Cấu trúc các mức năng lượng của nguyên tử Rb

1.6.1. Nguyên tử Rb

Nguyên tử Rubiđi (Rb) là nguyên tố kim loại kiềm có nguyên tử số là 37, tức là có 37 electron xung quanh hạt nhân nhưng chỉ có một electron hoá

trị. Các tính chất quang học của các nguyên tử Rb sinh ra từ sự tương tác giữa electron hoá trị này với trường điện từ tại các tần số quang học. Nguyên tử Rb có cấu trúc mức năng lượng thích hợp cho các thí nghiệm về EIT và các hiệu

ứng liên quan, bởi vì tần số của các dịch chuyển của nguyên tử Rb phù hợp với các tần số được sử dụng trong các thiết bị công nghiệp thương mại.

Nguyên tử Rb có hai đồng vị tự nhiên: 85Rb là đồng vị bền chiếm 72%

trong tự nhiên còn 87Rb là đồng vị không bền chiếm 28%. Trong luận án này chúng tôi chủ yếu quan tâm đến đồng vị 85Rb với các trạng thái 2

1/ 2 5 S , 2 1/2 5 P , 2 3/ 2 5 P , 2 3/ 2 5 D và 2 5/2 5 D . Kí hiệu này có nghĩa là: số nguyên đứng đầu (số 5)

chỉ số lượng tử chính của electron hoá trị; chỉ số trên (số 2) gọi là độ bội 2S +

1, tức là spin toàn phần của tất cả các electron liên kết; các chữ cái S, P và D

là kí hiệu xung lượng góc quỹ đạo của electron hoá trị, tương ứng với số

lượng tử xung lượng góc quỹ đạo bằng 0, 1 và 2; chỉ số dưới (1/2, 3/2, ...) là xung lượng góc toàn phần, tức là JLS

, với L là xung lượng góc quỹ đạo và S là spin của electron hoá trị.

1.6.2. Cấu trúc tinh tế

Các vạch phổ nguyên tử là kết quả của các dịch chuyển electron giữa

các mức nguyên tử khác nhau. Sự tách mức tinh tế là do sự tương tác giữa

xung lượng góc spin electron S

và xung lượng góc quỹ đạo L

làm tách các mức năng lượng trong trạng thái kích thích. Sự tách tinh tế được đặc trưng bởi

số lượng tử xung lượng góc toàn phần của electron J :

JLS

. (1.61) Giá trị của số lượng tử J

nằm trong khoảng:

LS J LS. (1.62)

 Đối với trạng thái cơ bản có L = 0 và S = 1/2 nên J = 1/2 là trạng thái 52S1/2.

 Đối với trạng thái kích thích thứ nhất có L = 1 và S = 1/2 nên J = 1/2 và 3/2, gồm các trạng thái 52P1/2 và 52P3/2.

 Đối với trạng thái kích thích thứ hai có L = 2 và S = 1/2 nên J = 3/2 và 5/2, gồm các trạng thái 2

3/ 2

5 D và 2 5/ 2

5 D .

L = 0, 1, nhưng dịch chuyển L00 bị cấm,

S = 0, (1.63) J = 0, 1, nhưng dịch chuyển J 00 bị cấm.

Dịch chuyển 5S1/2 5P1/ 2 thường được gọi là đường D1 có bước sóng

 = 794,978 nm và thời gian sống trạng thái kích thích là 27,70 ns tương ứng với tốc độ phát xạ tự phát là  25,746 MHz. Dịch chuyển 5S1/2 5P3/2

thường được gọi là đường D2 có bước sóng  = 780,241 nm và thời gian sống

trạng thái kích thích là 26,24 ns tương ứng với tốc độ phát xạ tự phát là (2 ) 6,065

   MHz [44].

1.6.3. Cấu trúc siêu tinh tế

Sự tách mức siêu tinh tế xẩy ra do sự tương tác của spin hạt nhân I

với xung lượng góc toàn phần của electron J

. Sự tách siêu tinh tế được đặc trưng

bởi số lượng tử xung lượng góc toàn phần của nguyên tử F

:

F JI

. (1.64) Giá trị của số lượng tử F

nằm trong khoảng:

J I F J I. (1.65) Các dịch chuyển siêu tinh tế tuân theo quy tắc lọc lựa:

F = 0, 1. (1.66) Spin hạt nhân của nguyên tử 85Rb là I 5 / 2 và của nguyên tử 87Rb là 3 / 2

I , do đó sự tách siêu tinh tế của các trạng thái của 85Rbvà 87Rb là khác nhau:

Đối với nguyên tử 85Rb:

 Trạng thái cơ bản 52S1/2 bị tách thành hai trạng thái là 52S1/ 2,F 2, 3.

 Trạng thái kích thích thứ nhất 52P1/2 và 52P3/2 bị tách thành các trạng thái là 52P1/2,F 2, 3 và 52P3/2,F 1, 2, 3, 4.

 Trạng thái kích thích thứ hai 52D3/2 và 52D5/ 2 bị tách thành các trạng thái là 52D3/2,F 1, 2, 3, 4 và 52D5/ 2,F 0, 1, 2, 3, 4, 5.

Giản đồ các mức năng lượng tinh tế và siêu tinh tế của nguyên tử 85Rb

được mô tả trong Hình 1.5.

Hình 1.5. Sơ đồ các mức năng lượng tinh tế và siêu tinh tế của nguyên tử 85Rb [44].

Đối với nguyên tử 87Rb:

 Trạng thái cơ bản 52S1/2 bị tách thành hai trạng thái là 52S1/ 2,F 1, 2.

 Trạng thái kích thích thứ nhất 52P1/2 và 52P3/2 bị tách thành các trạng thái là 52P1/ 2,F 1, 2 và 52P3/2,F 0, 1, 2, 3.

 Trạng thái kích thích thứ hai 52D3/2 và 52D5/ 2 bị tách thành các trạng thái là 52D3/2,F 0, 1, 2, 3 và 52D5/ 2,F 1, 2, 3, 4.

1.7. Kết luận chương 1

Xuất phát từ hệ các phương trình Maxwell và phương trình lan truyền sóng, chúng tôi biểu diễn được hệ số hấp thụ và hệ số khúc xạ tuyến tính

tương ứng theo phần ảo và phần thực của độ cảm điện.

Chúng tôi sử dụng lý thuyết bán cổ điển để khảo sát bài toán tương tác giữa hệ nguyên tử và trường ánh sáng. Các quá trình tích thoát được đưa vào bài toán tương tác giữa hệ nguyên tử và trường ánh áng bằng cách sử dụng hình thức luận ma trận mật độ. Theo cách tiếp cận này, sự tiến triển theo thời gian của độ cư trú cũng như độ kết hợp được xác định bởi phương trình Liouville. Các quá trình tích thoát như sự phát xạ tự phát hay sự va chạm

được đưa vào một cách hiện tượng luận bằng cách cộng thêm số hạng suy

giảm trong phương trình Liouville.

Sử dụng gần đúng lưỡng cực điện cùng các điều kiện định cỡ trường, chúng tôi tìm Hamilton tương tác giữa nguyên tử và trường ánh sáng. Từ đó,

biểu diễn Hamilton toàn phần trong phương trình Liouville như là tổng của

Hamilton của nguyên tử tự do và Hamilton tương tác lưỡng cực điện với trường ánh sáng.

Môi trường hấp thụ chùm laser dò cộng hưởng với nguyên tử được làm trong suốt hoàn toàn nhờ sự giao thoa lượng tử khi có mặt của chùm laser

điều khiển. Sự xuất hiện cửa sổ EIT trên đồ thị hệ số hấp thụ trong miền cộng hưởng làm sinh ra đường cong tán sắc thường với độ cao và độ dốc điều khiển được bởi trường laser điều khiển. Các tính năng này của môi trường EIT được chúng tôi tận dụng để nghiên cứu khả năng tăng cường và điều khiển phi tuyến Kerr trong chương sau.

Chương 2

MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP TĂNG CƯỜNG PHI TUYẾN KERR

2.1. Sự phân cực phi tuyến

Khi cường độ điện trường của ánh sáng đủ lớn thì véc tơ phân cực được viết dưới dạng chuỗi của các số hạng bậc cao của cường độ điện trường [1-2]:

 (1) ( 2) (3)  0 P   E EE  EEE    P(1) P(2)P(3)  , (2.1)

trong đó, các đại lượng ( )n với n1 được gọi là độ cảm điện phi tuyến bậc

n và P( )n

là véctơ phân cực phi tuyến bậc n.

Trong trường hợp chung, môi trường là tập hợp các hệ (phân tử, nguyên tử, ion) nên sự phân cực phi tuyến dưới tác dụng của trường ngoài được gây ra bởi một số cơ chế sau đây [1]:

 Phân cực do sự biến dạng của đám mây điện tử: Đây là phân cực do

điện trường ngoài tác động làm biến dạng đám mây điện tử (các orbital) trong

nguyên tử so với khi không có trường ngoài. Đặc điểm của cơ chế này là thời gian đáp ứng phân cực rất nhanh, cỡ 10-15 - 10-16 giây.

 Phân cực do sự chuyển động nội phân tử: Đây là trường hợp điện trường ngoài tác động làm các nguyên tử trong phân tử thực hiện chuyển

động tương đối với nhau (dao động, quay, v.v). Cơ chế này có thời gian đáp ứng phân cực vào cỡ 10-12 -10-14 giây.

 Phân cực do sự định hướng phân tử: Phân cực này thường xảy ra đối

với các phân tử có mômen lưỡng cực điện vĩnh cửu. Điện trường ngoài làm

quay mômen lưỡng cực theo hướng của véctơ cường độ điện trường. Thời gian đáp ứng phân cực theo cơ chế này vào cỡ 10-10 - 10-13 giây.

 Phân cực do cộng hưởng photon: Sự phân bố của các phân tử hay nguyên tử trong các trạng thái riêng khác nhau có thể được thay đổi nhờ sự tương tác cộng hưởng một photon hay hai photon, v.v. Điều này sẽ gây ra sự đóng góp tới phân cực của môi trường. Thời gian đáp ứng của cơ chế này phụ

thuộc mạnh vào các tính chất động học của dịch chuyển nguyên tử/phân tử và

sự tích thoát độ cư trú, nhưng nói chung ngắn hơn ba cơ chế đầu.

Trong các điều kiện khác nhau của trường ánh sáng bên ngoài hoặc đối với các môi trường khác nhau thì sự đóng góp của các cơ chế phân cực có thể

rất khác nhau. Trong số các cơ chế phân cực đã đề cập ở trên thì chỉ có cơ chế

thứ nhất (sự biến dạng đám mây điện tử) có thể đóng góp tới tất cả các quá trình quang phi tuyến, còn các sự đóng góp từ các cơ chế khác chỉ là cộng thêm [1]. Chẳng hạn, cơ chế thứ hai (sự chuyển động nội phân tử) chỉ đóng góp tới sự phân cực của môi trường chứa các phân tử, cơ chế thứ ba (sự định hướng phân tử) chỉ đóng góp tới sự phân cực của môi trường chất lỏng chứa các phân tử không đồng nhất, còn cơ chế phân cực do cộng hưởng photon chỉ đáng kể đối với tương tác cộng hưởng.

Trong quang học phi tuyến, môi trường thường được phân thành hai nhóm: môi trường đối xứng tâm và môi trường không đối xứng tâm [1, 2].

Đối với môi trường đối xứng tâm thì tất cả các số hạng bậc chẵn của độ cảm

điện bị triệt tiêu, do đó phi tuyến bậc thấp nhất là bậc ba. Môi trường không

đối xứng tâm thì tồn tại tất cả các số hạng bậc chẵn và bậc lẻ của độ cảm điện,

do đó phi tuyến bậc thấp nhất là bậc hai. Trong luận án này, chúng tôi chỉ khảo sát môi trường khí nguyên tử có tính đối xứng tâm.

Để hình dung về độ lớn của các độ cảm điện phi tuyến bậc hai và bậc ba của vật liệu, chúng ta có thể ước lượng đơn giản độ lớn của các độ cảm phi tuyến trong trường hợp sự đáp ứng phi tuyến được gây ra bởi sự biến dạng

điện trường ngoài có thể được lấy bằng cường độ điện trường đặc trưng của nguyên tử 2 11 0 0 / (4 ) 5,14 10 / at E e  a   V m, trong đó a0 là bán kính Bohr thứ nhất của nguyên tử hydro. Độ cảm điện tuyến tính có bậc cỡ đơn vị bởi vì

(1)  tỷ lệ với tích của mật độ nguyên tử có bậc cỡ 3 0 a và độ phân cực nguyên tử có bậc cỡ 3 0

a . Như vậy, độ cảm điện phi tuyến bậc hai và bậc ba có độ lớn [2]:

( 2) (1) 12 / Eat 1,94 10 m V/       , (2.2a) (3) (1) 2 24 2 2 /Eat 3,78 10 m /V       , (2.2b) 2.2. Hiệu ứng Kerr

Dưới tác dụng của trường ánh sáng mạnh, chiết suất hiệu dụng của môi trường phụ thuộc vào cường độ trường ánh sáng theo hệ thức [2]:

2

0 2 ( )

nn n E t , (2.3)

trong đó, n2 là hệ số mô tả tốc độ tăng chiết suất hiệu dụng với sự tăng của cường độ ánh sáng. Cường độ trường ánh sáng có dạng:

E t( )E( ) ei t lhp. (2.4) Do đó: 2 2 * ( ) 2 ( ) ( ) 2 ( ) E t  E  E   E  . (2.5)

Thay phương trình (2.5) vào (2.3), chúng ta được:

nn0 2n E2 ( ) 2. (2.6) Sự thay đổi chiết suất hiệu dụng mô tả bởi phương trình (2.6) được gọi là hiệu

ứng phi tuyến Kerr, trong đó chiết suất của môi trường thay đổi một lượng tỷ

lệ với bình phương môđun của cường độ trường ánh sáng. Như vậy, nếu sự thay đối chiết suất hiệu dụng được gây ra bởi chính ánh sáng đó thì hiệu ứng

được gọi là tự điều biến pha, còn sự thay đổi chiết suất hiệu dụng được gây bởi chùm ánh sáng khác thì hiệu ứng được gọi là điều biến pha chéo như được mô tả trên Hình 2.1.

Hình 2.1. Hai cách làm thay đổi chiết suất hiệu dụng của môi trường: (a) tự điều

biến pha và (b) điều biến pha chéo [2].

Thành phần phân cực phi tuyến ảnh hưởng đến sự lan truyền của chùm ánh sáng tần số  có dạng: 2 (3) 0 ( ) 3 ( ) ( ) ( ) NL P      E  E  . (2.7)

Độ lớn véctơ phân cực toàn phần của môi trường đối xứng tâm được cho bởi: 2 (1) (3) 0 0 0 ( ) ( ) ( ) 3 ( ) ( ) ( ) hd ( ) P     E      E  E    E  , (2.8) trong đó, độ cảm hiệu dụng là [2]: 2 (1) (3) 3 ( ) hd E      . (2.9)

Để tìm hệ thức giữa độ cảm phi tuyến (3)

 và hệ số phi tuyến n2, chúng ta viết [2]:

2

1 hd

n   . (2.10) Thay phương trình (2.6) vào vế trái và phương trình (2.9) vào vế phải của

phương trình (2.10), chúng ta được: 2 2 (1) (3) 2 0 2 2 ( ) 1 3 ( ) n n E    E          . (2.11)

Sau khi khai triển và bỏ qua số hạng bậc cao 2 2

2 2

2 (1) (3)

0 4 0 2 ( ) (1 ) 3 ( )

n  n n E      E  . (2.12) Từ đây, các hệ thức liên hệ giữa chiết suất tuyến tính và phi tuyến với độ cảm tuyến tính và phi tuyến, tương ứng được cho bởi:

(1) 0 1 Re( ) n    , (2.13a) (3) 2 0 3Re( ) 4 n n   . (2.13b)

Kết quả trên đây thu được đối với trường hợp tự điều biến pha như

Hình 2.1a. Tuy nhiên, trong trường hợp điều biến pha chéo như Hình 2.1b, sự

có mặt của trường ánh sáng mạnh với biên độ E( ) dẫn tới sự thay đổi chiết suất đối với trường ánh sáng dò với biên độ E(). Thành phần phân cực phi tuyến tác dụng bởi trường ánh sáng dò được cho bởi [2]:

2 (3) 0 ( ) 6 ( ) ( ) ( ) NL P      E  E  . (2.14) Trong trường hợp này độ phân cực lớn hơn hai lần so với trường hợp tự điều biến pha. Do đó, chiết suất hiệu dụng điều biến pha chéo được cho bởi:

2 0 2 2ch ( ) nn  n E  , (2.15) trong đó: (3) 2 0 3Re( ) 2 ch n n   . (2.16)

So sánh (2.16) với (2.13b) cho thấy hệ số phi tuyến 2ch

n trong điều biến pha chéo lớn gấp hai lần hệ số phi tuyến n2 trong tự điều biến pha. Do đó, trường ánh sáng mạnh ảnh hưởng lên chiết suất hiệu dụng của trường ánh sáng dò có cùng tần số sẽ lớn gấp hai lần so với ảnh hưởng lên chính ánh sáng đó.

Mặt khác, sự thay đổi của chiết suất hiệu dụng theo cường độ trường ánh sáng có thể được biểu diễn bởi hệ thức sau đây [2]:

trong đó, I là cường độ trường ánh sáng tới, n0 là chiết suất tuyến tính của môi trường và n2 là hệ số phi tuyến Kerr. Cường độ ánh sáng được liên hệ với bình phương của môđun biên độ theo hệ thức [2]:

2 0 0 2 ( ) I  n c E  . (2.18) So sánh các phương trình (2.6) và (2.17), chúng ta rút ra được: 2 2 0 0 n n n c  . (2.19)

Thay phương trình (2.13b) vào phương trình (2.19), chúng ta thu được biểu thức cho hệ số phi tuyến Kerr (trường hợp tự điều biến pha):

(3) 2 2 0 0 3 Re( ) 4 n n c    . (2.20)

Do chiết suất hiệu dụng trong biểu thức (2.17) là đại lượng không thứ nguyên

nên đơn vị của n2 phải tỷ lệ nghịch với đơn vị của cường độ. Thông thường,

đơn vị của hệ số phi tuyến Kerr được xác định theo m2/Whoặc cm2/W.

2.3. Biểu thức độ cảm điện 2.3.1. Phương pháp nhiễu loạn 2.3.1. Phương pháp nhiễu loạn

Khi tính đến các bổ chính bậc cao thì toán tử ma trận mật độ được khai