Cả hai vật liệu g-C3N4 và SrTiO3 đều có những khuyết điểm nhất định nên các nghiên cứu thƣờng tập trung vào việc khắc phục những hạn chế này và phát huy các điểm mạnh của chúng. Sản phẩm kết hợp từ hai vật liệu này có khả năng hoạt động mạnh dƣới ánh sáng mặt trời với hiệu suất cao nên composit g-C3N4/SrTiO3 đƣợc nghiên cứu rộng rãi trong thời gian gần đây.
Ioannis Konstantinou và các cộng sự [48] đã tổng hợp thành công composit g-C3N4/SrTiO3 theo nhiều tỉ lệ khác nhau (20, 30, 40 và 50% g- C3N4) bằng phƣơng pháp trộn siêu âm. Để tổng hợp g-C3N4, ure đƣợc làm nóng trƣớc ở 80 oC trong 24 giờ, sau đó nung ở 500 oC trong 4 giờ với tốc độ gia nhiệt 10 o
C/phút. Lấy một lƣợng huyền phù SrTiO3 và g-C3N4 trong nƣớc cất hai lần riêng biệt sau đó siêu âm trong 1 giờ. Tiếp theo, cả hai dung dịch đƣợc trộn lẫn, và toàn bộ dung dịch đƣợc xử lý sonication lại trong 90 phút (Hielscher UP100H Teltow, bộ xử lý siêu âm của Đức, Biên độ 85%). Các
mẫu đƣợc chuẩn bị chứa các lƣợng g-C3N4 và SrTiO3 khác nhau và có % khối lƣợng g-C3N4: 10% (10CNSTO), 20% (20CNSTO), 30% (30CNSTO), 40% (40CNSTO), 50% (50CNSTO). Ngoài ra, để so sánh các oxit dị vòng, huyền phù g-C3N4 đã ngƣng tụ trong 1 giờ (CN) cũng đƣợc sử dụng. Khả năng quang hóa của các vật liệu mới có tỉ lệ g-C3N4 từ 20% đến 50% tỉ lệ nghịch với hàm lƣợng g-C3N4 có trong chúng, điều đặc biệt là composit có tỉ lệ 10% g-C3N4 có khả năng xúc tác quang là thấp nhất và xấp xỉ với vật liệu chứa 50 % g-C3N4. Nhƣ vậy, mẫu g-C3N4 20% có hiệu suất tốt nhất. Vật liệu phân hủy tốt xanh metylen dƣới sự chiếu xạ của cả tia UV và ánh sáng khả kiến. Điều này đƣợc giải thích bằng thực nghiệm về khả năng sản sinh gốc •
HO , mẫu càng tạo nhiều gốc •
HO có hiệu suất càng cao. Sản phẩm thu đƣợc có cấu trúc tƣơng đối ổn định, khả năng tái sử dụng cao.
Hình 1.10. Sơ đồ cơ chế quang xúc tác của g-C3N4/SrTiO3[48]
Để tìm hiểu sâu sắc hơn các tính chất và tối ƣu khả năng xúc tác quang của composit g-C3N4/SrTiO3, Santosh Kumar và nhóm nghiên cứu [53] đã điều chế một vật liệu mới g-C3N4/N-SrTiO3. Bƣớc đầu là chuẩn bị màng nano graphit cacbon nitrua, g-C3N4 nung 500 oC trong 2 giờ. Bƣớc tiếp theo là điều chế SrTiO3 pha tạp N. Đầu tiên, dung dịch Ti4+ 0,1 M đƣợc pha chế bằng cách
thêm 1 mL isopropoxit titan vào 5,9 mL etylen glicol và 5,5 gam axit citric trong môi trƣờng nitơ ở nhiệt độ phòng. Thêm vào một lƣợng stronti nitrat và glyxin thích hợp. Khi hỗn hợp đã tạo thành một loại gel đem gel đi xử lý ở nhiệt độ 350 °C trong 4 giờ. Sau đó mẫu đƣợc nung ở 550°C trong 8 giờ để điều chế các hạt nano SrTiO3 lai N tinh khiết và đƣợc ký hiệu là STON. Bƣớc cuối cùng là tổng hợp composit g-C3N4/SrTiO3. Một lƣợng bột SrTiO3 pha tạp N thích hợp đƣợc trộn và nghiền mịn với 0,5 gam g-C3N4 sau đó nung ở 500 °C trong 2 giờ dƣới áp suất cao. Cơ chế của phản ứng đƣợc thể hiện trong Hình 1.11. Thực nghiệm cũng cho thấy, hiệu suất xúc tác quang dƣới ánh sáng khả kiến đƣợc cải thiện.
Hình 1.11. Sơ đồ cơ chế quang xúc tác của g-C3N4/N-SrTiO3[53]
Mặc dù đã đƣợc chứng minh tiềm năng ứng dụng trong việc xử lý nƣớc thải, khả năng phân hủy tốt các chất hữu cơ độc hại nhƣng để đáp ứng nhu cầu thực tế, việc tìm kiếm những vật liệu mới và phƣơng pháp tổng hợp hiệu quả hơn vẫn chƣa dừng lại ở đó. Vì những lý trên, chúng tôi tiến hành nghiên cứu tổng hợp vật liệu g-C3N4/SrTiO3 và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu bằng phản ứng phân hủy xanh metylen trong dung dịch nƣớc trong điều kiện ánh sáng khả kiến.
CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM