Luận văn nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano ceo2 fe2o3 và hoạt tính xúc tác phản ứng ô xi hóa khí co

1 MỞ ĐẦU Mơi trƣờng khơng khí có vai trị quan trọng góp phần tạo nên sống trái đất, cung cấp O2 cho q trình hơ hấp sống hay CO2 cho trình quang hợp loại sinh vật Trái Đất, hai trình quan trọng cho tồn phát triển ngƣời Do chất lƣợng mơi trƣờng khơng khí vấn đề quan trọng cần đƣợc quan tâm hàng đầu Với phát triển kinh tế nhƣ nay, bảo vệ mơi trƣờng khơng khí khơng riêng quốc gia mà vấn đề tất tập thể cá nhân, vùng, khu vực khắp nơi Trái Đất Thực trạng phát triển kinh tế - xã hội quốc gia giới thời gian qua có tác động lớn đến mơi trƣờng, làm cho môi trƣờng sống ngƣời bị thay đổi ngày trở nên tồi tệ Những năm gần nhân loại phải quan tâm nhiều đến vấn đề nhiễm mơi trƣờng khơng khí là: biến đổi khí hậu - nóng lên tồn cầu, suy giảm tầng ơzơn mƣa axít Việc bảo vệ thành phần môi trƣờng vấn đề cấp bách toàn thể nhân loại Trong năm gần q trình cơng nghiệp hóa, đạị hóa đất nƣớc ta diễn mạnh mẽ thu đƣợc nhiều thành cơng đáng khích lệ Đặc biệt Việt Nam nƣớc sớm vƣợt qua khủng hoảng kinh tế vững bƣớc đƣờng phát triển Bên cạnh thành tựu đó, hoạt động phát triển kinh tế gây nhiều tác động tiêu cực không nhỏ tới mơi trƣờng nhƣ nhiễm, suy thối mơi trƣờng nƣớc, khơng khí mơi trƣờng đất Tốc độ cơng nghiệp hố - thị hố nhanh gia tăng dân số gây áp lực ngày nặng nề tài nguyên vùng lãnh thổ Môi trƣờng khơng khí nhiều thị, khu cơng nghiệp làng nghề ngày bị ô nhiễm nƣớc thải, khí thải chất thải rắn Ở thành phố lớn, hàng trăm sở sản xuất công nghiệp gây nhiễm mơi trƣờng khơng khí khơng có cơng trình thiết bị xử lý chất thải Ơ nhiễm khơng khí sản xuất cơng nghiệp nặng Để phục vụ cho nhu cầu phát triển, tiến hành hàng loạt hoạt động ảnh hƣởng trực tiếp đến môi trƣờng nhƣ: xây dựng cơng trình, nhà cửa, nhà máy, khu cơng nghiệp; khai thác tài nguyên làm nguyên liệu phục vụ cho sản xuất Những hoạt động gây tác động tiêu cực cho mơi trƣờng nói chung khơng khí nói riêng Đặc biệt thủ đô Hà Nội phải đối mặt với vấn đề ô nhiễm môi trƣờng không khí nặng nề Ở khu công nghiệp, trục đƣờng giao thông lớn bị ô nhiễm cấp độ khác nhau, Sự phát thải phƣơng tiện giới đƣờng phụ thuộc nhiều vào chất lƣợng phƣơng tiện, nhiên liệu, tốc độ, ngƣời lái, tắc nghẽn đƣờng xá Xe ô tô, xe máy Việt Nam bao gồm nhiều chủng loại, có nhiều xe qua nhiều năm sử dụng không thƣờng xuyên bảo dƣỡng, hiệu sử dụng nhiên liệu thấp, nồng độ chất độc hại bụi khí thải cao Xe máy nguồn đóng góp loại khí nhiễm, đặc biệt khí thải nhƣ CO VOC Hàng năm, hàng trăm triệu khí cacbon monoxide (CO) thải vào môi trƣờng gây nhiều hậu nghiêm trọng đến sức khỏe ngƣời [18] Để đáp ứng yêu cầu tiêu chuẩn khí thải, nhiều phƣơng pháp xử lý đƣợc nghiên cứu số đƣợc thƣơng mại hóa [19] Một biện pháp xử lý hiệu CO oxi hóa thành CO2 với có mặt chất xúc tác [2] Để giảm thiểu phát thải khí CO mơi trƣờng, có nhiều biện pháp cơng nghệ đƣợc áp dụng nhƣ: hấp phụ, hấp thụ, đốt cháy, Trong đó, đốt cháy nhiệt biện pháp đƣợc ứng dụng rộng rãi tính đơn giản mặt cơng nghệ Tuy nhiên, phƣơng pháp tiến hành nhiệt độ cao tiêu tốn nhiều lƣợng Trong vài năm gần đây, hệ xúc tác có chứa CeO2 thu hút đƣợc quan tâm đặc biệt CeO2 vật liệu đa chức có khả thúc đẩy phản ứng nhiệt độ thấp, làm bền xúc tác nhiệt độ cao có khả điều tiết O2 tốt nhờ vào chu trình ơxi hóa khử Ce4+/Ce3+ dễ dàng Hoạt tính xúc tác xeri oxit tăng lên đáng kể đƣợc kết hợp với số oxit kim loại khác Nhận thấy tình hình cấp thiết vấn đề, nên tơi lựa chọn đề tài “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu nano CeO2-Fe2O3 hoạt tính xúc tác phản ứng xi hóa khí CO” nhằm mục đích xử lý khí thải CO độc hại môi trƣờng CHƢƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 TỔNG QUAN VỀ Ô NHIỄM KHƠNG KHÍ 1.1.1 Khơng khí đặc tính Khơng khí mơi trƣờng mà ngƣời suốt đời sống, làm việc nghỉ ngơi Sức khỏe, tuổi thọ cảm giác nhiệt ngƣời phụ thuộc vào thành phần hỗn hợp không khí, độ đặc tính lý hóa Khơng khí hỗn hợp nhiều chất khí mà chủ yếu khí Nitơ, Oxy nƣớc Ngồi khơng khí cịn chứa lƣợng nhỏ chất khí khác nhƣ cacbonic, chất khí trơ: Argon, Neon, Heli, Ozon… bụi, nƣớc vi trùng Khơng khí chứa nƣớc gọi khơng khí ẩm Ngƣợc lại khơng khí khơ Thành phần hóa học khơng khí khơ tính theo phần trăm (%) thể tích trọng lƣợng nhƣ bảng 1.1 Bảng 1.1: Thành phần chất khơng khí khô chƣa bị ô nhiễm [1] Tên chất Công thức phân tử Tỷ lệ theo thể tích Nitơ N2 78,09 Ôxy O2 20,91 Argon Ar 0,93 Cacrbon dioxit CO2 0,032 Neon Ne 18ppm Heli He 5,2ppm Metan CH4 1,3ppm Kripton Kr 1,0ppm Hyđro H2 0,5ppm Cacbon monoxit CO 0,10ppm Ôzon O3 0,02ppm Sulfur dioxit SO2 0,001ppm Nitơ dioxit NO2 0,001ppm Thành phần nƣớc khơng khí ẩm thay đổi theo thời tiết, theo vùng địa lý theo thời gian ngày, năm Trên thành phần tự nhiên khơng khí Trong thực tế hoạt động sinh hoạt, hoạt động công nghiệp hoạt động giao thông vận tải ngƣời nhƣ tự nhiên mà khơng khí cịn có nhiều chất khí độc: SO2, NO2, NH3, H2S, CH4… làm ảnh hƣởng lớn đến sức khỏe ngƣời sinh vật nói chung 1.1.2 Vai trị khơng khí Khơng khí có vai trị vơ quan trọng khơng thể thiếu đƣợc sống ngƣời hệ sinh thái khác Con ngƣời nhịn ăn, nhịn uống vài ngày nhƣng nhịn thở phút Sức khỏe cảm ứng ngƣời, sinh trƣởng phát triển tất loài động thực vật phụ thuộc nhiều vào thành phần hỗn hợp khơng khí, độ đặc tính lý hóa Khơng khí lớp áo giáp bảo vệ sinh vật trái đất khỏi bị tia xạ nguy hiểm thiên thạch từ vũ trụ Khơng khí với thành phần nhƣ khí O2, CO2, NO2 cần cho hô hấp ngƣời động vật nhƣ trình quang hợp thực vật, nguồn gốc sống Khơng khí giúp trì cháy có vai trị quan trọng lĩnh vực sản xuất, y tế công nghiệp Ngày phát triển nhanh chóng kinh tế xã hội, đặc biệt phát triển ngành giao thông vận tải đƣờng làm phát sinh nhiều khói TSP khí thải độc hại vào mơi trƣờng khơng khí, làm cho khơng khí bị nhiễm trầm trọng Ảnh hƣởng xấu đến môi trƣờng sống ngƣời 1.1.3 Ơ nhiễm khơng khí Ơ nhiễm khơng khí thay đổi lớn thành phần khơng khí, chủ yếu khói, bụi, khí lạ đƣợc đƣa vào khơng khí, có tỏa mùi, làm giảm tầm nhìn xa, gây biến đổi khí hậu, gây bệnh cho ngƣời gây hại cho sinh vật khác nhƣ động vật lƣơng thực, làm hỏng mơi trƣờng tự nhiên xây dựng 1.1.4 Nguồn gây ô nhiễm khơng khí Việt Nam nƣớc phát triển với nhiều hoạt động mang lại hiệu tăng trƣởng kinh tế Tuy nhiên, song song với việc phát triển kinh tế, hoạt động phát triển nguồn phát thải gây nhiễm mơi trƣờng nói chung mơi trƣờng khơng khí nói riêng Trong đó, nguồn gây nhiễm mơi trƣờng khơng khí gồm: giao thơng vận tải; sản xuất công nghiệp; xây dựng dân sinh; nông nghiệp làng nghề; chôn lấp xử lý chất thải Có hai ngun nhân dẫn đến nhiễm mơi trƣờng khơng khí yếu tố tự nhiên tác động ngƣời Cụ thể nhƣ sau: Ơ nhiễm khơng khí tự nhiên: + Ơ nhiễm hoạt động núi lửa: Núi lửa phun lƣợng khổng lồ chất ô nhiễm nhƣ tro bụi, sunfua đioxit SO2, hyđro sunfua H2S metan CH4, tác động môi trƣờng đợt phun trào núi lửa nặng nề lâu dài + Ô nhiễm cháy rừng: Cháy rừng xảy nguyên nhân tự nhiên nhƣ hạn hán kéo dài, khí hậu khơ nóng khắc nghiệt Khi rừng bị cháy nhiều chất độc hại bốc lên lan tỏa nhƣ khói, tro bụi, hyđrocacbon khơng cháy, khí SO2, CO, NOx + Ơ nhiễm chất phóng xạ: Trong lịng đất có số khống sản quặng kim loại có khả phóng xạ Cƣờng độ phóng xạ mạnh, gây nguy hiểm cho sống ngƣời vật chất phóng xạ có mặt mơi trƣờng khơng khí xung quanh + Ơ nhiễm thực vật, vi khuẩn – vi sinh vật: Các trình phân huỷ, thối rữa xác động, thực vật tự nhiên phát thải nhiều chất khí, phản ứng hố học khí tự nhiên hình thành khí amoniac, mùn, sunfua, nitrit, metan loại muối v.v Các loại bụi, khí gây nhiễm khơng khí Ơ nhiễm khơng khí nhân tạo: Khói, bụi từ nhà máy: Chiếm tỷ lệ lớn nguyên nhân gây tình trạng nhiễm khơng khơng khí mà cịn nguồn nƣớc, thức ăn Trong khói bụi từ nhà máy có lƣợng lớn khí CO2, CO, SO2, NOx, chất hữu chƣa cháy hết: muội than, bụi… với nồng độ cực cao Nếu trình xử lý khí thải khơng tốt ảnh hƣởng xấu đến sức khỏe ngƣời dân sống khu vực Thậm chí cịn ngun nhân gây tƣợng mƣa axit gây nhiều thiệt hại cho ngƣời nhƣ mùa màng Giao thông vận tải: Hoạt động giao thông vận tải đƣợc xem nguồn gây ô nhiễm lớn mơi trƣờng khơng khí, đặc biệt khu đô thị khu vực đông dân cƣ Cùng với phát triển hệ thống sở hạ tầng giao thông, tăng trƣởng phƣơng tiện giới khối lƣợng vận tải hàng hóa, hành khách phát thải chất gây ô nhiễm môi trƣờng khơng khí Hình 1.1: Hình ảnh nhiễm khí thải hoạt động giao thông (Nguồn ảnh: Thông xã Việt Nam) Hoạt động sản xuất công nghiệp: Hoạt động sản xuất cơng nghiệp với nhiều loại hình khác đƣợc đánh giá nguồn gây ô nhiễm mơi trƣờng khơng khí đáng kể Việt Nam Các tác nhân gây ô nhiễm chủ yếu phát sinh từ trình khai thác cung ứng nguyên vật liệu đầu vào, khí thải từ cơng đoạn sản xuất nhƣ đốt nhiên liệu hóa thạch, khí thải lị hơi, hóa chất bay hơi… Hình 1.2: Hình ảnh nhiễm khí thải hoạt động sản xuất cơng nghiệp (Nguồn ảnh: Báo môi trường đô thị) Hoạt động xây dựng dân sinh: Trong năm gần đây, hoạt động xây dựng khu chung cƣ, khu đô thị mới, cầu đƣờng, sửa chữa nhà, vận chuyển vật liệu phế thải xây dựng,… diễn khắp nơi, đặc biệt đô thị lớn Các hoạt động nhƣ đào lấp đất, đập phá cơng trình cũ, vật liệu xây dựng bị rơi vãi trình vận chuyển thƣờng gây ô nhiễm bụi môi trƣờng xung quanh Hình 1.3: Hình ảnh nhiễm khí thải hoạt động dân sinh (Nguồn ảnh: Báo môi trường thị) 1.1.5 Thực trạng nhiễm khơng khí giới Ơ nhiễm khơng khí mối quan tâm chung xã hội toàn cầu Bởi đƣợc xem tác nhân hàng đầu gây nên ảnh hƣởng nghiêm trọng đến môi trƣờng sức khỏe cộng đồng Tính đến năm 2014, có đến 92% dân số giới sống vùng khơng khí có mức độ nhiễm vƣợt q giới hạn thể gây tổn hại đến sức khỏe AirVisual hợp tác với Greenpeace công bố báo cáo chất lƣợng khơng khí tồn cầu 2018 bảng xếp hạng thành phố ô nhiễm giới kết báo cho thấy số 3.000 thành phố đƣợc thống kê, 64% vƣợt mức khuyến cáo phơi nhiễm hàng năm WHO (10μg / m3) bụi mịn, đƣợc gọi bụi PM2,5 Các thành phố đƣợc theo dõi Trung Đông châu Phi vƣợt mức khuyến cáo này, 99% thành phố Nam Á, 95% thành phố Đông Nam Á 89% thành phố Đông Á vƣợt mức Nam Á: số 20 thành phố nhiễm giới, có 18 thành phố Ấn Độ, Pakistan Bangladesh Đông Nam Á: Jakarta Hà Nội hai thành phố ô nhiễm Đơng Nam Á Khi chất lƣợng khơng khí Bắc Kinh ngày tốt hơn, Jakarta có nguy sớm vƣợt qua thủ đô vốn tiếng ô nhiễm Trung Quốc Trung Quốc: nồng độ bụi trung bình thành phố Trung Quốc giảm 12% từ năm 2017 đến 2018 Bắc Kinh xếp hạng thành phố ô nhiễm thứ 122 giới năm 2018 Tây Balkan: 10 thành phố Tây Balkan - Bosnia Herzegovina, Macedonia Kosovo - bốn thành phố Thổ Nhĩ Kỳ có nồng độ PM2.5 mức lớn gấp lần so với hƣớng dẫn WHO thành phố Balkan nằm số 10% thành phố ô nhiễm giới, số tất thành phố có liệu Hoa Kỳ Canada: Mặc dù chất lƣợng khơng khí trung bình tốt so sánh tồn cầu, nhiên vụ cháy rừng lịch sử tác động mạnh mẽ đến chất lƣợng khơng khí vào tháng tháng 11 với 10 thành phố ô nhiễm giới tháng đƣợc ghi nhận Bắc Mỹ 1.1.6 Thực trạng ô nhiễm khơng khí nƣớc Ơ nhiễm mơi trƣờng khơng khí vấn đề xúc môi trƣờng đô thị, công nghiệp làng nghề nƣớc ta Cơng nghiệp hố mạnh, thị hố phát triển nguồn thải gây nhiễm mơi trƣờng khơng khí nhiều, áp lực làm biến đổi chất lƣợng khơng khí theo chiều hƣớng xấu lớn, u cầu bảo vệ mơi trƣờng khơng khí quan trọng Việt Nam 10 quốc gia có khơng khí bị nhiễm giới Hiện nay, vấn đề ô nhiễm thƣờng gặp thị lớn thƣờng khí TSP, chất độc hại đƣợc thải trực tiếp không thông qua xử lý chiếm tỉ lệ cao Ơ nhiễm mơi trƣờng khơng khí có tác động tiêu cực đến sức khỏe ngƣời, đẩy nhanh q trình lão hóa, suy giảm chức hô hấp, gây bệnh nhƣ: ho, viêm mũi, viêm họng, viêm phế quản, viêm phổi, chí gây ung thƣ phổi; suy nhƣợc thần kinh, tim mạch làm giảm tuổi thọ ngƣời Công nghiệp cũ (đƣợc xây dựng trƣớc năm 1975) công nghiệp vừa nhỏ, công nghệ sản xuất lạc hậu, số sở sản xuất có thiết bị lọc bụi, hầu nhƣ chƣa có thiết bị xử lý khí thải độc hại Nói chung, cơng nghiệp cũ khơng đạt tiêu chuẩn chất lƣợng môi trƣờng Công nghiệp cũ lại phân tán, q trình thị hố, phạm vi thành phố ngày mở rộng nên phần lớn công nghiệp cũ nằm nội thành nhiều thành phố Ví dụ thành phố Hồ Chí Minh, khơng kể sở thủ cơng nghiệp, có khoảng 500 xí nghiệp tổng số 700 sở công nghiệp nằm nội thành, thành phố Hà Nội có khoảng 200 xí nghiệp tổng số khoảng 300 sở công nghiệp nằm nội thành Trong năm gần nguồn ô nhiễm từ hoạt động cơng nghiệp nằm nội thành có phần giảm bớt tỉnh, thành tích cực thực thị xử lý triệt để sở gây ô nhiễm nghiêm trọng nằm xen kẽ khu dân cƣ Ơ nhiễm mơi trƣờng khơng khí nhiều làng nghề tới mức báo động, số báo đánh giá cách đáng lo ngại "sống giàu, nhƣng chết mòn" làng tái chế nilơng Minh Khai (Nhƣ Quỳnh, Hƣng n); "hít khói ăn tiền" xã Chỉ Đạo (Văn Lâm, Hƣng Yên) - tái chế chì, "những 10 khói độc" làng gốm Bát Tràng (Gia Lâm, Hà Nội) Ở nhiều làng nghề, đặc biệt làng nghề vùng Đồng Bắc Bộ, kêu cứu ô nhiễm môi trƣờng không khí Công nghiệp mới: Phần lớn sở công nghiệp đƣợc đầu tƣ tập trung vào 82 khu công nghiệp Trƣớc xây dựng dự án tiến hành "Đánh giá tác động môi trƣờng", dự án thực đầy đủ giải pháp bảo vệ mơi trƣờng đƣợc trình bày báo cáo đánh giá tác động môi trƣờng đảm bảo đạt tiêu chuẩn chất lƣợng mơi trƣờng Tuy vậy, cịn nhiều xí nghiệp mới, đặc biệt nhà máy nhiệt điện đốt than, chƣa xử lý triệt để khí thải độc hại (SO2, NO2, CO), nên gây ô nhiễm môi trƣờng không khí xung quanh Cùng với q trình cơng nghiệp hố thị hố, phƣơng tiện giao thơng giới nƣớc ta tăng lên nhanh, đặc biệt đô thị Trƣớc năm 1980 khoảng 80 - 90% dân đô thị lại xe đạp, ngày nay, ngƣợc lại khoảng 80% dân đô thị lại xe máy, xe ôtô Nguồn thải từ giao thông vận tải trở thành nguồn gây ô nhiễm mơi trƣờng khơng khí thị, đô thị lớn nhƣ Hà Nội, thành phố Hồ Chí Minh, Hải Phịng, Đà Nẵng Theo đánh giá chuyên gia môi trƣờng, ô nhiễm khơng khí thị giao thơng vận tải gây chiếm tỷ lệ khoảng 70% Ở thành phố lớn nhƣ Hà Nội, thành phố Hồ Chí Minh, Đà Nẵng, Hải Phịng, nồng độ khí CO trung bình ngày dao động từ - mg/m3, nồng độ khí NO2 trung bình ngày dao động từ 0,04 - 0,09mg/m3, số nút giao thông lớn đô thị nồng độ khí CO khí NO2 vƣợt trị số tiêu chuẩn cho phép, nhƣ ngã tƣ Đinh Tiên Hoàng - Điện Biên Phủ (thành phố Hồ Chí Minh) trị số trung bình ngày năm 2001: 0,19, gấp 1,9 lần trị số tiêu chuẩn cho phép, nồng độ CO năm 2001: 15,48 gấp 3,1 lần trị số tiêu chuẩn cho phép; tƣơng tự, năm 2002 nồng độ khí NO2 = 0,191mg/m3 khí CO = 12,67mg/m3 50 Hình ảnh SEM mẫu chế tạo phƣơng pháp đốt cháy gel 650 o C cho thấy hạt có kích thƣớc đồng < 70 nm Hình ảnh SEM so sánh mẫu CeO2 - Fe2O3 đƣợc điều chế theo tỷ lệ mol kim loại (Ce+Fe)/Axit tartaric = 1/3, nung nhiệt độ 650 oC (CFT) mẫu CeO2 - Fe2O3 với tỷ lệ mol kim loại Ce/Fe = 1/1, nung nhiệt độ 650 oC giờ, khơng có chất tạo gel Axit tartaric (CF) đƣợc thể hình 3.10: Mẫu CFT Mẫu CF Hình 3.10: Ảnh SEM mẫu CFT CF Đo diện tích bề mặt phƣơng pháp BET mẫu bột CeO2 - Fe2O3 điều chế đƣợc theo tỷ lệ mol kim loại (Ce+Fe)/Axit tartaric = 1/3, nung nhiệt độ 650 oC thu đƣợc diện tích bề mặt tƣơng ứng 20,223 m2/g đƣợc thể hình 3.11 51 Hình 3.11: Kết phân tích diện tích bề mặt riêng (BET) Nhƣ vậy, qua kết xác định hình thái học diện tích bề mặt cho thấy CeO2 - Fe2O3 đƣợc điều chế theo tỷ lệ mol kim loại (Ce+Fe)/Axit tartaric = 1/3 có kích thƣớc hạt đồng < 70 nm diện tích bề mặt 20,223 m2/g 3.2 NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XỬ LÝ CO 3.2.1 Nghiên cứu khả xử lý CO Ơxít hỗn hợp xêri sắt CF11 Khi nghiên cứu khả xử lý CO hệ vật liệu đơn ơxít CeO2 Fe2O3 cho thấy hiệu thấp so với ôxít hỗn hợp xêri sắt [71] Hơn nữa, nhiệt độ thấp đơn ơxít khơng có khả tái sử dụng Ơxít hỗn hợp CeO2 - Fe2O3 sau tổng hợp đƣợc tiến hành nghiên cứu đánh giá hoạt tính xúc tác CO Các mẫu vật liệu đƣợc nghiên cứu hoạt tính xúc tác điều kiện phối trộn khí hệ vi dịng, gồm có khí mang 1/10 O2 + 9/10 N2, nồng độ CO đƣợc điều chỉnh khoảng 500 ppm, tốc độ dịng khí 1000 ml/phút, khối lƣợng vật liệu đánh giá 200 mg Sau mẫu 52 đƣợc cho vào hệ phản ứng với điều kiện khảo sát nhƣ trên, thiết bị điều khiển nhiệt độ chuyên dụng hãng Siemens đƣợc vận hành tiến hành nâng nhiệt độ hệ thiết bị phản ứng theo chƣơng trình cài đặt (10oC/phút) đồng thời nồng độ CO đƣợc xác định sensor khí Landcom II (Anh) ghi hiển thị kết Độ chuyển hóa CO đƣợc tính theo cơng thức: ( ) Kết thu đƣợc nhƣ sau: Ơxít hỗn hợp xêri sắt CF11 đƣợc tổng hợp với tỷ lệ mol kim loại Ce/Fe 1/1, nhiệt độ nung 650 oC giờ, pH tạo gel 2, tỷ lệ mol kim loại/Axit tartaric 1/3 đƣợc nghiên cứu khảo sát hoạt tính xúc tác CO Kết thu đƣợc thể hình 3.12 Bảng 3.1: Bảng 3.1: Kết xử lý CO mẫu CF11 Nhiệt độ (oC) Nồng độ CO ban đầu C0 (ppm) Nồng độ CO thời điểm đo Cf (ppm) Độ chuyển hóa CO H (%) 21 650 620 4,62 51 650 620 4,62 71 650 615 5,38 81 650 598 8,00 91 650 596 8,31 100 650 596 8,31 111 650 596 8,31 121 650 596 8,31 131 650 596 8,31 141 650 585 10,00 151 650 572 12,00 161 650 564 13,23 171 650 542 16,62 181 650 512 21,23 191 650 475 26,92 201 650 405 37,69 53 211 650 316 51,38 221 650 220 66,15 231 650 115 82,31 241 650 63 90,31 251 650 47 92,77 261 650 35 94,62 271 650 26 96,00 275 650 19 97,08 281 650 14 97,85 285 650 98,77 291 650 99,23 295 650 100,00 Đồ thị độ chuyển hóa CO theo nhiệt độ Độ chuyển hóa CO (%) 120 100 080 060 040 020 000 50 100 150 200 o Nhiệt độ ( C) 250 300 350 Hình 3.12: Đồ thị biểu diễn độ chuyển hóa CO theo nhiệt độ Qua đồ thị biểu diễn độ chuyển hóa CO theo nhiệt độ ta thấy hoạt tính xúc tác với CO mẫu vật liệu CF11 thu đƣợc kết khả quan Từ 21oC đến 100oC khả xúc tác chuyển hóa CO vật liệu gần nhƣ không đáng kể đạt ~ 9% Ở nhiệt độ 211oC độ chuyển hóa CO đạt 50%, đến 241oC độ chuyển hóa đạt 90%, độ chuyển hóa đạt 100% nhiệt độ 295 oC Kết cho thấy hỗn hợp hai ơxít xêri sắt có hoạt tính xúc tác xử lý CO tốt so với đơn ơxít CeO2, Fe2O3 riêng lẻ điều nhƣ tài liệu [71] công bố 54 3.2.2 Nghiên cứu khả xử lý CO ơxít hỗn hợp xêri sắt với các tỷ lệ mol kim loại khác Bảng 3.2: Ơxít hỗn hợp xêri sắt với các tỷ lệ mol kim loại khác STT Ký hiệu mẩu CF11 CF13 CF19 CF31 CF91 Tỷ lệ Ce/Fe 1/1 1/3 1/9 3/1 9/1 Nghiên cứu hoạt tính xúc tác mẫu vật liệu ơxít hỗn hợp xêri sắt có tỷ lệ mol kim loại khác điều kiện nhƣ ta thu đƣợc kết thể dƣới bảng sau: Bảng 3.3: Nhiệt độ chuyển hóa CO ơxít hỗn hợp xêri sắt có tỷ lệ mol kim loại khác Nhiệt độ chuyển hóa CO (oC) T50 T100 o