Chương 4 Kết quả
4.4 Kết quả theo dõi quá trình tautomerism của adenine
Sau khi mơ phỏng được quá trình hỗ biến hĩa học của phân tử adenine, cùng với thơng tin thu được về sự thay đổi cấu trúc phân tử trong quá trình này, tác giảđã cĩ đủ cơ sở để tiến hành theo dõi
động học phân tử quá trình hỗ biến của adenine bằng cơ chế phát xạ HHG theo mơ hình ba bước Lewenstein. Nếu việc theo dõi thành cơng thì việc can thiệp và điều khiển quá trình tautomerism của adenine sẽ cĩ thể trở thành hiện thực trong tương lai gần. Với mơ hình thí nghiệm như ban đầu, trong suốt quá trình tautomerism của adenine, tác giả liên tục chiếu lade vào các phân tử và thu sĩng hài phát ra với hi vọng cĩ thể theo dõi được quá trình này.
Quá trình tautomerism của adenine từ trạng thái imino sang amino được mơ tả như hình vẽ sau:
Hình 4.8:Quá trình tautomerism của phân tử adenine. Đường mũi tên màu xanh chỉ quá trình dịch chuyển của nguyên tử H15.
Theo hình vẽ trên, trong quá trình này thì nguyên tử H15 nhận được năng lượng bức khỏi mối liên kết với N1, sau đĩ chuyển động về hướng nguyên tử N10. Trong quá trình đồng phân hĩa này phân tử sẽđi qua trạng thái chuyển tiếp và quá trình kết thúc khi liên kết H15-N10 được hình thành và tạo thành trạng thái cân bằng bền qmino. Do đĩ để đặc trưng cho quá trình đồng phân hĩa này chúng ta cĩ thể đặc trưng bằng vị trí của H15 trong khơng gian. Tác giả thực hiện khảo sát HHG phát ra phụ thuộc vào gĩc định phương và gĩc cấu trúc θH N1-C6-H15.
Hình 4.9:Gĩc cấu trúc để khảo sát HHG phát ra trong quá trình tautomerism của adenine.
Dựa vào cấu trúc phân tửđã tối ưu hĩa, gĩc cấu trúc đối với trạng thái imino là ≈26,60; đối với trạng thái chuyển tiếp là 49,30; đối với amino là 93,40. Sau khi thu nhận tín hiệu HHG, ta cĩ đồ thị cường độ HHG phụ thuộc vào gĩc cấu trúc và gĩc định phương trong suốt quá trình tautomerism của adenine:
Hình 4.1:Đồ thị cường độ HHG phụ thuộc vào gĩc định phương và gĩc cấu trúc trong quá trình tautomerism của adenine ứng với bậc 23.
Quan sát hình 3.11 ta nhận thấy trong cả quá trình tautomerism, HHG song song cực đại trong vùng gĩc cấu trúc vào cỡ 350-400, gĩc định phương vào cỡ 350-400. Với HHG vuơng gĩc cực đại trong vùng gĩc cấu trúc vào cỡ 350-400, gĩc định phương vào cỡ 650-700. Vị trí cực đại này khơng phù hợp với gĩc cấu trúc nào của 1 trong 3 trạng thái imino, amino và trạng thái chuyển tiếp của phân tử. Tiến hành khảo sát đối với các bậc khác trong miền phẳng cũng cho kết quả tương tự. Do đĩ việc sử dụng dữ liệu HHG tính tốn dựa vào mơ hình Lewenstein chưa thể theo dõi được quá trình đồng phân này.
KẾT LUẬN