Trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày những kết quả chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ với các giá trị khác nhau của tham số hiệu quả định phương β.
Như đã trình bày ở chương trước, tham số β có thể nhận mọi giá trị lớn hơn 1. Do đó, để khảo sát sự ảnh hưởng của hiệu quả định phương lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử, chúng tôi phải thực hiện chụp ảnh cắt lớp phân tử với mọi giá trị của hiệu quả định phương β. Tuy nhiên, giới hạn thời gian của luận văn không cho phép chúng tôi làm được điều này, do vậy chúng tôi chỉ khảo sát đơn lẻ cho một vài trường hợp của hiệu quả định phương β.
Để không mất tính tổng quát của việc khảo sát, trước tiên chúng tôi khảo sát sự phụ thuộc của hàm phân bố định phương phân tử vào hiệu quả định phương phân tử β.
Kết quả trong hình 12 cho thấy với các hiệu quả định phương β ≤ 5, đồ thị HPB có hai đỉnh lồi tại vị trí ϑ' = 0, ϑ' = π (diễn tả có đa số phân tử có xu hướng định phương song song với vector phân cực điện của laser định phương) và một đỉnh lõm tại vị trí ϑ' = π/2 (diễn tả có thiểu số phân tử có xu hướng định phương vuông góc với vector phân cực điện của laser định phương). Trong khi đó, với hiệu quả định phương β = 10, β = 100 và β = 1000, đồ thị HPB có dạng gần như một đường thẳng. Điều này có nghĩa là xác suất để phân tử định phương tại mỗi vị trí trong không gian là như nhau, laser định phương hoàn toàn không có tác dụng. Một cách gần đúng, có thể xem như các HPB có hiệu quả định phương β > 5 không mô tả được tác dụng của laser định phương, do đó chúng ta không cần khảo sát mọi hiệu quả định phương β mà chỉ khoanh vùng giá trị β trong khoảng β ≤ 5.
Với nhận xét trên, chúng tôi tiếp tục khảo sát sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử với β ≤ 5. Cụ thể, chúng tôi thu nhận hàm sóng mô tả HOMO của phân tử trong các trường hợp: β = 2, β = 3, β = 4, β = 5 để so sánh với trường hợp β = 1 ( trường hợp định phương tuyệt đối ) và hàm sóng từ phần mềm mô phỏng Gaussian. Kết quả được trình bày trong hình 13 và hình 14
Hình 13. Hình ảnh HOMO phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian (a), kết quả thực nghiệm trong công trình [3] (b) và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 2 (c), β = 3 (d), β = 4 (e), β = 5 (f).
(a) (c) (e)
Hình 14. Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1, β = 2, β = 3, β = 4, β = 5.
Kết quả trong hình 13 cho thấy hình ảnh HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian, từ kết quả thực nghiệm cũng như từ các kết quả chụp cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 2, β = 3, β = 4, β = 5 có vùng phân bố điện tử tại vị trí (x = 0, y = 0) và (x = ± 1.5, y = 0). Tuy nhiên, hai vùng phân bố điện tử tại vị trí (x = ± 1.5, y = 0) của các kết quả chụp ảnh cắt lớp rất mờ và nhoè so với hình ảnh từ phần mềm mô phỏng Gaussian. Hơn nữa, các kết quả chụp cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 2, β = 3, β = 4, β = 5 khá giống nhau. Điều này có thể thấy được trên hình 14, các hàm sóng mô tả HOMO của phân tử gần như trùng nhau hoàn toàn. Từ đây ta có thể dự đoán rằng các kết quả chụp ảnh cắt lớp với hiệu quả định phương β ∈[ 2 ; 5 ] cũng sẽ cho hình ảnh HOMO là tương tự.
Với dự đoán trên, chúng tôi thấy rằng việc khảo sát tiếp theo với hiệu quả định phương β ∈ [ 2 ; 5] là không cần thiết. Do đó, chúng tôi tiếp tục tiến hành khảo sát với hiệu quả định phương β ∈ [ 1 ; 2]. Cụ thể, chúng tôi tiến hành chụp ảnh cắt lớp phân tử với các hiệu quả định phương β = 1.1, β = 1.5 và β = 1.9. Kết quả thu được cho trong hình 15 và hình 16
Hình 15. Hình ảnh hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian (a) và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1.1 (b), β = 1.5 (c), β = 1.9 (d).
Hình 16. Hình ảnh mặt cắt ( y = 0 ) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1.1, β = 1.5, β = 1.9.
Kết quả trên hình 15 cho thấy hình ảnh hàm sóng mô tả HOMO của phân tử vẫn còn rất nhoè và mờ tại hai vùng phân bố điện tử (x = ± 1.5, y = 0). Tuy nhiên, với hình ảnh mặt cắt trên hình 16, ta thấy rằng hàm sóng bị dịch chuyển lên phía trên gần sát so với hàm sóng mô phỏng chính xác từ Gaussian khi thay đổi hiệu quả định phương từ β = 1.9 đến β = 1.1.
Từ đây, chúng tôi có thể kết luận rằng nếu tiếp tục giảm giá trị của tham số β từ 1.1, hàm sóng sẽ tiếp tục bị dịch chuyển lên phía trên, đồng thời sẽ tồn tại một giá trị nào đó của tham số β ≤ 1.1 để cho kết quả hàm sóng là phù hợp nhất so với hàm sóng chính xác từ mô phỏng Gaussian. Để tìm ra giá trị đó của tham số β, chúng tôi tiếp tục khảo sát kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử với các hiệu quả định phương β ∈ [ 1 ; 1.1 ]. Cụ thể, chúng tôi khảo sát các trường hợp theo thứ tự giảm dần: β = 1.1, β = 1.01, β = 1.001 và β = 1.0001.
II. Sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên
cường độ sóng hài.
Trong hình 5, chúng tôi khảo sát sự ảnh hưởng của hiệu quả định phương β lên cường độ sóng hài ở những góc θ khác nhau. Chúng tôi nhận thấy rằng các tín hiệu sóng hài ứng với trường hợp các giá trị khác nhau của góc θ sẽ phân biệt nhau khá rõ trong trường hợp sự định phương có hiệu quả đáng kể ( tham số β nhỏ: 1.0001 đến 1.1 ). Mức độ phân biệt sẽ giảm đi đáng kể khi tham số β tăng lên ( β = 1.5 và β = 2 ). Điều này là hợp lý vì khi sự định phương là không hiệu quả, các phân tử định phương gần như ngẫu nhiên trong không gian, nên hoàn toàn không có sự khác nhau gì về HHG khi thay đổi góc θ.
Từ đây, chúng tôi thấy rằng việc áp dụng sự định phương phân tử sẽ gây ra sự thay đổi hợp lý về độ chênh lệch giữa các tín hiệu sóng hài thu nhận được ứng với các góc θ khác nhau. Chúng tôi có thể kết luận: hàm phân bố định phương phân tử mô tả được sự ảnh hưởng của quy luật phân bố phân tử trong không gian lên tín hiệu sóng hài thu nhận được.