Các kết quả tính toán thời gian sống của positron trong phân tử ZrO2, ZrO2 monoclinic và ZrO2 monoclinic có sai hỏng O và Zr được tổng hợp và so sánh với các kết quả tính toán trong các công trình khác được cho trong bảng 3.6. Tương tự
như trong trường hợp của TiO2 và ZnO, các kết quả trong bảng 3.6 cũng cho thấy thời gian sống của positron trong tinh thể ZrO2 monoclinic nhỏ hơn thời gian sống của positron trong phân tử ZrO2, trong ZrO2 monoclinic có sai hỏng O và Zr. Tương tự như trong trường hợp của TiO2 và ZnO điều này có thể giải thích do mật độ elec- tron hóa trị trong ZrO2 monoclinic hoàn hảo luôn lớn hơn mật độ electron trong phân tử ZrO2 và ZrO2 monoclinic có sai hỏng điểm O và Zr.
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 0 1 2 3 4 rHa0L g H r; r- , r+ L
79
Bảng 3.6. Tổng hợp các kết quả thời gian sống của positron trong ZrO2, ZrO2 monoclinic và ZrO2 monoclinic có sai hỏng O và Zr.
Thời gian sống positron ZrO2 ZrO2 mo- noclinic ZrO2 monoc- linic có sai hỏng O ZrO2 monoc- linic có sai hỏng Zr Kết quả luận án τ (ps) 228 191 259 248 Kết quả các công trình khác
τ (ps)[63], [34] Thành phần thời gian sống ngắn của positron trong sai hỏng điểm của bột nano ZrO2 có pha tạp chất
Y2O3 là 189ps – 373ps
τ (ps)[67]
Thời gian sống trung bình của positron lớp ZrO2 là 190 ± 2 ps
Trong các công trình [63] và [34], các thực nghiệm hủy positron được thực hiện trên các chất ZrO2 có cấu trúc monoclinic với sự pha tạp chất Y2O3. Các kết quả phổ thời gian sống của positron cho thấy thành phần thời gian sống ngắn của positron trong các sai hỏng là vào khoảng 189ps – 373ps. Kết quả này phù hợp với kết quả tính toán thời gian sống của positron trong luận án với thời gian sống của positron trong sai hỏng O là τ = 259ps và trong sai hỏng Zr là τ = 248ps. Kết quả
thực nghiệm thời gian sống của positron trong công trình [67] được thực hiện trên các lớp cấu trúc nano Al2O3 – ZrO2. Kết quả thời gian sống của positron trong cấu trúc ZrO2 monoclinic hoàn hảo trong luận án thì hơi lớn hơn thành phần thời gian sống ngắn nhỏ nhất của positron trong sai hỏng điểm. Sự sai khác này là do các ảnh hưởng của phonon lên các hàm electron làm tăng cường tốc độ hủy positron nên khi tính toán sự hủy positron mà không xét đến các ảnh hưởng phonon sẽ cho kết quả
thời gian sống positron sẽ lớn hơn so với các kết quả thực nghiệm.
3.4. Kết luận
Áp dụng MC lượng tử và lý thuyết hàm mật độ hai thành phần với sự hiệu chỉnh hàm Jastrow của electron – electron và electron – positron, thực hiện tính toán
80
tốc độ hủy, hệ số tăng cường hủy positron và thời gian sống positron trong các hợp chất TiO2, ZnO và ZrO2. Các kết quả thu được trong các bảng 3.2, bảng 3.4 và bảng 3.6 cho thấy thời gian sống positron tỷ lệ nghịch với mật độ electron. Thời gian sống của positron trong các cấu trúc TiO2 rutile, ZnO wurtzite và ZrO2 monoclinic hoàn hảo (có mật độ electron lớn hơn) thì nhỏ hơn thời gian sống positron trong các cấu trúc này có sai hỏng (có mật độ electron nhỏ hơn). Kết quả này cho thấy sự phù hợp của mô hình lý thuyết hủy positron trong luận án. Các tính toán được thực hiện trên các cấu trúc chuẩn của các chất TiO2 rutile, ZnO wurtzite và ZrO2 monoclinic cho ra các kết quả thời gian sống positron hợp lý trong việc so sánh với các kết quả
thực nghiệm trong các công trình khác [34], [43], [48] , [63], [67], [72] và [79]. Kết quả thời gian sống positron trong TiO2 rutile hoàn hảo là 170ps nhỏ hơn thời gian sống positron trong sai hỏng monovacancy được xác định theo công trình [43]. Còn thời gian sống của positron trong các sai hỏng O và Ti trong TiO2 rutile thì cũng nằm trong khoảng thành phần thời gian sống ngắn của positron trong sai hỏng.
Kết quả thời gian sống positron trong ZnO wurtzite hoàn hảo là 180ps cũng nhỏ hơn thời gian sống positron trong các sai hỏng của ZnO wurtzite được xác định trong các công trình [79], [48] và [72]. Còn các kết quả thời gian sống positron trong các sai hỏng O và Zn trong luận án thì hơi lớn hơn các kết quả trong các công trình [79] và [72]. Sự sai khác này là do trong mô hình chỉ tính sự hủy positron trong một ô đơn vị mà chưa xét đến các ảnh hưởng của ô lân cận. Bên cạnh đó còn có ảnh hưởng bởi nhiệt độ (ảnh hưởng của phonon) và các electron lõi lên tốc độ
hủy positron mà vẫn chưa đến xét đến trong mô hình hủy positron này.
Kết quả thời gian sống của positron trong ZrO2 monoclinic hoàn hảo trong luận án có giá trị hợp lý trong việc so sánh với các kết quả thực nghiệm được thực hiện trên hợp chất ZrO2 có pha các tạp chất Y2O3 và trên cấu trúc nano Al2O3 – ZrO2.
81
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ Kết luận.
Từ mục đích tìm phương pháp xấp xỉ lý thuyết tổng quát để xây dựng mô hình tính hệ số tăng cường hủy và thời gian sống của positron trong cấu trúc vật chất xác định nhằm làm cởđể xác định các thành phần thời gian sống positron trong việc áp dụng phổ thời gian sống positron để nghiên cứu các cấu trúc vật chất, luận án đã đạt được một số kết quả sau:
Kết quả thu được
- Đã kết hợp các phương pháp xấp xỉ thuyết hàm mật độ, phương trình một hạt của Kohn – Sham, gần đúng Openheimer, hàm sóng đơn hạt Slater trong nguyên tử, hàm tương quan Jastrow và phương pháp tính Monte - Carlo lượng tử để xây dựng mô hình lý thuyết tính toán sự hủy positron trong cấu trúc vật chất.
- Đã đề nghị một dạng xấp xỉ mới của tương quan electron – electron và elec- tron – positron để giải thích cho các tương tác electron – electron và elec- tron – positron trong việc giải bài toán hệ nhiều hạt tương tác. Dạng xấp xỉ
mới này được xây dựng từ xấp xỉ tương quan tầm xa của Padé và xấp xỉ
tương quan gần của Yukawa.
- Đã áp dụng mô hình xấp xỉ liên kết chặt và xấp xỉ LCAO để xây dựng dạng xấp xỉ mới cho hàm sóng positron trong cấu trúc vật chất xác định.
- Đã xây dựng mô hình biến phân MC lượng tử cho hệ positron – vật chất. Từ mô hình này, các bộ tham số tối ưu của hàm sóng đơn electron và posi- tron ở trạng thái cơ bản trong các cấu vật chất được xác định từ việc cực tiểu hóa năng lượng của hệ positron – vật chất. Với các bộ tham số tối ưu này thì năng lượng tương quan electron – positron, tốc độ hủy và hệ số tăng cường hủy positron trong vật chất được xác định.
- Các hiệu ứng tương quan và trao đổi phức tạp trong bài toán hệ nhiều hạt
đã được đơn giản hóa về thế tương quan và trao đổi được xác định từ các mật độ đơn hạt thay cho hàm sóng tổng của hệ nhiều hạt có dạng định thức
82
Slater rất phức tạp cho việc giải các bài toán hệ nhiều hạt. Các tính toán đã
được thực hiện dựa trên các xấp xỉ phương trình một hạt, thế trao đổi cục bộ và thế tương quan phụ thuộc vào các hàm tương quan.
- Từ việc áp dụng phương pháp Monte – Carlo lượng tử vào các phương trình đơn hạt và các hàm sóng đơn hạt, tác giả đã xây dựng mô hình tính toán giá trị phân bố tương quan cặp cho từng loại cấu trúc vật chất cụ thểđể
từ đó xác định các hệ số tăng cường hủy positron một số loại cấu trúc vật chất xác định.
- Các kết quả tính toán năng lượng tương quan và tốc độ hủy positron cho các chất như kim loại Cu (FCC), ZnO và TiO2 đã được công bố trên một số
tạp chí khoa học và hội nghị khoa học như các công trình [2], [3], [5], [12] và [13] trong phần “danh mục các công trình”.
- Các kết quả tính toán thời gian sống positron đã được thực hiện trên các chất TiO2 rutile, ZnO wurtzite và ZrO2 monoclinic. Những kết quảđạt được là khá phù hợp với các kết quả thực nghiệm trong các công trình khác như
[34], [43] ,[48] , [63] ,[67] , [72] và [79]. Trong đó kết quả tính toán cho TiO2đã được nhận đăng trên tạp chí World Journal of Nuclear Science and Technology (WJNST) công trình số [6] trong phần “danh mục các công trình”.
Những điểm mới của luận án
- Đã áp dụng các phương pháp xấp xỉ của lý thuyết hàm mật độ và phương pháp tính Monte – Carlo lượng tửđể xây dựng mô hình tính toán mô phỏng
đặc trưng hủy positron trong cấu trúc vật chất xác định.
- Đã đề nghị một dạng xấp xỉ mới của tương quan electron – electron và elec- tron – positron để giải thích cho các tương tác electron – electron và elec- tron – positron trong việc giải bài toán hệ nhiều hạt tương tác. Dạng xấp xỉ
mới này được xây dựng từ xấp xỉ tương quan tầm xa của Padé và xấp xỉ
tương quan gần của Yukawa.
- Đã xây dựng dạng xấp xỉ mới cho hàm sóng positron trong cấu trúc vật chất xác định.
83
Từ các kết quảđạt được cho thấy khả năng ứng dụng của mô hình lý thuyết xấp xỉ này trong việc dựđoán các thành phần thời gian sống của positron trong các cấu trúc vật chất. Các kết quả tính toán lý thuyết này là cơ sở đánh giá các thành phần thời gian sống positron áp dụng trong việc nghiên cứu các cấu trúc vật chất từ phân tích phổ thời gian sống positron trong thực tiễn.
Kiến nghị.
Từ các kết quả đã đạt được của mô hình lý thuyết hủy positron trong luận án và so sánh với các kết quả thực nghiệm hủy positron cho thấy mô hình lý thuyết hủy positron này cần phải có thêm một số các hiệu chỉnh như sau:
- Các kết quả tính toán trong luận án sử dụng các hàm sóng LCAO cho các elec- tron và positron với giả thuyết các electron trong các cấu trúc ô đơn vị chỉ chịu
ảnh hưởng của các nguyên tử lân cận gần nhất nên trong các hàm sóng đơn hạt này đã bỏ qua điều kiện biên tuần hoàn cho hàm sóng đơn hạt trong cấu trúc khối của vật chất. Do đó, để tính toán thời gian sống positron và hệ số tăng cường hủy positron trong các cấu trúc khối của vật chất chính xác hơn nữa thì cần phải thêm vào các điều kiện biên tuần hoàn cho hàm sóng đơn hạt.
- Thực hiện các tính toán trên các hệ cấu trúc lớn hơn để xét ảnh hưởng của các ô mạng lân cận lên sự hủy positron và xét sự hủy positron trên các mô hình có nhiều sai hỏng hơn.
- Cần đưa thêm vào các ảnh hưởng của các dao động mạng (phonon) vào thời gian sống của positron. Từđó mở rộng mô hình tính toán sự hủy positron trong các chuyển pha cấu trúc của vật chất. Tức là đưa thêm các yếu tố ảnh hưởng nhiệt độ vào trong mô hình dưới dạng các nhiễu loạn hàm sóng đơn hạt bởi nhiệt
độ hay các dao động mạng. Từ đây mô hình có thểứng dụng tính toán thời gian sống của positron trong một cấu trúc chuyển pha của vật chất bất kỳ.
84
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH
BÀI BÁO
[1]. Chau Van Tao, Mai Van Nhon, Trinh Hoa Lang, ”Designing The PositronFit Program to Calculate Annihilation Parameters of Positron in Metals and Al- loys”, Science and Technology Development, VietNam National University – HoChiMinh City, Vol 7, pp.32 – 37 (2004).
[2]. Châu Văn Tạo, Trịnh Hoa Lăng, “Khảo sát năng lượng tương quan electron- positron trong kim loại Cu (FCC)”, Tạp chí Phát triển Khoa học và Công Nghệ,
ĐHQG Tp.HCM, tập 10, tr.27-32 (2007).
[3]. Chau Van Tao, Nguyen Anh Tuan, Trinh Hoa Lang, Tran Duy Tap, “Positron – Electron Correlation Energy in ZnO Using Quantum Monte Carlo Method”, Nuclear Science and Technology, No.2, pp.1-11(2009).
[4]. Trinh Hoa Lang, G.F. Wang, and S.K.Lai, “Free energy landscapes and volumes of coexisting phases for a colloidad dispersion”, The journal of chemical physics 132, 024910 (2010).
[5]. Chau Van Tao, Trinh Hoa Lang, Nguyen Anh Tuan, Le Hoang Chien, Nguyen Huu Loc, “Calculating the positron – electron correlation energy in ZnO with the modified single wave function for positron”, Science and Technology De- velopment Journal, Vietnam National University – Ho Chi Minh City, Vol. 14, pp.78 – 86 (2011).
[6]. Trinh Hoa Lang, Chau Van Tao, Kieu Tien Dung, Le Hoang Chien, “Positron annihilation in perfect and defective TiO2 rutile crystal with single particle wave
function: slater type orbital and modified jastrow functions”, World Journal of Nuclear Science and Technology, Vol.4, p33 – 39 (2014), DOI: 10.4236/wjnst.2014.41006.
BÁO CÁO HỘI NGHỊ KHOA HỌC
[7]. Chau Van Tao, Mai Van Nhon, Trinh Hoa Lang, Tang Thanh Thien, “Investi- gating Temperature Dependence Of Positron Annihilation Probability Of Alu-
85
minum”, 5th National Nuclear physics Congress, HoChiMinh City, VietNam, May.2003.
[8]. T. H. Lang, C. V. Tao, T. D. Tap, T. P. Dung, “Determination of Enhancement Factor of electron – positron Annihilation in metal Cu( FCC)”, Proceedings of the 7th National Conference on Nuclear Science and Technology, Đa Nang, Vietnam, 30 – 31, August, 2007.
[9]. Tran Duy Tap, Atsuo Kawasuso, Chau Van Tao, Luu Anh Tuyen, Masaki Mae- kawa, Nguyen Anh Tuan, Trinh Hoa Lang, “Chacracterization of defects in Si by Helium implantation using A Slow Positron Beam”, Proceedings of the 8th National Conference on Nuclear Science and Technology, Nha Trang, Vietnam, 20-21, August, 2009.
[10]. Chau Van Tao, Nguyen Anh Tuan, Trinh Hoa Lang, Tran Duy Tap, “Calculat- ing exchange-correlation energy of positron-electron of ZnO by quantum Monte - carlo method”, Proceedings of the 8th National Conference on Nuclear Science and Technology, Nha Trang, Vietnam, 20-21, August, 2009.
[11]. Chau Van Tao, Trinh Hoa Lang, Nguyen Anh Tuan, Le Hoang Chien, Nguyen Huu Loc, “The positron – electron correlation energy in ZnO calculated with single wave function of positron”, the 7th National Conference on physics, Hanoi – Vietnam, 9 – 11 November 2010.
[12]. Châu Văn Tạo, Trịnh Hoa Lăng, Lê Hoàng Chiến, Nguyễn Anh Tuấn, Nguyễn Hữu Lộc, “Khảo sát năng lượng tương quan electron positron trong phân tử
TiO2”, Hội nghị Khoa học và Công nghệ Hạt nhân toàn quốc lần thứ IX, Hội năng lượng nguyên tử Việt Nam, 823 – 834 (2011).
[13]. Chau Van Tao, Trinh Hoa Lang, Le Hoang Chien, Nguyen Huu Loc, Tran Thien Thanh, Nguyen Tuan Anh, Lam Thi Thanh Phuong, Tran Thi Kiem Thu, “The positron – electron annihilation in TiO2 calculated with Slater – Type Or- bitals”, Hội nghị Khoa học và Công nghệ Hạt nhân toàn quốc lần thứ X, Hội năng lượng nguyên tử Việt Nam (tháng 8/2013).
86 CÁC ĐỀ TÀI NGHIÊN CỨU KHOA HỌC
[14].Châu Văn Tạo, Trịnh Hoa Lăng , “Áp dụng lý thuyết hàm mật độ tính năng lượng tương quan electron-positron và hệ số tăng cường hủy trong kim loại FCC”, Đề tài NCKH cấp bộ, 2003.
[15].Châu Văn Tạo, Trịnh Hoa Lăng , “Áp dụng lý thuyết hàm mật độ tính năng lượng tương quan electron-positron và hệ số tăng cừờng hủy trong kim loại BCC”, Đề tài NCKH cấp Đại học Quốc Gia Tp.HCM, mã số B2006 – 18 – 06, 2006.
[16].Châu Văn Tạo, Trịnh Hoa Lăng , “Áp dụng lý thuyết hàm mật độ tính năng lượng tương quan giữa positron và electron trong ZnO ”, Đề tài NCKH cấp Đại học Quốc Gia Tp.HCM, mã số B2009 – 18 – 04, 2009.
[17].Châu Văn Tạo, Trịnh Hoa Lăng, “Tính xác suất hủy Positron – Electron trong vật liệu TiO2”, Đề tài NCKH cấp Đại học Quốc Gia Tp.HCM, mã số B2011-18- 01, 2011.
87
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt.
[1]. Châu Văn Tạo (2002), “Nghiên cứu sự hủy positron trong kim loại và hợp kim”, luận án Tiến sĩ trường ĐH KHTN Tp.HCM.
[2]. Châu Văn Tạo, Mai Văn Nhơn, Phạm Anh Tú (1998), “Áp dụng mô hình bẫy positron có tính sự thoát bẫy tính năng lượng hình thành monovacancy trong một số kim loại”, Tạp chí Phát triển Khoa học Công nghệ, Chuyên đề Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Tp. HCM, Tập.1, Số.5, trang 44-49.
[3]. Châu Văn Tạo, Mai Văn Nhơn, Phạm Anh Tú.,(1999)., “Áp dụng mô hình bẫy positron có tính đến sự thoát bẫy tính nồng độ monovacancy trong kim loại Cu”, Tạp chí Phát triển Khoa học Công nghệ, Chuyên đề Khoa học Tự nhiên ,
Đại học Quốc Gia Tp. HCM, Tập 2, Số 1, trang 9-15.
[4]. Châu Văn Tạo, Mai Văn Nhơn, L.T.Hậu, Ph. Q. Uy,(2000). “Tính nồng độ di- vacancy hình thành trong kim loại Al bằng mô hình bẫy positron có tính đến sự