được mô tả bởi dao động của các electron liên kết. Electron liên kết trong các kim loại tồn tại ở vùng thấp, vùng vỏ của các nguyên tử kim loại.Chúng ta áp dụng cùng một phương pháp đã được sử dụng ở trên cho các Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv điện tử tự do để mô tả phản ứng của các electron liên kết. Phương trình chuyển động cho một electron liên kết như sau: ở đây, m là khối lượng của electron liên kết, nói chung là khác khối lượng của các electron tự do trong bảng tuần hoàn, γ là hằng số tắt dần mô tả sự tắt dần chủ yếu là bức xạ trong trường hợp của các electron liên kết, và α là hằng số nguồn về khả năng giữ electron. Sử dụng phương pháp tiếp cận tương tự như trước khi chúng ta tìm thấy sự ảnh hưởng của các electron liên kết tới tính chất điện môi. ở đây, với n ˜ là với n ~ là mật độ của các electron liên kết.ω ~ p tương tự với tần số plasma trong mô hình Drude-Sommerfeld, tuy nhiên, rõ ràng là ở đây có một ý nghĩa vật lý khác nhau và ω0 = pα / m. Một lần nữa chúng ta có thể viết lại (12.8) để tách các phần thực và ảo. Hình12.2 cho thấy sự đóng góp hằng số điện môi của một * kim loại có nguồn gốc từ các electron liên kết. Một hiện tượng cộng hưởng được xem xét đối với một phần ảo và một hiện tượng phát xạ được xem xét cho phần thực. Hình 12.3 là một đồ thị (phần thực và ảo) hằng số điện môi lấy từ bài viết của Johnson & Christy [6] đối với vàng (vòng mở). Đối với bước sóng trên 650 nm cho thấy rõ ràng theo lý thuyết Drude-Sommerfeld. Đối với bước sóng dưới 650 nm rõ ràng là quá trình chuyển đổi giữa các dải trở nên đáng kể. Người ta có thể cố gắng để mô hình hình dạng của các đường cong bằng cách thêm các electron tự do [Eq. (12.6)] và sự đóng góp hấp thụ interband [Eq. (12,9)] tính chất điện môi phức (hình vuông). Thật vậy, điều này tốt hơn nhiều việc lấy lại dữ liệu thử nghiệm Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv ngoài thực tế để đưa ra một hằng số offset ε ∞ (12.6) việc tính toán hiệu quả tổng hợp của tất cả các quá trình chuyển đổi interband năng lượng cao hơn không được xem xét trong mô hình này (xem ví dụ [7]). Cũng kể từ khi chỉ có một quá trình chuyển đổi interband được đưa vào tính toán, các đường cong mô hình vẫn không lặp lại các dữ liệu dưới ~ 500 nm. 1.3 Các phân cực serface plasmon tại các mặt phẳng tiếp xúc Serface plasmon được định nghĩa là các dao động lượng tử mật độ điện tích bề mặt, nhưng cùng một thuật ngữ thường được sử dụng cho các dao động nhóm trong mật độ điện tử ở bề mặt của một kim loại. Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv Hình 12.3: tính chất điện môi của vàng: giá trị thực nghiệm và mô hình. Hình trên: Imaginary phần. Hình dưới: phần thực. Vòng mở: thử nghiệm giá trị được lấy từ [6] . Ký tự hình vuông: Mô hình tính chất điện môi có tính đến sự đóng góp electron tự do và sự đóng góp của một quá trình chuyển đổi interband duy nhất. Lưu ý các thứ nguyên khác nhau trên trục hoành. Sóng điện từ giải thích sự cấu trúc của chúng như là các phân cực. Trong phần này, chúng ta xem xét một mặt phẳng tiếp xúc giữa hai môi trường. Một môi trường được đặ trưng bởi một sự kết hợp, tần số phức phụ thuộc vào điện môi ε1 (ω) trong khi tính chất điện môi của môi trường khác ε2(ω) được giả định là thực. Chúng ta chọn mặt tiếp xúc trùng với mặt phẳng z = 0 của hệ tọa độ De- cac (xem hình 12.4). Chúng ta đang tìm kiếm các giải pháp đồng nhất của phương trình Maxwell được xác định ở bề mặt tiếp xúc. Một giải pháp đồng nhất là một chế độ Eigen của hệ thống, tức là một giải pháp tồn tại mà không có sự kích thích bên ngoài. Nói một cách toán học, nó là giải pháp của phương trình sóng Với ε(r, ω) = ε 1 (ω) nếu z < 0 and ε(r, ω) = ε 2 (ω) if z > 0 Việc xác định bề mặt tiếp xúc được đặ trưng bởi trường điện suy giảm theo cấp số nhân với sự gia tăng khoảng cách với bề mặt tiếp xúc của cả hai vào ½ khoảng cách. Nó chỉ đủ để xem xét sóng phân cực-p trong cả hai nửa khoảng cách bởi vì không có giải pháp tồn tại đối với trường hợp phân cực-s (xem vấn đề 12.2). Các song phẳng phân cực –p trong nửa khoảng cách j = 1 và j = 2 có thể được viết là: Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv Hình 12.4: bề mặt tiếp xúc giữa hai môi trường 1 và 2 với các điện môi ε1 và ε2. Bề mặt này được xác định bởi z = 0 trong hệ tọa độ Decac. Trong mỗi nửa không gian chúng ta chỉ xem xét một sóng phân cực-p duy nhất bởi vì chúng ta đang tìm kiếm các giải pháp đồng nhất này bị suy giảm theo cấp số nhân với khoảng cách từ bề mặt. Trường hợp được mô tả trong hình 12.4. Khi vector sóng song song với bề mặt được xem xét (xem chương 2) trong mối quan hệ sau cho các thành phần vector sóng: ở đây k = 2π/λ , với λ là bước song trong môi trường chân không. Thực tế là các trường di chuyển trong cả 2 nửa không gian đều có nguồn tự do ∇ · D = 0, dẫn đến Điều này cho phép chúng ta viết lại như sau: Serface plasmon Servey Translated by:phuc.mv Thành phần e i k x x − iωt được bỏ qua để đơn giản hóa các ký hiệu. Eq.(12.14) là đặc biệt hữu ích khi được coi là một hệ thống của các lớp phân tầng (xem ví dụ [8], trang 40 và vấn đề 12.4). Trong khi (12.12) và (12.13) áp đặt các điều kiện xác định các trường trong nửa không gian lại hay thấp, chúng ta vẫn phải phù hợp với các trường tại bề mặt bằng cách sử dụng các điều kiện biên. Yêu cầu liên tục của các thành phần song song của E và thành phần vuông góc của D dẫn đến một tập hợp các phương trình như sau: Phương trình (12.13) và (12.15) tạo thành một hệ thống đồng nhất trong bốn phương trình cho bốn thành phần trường bất kì. Sự tồn tại của một giải pháp đòi hỏi các yếu tố quyết định tính lần lượt triệt tiêu. Điều này xảy ra hoặc cho kx = 0, mà chắc chắn không phải mô tả kích thích di chuyển dọc theo bề mặt, hoặc nếu không vì Kết hợp với (12.12), Eq. (12.16) dẫn tới một quan hệ phát xạ, quan hệ giữa vecto sóng dọc theo đường truyền trực tiếp và tần số góc ω: Chúng ta cũng có một biểu thức cho các thành phần thông thường của vecto sóng: Xuất phát từ (12.17) và (12.18), chúng ta đang thảo luận về các điều kiện phải được thực hiện để tồn tại một bề mặt tiếp xúc. Để đơn giản, chúng ta giả định rằng: [...]... nhiên, khi các trường liên quan tới serface plasmon xuyên qua kim loại bằng các hiệu ứng không các định hơn 10nm kết hợp với vài lớp nguyên tử đầu tiên có thể được bỏ qua 1.3.2 Kích thích của phân cực serface plasmon Để kích thích các phân cực serface plasmon, chúng ta phải thực hiện cả bảo toàn năng lượng và động lượng Để xem cách thực hiện này chúng ta phải phân tích các mối quan hệ tán sắn của các... tương ứng với một làn sóng bề mặt, phân cực serface plasmon Các phân cực phụ được sử dụng để làm nổi bật mối quan hệ giữa sóng mật độ điện tích trên bề mặt kim loại (serface plasmon) với trường ánh sáng trong môi trường điện môi (photon) Về toàn diện, chúng ta cần phải lưu ý rằng nếu suy hao được đưa hết vào tính toán có một quá trình chuyển đổi liên tục từ tán sắc serface plasmon trong hình 12.5 vào hình... Serface plasmon Servey plamon là hình dung cường độ huỳnh quang của một lớp mỏng fluorophore lắng đọng trên bề mặt kim loại Một mô hình phát xạ hai búp sóng được quan sát do thực tế rằng serface plasmon chỉ có thể được kích thích bởi các thành phần trường p -phân cực của trường gần Kiểm soát hướng phát xạ là thông qua sự lựa chọn phân cực của chùm tia kích thích [20] Các liên kết của serface plasmon... trường phân cực dọc theo trục dây Như trong trường hợp mặt phẳng tiếp xúc, sự kích thích của serface plasmon dựa trên một điện tích bề mặt ở bề mặt của dây Để điều khiển các điện tích với mặt tiếp xúc điện trường cần phải có một thành phần phân cực bình thường tới bề mặt kim loại Để hiểu được serface plasmon truyền lan dọc theo một dây hình trụ cần giải quyết các phương trình vector sóng đầy đủ Phân. .. kim loại-điện môi có thể tồn tại Vấn đề 12.3 thảo luận về một giải pháp làm sao để hằng số điện môi có giá trị âm 1.3.1 Các tính chất của phân cực serface plasmon Sử dụng các kết quả của phần trước, chúng ta sẽ thảo luận về một số tính chất của phân cực serface plasmon (SPP) Để thích ứng với tổn thất liên quan đến điện tử tán xạ (tổn thất ohmic) chúng ta phải xem xét phần ảo của hàm điện môi của kim... của một serface plasmon được tráng một màng bạc Sự kích thích của serface plasmon có thể do sự chồng chéo của phổ không gian của nguồn và serface plasmon Do suy giảm trong trường hữu hạn để tăng khoảng cách từ nguồn, một sự phụ thuộc khoảng cách đặc trưng cho hiệu quả kích thích serface plasmon thì được mong đợi Như đã thảo luận trước, trong một cấu hình màng mỏng, kích thích serface plasmon có thể... loạn của điều kiện cộng hưởng serface plasmon bởi quá gần đầu dò, tức là các kết nối giữa đầu dò và mẫu (xem thêm hình 12.7 như là một minh họa của hiệu ứng này.) Đối với một nguồn với kích thước triệt tiêu (một lưỡng cực) thì không có đường cong như vậy Translated by:phuc.mv Serface plasmon Servey Hình 12.11: kích thích các serface plasmon với một nguồn lưỡng cực được đặt 5nm trên một lớp bạc 50nm... của serface plasmon bị kích thích bởi nguồn lưỡng cực Bức xạ rò rỉ cũng có thể được sử dụng để hiển thị độ dài truyền lan serface plasmon Điều này được thực hiện trên mặt tiếp xúc kim loại / thủy hiển thị lên một máy ảnh bằng cách sử dụng một kính hiển vi NA cao để chụp các bức xạ rò rỉ trên góc tới hạn (xem hình 12.12 c) Phần mở rộng của truyền lan SPP là phương trình (12.17) Kết quả của vi c thay... khoảng cách chiều rộng và vi c thay đổi sự phân cực có thể được sử dụng để kiểm soát cường độ và hướng mà serface plasmon được truyền Trong khi kích thích của serface plamon trong hình 12.12 đã được thực hiện với một đầu dò góc mở trường gần, ví dụ trong hình 12.13 cho thấy các thí nghiệm tương tự nhưng với một hạt nano laser chiếu xạ làm nguồn kích thích Trong thí nghiệm này, vi c truyền lan serface... đầu tiên trong | ε1’’ | / | ε1’ | sử dụng (12.21) Translated by:phuc.mv Serface plasmon Servey Hình 12.5: Tán sắc của các phân cực serface-plasmon tại một bề mặt tiếp xúc vàng / không khí Đường nét liền là quan hệ tán sắc từ một hàm điện môi xác định cho một quá trình chuyển đổi interband duy nhất Đường nét đứt là kết quả từ vi c sử dụng một điện môi Drude Đường gạch ngang là dòng ánh sáng ω = c • kx . chỉ đủ để xem xét sóng phân cực- p trong cả hai nửa khoảng cách bởi vì không có giải pháp tồn tại đối với trường hợp phân cực- s (xem vấn đề 12.2). Các song phẳng phân cực –p trong nửa khoảng. trị âm. 1.3.1 Các tính chất của phân cực serface plasmon Sử dụng các kết quả của phần trước, chúng ta sẽ thảo luận về một số tính chất của phân cực serface plasmon (SPP). Để thích ứng với tổn. với một làn sóng bề mặt, phân cực serface plasmon. Các phân cực phụ được sử dụng để làm nổi bật mối quan hệ giữa sóng mật độ điện tích trên bề mặt kim loại (serface plasmon) với trường ánh