Chương 4 Kết quả
4.3 Kết quả sử dụng cơ chế phát xạ sĩng hài để phân biệt các trạng thái của phân tử
Để cĩ thể phân biệt được các trạng thái này, tác giả lần lượt cho lade chiếu vào từng trạng thái; ứng với mỗi trạng thái, tác giả thay đổi các gĩc định phương khác nhau từ 00đến 900 và thu được HHG từ sự tương tác này. Kết quả thể hiện bằng hình vẽ như sau cho đồng phân amino-adenine.
Hình 4.6:Cường độ HHG theo các gĩc định phương khác nhau của amino-adenine.
Quan sát đồ thị, ta nhận thấy cường độ HHG phụ thuộc gĩc định phương theo cả hai phương song song và vuơng gĩc đều cĩ những điểm chung. HHG phát ra chỉở cĩ tần số bằng số nguyên lẻ lần tần số lade chiếu vào. Ở vùng tần số thấp 11 thì cường độ HHG phát ra rất lớn, biến thiên liên tục, khơng ổn định, hơn nữa trong vùng đĩ mơ hình tính tốn của chúng ta khơng cịn chính xác, do đĩ dữ liệu HHG thu được trong vùng này xem như khơng cĩ giá trị. Sau đĩ, đồ thị cĩ dạng gần như bằng phẳng trong một vùng tần số nhất định (ta gọi là miền phẳng). Miền này kết thúc tại ngưỡng tần số nhất định33 (ta gọi là cutoff [8]). Sau đĩ với 33 thì cường độ HHG giảm nhanh về khơng và mơ hình tính tốn Lewenstein cũng khơng cịn chính xác, do đĩ dữ liệu HHG chỉ cĩ giá trị trong miền phẳng với tần số trong khoảng 11 33.
Để thấy rõ sự phụ thuộc của HHG vào gĩc định phương ta xét với các bậc cụ thể 19, 21, 23 và 25.
Hình 4.7:Sự phụ thuộc cường độ HHG vào gĩc định phương với các bậc cụ thể: 19 (màu đen), 21 (màu đỏ), 23 (màu xanh lá), 25 (màu xanh đậm).
Với các trạng thái của adenine, HHG song song ứng với một bậc cụ thểđạt cực đại tại vị trí giá trị gĩc theta vào khoảng 350-400 cịn HHG vuơng gĩc phát ra đại cực trị tại hai vị trí gĩc theta vào khoảng 350-400 và 650-700. Thêm vào đĩ, dáng điệu của đồ thị là hồn tồn như nhau với cùng một bậc HHG theo cùng một phương với cả 3 trạng thái. Do đĩ với phương pháp này, ta chưa thể phân biệt được các trạng thái này.
Nguyên nhân của hiện tượng này xuất phát từ việc HOMO của các trạng thái này khá giống nhau về mặt hình dạng. Theo mơ hình Lewenstein thì chỉ cĩ lớp điện tử ngồi cùng (HOMO) tương tác với lade và phát ra HHG. Ở đây, phân tử adenine gồm 15 nguyên tử, trong đĩ nguyên nhân chính của quá trình hỗ biến hĩa học là sự dịch chuyển của nguyên tử hydro H-15 từ vị trí liên kết với nguyên tử N-10 sang vị trí liên kết với N-1. Nguyên tử hydro cĩ AO khơng đáng kể so với tồn bộ HOMO của phân tử, do đĩ sựđĩng gĩp của hydro vào HOMO của adenine là rất nhỏ, ta cĩ thể thẩy rõ điều đĩ trên hình ảnh biểu diễn HOMO của phân tử. Từ đĩ, ta nhận thấy việc dáng điệu của đồ thị giống nhau là hồn tồn hợp lý.
Như vậy phương pháp khảo sát cường độ HHG phụ thuộc vào gĩc định phương sử dụng mơ hình 3 bước Lewenstein để phân biệt các trạng thái khác nhau của phân tử nên được thực hiện với các phân tử mà sự đĩng gĩp của nguyên tử gây nên quá trình đồng phân hĩa vào HOMO của phân tử là đáng kể.