Chương 2 : THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
2.2. Phương pháp thực nghiệm tổng hợp xúc tác nano hệ TiO2-CeO2
2.2.1. Phương pháp tẩm
Bột TiO2-CeO2 có kích thước nanomet tổng hợp theo phương pháp tẩm sử dụng tetra n-butyl octotitanat (TBOT) và (NH4)2Ce(NO3)6 làm chất đầu được tiến hành như sau:
- Thủy phân dung dịch TBOT trong etanol (EOH) bằng nước. Kết tủa được sấy khô thu được bột TiO2.nH2O.
- Cân một lượng chính xác (NH4)2Ce(NO3)6 hịa tan trong nước cất thu được dung dịch muối Ce(IV), pHdung dịch = 2 ÷ 3.
- Tẩm dung dịch muối Ce(IV) vào bột TiO2.nH2O và khuấy đều tạo huyền phù đặc.
- Sấy khô sản phẩm ở 110oC trong 12 giờ, nghiền mịn và nung ở nhiệt độ thích hợp trong mơi trường oxi khơng khí, thu được bột xúc tác nano hệ TiO2-CeO2.
Bột TiO2 không pha tạp cũng được tổng hợp theo phương pháp tương tự để so sánh.
2.2.2. Phương pháp sol-gel
Quá trình tổng hợp vật liệu xúc tác hệ TiO2-CeO2 từ các chất đầu (NH4)2Ce(NO3)6 và TBOT theo phương pháp sol-gel gồm các bước:
- Cân chính xác lượng muối (NH4)2Ce(NO3)6 pha trong etanol theo nồng độ xác định, điều chỉnh pH của dung dịch ở 1,5 ÷ 2,0 bằng HNO3 [111, 149]. Dùng pipet hút chính xác một thể tích TBOT vào dung dịch trên, bịt kín miệng cốc, khuấy đều hỗn hợp trên máy khuấy từ thu được dung dịch hỗn hợp chứa Ti(IV) và Ce(IV).
- Thủy phân dung dịch hỗn hợp chứa Ti(IV) và Ce(IV) bằng hỗn hợp nước- etanol với tốc độ nhỏ giọt ~ 0,5 ml/phút, khuấy đều cho đến khi thu được sản phẩm gel nhớt.
- Già hóa gel ở nhiệt độ phịng, sấy khơ ở 110oC trong 12 giờ, nghiền mịn và nung ở nhiệt độ thích hợp trong mơi trường oxi khơng khí, thu được bột xúc tác oxit hệ TiO2-CeO2.
Tổng hợp bột TiO2 không pha tạp theo phương pháp tương tự để so sánh.
2.2.3. Phương pháp đồng kết tủa
Bột xúc tác hệ TiO2-CeO2 tổng hợp bằng phương pháp đồng kết tủa diễn ra theo các bước:
- Pha chế dung dịch hỗn hợp TBOT và (NH4)2Ce(NO3)6 trong etanol theo tỉ lệ thành phần xác định.
- Tiến hành kết tủa đồng thời 2 ion Ti(IV) và Ce(IV) trong dung dịch hỗn hợp bằng cách: nhỏ giọt dung dịch hỗn hợp vào một lượng dư dung dịch NH3 được duy trì ở một giá trị pH xác định và đang trong trạng thái khuấy mạnh (~ 500 vòng/phút). Kết tủa tiếp tục được già hóa ở 80oC trong 6 giờ.
- Ly tâm tách kết tủa khỏi dung dịch, rửa sạch kết tủa bằng nước cất, sấy khô ở 110oC trong 12 giờ, nghiền mịn và nung ở nhiệt độ thích hợp trong mơi trường oxi khơng khí, thu được bột xúc tác oxit hệ TiO2-CeO2.