Trên phổ XRD của các mẫu đều cho thấy chỉ có một pha TiO2 anatase duy nhất. Các nguyên tố pha tạp (C, N) với hàm lƣợng nhỏ không xuất hiện trên phổ XRD và không ảnh hƣởng đến pha chính là TiO2 anatase.
Để kiểm tra khả năng xúc tác của các mẫu vật liệu này trong các vùng ánh sáng với bƣớc sóng khác nhau, chúng tôi tiến hành đo phổ hấp phụ UV-Vis của các mẫu vật liệu, kết quả thể hiện trên hình 3.2.
N-C-TiO2/AC-N N-C-TiO2/AC-P N-C-TiO2 TiO2
Hình 3.2. Phổ UV-Vis của các mẫu: N-C-TiO2/AC-N; N-C-TiO2/AC-P; N-C-TiO2; TiO2
Kết quả chụp phổ UV-Vis của các mẫu vật liệu cho thấy TiO2 khơng biến tính có độ hấp thụ quang mạnh ở vùng có bƣớc sóng λ < 400 nm. Khi TiO2 đƣợc biến tính bởi N, C độ hấp thụ đã chuyển dịch sang vùng khả kiến, bƣớc sóng λ ~ 400 – 600 nm. Kết quả này cho thấy khi TiO2 biến tính đồng thời bởi cacbon và nitơ có hoạt tính quang xúc tác đƣợc thể hiện trong vùng ánh sáng trông thấy. Đặc biệt khi xúc tác N-C-TiO2 đƣợc mang lên than hoạt tính đã đƣợc hoạt hóa bởi HNO3 (N- C-TiO2/AC-N) và hoạt hóa bởi PSS (N-C-TiO2/AC-P) thì độ hấp thụ có sự dịch chuyển mạnh về phía sóng dài hơn, điều này giúp dự đoán xúc tác sau khi đƣa lên than có thể hoạt động tốt trong vùng khả kiến.
N-C-TiO2
N-C-TiO2/AC-N
N-C-TiO2/AC-P
TiO2
3.1.1. Ảnh hưởng của các nguyên tố nitơ, cacbon và hàm lượng nitơ doping
*Ảnh hƣởng của các nguyên tố doping (Nitơ và Cacbon)
Các nguyên tố doping vào mạng lƣới tinh thể TiO2 với tỉ lệ phù hợp có vai trị rất lớn trong việc nâng cao hiệu quả của quang xúc tác trong vùng khả kiến. Tuy nhiên, khi hàm lƣợng các nguyên tố doping quá lớn, các ion này có thể chiếm giữ vị trí của các tâm hoạt động trên bề mặt của vật liệu. Khi đó, chúng lại trở thành những trung tâm mà tại đó xảy ra q trình tái kết hợp giữa các lỗ trống và electron quang sinh, làm giảm hoạt tính của quang xúc tác. Do vậy, việc nghiên cứu nhằm lựa chọn một tỉ lệ các nguyên tố doping thích hợp là cần thiết.
Tiến hành thử hoạt tính với mẫu vật liệu và (với cùng lƣợng 0,8g xúc tác thử với 100ml dung dịch RhB 20mg/L). Kết quả thu đƣợc trình bày ở bảng 3.1 và hình 3.3.
Bảng 3.1. Ảnh hưởng của các nguyên tố doping tới hiệu suất xử lý RhB
Thời gian thử (phút) Hiệu suất xử lí RhB (%) của các mẫu TiO2 N-C-TiO2 30 8.5 33.7 60 12.9 55.6 90 17.3 63.1 120 17.8 72.0 150 20.6 81.6 180 22.5 91.6
Kết quả thu đƣợc cho thấy, trong điều kiện chiếu sáng TiO2 khơng biến tính hầu nhƣ khơng thể hiện hoạt tính xúc tác cịn vật liệu N-C-TiO2 (mẫu vật liệu TiO2 đƣợc biến tính đồng thời bởi cả 2 nguyên tố C và N) có hoạt tính xúc tác tốt, thể hiện qua hiệu suất xử lý RhB.
0 20 40 60 80 100 0 30 60 90 120 150 180 210 Hiệu suất xử lý RhB (% )
Thời gian chiếu sáng (phút) TiO2
N-C-TiO2