Tổn hao hồi phục

Khi các hạt ở trạng thái siêu thuận từ, tổn hao từ trễ không còn tồn tại nhưng vẫn có thể thu được công suất toả nhiệt lớn nhờ vào các quá trình tổn hao hồi phục, đó là tổn hao Néel và tổn hao Brown. Trong quá trình tổn hao Néel, từ

trường xoay chiều cung cấp năng lượng và giúp các mômen từ quay vượt qua rào năng lượng E = KV, trong đó K là hằng số dị hướng và V là thể tích của lõi hạt từ. Năng lượng này được giải phóng dưới dạng nhiệt năng khi mômen từ của các hạt hồi phục về hướng cân bằng. Để phân tích chi tiết về tổn hao Néel, ta có thể sử dụng một mô hình đơn giản đối với một hạt từ có mômen m [20]. Mômen từ này chỉ có thể được định hướng theo hai hướng phản song, tương ứng với hai mức năng lượng được tách nhau bởi rào năng lượng KV gây ra do dị hướng từ (K là hằng số dị hướng tinh thể, V là thể tích lõi từ). Giả sử rằng rào năng lượng là tương đối lớn, KV  kT, thời gian hồi phục của hệ phụ thuộc vào nhiệt độ theo hàm 0exp[ / ] N KV kT   (1.12) 9 0 10 s   

Giả sử trong một hệ hạt có n+ hạt được định hướng theo một hướng, và n-

hạt được định hướng theo hướng phản song còn lại. Từ độ tổng cộng của cả hệ là M m n  (m là mômen từ của hạt,  n nn). Xác suất chuyển trạng thái của một hạt khi có mặt từ trường xoay chiều H H0exp(i t )được tính bởi

(1/ 2 ) exp[N mH kT/( )]

    (1.13)

Trong từ trường nhỏ mH  kT, hàm mũ có thể được thay thế bằng xấp xỉ bậc nhất và từ độ của hệ phụ thuộc vào thời gian theo phương trình:

2 1

0

( ) ( / )(1 ) exp(i t)

M t  nm kT i t  H  (1.14)

n n n

Từ phương trình (1.14) trên ta có thể xác định được công suất toả nhiệt P từ phần ảo của độ tự cảm xoay chiều:

2 2 2

( N) /[2 N (1 N)]

P mH  kTV   (1.15) Hoặc có thể viết dưới dạng Hoặc có thể viết dưới dạng

20 0

( , ) "( )

P f H   f H f (1.16)

trong đó "( )f là phần ảo của độ tự cảm xoay chiều, f là tần số của từ trường.

20 0 0 0 0 2 "( ) ; , 1 s N M V f f kT            

Theo phương trình (1.15), ở tần số thấp (N  1), tổn hao tăng lên theo bình phương tần số và ở vùng tần số cao hơn (N  1), tổn hao đạt giá trị bão

hoà P(mH) /(22 kTVN) và không phụ thuộc vào tần số. Giá trị công suất cũng như phần ảo của độ tự cảm xoay chiều đạt cực đại khi N 1. Do thời gian hồi phục τN phụ thuộc mạnh vào kích thước hạt (phương trình 1.12) nên sẽ có một kích thước hạt tối ưu mang lại công suất tổn hao cực đại. Hergt và các cộng sự đã tính toán cụ thể sự phụ thuộc của công suất tỏa nhiệt theo cơ chế Néel vào kích thước hạt của các hạt Fe3O4 với ba giá trị của tần số đo  (hình 1.11) [20]. Các tính toán này sử dụng từ trường 300 kHz và 6,5 kA/m, đồng thời đưa vào các hằng số tính chất của vật liệu với Ms = 4,7.105 A/m, K = 104 J/m3 và tỉ số dị hướng hình dạng là 1,4.

Hình 1.12 đưa ra so sánh về sự phụ thuộc vào kích thước hạt của hai quá trình tổn hao Néel và tổn hao trễ

được tính toán bởi Hergt [20]. Có thể thấy ở vùng kích thước tới hạn cho trạng thái siêu thuận từ, tổn hao trễ biến mất và tổn hao Néel trở thành cơ chế toả nhiệt chính. Tuy nhiên các kết quả thực nghiệm có thể sai khác nhiều so với các tính toán lý thuyết này vì với các hạt có kích thước nhỏ, điều kiện KV kT không còn được thoả mãn. Khi đó sự phụ thuộc của thời gian hồi phục vào rào năng lượng không còn theo hàm luỹ thừa như trong (1.12). Hơn nữa, trong trường hợp cường độ từ trường là lớn, điều kiện mH kT cũng không được thoả mãn. Ngoài ra ảnh hưởng của phân bố kích thước hạt cũng như phân bố của các thông số tính chất từ như trường dị hướng cũng cần được tính đến.

Bên cạnh tổn hao Néel gây bởi quá trình lật đảo các mômen từ, một kiểu tổn hao khác cũng được sinh ra do quá trình quay các hạt trong dung dịch lỏng. Năng lượng nhiệt sinh bởi hiệu ứng này là đáng kể khi hướng của mômen từ được gắn chặt với hạt (hạt có dị hướng từ lớn) đồng thời môi trường có độ nhớt thấp, tạo điều kiện các hạt tái định hướng một cách dễ dàng. Với các hạt cầu có bán kính động học rh , thời gian hồi phục Brown được cho bởi

Hình 1.12: Sự phụ thuộc của tổn hao Néel và từ trễ vào kích thước hạt [20]. Hình 1.11: Sự phụ thuộc của công suất tổn hao hồi phục Néel vào kích thước hạt với ba tần số đo khác nhau [20].

34 h 4 h B r kT    (1.17)

Công suất tổn hao của quá trình hồi phục Brown cũng có thể tính theo phương trình (1.15) với thời gian hồi phục lấy từ (1.17). Đã có một số nghiên cứu thực nghiệm chứng minh được sự đóng góp của quá trình hồi phục Brown vào công suất toả nhiệt [23, 24]. Hình 1.13 là các đường phụ thuộc của phần ảo độ tự cảm xoay chiều vào tần số của từ trường xoay chiều [23]. Đường nét liền là các tính toán lý thuyết và đường nét chấm là các số liệu thực nghiệm. Có thể quan sát thấy rõ đỉnh hấp thụ cộng hưởng của quá trình hồi phục Brown đối với các hạt được phân tán trong một dung dịch lỏng, trong khi điều này không được quan sát thấy với cũng các hạt như vậy nhưng được gắn chặt trong môi trường gel.

Việc phân biệt đóng góp của cơ chế Brown và Néel là rất khó, do vậy trong trường hợp tổng quát nếu cả hai quá trình hồi phục đều xuất hiện thì thời gian hồi phục hiệu dụng được xác định từ công thức:

N Beff eff N B        (1.18) Về lý thuyết có thể định nghĩa

được đường kính tới hạn dc là kích thước hạt tại đó N bằng với B. Tổn hao Néel sẽ chiếm ưu thế ở các hạt có đường kính nhỏ hơn dc, và ở vùng kích thước lớn hơn dc tổn hao Brown sẽ đóng góp chủ yếu vào quá trình đốt nhiệt.

Một thí nghiệm khảo sát đóng góp của quá trình Brown khác cũng đã được thực hiện bởi nhóm nghiên cứu của Hiergeist [26]. Thí nghiệm này so sánh công suất tổn hao sinh bởi các hạt siêu thuận từ (đường kính dưới 8 nm) và các hạt sắt từ (đường kính vài trăm nm) (hình 1.14). Các hạt được phân tán trong một dung dịch gel thương mại có nhiệt độ nóng chảy khoảng 30 oC, do vậy độ nhớt của môi trường xung quanh

Hình 1.13: Đường phụ thuộc của phần ảo độ tự cảm xoa chiều theo tần số đo. Đường liền nét là các tính toán lý thuyết, đường đứt nét là số liệu thực nghiệm của mẫu được phân tán trong môi trường lỏng (đường trên) và mẫu gắn chặt trong gel (đường dưới) [23].

Hạt gắn chặt Chất lỏng

Hình 1.14: Thí nghiệm so sánh SLP sinh bởi các hạt siêu thuận từ (trên) và sắt từ (dưới) [26].

hạt sẽ thay đổi đáng kể ở hai vùng nhiệt độ cao hơn và thấp hơn điểm nóng chảy này. Kết quả nghiên cứu cho thấy ở từ trường có tần số 410 kHz và cường độ 6,5 kA/m, tốc độ đốt nhiệt của các hạt siêu thuận từ trong gel là 3,5 oC/phút và không thay đổi khi nhiệt độ tăng quá điểm nóng chảy. Trong cùng điều kiện như vậy, tốc độ đốt nhiệt của các hạt sắt từ là 1 oC/phút trước khi gel nóng chảy và 15 oC/phút sau khi gel nóng chảy. Do vậy thí nghiệm này cho thấy tổn hao Brown của các hạt siêu thuận từ có thể là rất thấp so với của các hạt sắt từ.

Trên thực tế trong một môi trường có độ nhớt phù hợp, các hạt siêu thuận từ được bọc polymer cũng vẫn có thể có công suất tổn hao đáng kể do chúng có kích thước động học lớn.

Để phân biệt công suất toả nhiệt của một hệ hạt từ là theo cơ chế tổn hao hồi phục Néel hoặc Brown hay theo cơ chế tổn hao từ trễ, Babincova và các cộng sự đã đặt một từ trường một chiều theo phương vuông góc với phương của từ trường xoay chiều khi tiến hành thí nghiệm đốt nhiệt-từ [7]. Do tác dụng của từ trường một chiều (HDC) này, công suất tổn hao Néel và Brown sẽ giảm rất nhanh khi HDC đạt đến giá trị của cường độ từ trường xoay chiều.