1.3. Động học trong chất lỏng cấu trúc mạng
1.3.1. Hiện tượng không đồng nhất động học
Hiện tượng không đồng nhất động học đã được đề cập tới trong nhiều nghiên cứu [93,25,58,94]. Khi phân tích chuyển động của các nguyên tử trong chất lỏng đã chỉ ra tính khơng đồng nhất động học [93,25].Trong đó, hiện tượng khơng đồng nhất là tồn tại các vùng nguyên tử chuyển động nhanh hơn hay chậm hơn so với những vùng nguyên tử khác. Các vùng nhanh hay chậm này chuyển động theo thời gian. Các nghiên cứu thực nghiệm cũng tìm thấy hiện tượng khơng đồng nhất động học trong một số chất lỏng như chất lỏng Dzugutov [53], “polymer melts”[115]. Bằng thực nghiệm cộng hưởng từ hạt nhân, Sabyasachi Sen [99] đã xác nhận sự tồn tại của tính khơng đồng nhất trong K2SiO3. Thời gian hồi phục tại vị trí ơ xy khơng tham gia là cầu liên kết các đơn vị cấu trúc là ngắn hơn so với thời gian hồi phục của các nguyên tử khác trong mạng thủy tính khối và đây là nguồn gốc của động học không đồng nhất. Các đám nguyên tử chuyển động được quan sát bằng các hình ảnh 3D. Mơ hình chất lỏng q nguội [30], tác giả J. P. Garrahan đã cho rằng: i) độ linh động của các hạt là kết quả của sự dịch chuyển tập thể, nghĩa là độ linh động của một hạt dẫn đến các hạt lân cận cũng trở nên linh động. ii) độ
linh động của các nguyên tử biến đổi theo không gian, thời gian. Nghĩa là theo thời gian các nguyên tử linh động có thể mất dần tính linh động và ngược lại. Khi đó, hệ từ khơng đồng nhất có thể trở thành đồng nhất theo thời gian.
Tuy nhiên, đối với vật liệu thuỷ tinh hiện tượng không đồng nhất rất khó quan sát bằng thực nghiệm, nguyên nhân là do nhiệt độ chuyển pha thuỷ tinh cao. Vì vậy, phương pháp mơ phỏng ở mức nguyên tử là công cụ hiệu quả để làm rõ nguồn gốc của hiện tượng không đồng. Sử dụng hàm tương quan hai điểm và bốn điểm [59] trong mô phỏng đã phát hiện ra hiện tượng không đồng nhất. Tuy nhiên hàm tương quan này không trực tiếp phát hiện ra tính khơng đồng nhất và dường như không nêu ra được mối tương quan, nguyên nhân để dẫn đến vùng nhanh và vùng chậm. Một nghiên cứu mô phỏng khác của Sharon C. Glotzer đã chỉ ra rằng theo thời gian các đám nguyên tử chuyển động “ lớn dần” hoặc “ co lại” và kích cỡ của các đám này giảm dần khi nhiệt độ tăng [58]. Sự khác nhau trong địa phương môi trường chất lỏng là nguyên nhân dẫn đến các vùng nhanh và chậm trong mơ hình đã được Widmer- Cooper và các đồng nghiệp [2] đã chỉ ra bằng mô phỏng ĐLHPT. Đây là nguồn gốc cấu trúc của hiện tượng không đồng nhất. Mối quan hệ giữa môi trường địa phương (hay cấu trúc địa phương) và tính khơng đồng nhất động học cũng đã được chỉ ra trong chất lỏng CaAl2Si2O8 và ơ xít nỏng chảy giàu Si [38]. Mối tương quan rõ ràng giữa tính khơng đồng nhất và mức độ thăng giáng cũng được nghiên cứu của K. Deenamma Vargheese và các đồng nghiệp chỉ ra. Và những vùng có xu hướng năng động là những vùng có nồng độ Ca và Al cao hơn, ngược lại những vùng có xu hướng kém năng động là những vùng giàu SiO2 [38].
Nghiên cứu [31,73 ] cho thấy có sự tồn tại các đơn vị cấu trúc trong chất lỏng cấu trúc mạng. Vì vây, các tính chất của hệ phụ thuộc vào tỷ lệ cũng như phân bố của các đơn vị cấu trúc TOx.. Khi các đơn vị cấu trúc TOx phân
TOx có tính linh động và ngược lại. Do đó, xuất hiện vùng các nguyên tử chuyển động nhanh và vùng nguyên tử chuyển động chậm trong cùng một chất lỏng. Đây là hiện tượng không đồng nhất động học mà thực nghiệm đã quan sát được trong chất lỏng SiO2.