TỔNG HỢP VẬT LIỆU DẠNG OXIT TRÊN NỀN CACBON FELT (CF) TỪ MIL 100(fe,mn) ỨNG DỤNG LÀM CATOT CHO FENTON ĐIỆN HOÁ PHÂN HUỶ CHẤT ô NHIỄM HỮU CƠ TRONG NƯỚC

HỌC VIỆN KỸ THUẬT QUÂN SỰ NGUYỄN THỊ HOA KHÓA 15 HỆ ĐÀO TẠO: ĐẠI HỌC CHÍNH QUY ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHUN NGÀNH: CƠNG NGHỆ HĨA HỌC TỔNG HỢP VẬT LIỆU DẠNG OXIT TRÊN NỀN CACBON FELT (CF) TỪ MIL-100(Fe,Mn) ỨNG DỤNG LÀM CATOT CHO FENTON ĐIỆN HỐ PHÂN HUỶ CHẤT Ơ NHIỄM HỮU CƠ TRONG NƯỚC NĂM 2021 HỌC VIỆN KỸ THUẬT QUÂN SỰ NGUYỄN THỊ HOA KHĨA 15 HỆ ĐÀO TẠO: ĐẠI HỌC CHÍNH QUY ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC NGÀNH: CÔNG NGHỆ KỸ THUẬT HÓA HỌC MÃ SỐ: 52510401 TỔNG HỢP VẬT LIỆU DẠNG OXIT TRÊN NỀN CACBON FELT (CF) TỪ MIL-100(Fe,Mn) ỨNG DỤNG LÀM CATOT CHO FENTON ĐIỆN HOÁ PHÂN HUỶ CHẤT Ô NHIỄM HỮU CƠ TRONG NƯỚC Cán hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Trung Dũng NĂM 2021 HỌC VIỆN KỸ THUẬT QUÂN SỰ CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM KHOA HĨA - LÝ KỸ THUẬT Đợc lập – Tự – Hạnh phúc BỘ MÔN CÔNG NGHỆ HOÁ HỌC Độ mật: Số: NHIỆM VỤ ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP Họ tên: Nguyễn Thị Hoa Lớp: CNKTHH Ngành: Công nghệ Kỹ thuật Hóa học Khóa: 15 Chun ngành: Cơng nghệ Hố học Tên đề tài: Tổng hợp vật liệu dạng oxit carbon felt (CF) từ MIL-100(Fe, Mn) ứng dụng làm catot cho fenton điện hóa phân hủy chất ô nhiễm hữu nước Các số liệu ban đầu: - Quyết định giao đồ án tốt nghiệp đại học – Học viện Kỹ thuật Quân - Tài liệu tham khảo Nội dung thuyết minh: MỞ ĐẦU CHƯƠNG I TỔNG QUAN CHƯƠNG II NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN KẾT LUẬN Số lượng, nội dung vẽ (ghi rõ loại, kích thước cách thực vẽ) sản phẩm cụ thể (nếu có): Đã tổng hợp thành cơng vật liệu oxit Fe,Mn-Cxốp/CF phương pháp thủy nhiệt kết hợp nung N2 ứng dụng làm catot cho q trình Fenton điện hóa để xử lý xanh methylen nước Cán hướng dẫn (ghi rõ họ tên, cấp bậc, chức vụ, đơn vị, hướng dẫn toàn hay phần : Cán hướng dẫn : Nguyễn Trung Dũng Học hàm, học vị :Tiến sỹ Đơn vị : Bộ môn Kỹ thuật Mơi trường – K11, Khoa Hóa – Lý kỹ thuật, Học viện Kỹ thuật Quân Hướng dẫn toàn Ngày giao: 19 / 01 / 2021 Ngày hoàn thành: 18 / 08 / 2021 Hà Nội, ngày 18 tháng 08 năm 2021 Chủ nhiệm bộ môn Cán bộ hướng dẫn (Ký, ghi rõ họ tên, học hàm, học vị) (Ký, ghi rõ họ tên, học hàm, học vị) 2//TS Nguyễn Trung Dũng 3// TS Ngô Thị Lan Sinh viên thực hiện Đã hoàn thành nộp đồ án ngày 18 tháng 08 năm 2021 Nguyễn Thị Hoa LỜI CẢM ƠN “Có loại tốt đẹp mang tên Thanh Xuân Có loại chia ly mang tên Tốt Nghiệp” “Thanh Xuân nằm lại nơi đây, ghế đó, chỗ ngồi đó, lớp học đó…và với người đó” Quãng thời gian năm Học viện Kỹ thuật Quân không dài không ngắn ký ức xn tơi Ai có tuổi trẻ câu chuyện tuổi trẻ riêng mình, câu chuyện có hồi ức đẹp kèm theo nuối tiếc in dấu lại nơi đáy trái tim Có kỷ niệm bị thời gian làm phai nhạt trí nhớ, có người dù chơn sâu ký ức tận đáy lịng, dù làm cách nữa, tiềm thức ln nhớ khơng ngi Tuổi trẻ thành cơng, thất bại, tự tin, chùn bước, tuyệt đối không từ bỏ Thực tế cho thấy thành công đến từ nỗ lực thân, có chịu khó học tập, rèn luyện trải qua thất bại bạn có thành công vững bền nhất, nhiên bước đường thành công thiếu hỗ trợ, giúp đỡ từ người xung quanh Lời đầu tiên, tơi xin bày tỏ lịng biết ơn chân thành sâu sắc tới TS.Nguyễn Trung Dũng – Người Thầy tâm huyết tận tình hướng dẫn theo dõi sát đầy tinh thần trách nhiệm việc lựa chọn đề tài nghiên cứu, hướng tiếp cận giúp tơi chỉnh sửa thiếu sót suốt q trình thực hồn thành khố luận tốt nghiệp Tơi xin chân thành cảm ơn tồn thể q Thầy, Cơ giáo Bộ mơn Cơng nghệ Hóa Học, Bộ môn Kỹ thuật Môi trường Bộ môn Phịng Hóa, anh chị em bạn bè học tập Khoa Hóa – Lý Kỹ thuật - Học viện Kỹ thuật Qn ln tận tình giúp đỡ, bảo, tạo điều kiện thuận lợi cho q trình thực hồn thành luận văn Kính chúc q thầy ngày khỏe mạnh để phấn đấu đạt thành tích cao cơng tác giảng dạy Chúc Học viện Kỹ thuật Quân niềm tin, tảng vững cho nhiều hệ học viên với bước đường học tập Cuối xin gửi lời cảm ơn tới người thân gia đình ln ln hỗ trợ, động viên, giúp đỡ suốt quãng thời gian vừa qua Vì điều kiện thời gian, trình độ lý luận kinh nghiệm thực tiễn hạn chế nên luận văn khơng thể tránh khỏi thiếu sót, tơi mong nhận ý kiến đóng góp từ phía Thầy, Cơ để tơi học thêm nhiều kinh nghiệm hồn thành tốt Tơi xin chân thành cảm ơn! Hà Nội, tháng năm 2021 Sinh viên Nguyễn Thị Hoa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan xanh methylen (MB) 1.1.1 Cấu tạo, tính chất ứng dụng xanh methylen 1.1.2 Các phương pháp xử lý xanh methylen 1.2 Phương pháp Fenton điện hóa (EF) 14 1.2.1 Giới thiệu phương pháp Fenton điện hóa 14 1.2.2 Phát triển xúc tác dị thể bề mặt CF làm catot Fenton điện hóa…… 18 1.3 Oxit lưỡng kim Fe, Mn từ MIL-100(Fe,Mn) 25 1.3.1 Giới thiệu MIL-100(Fe), MIL-100(Mn) 25 1.3.2 Phương pháp tổng hợp MIL-100(Fe), MIL-100(Mn) MIL100(Fe, Mn) 27 1.3.3 Ứng dụng vật liệu dạng oxit Fe, Mn sở MOFs Fenton điện hóa 31 CHƯƠNG NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 37 2.1 Đối tượng nghiên cứu 37 2.2 Mục tiêu nghiên cứu 37 2.3 Nội dung nghiên cứu 37 2.4 Hóa chất, dụng cụ thiết bị 37 2.4.1 Hóa chất 37 2.4.2 Dụng cụ thiết bị 39 2.5 Phương pháp nghiên cứu 39 2.5.1 Tổng hợp vật liệu oxit lưỡng kim Fe,Mn-Cxốp/CF từ MIL-100(Fe,Mn) 39 2.5.2 Các phương pháp xác định đặc trưng vật liệu 41 2.5.2.1 Kính hiển vi điện tử quét (SEM) 41 2.5.2.2 Phương pháp quét tuần hoàn (CV) 41 2.5.2.3 Phương pháp đo tổng trở (EIS) 43 2.5.2.4 Phổ tán sắc lượng tia X (EDX) 44 2.5.2.5 Phổ nhiễu xạ tia X (XRD) 45 2.5.2.6 Phổ hồng ngoại FT-IR 46 2.5.2.7 Phép đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA) 47 2.5.3 Phân huỷ Xanh Methylen (MB) hệ Fenton điện hoá 48 2.5.4 Phương pháp xử lý số liệu 49 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 50 3.1 Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc oxit Fe,Mn-Cxốp/CF 50 3.1.1 Kính hiển vi điện tử quét (SEM) 50 3.1.2 Quét vòng tuần hoàn (CV) 52 3.1.3 Tổng trở (EIS) 54 3.1.4 Phổ tán sắc lượng tia X (EDX) 55 3.1.5 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 56 3.1.6 Phổ hồng ngoại (FT-IR) 58 3.1.7 Phổ đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA) 59 3.2 Nghiên cứu khả xử lý Xanh Methylen q trình Fenton điện hóa 61 3.2.1 Ảnh hưởng nồng độ kim loại oxit Fe,Mn-Cxốp/CF 61 3.2.2 Ảnh hưởng hệ xúc tác 62 3.2.3 Ảnh hưởng mật độ dòng 64 3.2.4 Ảnh hưởng pH 66 3.2.5 Ảnh hưởng hàm lượng Methylen Blue ban đầu 68 3.2.6 Ảnh hưởng anion 69 3.2.7 Nghiên cứu khả tái sử dụng catot oxit Fe,Mn-Cxốp/CF 71 3.2.8 So sánh với nghiên cứu khác 73 3.3 Nghiên cứu chế phản ứng 76 3.3.1 Nhận diện gốc tự 76 3.3.2 Đề xuất chế phản ứng 78 3.4 Con đường phân hủy MB 80 KẾT LUẬN 85 TÀI LIỆU THAM KHẢO 86 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Cấu tạo phổ hấp thụ phân tử UV-Vis Xanh Methylen Hình 1.2 Sơ đồ mơ tả q trình xử lý MB phương pháp plasma Hình 1.3 Cơ chế phân hủy MB hỗn hợp nano MnO 10 Hình 1.4 Đề xuất chế loại bỏ MB Fe3O4@PDA-MnO2 10 Hình 1.5 Sơ đồ hệ thống xử lý MB EF AGS 11 Hình 1.6 Sơ đồ hệ thống xử lý MB EF Fayazi 13 Hình 1.7 Phản ứng Fenton đồng thể Fenton dị thể 16 Hình 1.8 Cơ chế tạo gốc •OH q trình Fenton điện hóa 17 Hình 1.9 Cacbon felt thương mại hình thái bề mặt 19 Hình 1.10 Các phương pháp biến tính cacbon felts 20 Hình 1.11 Sơ đồ phân huỷ SMT hệ EF dị thể sử dụng catot FeIIFeIII LDH/CF 21 Hình 1.12 Chế tạo catot ZnO-CeO2 phương pháp lắng đọng trình phân huỷ Ciprofloxacin trình EF 22 Hình 1.13 Sơ đồ EF phân hủy Tetracycline sử dụng catot CF900 23 Hình 1.14 Sơ đồ EF phân hủy RhB sử dụng catot CF/GO/AQS 24 Hình 1.15 Cấu tạo khung hữu kim loại MOFs 25 Hình 1.16 (a) Cấu trúc xốp MIL-100(Fe); (b) lồng MIL-100(Fe); (c) cửa sổ ngũ giác lục giác lồng 26 Hình 1.17 Cấu trúc tinh thể MIL-100(Mn) 27 Hình 1.18 Sơ đồ chế tạo MIL100(Fe) từ Fe0 1,3,5-BTC 28 Hình 1.19 Quy trình tổng hợp MIL-100(Fe) từ muối Fe(III) axit trimesic 28 ... MÃ SỐ: 52510401 TỔNG HỢP VẬT LIỆU DẠNG OXIT TRÊN NỀN CACBON FELT (CF) TỪ MIL- 100(Fe,Mn) ỨNG DỤNG LÀM CATOT CHO FENTON ĐIỆN HỐ PHÂN HUỶ CHẤT Ơ NHIỄM HỮU CƠ TRONG NƯỚC Cán hướng dẫn khoa học: TS... liệu dạng oxit carbon felt (CF) từ MIL- 100(Fe,Mn) ứng dụng làm catot cho Fenton điện hóa phân hủy chất ô nhiễm hữu nước” Mục tiêu đồ án Thực đề tài giải mục tiêu sau: - Tổng hợp oxit lưỡng... vật liệu cacbon thường dùng làm điện cực catot graphit, vải cacbon, sợi cacbon, cacbon thuỷ tinh, bọt cacbon, ống nano cacbon [26]… Trong carbon felt (CF) có nhiều ưu điểm dẫn điện tử tốt, diện