(LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

97 68 0
(LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

Thông tin tài liệu

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN VÕ THỊ DIỆU LAN NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/SnO2 Chun ngành : Hóa vơ Mã số : 8440113 Người hướng dẫn: PGS.TS NGUYỄN THỊ VIỆT NGA download by : skknchat@gmail.com LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tơi, thực hướng dẫn khoa học PGS.TS.Nguyễn Thị Việt Nga Các số liệu, kết luận nghiên cứu trình bày luận văn trung thực chưa công bố hình thức Tơi xin chịu trách nhiệm nghiên cứu download by : skknchat@gmail.com LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, xin gửi lời cảm ơn chân thành sâu sắc đến PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga, người tận tình giúp đỡ hướng dẫn tơi hồn thành luận văn Tơi xin gửi lời cảm ơn đến TS Nguyễn Văn Kim thầy cô giáo, anh, chị, bạn phịng thực hành thí nghiệm hóa học- Khu A6- Trường Đại học Quy Nhơn, giúp đỡ, tạo điều kiện, hỗ trợ q trình thực đề tài Cuối cùng, tơi xin cảm ơn gia đình bạn bè ln động viên, khích lệ tinh thần thời gian tơi thực luận văn Mặc dù cố gắng nhiên luận văn chắn không tránh khỏi thiếu sót Tơi mong nhận góp ý q thầy để luận văn hồn thiện hơn! Tôi xin chân thành cảm ơn! download by : skknchat@gmail.com MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG DANH MỤC HÌNH MỞ ĐẦU 1 Lý chọn đề tài Mục tiêu đề tài 3 Đối tượng phạm vi nghiên cứu Phương pháp nghiên cứu Nội dung nghiên cứu Cấu trúc luận văn CHƯƠNG TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG 1.1.1 Khái niệm xúc tác quang 1.1.2 Cơ chế phản ứng quang xúc tác 1.1.3 Tiềm ứng dụng vật liệu xúc tác quang 1.2 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU g-C3N4 11 1.2.1 Cấu trúc tinh thể 11 1.2.2 Phương pháp tổng hợp tiềm ứng dụng lĩnh vực xúc tác quang g-C3N4 12 1.3 GIỚI THIỆU VỀ TIN (IV) OXIDE SnO2 17 1.3.1 Cấu trúc SnO2 17 1.3.2 Phương pháp tổng hợp, ứng dụng SnO2 SnO2 biến tính lĩnh vực xúc tác quang 19 1.4 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU COMPOSITE g-C3N4/SnO2 23 1.5 GIỚI THIỆU VỀ METHYLENEBLUE 26 download by : skknchat@gmail.com CHƯƠNG THỰC NGHIỆM 27 2.1 TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC 27 2.1.1 Hóa chất 27 2.1.2 Dụng cụ 27 2.1.3 Tổng hợp vật liệu 28 2.2 CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 29 2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray Diffraction, XRD) 29 2.2.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy, SEM) 30 2.2.3 Phương pháp phổ hồng ngoại (Infrared Spectroscopy, IR) 31 2.2.4 Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy, UV-Vis DRS) 33 2.2.5 Phổ tán xạ lượng tia X (Energy Dispersive X-ray Spectroscopy, EDX hay EDS) 36 2.3 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU TỔNG HỢP 38 2.3.1 Khảo sát thời gian cân hấp phụ 38 2.3.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang vật liệu 39 2.3.3 Phân tích định lượng MB 40 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 42 3.1 ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU 42 3.1.1 Đặc trưng vật liệu g-C3N4 42 3.1.2 Đặc trưng vật liệu SnO2 44 3.1.3 Đặc trưng vật liệu composite g-C3N4/SnO2 48 3.2 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU 55 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 55 3.2.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác quang 56 download by : skknchat@gmail.com 3.3 Khảo sát yếu tố thực nghiệm ảnh hưởng tới trình quang xúc tác vật liệu g-C3N4/SnO2 59 3.3.1 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu dung dịch MB 59 3.3.2 Ảnh hưởng cường độ nguồn sáng 60 3.3.3 Ảnh hưởng pH dung dịch 61 3.4 Khảo sát chế phản ứng xúc tác quang 64 KẾT LUẬN 69 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (Bản sao) download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT C : Nồng độ (mg/L) g : gam L : lít mg : miligam nm : nanomet λ : Bước sóng (nm) d : Kích thước tinh thể trung bình CB : Conduction band (Vùng dẫn) eˉCB : Photogenerated electron (Electron quang sinh) Eg : Band gap energy (Năng lượng vùng cấm) EDS : Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (Phổ tán xạ lượng tia X) h⁺VB : Photogenerated hole (Lỗ trống quang sinh) IR : Infrared (Phổ hồng ngoại) MB : Methylene blue (Xanh metylen) SEM : Scanning Electron Microscope (Kính hiển vi điện tử quét) UV-Vis DRS : UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến) VB : Valance band (Vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X) download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Thế oxi hóa chất oxi hóa điển hình Bảng 2.1 Danh mục hóa chất sử dụng 27 Bảng 3.2 Thành phần nguyên tố mẫu SnO2 47 Bảng 3.3 Thành phần nguyên tố C, N, O, Sn mẫu vật liệu gC3N4/SnO2 53 Bảng 3.4 Hằng số tốc độ vật liệu SnO2, g-C3N4 g-C3N4/SnO2 tỉ lệ 58 Bảng 3.5 Sự thay đổi giá trị ΔpHi theo pHi 63 download by : skknchat@gmail.com DANH MỤC HÌNH Hình 1.1.Vùng lượng chất dẫn điện, chất bán dẫn, chất cách điện Hình 1.2 Cơ chế xúc tác quang chất bán dẫn Hình 1.3 Cơ chế xúc tác quang vật liệu biến tính 11 Hình 1.4 (a) Cấu trúc lớp hai chiều xếp chồng lên g-C3N4,Cấu trúc (b) triazine (c) tri-s-triazine (C: màu xám N: màu xanh) 12 Hình 1.5 Sơ đồ minh họa trình tổng hợp g-C3N4 phản ứng ngưng tụ nhiệt tiền chất khác melamine, cyanamide, dicyandiamide, urea, thiourea 13 Hình 1.6 Sơ đồ tổng hợp g-C3N4 từ cyanamide 14 Hình 1.7 Thế khử chuẩn chất pH = 15 Hình 1.8 (a) Cấu trúc đơn vị tinh thể SnO2 ; (b) Mô hình 3D SnO2 18 Hình Các bề mặt có số Miller thấp SnO2: (a) (110); (b) (100); (c) (101); (d) (001) 18 Hình 1.10 Cơ chế xúc tác quang vật liệu biến tính SnO2/g-C3N4 24 Hình 2.1 Sự phản xạ bề mặt tinh thể 30 Hình 2.2 Sơ đồ nguyên lý kính hiển vi điện tử quét 31 Hình 2.3 Sơ đồ ngun lí phổ EDX 37 Hình 2.4 Phổ quét UV-Vis dung dịch MB 41 Hình 2.5 Sự phụ thuộc cường độ hấp thụ UV-Vis dung dịch MB bước sóng 663 nm theo nồng độ 41 Hình 3.1 Giản đồ XRD mẫu g-C3N4 42 Hình 3.2 Phổ IR mẫu vật liệu g-C3N4 43 Hình 3.3 Phổ UV-Vis DRS (hình lớn) lượng vùng cấm (hình nhỏ) mẫu vật liệu g-C3N4 43 download by : skknchat@gmail.com Hình 3.4 Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu vật liệu SnO2 44 Hình 3.5 Phổ IR mẫu vật liệu SnO2 45 Hình 3.6 Ảnh SEM mẫu vật liệu SnO2 46 Hình 3.7 Phổ tán xạ lượng tia X mẫu vật liệu SnO2 46 Hình 3.8 Phổ UV-Vis DRS (hình lớn) lượng vùng cấm (hình nhỏ) mẫu vật liệu SnO2 47 Hình 3.9 Màu g-C3N4 (A), SnO2 (B) g-C3N4/SnO2 (C) 48 Hình 3.10 (A)-Giản đồ nhiễu xạ tia X mẫu vật liệu g-C3N4, SnO2 composite g-C3N4/SnO2, 49 Hình 3.11 Phổ hồng ngoại mẫu vật liệu g-C3N4, SnO2 gC3N4/SnO2 51 Hình 3.12 Ảnh SEM mẫu vật liệu composite g-C3N4/SnO2 (A) SnO2 (B) 52 Hình 3.13 Phổ tán xạ lượng tia X (EDX) mẫu vật liệu g-C3N4, SnO2 composite g-C3N4/SnO2 52 Hình 3.14 Sự phân bố nguyên tố vật liệu composite gC3N4/SnO2 kĩ thuật mapping 53 Hình 3.15 Phổ UV-Vis DRS (hình lớn) lượng vùng cấm (hình nhỏ) mẫu vật liệu g-C3N4/SnO2 54 Hình 3.16 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ - giải hấp phụ vật liệu dung dịch MB 55 Hình 3.17 Đồ thị phụ thuộc C/C0 dung dịch MB theo thời gian chiếu sáng mẫu khơng có xúc tác, SnO2, g-C3N4 composite gC3N4/SnO2-1:1, g-C3N4/SnO2-1:2, g-C3N4/SnO2-2:1 56 Hình 3.18 Sự phụ thuộc giá trị ln(C0/C) vào thời gian t (giờ) theo mơ hình Langmuir – Hinshelwood mẫu SnO2, g-C3N4 composite g-C3N4/SnO2-1:1, g-C3N4/SnO2-1:2, g-C3N4/SnO2-2:1 58 download by : skknchat@gmail.com 72 [8] Bhattacharjee, A., Ahmaruzzaman, M., & Sinha, T.(2015), "A novel approach for the synthesis of SnO2 nanoparticles and its application as a catalyst in the reduction and photodegradation of organic compounds", Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy,136, 751-760 [9] Bhosale R, Pujari S, Muley G, Pagare B& Gambhire A (2013), "Visible-light-activated nanocomposite photocatalyst of Cr2O3/SnO2", Journal of Nanostructure in Chemistry,3(1), 46 [10] Bojdys, M J., Müller, J.-O., Antonietti, M., & Thomas, A (2008), “Ionothermal Synthesis of Crystalline, Condensed, Graphitic Carbon Nitride”, Chemistry - A European Journal, 14(27),8177-8182 [11] Borges, P D., Scolfaro, L M R., Leite Alves, H W., & da Silva, E F (2009), “DFT study of the electronic, vibrational, and optical properties of SnO2”, Theoretical Chemistry Accounts, 126(1-2),3944 [12] Boroski, M., Rodrigues, A C., Garcia, J C., Sampaio, L C., Nozaki, J., & Hioka, N (2009), “Combined electrocoagulation and TiO2 photoassisted treatment applied to wastewater effluents from pharmaceutical and cosmetic industries”, Journal of Hazardous Materials,162(1),448–454 [13] Chan, S H S., Yeong Wu, T., Juan, J C., & Teh, C Y (2011), “Recent developments of metal oxide semiconductors as photocatalysts in advanced oxidation processes (AOPs) for treatment of dye wastewater”,Journal of Chemical Technology & 86(9),1130–1158 download by : skknchat@gmail.com Biotechnology, 73 [14] Chen, Lu-Ya and Zhang, Wei-De (2014), "A simple strategy for the preparation of g-C3N4/SnO2 nanocomposite photocatalysts", Science of Advanced Materials 6(6), 1091-1098 [15] Chen, X., Zhou, B., Yang, S., Wu, H., Wu, Y., Wu, L., … Xiong, X (2015),"In situ construction of an SnO2/g-C3N4 heterojunction for enhanced visible-light photocatalytic activity", Rsc Advances, 5(84), 68953-68963 [16] Chen, Y., Sun, Z., Yang, Y., & Ke, Q (2001),“Heterogeneous photocatalytic oxidation of polyvinyl alcohol in water”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 142(1), 85-89 [17] Davis, M., Hung-Low, F., Hikal, W M., & Hope-Weeks, L J.(2013), "Enhanced photocatalytic performance of Fe-doped SnO2 nanoarchitectures under UV irradiation: synthesis and activity", Journal of Materials Science,48(18), 6404-6409 [18] Dong, G., Zhang, Y., Pan, Q., & Qiu, J (2014), "A fantastic graphitic carbon nitride photocatalytic (g-C3N4) and material: photoelectronic Electronic structure, properties",Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Rreview, 20, 33-50 [19] Foletto, E L., Battiston, S., Collazzo, G C., Bassaco, M M., & Mazutti, M A.(2012),"Degradation of leather dye using CeO2– SnO2Nanocomposite as Photocatalyst Under Sunlight", Water, Air, & Soil Pollution, 223(9), 5773-5779 [20] Friedmann Donia, Mendive Cecilia, and Bahnemann Detlef (2010), "TiO2 for water treatment: Parameters affecting the kinetics and mechanisms of photocatalysis", Applied Environmental, 99(3-4), 398-406 download by : skknchat@gmail.com Catalysis B: 74 [21] Hazim Y Al-gubury and Hedear H Alsaady (2015), "Photocatalytic Degradation of Rhodamine B using Titanium Dioxide", International Journal of Multidisciplinary and Current Research, 3, 98-104 [22]Huan-Ping Jing, Chong-Chen Wang, Yi-Wen Zhang, Peng Wang and Ran Li (2014), "Photocatalytic degradation of methylene blue in ZIF-8", RSC Advances, 4, 54454–54462 [23] Hou, L.-R., Yuan, C.-Z., & Peng, Y.(2007), "Synthesis and photocatalytic property of SnO2/TiO2 nanotubes composites", Journal of hazardous materials, 139(2), 310-315 [24] J Zhang, Y Wang, J Jin, J Zhang, Z Lin, F Huang, J Yu (2013), “Efficient Visible-Light Photocatalytic Hydrogen Evolution and Enhanced Photostability of Core/Shell CdS/g-C3N4 Nanowires”, ACS Appl Mater Interfaces, 5, 10317–10324 [25] Kim, S P., Choi, M Y., & Choi, H C (2016), "Photocatalytic activity of SnO2 nanoparticles in methylene blue degradation", Materials Research Bulletin, 74, 85-89 [26] Kubelka, Paul (1931), "Ein Beitrag zur Optik der Farbanstriche (Contribution to the optic of paint)", Zeitschrift fur technische Physik, 12, 593-601 [27] Li, X., Wen, J., Low, J., Fang, Y., & Yu, J (2014), "Design and fabrication of semiconductor photocatalyst for photocatalytic reduction of CO2 to solar fuel", Science China Materials, 57(1), 70-100 [28] M Davis, F Hung-Low, W M Hikal, L J Hope-Weeks (2013), Enhanced photocatalytic performance of Fe-doped SnO2 nanoarchitectures under UV irradiation: synthesis and activity, Journal of Materials Science, 48(18), 6404-6409 download by : skknchat@gmail.com 75 [29] Marziyeh Salehi, Hassan Hashemipour, Mohammad Mirzaee (2012), "Experimental Study of Influencing Factors and Kinetics in Catalytic Removal of Methylene Blue with TiO2 Nanopowder", American Journal of Environmental Engineering, 2(1), 1-7 [30] Mohammad, A., Khan, M E., Karim, M R., & Cho, M H.(2019), "Synergistically effective and highly visible light responsive SnO2/g-C3N4 nanostructures for improved photocatalytic and photoelectrochemical performance", Applied Surface Science,495, 143-432 [31] Moseley, H.G.J (1913), "XCIII The high-frequency spectra of the elements", The London, Edinburgh, and Dublin Philosophical Magazine and Journal of Science, 26(156), 1024-1034 [32]Muruganandham,M.,Swaminathan,M.(2006),"TiO2UVphotocatalyticoxidationofReactiveYellow14:Effectofoperational parameters",Journal of Hazardous Materials, 113(1-3),78-86 [33] Nallendran, R., Selvan, G.,& Balu, A R (2019), "Photocatalytic Performance of SnO2 Coupled CdO Nanoparticles Against MY and RhB Dyes", Journal of Electronic Materials, 48(6), 3676-3685 [34] Ong, W.-J., Tan, L.-L., Ng, Y H., Yong, S.-T., & Chai, S.-P.(2016), "Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4)-Based Photocatalysts for Artificial Photosynthesis and Environmental Remediation: Are We a Step Closer To Achieving Sustainability?", Chemical reviews, 116(12), 715-732 [35] Oviedo, J., & Gillan, M J (2000), "Energetics and structure of stoichiometric SnO2 surfaces studied by first-principles calculations", Surface Science,463(2), 93-101 [36] Parsons, S (2004), Advanced oxidation processes for water and download by : skknchat@gmail.com 76 wastewater treatment, IWA publishing [37] Prabakar, K., Venkatachalam, S., Jeyachandran, Y L., Narayandass, Sa K., & Mangalaraj, D.(2004), "Microstructure, Raman and optical studies on Cd0.6Zn0.4Te thin films", Materials Science and Engineering: B, 107(1), 99-105 [38] Robinson,T., McMullan, G., Marchant, R., & Nigam, P (2001), "Remediation of dyes in textile effluent: a critical review on current treatment technologies with a proposed alternative", Bioresource Technology,77(3), 247-255 [39] Rong Yin, Qingli Luo, Desong Wang, Haitao Sun, Yuanyuan Li, Xueyan Li, Jing An (2014), “SnO2/g-C3N4photocatalyst with enhanced visible-light photocatalytic activity”, J Mater Sci., 49, 6067-6073 [40] S Cao, J Low, J Yu, and M Jaroniec (2015), "Polymeric Photocatalysts Based on Graphitic Carbon Nitride", AdvancedMaterials,27(13), 2150–2176 [41] Saravanakumar, K., & Muthuraj, V.(2017), "Fabrication of sphere like plasmonic Ag/SnO2 photocatalyst for the degradation of phenol", Optik, 131, 754-763 [42] Schmid, W (2004), "Consumption measurements on SnO2 sensors in low and normal oxygen concentration Umsatzmessungen an SnO 2Sensoren in niedriger und normaler" [43] Selvi, N., Sankar, S., & Dinakaran, K (2014), "Interfacial effect on the structuraland optical properties of pure SnO2 and dual shells (ZnO; SiO2) coated SnO2 core-shell nanospheres for optoelectronic applications", Superlattices and Microstructures, 76, 277-287 [44] Singh, J., Kumari, P., & Basu, S (2019), "Degradation of toxic industrial dyes using SnO2/g-C3N4 nanocomposites: Role of mass ratio on download by : skknchat@gmail.com 77 photocatalytic activity", Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 371, 136-143 [45] Stolbov, S., & Zuluaga, S (2013), "Sulfur doping effects on the electronic and geometric structures of graphitic carbon nitride photocatalyst: insights from first principles",Journal of Physics: Condensed Matter, 25(8), 085507 [46] Sun, M., Zhao, Q., Du, C., & Liu, Z (2015),"Enhanced visible light photocatalytic activity in BiOCl/SnO2: heterojunction of two wide band-gap semiconductors",RSC Advances, 5(29),22740–22752 [47] Teter, D M., & Hemley, R J.(1996), "Low-Compressibility Carbon Nitrides", Science, 271(5245), 53-55 [48] Thomas, A., Fischer, A., Goettmann, F., Antonietti, M., Müller, J.-O., Schlögl, R., & Carlsson, J M (2008), "Graphitic carbon nitride materials: variation of structure and morphology and their use as metal-free catalysts", Journal of Materials Chemistry, 18(41), 4893-4908 [49] Uddin, M T., Nicolas, Y., Olivier, C., Toupance, T., Servant, L., Müller, M M., …Jaegermann,W (2012), "Nanostructured SnO2–ZnO Heterojunction Photocatalysts Showing Enhanced Photocatalytic Activity for the Degradation of Organic Dyes", Inorganic Chemistry, 51(14), 7764–7773 [50] Velikokhatnyi, O I., & Kumta, P N (2011), "Ab-initio study of fluorine-doped tin dioxide: A prospective catalyst support for water electrolysis", Physica B: Condensed Matter, 406(3), 471-477 [51] Vinodgopal, K., Bedja, I., & Kamat, P V.(1996),"Nanostructured Semiconductor films for Photocatalysis Photoelectrochemical Behavior of SnO2/TiO2 Composite Systems and Its Role in download by : skknchat@gmail.com 78 Photocatalytic Degradation of a Textile Azo Dye", Chemistry of Materials,8(8), 2180-2187 [52] Wang, H., Zhang, L., Chen, Z., Hu, J., Li, S., Wang, Z., … Wang, X (2014), "Semiconductor heterojunction photocatalysts: design, construction, and photocatalytic performances", Chemical Society Reviews,43(15), 5234-5244 [53] Wang, Y., Shi, R., Lin, J., & Zhu, Y (2011), “Enhancement of photocurrent and photocatalytic activity of ZnO hybridized with graphite-like C3N4”, Energy & Environmental Science, 4(8), 29222929 [54] Waseda, Y., Matsubara, E., & Shinoda, K.(2011), X-ray diffraction crystallography:introduction, examples and solved problems, Springer Science & Business Media [55] Wei, X., Georgescu, R., Ali, N., Morjan, I., George, T A., Dumitrache, F., Sellmyer, D J (2012), "On the Synthesis and Physical Properties of Iron Doped SnO2 Nanoparticles", Journal of Nanoscience and Nanotechnology, 12(12), 9299-9301 [56] Wen, J., Xie, J., Chen, X., & Li, X.(2017), "A review on g-C3N4-based photocatalysts", Applied surface science, 391, 72-123 [57] Wen, Z., Wang, G., Lu, W., Wang, Q., Zhang, Q., & Li, J (2007), "Enhanced photocatalytic properties of mesoporous SnO2 induced by low concentration ZnO doping", Crystal growth &design, 7(9), 1722-1725 [58] Xia, H., Zhuang, H., Zhang, T., & Xiao, D (2007), "Photocatalytic degradation of Acid Blue 62 over CuO-SnO2 nanocomposite photocatalyst under simulated sunlight", Journal of Environmental Sciences, 19(9), 1141-1145 download by : skknchat@gmail.com 79 [59] Xia, H., Zhuang, H., Zhang, T., & Xiao, D (2008), "Visible-lightactivated nanocomposite photocatalyst of Fe2O3/SnO2", Materials Letters, 62(6-7), 1126-1128 [60] Xu, Y., & Gao, S.-P (2012), "Band gap of C3N4 in the GW approximation", International Journal of Hydrogen Energy, 37(15), 11072-11080 [61] Y Sun, T Xiong, Z Ni, J Liu, F Dong, W Zhang, W K Ho (2015), “Improving g-C3N4photocatalysis for NOxremoval by Ag nanoparticles decoration”, Appl Surf Sci., 358, 356–362 [62] Y Jiang, P Liua, Y Chena, Z Zhoua, H Yanga, Y Hong, F Li, L Ni, Y Yana, D H Gregoryc (2017), “Construction of stable Ta3N5/gC3N4 metal/non-metal nitride hybrids with enhanced visible-light photocatalysis”, Applied Surface Science.,391, 392–403 [63] Yan, S C., Li, Z S., & Zou, Z G (2009), “Photodegradation Performance of g-C3N4 Fabricated by Directly Heatinng Melamine”, Langmuir, 25(17), 10397-10401 [64] Zang, Y., Li, L., Li, X., Lin, R., & Li, G (2014), "Synergistic collaboration of g-C3N4/SnO2 composites for enhanced visible-light photocatalytic activity", Chemical Engineering Journal, 246, 277-286 [65] Zhang, Y C., Du, Z N., Li, K W., Zhang, M., & Dionysiou, D D (2011), "High-performancevisible-light-driven SnS2/SnO2 nanocomposite photocatalyst prepared via in situ hydrothermal oxidation of SnS2 nanoparticles", ACS Applied Materials &Interfaces,3(5), 1528-1537 [66] Zhang, Z., Shao, C., Li, X., Wang, C., Zhang, M., & Liu, Y.(2010), "Electrospun nanofibers of ZnO-SnO2 heterojunction with high photocatalytic activity",The Journal of Physical Chemistry C, download by : skknchat@gmail.com 80 114(17), 7920-7925 [67]Zhu, K., Lv, Y., Liu, J., Wang, W., Wang, C., Li, S., … Li, Z (2019), "Facile fabrication of g-C3N4/SnO2 composites and ball milling treatment for enhanced photocatalytic performance", Journal of Alloys and Compounds, 802, 13-18 download by : skknchat@gmail.com PL-1 PHỤ LỤC Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB 10 mg/l theo thời gian t (giờ) mẫu khơng có xúc tác, g-C3N4, SnO2 composite g-C3N4 /SnO2 chiếu sang đèn LED-30W C/C0 Thời gian (giờ) gMẫu trắng g-C3N4 SnO2 g- g- C3N4/SnO2 C3N4/SnO2 C3N4/SnO2 1:1 2:1 1:2 1 1 1 0,99501 0,94320 0,94402 0,84331 0.940499 0.905703 0,99111 0,89472 0,91372 0,72597 0.862934 0.81909 0,98705 0,85450 0,88779 0,60184 0.78211 0.720454 0,98510 0,80441 0,85439 0,45919 0.673078 0.627872 0,98399 0,76140 0,83989 0,36835 0.580965 0.532477 0,98001 0,73409 0,82143 0,30481 0.493847 0.459367 0,98014 0,72151 0,79806 0,20011 0.442642 0.398241 download by : skknchat@gmail.com PL-2 Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4/SnO2 nồng độ MB ban đầu khác Thời gian C/C0 (giờ) mg/L 10 mg/L 20 mg/L 30 mg/L 40 mg/L 1 1 1 0,64937 0,84331 0,93192 0,94631 0,99859 0,30493 0,72597 0,84571 0,90981 0,97874 0,15732 0,60184 0,79131 0,89904 0,94525 0,12672 0,45919 0,73471 0,80512 0,91888 0,06257 0,36835 0,63464 0,78778 0,82393 0,04680 0,30481 0,56071 0,68983 0,80534 0,04577 0,20011 0,47848 0,66729 0,74963 download by : skknchat@gmail.com PL-3 Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4 /SnO2 cường độ nguồn sáng khác C/C0 Thời gian (giờ) LED-10W LED-20W LED-30W 1 1 0,98332 0,94571 0,84331 0,97458 0,84890 0,72597 0,91081 0,79060 0,60184 0,87179 0,78249 0,45919 0,86678 0,72139 0,36835 0,85875 0,62847 0,30481 0,83508 0,57082 0,20011 download by : skknchat@gmail.com PL-4 Phụ lục Bảng giá trị C/C0 MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4 /SnO2 pH đầu khác Thời gian C/C0 pH=2,56 pH=4,15 pH=6,96 pH=8,39 pH=10,42 1 1 1 0,90928 0,97704 0,84962 0,78929 0,63595 0,86540 0,96016 0,69764 0,56745 0,45929 0,84974 0,92675 0,64130 0,48846 0,35342 0,83297 0,89981 0,48143 0,38494 0,29001 0,78479 0,85634 0,39289 0,2712 0,22603 0,73906 0,81547 0,29414 0,22230 0,15484 0,68542 0,79371 0,19580 0,17838 0,11158 (giờ) download by : skknchat@gmail.com PL-5 Phụ lục Bảng giá trị C/Co MB theo thời gian t (giờ) mẫu g-C3N4 / SnO2 chất dập tắt khác Thời C/C0 gian Không chất (giờ) dập tắt BQ DMSO TB AO 1 1 1 0,90928 0.926985 0.91381 0.876359 0.853168 0,86540 0.866153 0.828643 0.791268 0.732256 0,84974 0.809556 0.748078 0.661796 0.609996 0,83297 0.755856 0.65553 0.578113 0.539559 0,78479 0.642698 0.567887 0.502059 0.46685 0,73906 0.579866 0.464854 0.407913 0.361325 0,68542 0.536587 0.394362 0.350533 0.262905 download by : skknchat@gmail.com PL-6 Phụ lục Đồ thị khảo sát thời gian cân hấp phụ - giải hấp phụ g-C3N4 SnO2 dung dịch MB download by : skknchat@gmail.com ... SnO2; - Tổng hợp vật liệu g- C3N4; -Tổng hợp vật liệu composite g- C3N4/ SnO2; - Đặc trưng vật liệu tổng hợp; - Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp phản ứng phân hủy MB dung dịch nước... xúc tác quang Đối tượng phạm vi nghiên cứu * Đối tượng nghiên cứu: - g- C3N4; - SnO2; - g- C3N4/ SnO2; - Methylene blue * Phạm vi nghiên cứu: Nghiên cứu tổng hợp g- C3N4/ SnO2 khảo sát hoạt tính xúc. .. tài:? ?Nghiên cứu tổng hợp khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu composite g- C3N4/ SnO2? ?? download by : skknchat@gmail.com Mục tiêu đề tài Tổng hợp composite g- C3N4/ SnO2 để tạo vật liệu có hoạt tính

Ngày đăng: 03/04/2022, 12:24

Hình ảnh liên quan

Hình 1.2.Cơ chế xúc tác quang của chất bán dẫn [27] - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 1.2..

Cơ chế xúc tác quang của chất bán dẫn [27] Xem tại trang 18 của tài liệu.
Hình 1.3. Cơ chế xúc tác quang của vật liệu biến tính [52] - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 1.3..

Cơ chế xúc tác quang của vật liệu biến tính [52] Xem tại trang 22 của tài liệu.
Hình 1.6. Sơ đồ tổng hợp g-C3N4 từ cyanamide [56] - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 1.6..

Sơ đồ tổng hợp g-C3N4 từ cyanamide [56] Xem tại trang 25 của tài liệu.
Hình 1.9. Các bề mặt có chỉ số Miller thấp của SnO2: (a) (110); (b) (100); (c) (101); (d) (001) [35]  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 1.9..

Các bề mặt có chỉ số Miller thấp của SnO2: (a) (110); (b) (100); (c) (101); (d) (001) [35] Xem tại trang 29 của tài liệu.
Hình 1.8. (a) Cấu trúc một đơn vị tinh thể củaSnO 2; (b) Mô hình 3D củaSnO2 - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 1.8..

(a) Cấu trúc một đơn vị tinh thể củaSnO 2; (b) Mô hình 3D củaSnO2 Xem tại trang 29 của tài liệu.
Hình 1.10. Cơ chế xúc tác quang của vật liệu biến tính SnO2/g-C3N4 [39] - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 1.10..

Cơ chế xúc tác quang của vật liệu biến tính SnO2/g-C3N4 [39] Xem tại trang 35 của tài liệu.
Hình 2.2. Sơ đồ nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 2.2..

Sơ đồ nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét Xem tại trang 42 của tài liệu.
Hình 2.4. Phổ quét UV-Vis của dung dịch MB - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 2.4..

Phổ quét UV-Vis của dung dịch MB Xem tại trang 52 của tài liệu.
Hình 3.1. Giản đồ XRD của mẫu g-C3N4 - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.1..

Giản đồ XRD của mẫu g-C3N4 Xem tại trang 53 của tài liệu.
vis DRS, kết quả được trình bày ở Hình 3.3. - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

vis.

DRS, kết quả được trình bày ở Hình 3.3 Xem tại trang 54 của tài liệu.
Hình 3.2. Phổ IR của mẫuvật liệu g-C3N4 - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.2..

Phổ IR của mẫuvật liệu g-C3N4 Xem tại trang 54 của tài liệu.
Hình 3.5. Phổ IR của mẫuvật liệu SnO2 - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.5..

Phổ IR của mẫuvật liệu SnO2 Xem tại trang 56 của tài liệu.
Hình 3.6. Ảnh SEM của mẫuvật liệu SnO2 - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.6..

Ảnh SEM của mẫuvật liệu SnO2 Xem tại trang 57 của tài liệu.
Bảng 3.1. Thành phần các nguyên tố trong mẫu SnO2 - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Bảng 3.1..

Thành phần các nguyên tố trong mẫu SnO2 Xem tại trang 58 của tài liệu.
theo năng lượng ánh sáng hấp thụ (Hình nhỏ). Giá trị năng lượng vùng cấm của vật liệu SnO2 được xác định tương ứng khoảng 3,70 eV - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

theo.

năng lượng ánh sáng hấp thụ (Hình nhỏ). Giá trị năng lượng vùng cấm của vật liệu SnO2 được xác định tương ứng khoảng 3,70 eV Xem tại trang 59 của tài liệu.
C3N4/SnO2 được trình bày ở Hình 3.10 (A). - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

3.

N4/SnO2 được trình bày ở Hình 3.10 (A) Xem tại trang 60 của tài liệu.
IR của hai hợp phần SnO2và g-C3N4 (Hình 3.11). - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

c.

ủa hai hợp phần SnO2và g-C3N4 (Hình 3.11) Xem tại trang 62 của tài liệu.
Hình 3.12. Ảnh SEM của mẫuvật liệu compositeg-C3N4/SnO2 (A) và SnO2 (B) - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.12..

Ảnh SEM của mẫuvật liệu compositeg-C3N4/SnO2 (A) và SnO2 (B) Xem tại trang 63 của tài liệu.
Hình 3.14. Sự phân bố của các nguyên tố trong vật liệu compositeg-C3N4/SnO2 bằng kĩ thuật mapping  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.14..

Sự phân bố của các nguyên tố trong vật liệu compositeg-C3N4/SnO2 bằng kĩ thuật mapping Xem tại trang 64 của tài liệu.
Hình 3.16. Khảo sát thời gian đạt cân bằng hấp phụ - giải hấp phụ của các vật liệu đối với dung dịch MB  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.16..

Khảo sát thời gian đạt cân bằng hấp phụ - giải hấp phụ của các vật liệu đối với dung dịch MB Xem tại trang 66 của tài liệu.
Hình 3.18. Sự phụ thuộc của giá trị ln(C0/C) vào thời gia nt (giờ) theo mơ hình Langmuir – Hinshelwood của các mẫu SnO2, g-C3N4 và composite g-C3N4/SnO2-1:1,  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.18..

Sự phụ thuộc của giá trị ln(C0/C) vào thời gia nt (giờ) theo mơ hình Langmuir – Hinshelwood của các mẫu SnO2, g-C3N4 và composite g-C3N4/SnO2-1:1, Xem tại trang 69 của tài liệu.
Hình 3.19. Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc nồng độ C/C0 của MB (nồng độ ban đầu5mg/L, 10 mg/L, 20 mg/L và 30 mg/L) theo thời gian t (giờ) trên vật liệu  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.19..

Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc nồng độ C/C0 của MB (nồng độ ban đầu5mg/L, 10 mg/L, 20 mg/L và 30 mg/L) theo thời gian t (giờ) trên vật liệu Xem tại trang 70 của tài liệu.
liệu được xác định, kết quả được trình bày ở Hình 3.21. - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

li.

ệu được xác định, kết quả được trình bày ở Hình 3.21 Xem tại trang 73 của tài liệu.
Bảng 3.4. Sự thay đổi giá trị ΔpHi theo pHi - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Bảng 3.4..

Sự thay đổi giá trị ΔpHi theo pHi Xem tại trang 74 của tài liệu.
Hình 3.22. (A)-Sự thay đổi C/C0 theo thời gian ở các pH đầu khác nhau;         (B)-Hiệu suất quang phân hủy với các pH đầu khác nhau  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.22..

(A)-Sự thay đổi C/C0 theo thời gian ở các pH đầu khác nhau; (B)-Hiệu suất quang phân hủy với các pH đầu khác nhau Xem tại trang 74 của tài liệu.
Hình 3.23. Ảnh hưởng của các chất dập tắt gốc tự do đến quá trình phân hủy MB trên vật liệu composite g-C3N4/SnO2 (mxt = 0,03 g, C0 = 10 mg/L, V = 80 mL)  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.23..

Ảnh hưởng của các chất dập tắt gốc tự do đến quá trình phân hủy MB trên vật liệu composite g-C3N4/SnO2 (mxt = 0,03 g, C0 = 10 mg/L, V = 80 mL) Xem tại trang 76 của tài liệu.
bày ở Hình 3.24. - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

b.

ày ở Hình 3.24 Xem tại trang 77 của tài liệu.
Hình 3.25. Mơ hình giả thiết sự giảm quá trình tái kết hợp electron – lỗ trống trong vật liệu composite g-C3N4/ SnO2  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

Hình 3.25..

Mơ hình giả thiết sự giảm quá trình tái kết hợp electron – lỗ trống trong vật liệu composite g-C3N4/ SnO2 Xem tại trang 78 của tài liệu.
Phụ lục 4. Bảng giá trị C/C0 của MB theo thời gia nt (giờ) trên vật liệu g-C3N4/SnO2 ở các pH đầu khác nhau  - (LUẬN văn THẠC sĩ) nghiên cứu tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite g c3n4 sno2

h.

ụ lục 4. Bảng giá trị C/C0 của MB theo thời gia nt (giờ) trên vật liệu g-C3N4/SnO2 ở các pH đầu khác nhau Xem tại trang 95 của tài liệu.