Trong mô hình Lewenstein, để tìm phổ sóng hài của nguyên tử ta cần xác định đại lượng mà ở tiểu mục trước ta đặt là D(t), là mô-men lưỡng cực của nguyên tử. Để mở rộng mô hình Lewenstein cho phân tử, tức là để tìm được mô-men lưỡng cực phân tử, và vẫn sử dụng gần đúng một electron, ta cần thay trạng thái cơ bản của nguyên tử bằng hàm sóng HOMO phân tử trong công thức tính
( )t = Ψ( ),t Ψ( ),t
D r r r . Khi chỉ quan tâm đến sự dịch chuyển từ trạng thái tự do về trạng cơ bản (HOMO) ta được biểu thức sau
( ) 3 ( ( )) ( , , ') ( ) ( ( )) 0 ' ' . ' . . t iS t t t =i dt d∫ ∫ − t e− p t − t +c c D pd p* A E d p A (2.11)
Với ý nghĩa các thành phần trong D( )t đã được xem xét trước đó, người ta nhận thấy rằng hai thừa số d p( −A( )t' ) và d p*( −A( )t ) có vai trò quan trọng trong quá trình phát xạ sóng hài bậc cao. d p( −A( )t' ) đặc trưng cho sự ion hóa phân tử (đã
được tiếp cận theo nhiều hướng khác nhau nhưng hiện nay có hai hướng tiếp cận phổ biến là MO – SFA và MO – ADK) còn thừa số d p*( −A( )t ) là xác suất electron trở về trạng thái cơ bản, được gọi là thành phần lưỡng cực dịch chuyển phân tử giữa trạng thái tự do và trạng thái cơ bản. Trong định chuẩn dài, thừa số này được viết như sau
( )t,θ = Ψg( ),θ Ψc( )t
d r r (2.12)
với θ là góc hợp bởi trục phân tử và véc-tơ phân cực của laser.
Trong gần đúng trường mạnh, hàm sóng của electron quay trở về được xem là sóng phẳng ( ) ( ( )) i( t ( ). )
c t a e ω ω
ω
ω − −
Ψ =∑ k r
k , trong đó a(k( )ω ) là biên độ của bó sóng electron quay trở về với véc-tơ sóng là k và phát ra sóng hài có tần số ω khi trở về trạng thái cơ bản. Khi đó
( ) ( ) ( ).
, g , ei ω
ω θ = Ψ θ k r
d r r (2.13)
gọi là mô-men lưỡng cực dịch chuyển phân tử và cường độ sóng hài được biểu diễn trong định chuẩn dài lúc này sẽ là