Tổng hợp và biến tính vật liệu perovskit srtio3 bởi g c3n4 ứng dụng làm chất xúc tác quang

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƢỜNG ĐẠI HỌC QUY NHƠN NGUYỄN NHẬT LÊ TỔNG HỢP VÀ BIẾN TÍNH VẬT LIỆU PEROVSKIT SrTiO3 BỞI g-C3N4 ỨNG DỤNG LÀM CHẤT XÚC TÁC QUANG Chun ngành : Hóa vơ Mã số : 8440113 Ngƣời hƣớng dẫn: PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga TS Nguyễn Văn Kim LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng tôi, đƣợc thực dƣới hƣớng dẫn khoa học PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga TS Nguyễn Văn Kim Các số liệu, kết luận nghiên cứu đƣợc trình bày luận văn trung thực chƣa cơng bố dƣới hình thức Tôi xin chịu trách nhiệm nghiên cứu LỜI CẢM ƠN Lời cảm ơn chân thành xin đƣợc gửi đến PGS.TS Nguyễn Thị Việt Nga TS Nguyễn Văn Kim tận tình giúp đỡ hƣớng dẫn tơi hồn thành luận văn Tơi ln ghi nhớ đóng góp, bảo quan tâm Thầy, Cô dành cho suốt thời gian thực đề tài Tôi xin gửi lời cảm ơn đến thầy cô giáo khoa Hóa trƣờng Đại học Quy Nhơn tạo điều kiện thuận lợi cho môi trƣờng học tập, nghiên cứu thời gian thực đề tài Xin gửi lời cảm ơn tới anh, chị, bạn,các em sinh viên phịng thực hành thí nghiệm hóa học Khu A6 - Trƣờng Đại học Quy Nhơn, trực tiếp giúp đỡ, tạo điều kiện, hỗ trợ q trình thực đề tài Cuối cùng, tơi xin cảm ơn gia đình bạn bè ln động viên, khích lệ tinh thần thời gian tơi thực luận văn Mặc dù cố gắng thời gian thực luận văn nhƣng cịn hạn chế kiến thức nhƣ thời gian kinh nghiệm nghiên cứu nên chắn không tránh khỏi thiếu sót Tơi mong nhận đƣợc thơng cảm ý kiến đóng góp q báu từ q Thầy, Cơ để luận văn đƣợc hồn thiện hơn! Tôi xin chân thành cảm ơn! MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC CÁC BẢNG DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ MỞ ĐẦU 1.Lý chọn đề tài 2.Mục tiêu đề tài 3.Đối tƣợng phạm vi nghiên cứu 4.Phƣơng pháp nghiên cứu 5.Nội dung nghiên cứu 6.Cấu trúc luận văn CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG 1.1.1 Khái niệm xúc tác quang 1.1.2 Cơ chế phản ứng quang xúc tác 1.1.3 Tiềm ứng dụng vật liệu xúc tác quang 1.2 GIỚI THIỆU VỀ GRAPHIT CACBON NITRUA (g-C3N4) 11 1.2.1 Đặc điểm cấu tạo 11 1.2.2 Phƣơng pháp tổng hợp 12 1.2.3 Tình hình nghiên cứu ứng dụng g-C3N4 biến tính 16 1.3 GIỚI THIỆU VỀ STRONTI TITANAT 17 1.3.1 Đặc điểm cấu trúc Sronti titanat 17 1.3.2 Tình hình nghiên cứu ứng dụng SrTiO3 lĩnh vực xúc tác quang 19 1.4 GIỚI THIỆU VẬT LIỆU COMPOSIT g-C3N4/SrTiO3 20 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 23 2.1 TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC 23 2.1.1 Hóa chất 23 2.1.2 Dụng cụ 23 2.1.3 Tổng hợp vật liệu g-C3N4 từ melamin 24 2.1.4 Tổng hợp vật liệu perovskit SrTiO3 24 2.1.5 Tổng hợp vật liệu composit g-C3N4/SrTiO3 24 2.2 CÁC PHƢƠNG PHÁP ĐẶC TRƢNG VẬT LIỆU 25 2.2.1 Phƣơng pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-Ray) 25 2.2.2 Phƣơng pháp phổ hồng ngoại (IR) 26 2.2.3 Phƣơng pháp phổ tán xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-VisDRS) 27 2.2.4 Phƣơng pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 30 2.2.5 Phƣơng pháp phổ lƣợng tia X hay EDS (Energy Dispersive Xray) 31 2.3 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC 33 2.3.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ 33 2.3.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu 34 2.3.3 Phân tích định lƣợng xanh metylen 34 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 37 3.1 ĐẶC TRƢNG VẬT LIỆU 37 3.1.1 Đặc trƣng vật liệu g-C3N4 37 3.1.2 Đặc trƣng vật liệu perovskit SrTiO3 40 3.1.3 Đặc trƣng vật liệu compostit g-C3N4/SrTiO3 46 3.2 KHẢO SÁT PHẢN ỨNG PHÂN HỦY MB TRÊN CÁC VẬT LIỆU TỔNG HỢP 51 3.2.1 Khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu tổng hợp 51 3.2.2 Khảo sát yếu tố thực nghiệm ảnh hƣởng đến trình quang xúc tác vật liệu g-C3N4/SrTiO3 55 3.3 KHẢO SÁT CƠ CHẾ PHẢN ỨNG 61 KẾT LUẬN 66 DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ 67 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 68 PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (bản sao) DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT * CÁC KÝ HIỆU C : Nồng độ (mg/L) g : gam L : lít mg : miligam nm : nanomet λ : Bƣớc sóng (nm) D : Kích thƣớc hạt trung bình CN : Vật liệu g-C3N4 tổng hợp từ melamin phƣơng pháp nung STO-160 : Vật liệu perovskit SrTiO3 đƣợc tổng hợp phƣơng pháp thủy nhiệt 160oC 12 từ Sr(NO3)2, propan-2-ol TiCl4 STO-180 : Vật liệu perovskit SrTiO3 đƣợc tổng hợp phƣơng pháp thủy nhiệt 180oC 12 từ Sr(NO3)2, propan-2-ol TiCl4 STO-200 : Vật liệu perovskit SrTiO3 đƣợc tổng hợp phƣơng pháp thủy nhiệt 200oC 12 từ Sr(NO3)2, propan-2-ol TiCl4 CN/STO-1:1 : Vật liệu composit g-C3N4/SrTiO3 đƣợc tổng hợp phƣơng pháp rung siêu âm thủy nhiệt từ g-C3N4 SrTiO3 theo tỉ lệ 1: khối lƣợng CN/STO-2:1 : Vật liệu composit g-C3N4/SrTiO3 đƣợc tổng hợp phƣơng pháp rung siêu âm thủy nhiệt từ g-C3N4 SrTiO3 theo tỉ lệ 2: khối lƣợng CN/STO-3:1 : Vật liệu composit g-C3N4/SrTiO3 đƣợc tổng hợp phƣơng pháp rung siêu âm thủy nhiệt từ g-C3N4 SrTiO3 theo tỉ lệ 3: khối lƣợng * CÁC CHỮ VIẾT TẮT CB : Conduction band (Vùng dẫn) eˉCB : Photogenerated electron (Electron quang sinh) Eg : Band gap energy (Năng lƣợng vùng cấm) EDX : Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (Phổ tán sắc lƣợng tia X) h⁺ VB : Photogenerated hole (Lỗ trống quang sinh) IR : Infrared (Phổ hồng ngoại) MB : Methylene blue (Xanh metylen) SEM : Scanning Electron Microscope (Hiển vi điện tử quét) UV-Vis DRS : UV-Visible Diffuse Reflectance Spectroscopy (Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến) VB : Valance band (Vùng hóa trị) XRD : X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X - Nhiễu xạ Rơnghen) DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Sự phân bố vùng hóa trị (VB) vùng dẫn (CB) chất cách điện, chất bán dẫn chất dẫn điện Hình 1.2 Cơ chế phản ứng quang xúc tác Hình 1.3 Cơ chế xúc tác quang vật liệu biến tính 10 Hình 1.4 Mặt phẳng graphit (a) hexagonan (b) orthorhombic C3N4 11 Hình 1.5 Sơ đồ minh họa trình tổng hợp g-C3N4 từ tiền chất khác 12 Hình 1.6 Triazin (trái) mơ hình kết nối tảng tri-s-triazin (phải) dạng thù hình g-C3N4 tiềm 14 Hình 1.7 Con đƣờng phản ứng hình thành g-C3N4 từ dicyandiamit 15 Hình 1.8 Điều chế g-C3N4 từ 2,4,6-triamnonipyridin melamin 16 Hình 1.9 (A) Cấu trúc khơng gian chung nhóm perovskit 18 Hình 1.10 Sơ đồ chế quang xúc tác g-C3N4/SrTiO3 21 Hình 1.11 Sơ đồ chế quang xúc tác g-C3N4/N-SrTiO3 22 Hình 2.1 Sơ đồ biểu diễn nhiễu xạ tia X (XRD) 26 Hình 2.2 Sơ đồ ngun lý kính hiển vi điện tử quét 31 Hình 2.3 Sơ đồ nguyên lý phổ EDX 32 Hình 2.4 Phổ UV-Vis dung dịch MB 35 Hình 2.5 Sự phụ thuộc cƣờng độ hấp thụ UV-Vis dung dịch MB bƣớc sóng 663 nm theo nồng độ 36 Hình 3.1 Nhiễu xạ XRD vật liệu g-C3N4 tổng hợp từ melamin 37 Hình 3.2 Phổ IR vật liệu g-C3N4 tổng hợp từ melamin 38 Hình 3.3 Sơ đồ tổng hợp g-C3N4 từ melamin 39 Hình 3.4 Phổ UV-Vis trạng thái rắn mẫu vật liệu g-C3N4 tổng hợp từ melamin, Hàm Kubelka – Munk xác định lƣợng vùng cấm gC3N4 39 Hình 3.5 Giản đồ XRD mẫu STO-T (T=160, 180 200) 40 Hình 3.6 Phổ hồng ngoại IR mẫu STO-T (T=160, 180, 200) 42 Hình 3.7 Phổ tán xạ tia X mẫu vật liệu peroskit STO-180 43 Hình 3.8 Ảnh SEM mẫu vât liệu STO-180 44 Hình 3.9 Phổ UV-Vis (A) lƣợng vùng cấm (B) mẫu vật liệu STO180 45 Hình 3.10 Giản đồ nhiễu xạ tia X g-C3N4/SrTiO3, g-C3N4 SrTiO3 46 Hình 3.11 Phổ hồng ngoại mẫu vật liệu g-C3N4/SrTiO3, g-C3N4 SrTiO3 48 Hình 3.12 Ảnh SEM vật liệu SrTiO3 (A) g-C3N4/SrTiO3 (B) 48 Hình 3.13 Phổ tán xạ lƣợng tia X g-C3N4/SrTiO3 49 Hình 3.14 Sự phân bố nguyên tố vật liệu composit g-C3N4/SrTiO3 đƣợc xác định kĩ thuật mapping 50 Hình 3.15 Phổ UV-Vis-DRS (hình lớn) lƣợng vùng cấm (hình nhỏ) mẫu vật liệu g-C3N4/SrTiO3 51 Hình 3.16 Đồ thị biểu diễn thay đổi dung lƣợng hấp phụ theo thời gian ba mẫu vật liệu CN/STO-1:1, CN/STO-2:1, CN/STO-3:1 52 Hình 3.17 Đồ thị phụ thuộc C/Co dung dịch MB theo thời gian chiếu sáng SrTiO3 , g-C3N4 composit CN/STO-x:y (x:y = 1:1, 2:1, 3:1) 53 Hình 3.18 Sự phụ thuộc giá trị ln(Co/C) vào thời gian t (giờ) theo mơ hình Langmuir – Hinshelwood mẫu g-C3N4, SrTiO3 composit CN/STO-x:y (x:y = 1:1, 2:1, 3:1) 54 Hình 3.19 Hiệu suất xúc tác quang g-C3N4/SrTiO3 nồng độ MB ban đầu khác (mxt = 0,03 gam, V = 80 mL, đèn LED-30W) 56 Hình 3.20 Hiệu suất xúc tác quang g-C3N4/SrTiO3 MB 10mg/L sử dụng cƣờng độ nguồn sáng khác (mxt = 0,03 gam, Co = 10 mg/L, V = 80 mL) 57 Hình 3.21 Sự phụ thuộc ΔpHi vào pHi nhằm xác định điểm điện tích khơng pHPZC vật liệu g-C3N4/SrTiO3 59 Hình 3.22 (A) Sự thay đổi C/Co theo thời gian pH đầu khác nhau; (B) Hiệu suất quang phân hủy với pH đầu khác 60 67 DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CƠNG BỐ CỦA TÁC GIẢ [1] Nguyễn Nhật Lê, Trần Châu Giang, Hoàng Nữ Thùy Liên, Nguyễn Thị Lan, Huỳnh Thị Minh Thành, Nguyễn Thị Việt Nga, Nguyễn Văn Kim “Tổng hợp hoạt tính xúc tác quang perovskite SrTiO3 nano”, Tạp chí Hóa Học, 58 (5E12), 2020 68 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Kim Phi Phụng (2005), Phổ IR sử dụng phân tích hữu cơ, NXB Đại Học Quốc Gia Tp Hồ Chí Minh [2] Nguyễn Tiến Tài, Đặng Tuyết Phƣơng (2013), Các phương pháp nghiên cứu cấu trúc tính chất vật liệu vơ cơ, Viện Hóa học – Viện Hàn lâm Khoa học Việt Nam – Hà Nội [3] Phạm Ngọc Nguyên (2004), Giáo Trình Kỹ Thuật Phân Tích Vật Lý, NXB Khoa Học Kỹ Thuật, Hà Nội [4] Từ Văn Mặc (2003), Phân tích hóa lý – Phương pháp phổ nghiên cứu cấu trúc phân tử , NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội Tiếng Anh [5] Acharya, S., Martha, S., Sahoo, P C., & Parida, K (2015), “Glimpses of the modification of perovskite with graphene-analogous materials in photocatalytic applications”, Inorganic Chemistry Frontiers, 2(9), 807-823 [6] Alammar, T., Hamm, I., Wark, M., Mudring, A.-V (2015), “Low – temperature route to metal titanate perovskite nanoparticles for photocatalytic applications”, Applied Catalysis B: Environmental, 178, 20-28 [7] Ashish Kumar, Christian Schuerings, Suneel Kumar, Ajay Kumar and Venkata Krishnan (2018), “Perovskite-structured CaTiO3 coupled with g-C3N4 as a heterojunction photocatalyst for organic pollutant degradation”, Beilstein Journal of Nanotechnology, 9, 671–685 [8] Bin Wang, Shaohua Shen, Liejin Guo, (2015), “SrTiO3 single crystals enclosed with high-indexed {0 3} facets and {0 1} facets for 69 photocatalytic hydrogen and oxygen evolution”, Applied Catalysis B : Environmental, 166–167, 320-326 [9] Boonprakob, N., Wetchakun, N., Phanichphant, S., Waxler, D., Sherrell, P., Nattestad, A., Inceesungvorn, B (2014), “Enhanced visible-light photocatalytic activity of g-C3N4/TiO2 films” Journal of colloid and interface science, 417, 402-409 [10] Boroski, M., Rodrigues, A C., Garcia, J C., Sampaio, L C., Nozaki, J., & Hioka, N (2009), “Combined electrocoagulation and TiO2 photoassisted treatment applied to wastewater effluents from pharmaceutical and cosmetic industries”, Journal of hazardous materials, 162(1), 448-454 [11] Chan, S H S., Yeong Wu, T., Juan, J C., Teh, C Y (2011), “Recent developments of metal oxide semiconductors as photocatalysts in advanced oxidation processes (AOPs) for treatment of dye waste‐water’’, Journal of Chemical Technology & Biotechnology, 86(9), 1130-1158 [12] Chao Zhou, Lu Shang, Huijun Yu, Tong Bian, Li Zhu Wu, Chen Ho Tung and Tierui Zhang (2014), “Mesoporous plasmonic Au-loaded Ta2O5 nanocomposits for efficient visible light photocatalysis”, Catal Today, 225(15), 158-163 [13] David M Teter, Russell J Hemley (1996), “Low-Compressibility Carbon Nitrides”, Science, 271(5245), 53-55 [14] Deli Jiang, Linlin Chen, Jimin Xiea and Min Chen, (2014), “ Ag2S/gC3N4 composite photocatalysts for efficient Pt-free hydrogen production The co-catalyst function of Ag/Ag2S formed by simultaneous photodeposition”, Dalton Transactions, 43(12), 4878-4885 70 [15] Friedmann, D., Mendive, C., Bahnemann, D (2010), “TiO2 for water treatment: parameters affecting the kinetics and mechanisms of photocatalysis” Applied Catalysis B: Environmental, 99(3-4), 398406 [16] Gang Xin, Yali Meng (2013), “Pyrolysis Synthesized g-C3N4 for Photocatalytic Degradation of Metylen Blue”, Journal of Chemistry Volume 2013 [17] Hou, D., Hu, X., Ho, W., Hu, P., Huang, Y (2015), “Facile fabrication of porous Cr-doped SrTiO3 nanotubes by electrospinning and their enhanced visible-light-driven photocatalytic properties”, Journal of Materials Chemistry A, 3(7), 3935-3943 [18] Huang, S T., Lee, W W., Chang, J L., Huang, W S., Chou, S Y., & Chen, C C (2014), “Hydrothermal synthesis of SrTiO3 nanocubes: Characterization, photocatalytic pathway” Journal of the activities, Taiwan and Institute degradation of Chemical Engineers, 45(4), 1927-1936 [19] I Alves, G Demazeau, B Tanguy and F Weill, I Alves, G Demazeau, B Tanguy, F Weill (1999), “On a new model of the graphitic form of C3N4”, Solid State Communications, 109(11), 697–701 [20] Jin Luo, Xiaosong Zhou, Xiaomei Ning, Liang Zhan, Junhui Chen, Zongyu Li (2018), “Constructing a direct Z-scheme La2NiO4/gC3N4 hybrid photocatalyst with boosted visible light photocatalytic activity”, Separation and Purification Technology, 201, 327–335 [21] Jin, L., Zhou, X., Ning, X., Zhan, L., Kong, M., Tan, K., & Lin, Z (2018), “Boosting visible light photocatalytic performance of gC3N4 nanosheets by combining with LaFeO3 71 nanoparticles”, Materials Research Bulletin, 102, 353-361 [22] Jonghun Lim, Hyejin Kim, Pedro J J Alvarez, Jaesang Lee and Wonyong Choi (2016), “Visible Light Sensitized Production of Hydroxyl Radicals Using Fullerol as an Electron Transfer Mediator”, Environmental Science & Technology, 50(19), 10545– 10553 [23] Jose Ricardo Alvarez Corena (2015), “Heterogeneous Photocatalysis For The Treatment Of Contaminants Of Emerging Concern In Water” [24] Juxia Li, Weili Dai, Junqing Yan, Guangjun Wu, Landong Li, Naijia Guan (2015), “Hydrothermal synthesis and photocatalytic properties of tantalum pentoxide nanorods”, Chinese Journal of Catalysis, 36(3), 432-438 [25] Kanhere, P., Chen, Z (2014), “A Review on Visible Light Active Perovskite-Based Photocatalysts’’, Molecules, 19(12), 19995– 20022 [26] Kato, H., Sasaki, Y., Shirakura, N., & Kudo, A (2013), “Synthesis of highly active rhodium-doped SrTiO3 powders in Z-scheme systems for visible-light-driven photocatalytic overall water splitting”, Journal of Materials Chemistry A, 1(39), 12327-12333 [27] Katsumata, H., Sakai, T., Suzuki, T., Kaneco, S (2014), “Highly efficient photocatalytic activity of g-C3N4/Ag3PO4 hybrid photocatalysts through Z-scheme photocatalytic mechanism under visible light” Industrial & Engineering Chemistry Research, 53(19), 8018-8025 [28] Kazuhiko Maeda, Xinchen Wang, Yasushi Nishihara, Daling Lu, Markus Antonietti, Kazunari Domen, (2009), “Photocatalytic 72 Activities of Graphitic Carbon Nitride Powder for Water Reduction and Oxidation under Visible Light” , J Phys Chem C, 113, 49404947 [29] Komatsu, T (2001), “Prototype carbon nitrides similar to the symmetric triangular form of melon”, Journal of Materials Chemistry, 11(3), 802-803 [30] Kubelka, P., & Munk, F (1931), “An article on optics of paint layers” Z Tech Phys, 12(593-601), 259-274 [31] Lehuta, K A., Kittilstved, K R (2014), “Speciation of Cr (III) in intermediate phases during the sol-gel processing of Cr-doped SrTiO3 powders”, Journal of Materials Chemistry A, 2(17), 61386145 [32] Lei Shi, Lin Liang, Jun Ma, Fangxiao Wang and Jianmin Sun (2014), “Enhanced photocatalytic activity over the Ag2O-g-C3N4 composite under visible light”, Catalysis Science & Technology, 4(3), 758765 [33] Lei Shi, Lin Liang, Jun Ma, Fangxiao Wang and Jianmin Sun (2014), “Remarkably enhanced photocatalytic activity of ordered mesoporous carbon/g-C3N4 composite photocatalysts under visible light”, Dalton Transactions, 43(19), 7236-7244 [34] Leilei Xu, Lei Ni, Weidong Shi, Jianguo Guan (2012), “ Photocatalytic Activity for Hydrogen Evolution over Well-Dispersed Heterostructured In2O3/Ta2O5 Composits”, Chinese Journal of Catalysis, 33(7-8), 1101-1108 [35] Li Zhou, Wei Zhang, Ling Chen, Huiping Deng, Junli Wan (2017), “A novel ternary visible-light-driven photocatalyst AgCl/Ag3PO4/gC3N4: Synthesis, characterization, photocatalytic activity for 73 antibiotic degradation and mechanism analysis”, Catalysis Communications, 100, 191–195 [36] Li, N., Yao, K L (2012), “The electronic and optical properties of carbon-doped SrTiO3: Density functional characterization”, AIP Advances, 2(3) [37] Li, X., Zhang, J., Shen, L., Ma, Y., Lei, W., Cui, Q., Zou, G (2009), “Preparation and characterization of graphitic carbon nitride through pyrolysis of melamine”, Applied Physics A, 94(2), 387392 [38] Lin Mao, Shenmin Zhu, Jun Ma, Dian Shi, Yixin Chen, Zhixin Chen, Chao Yin, Yao Li and Di Zhang (2014), “Superior H2 production by hydrophilic ultrafine Ta2O5 engineered covalently on graphene”, Nanotechnology, 25(215401), 1-9 [39] Manas Kumar Bhunia, Sigismund Melissen, Manas Parida, Pradip Sarawad (2015), “Dendritic tip-on polytriazine-based carbon nitride photocatalyst with high hydrogen evolution activity” Chemistry of Materials, 27(24), 8237-8247 [40] Mei Fang, (2010), “X-ray in Characterization Techniques”, Physical Sciences [41] Merker, L (1955), “Synthesis and properties of large single crystals of strontium titanate Trans AIME Mining Eng., 7, 645 [42] Michael Janus Bojdys aus Grudziądz, (2009) “On new allotropes and nanostructures of carbon nitrides” [43] Minsik Kim, Sohee Hwang, Jong-Sung Yu, (2007), “Novel ordered nanoporous graphitic C3N4 as a support for Pt–Ru anode catalyst in direct methanolfuel Chemistry, 17(17), 1656-1659 cell”, Journal of Materials 74 [44] Muhammad Rizwan, Adnan Ali, Zahid Usman, N R Khalid, H B Jin, C B Cao, (2019), “Structural, electronic and optical properties of copper-doped SrTiO3 perovskite: A DFT study” , Physica B: Condensed Matter, 552, 1, 52-57 [45] Muruganandham, M., Sobana, N., Swaminathan, M (2016), “Solar assisted photocatalytic and photochemical degradation of Reactive Black 5”, Journal of Hazardous Materials, 137(3), 1371–1376 [46] Muruganandham, M., Swaminathan, M (2006) “TiO2–UV photocatalytic oxidation of Reactive Yellow 14: Effect of operational parameters”, Journal of hazardous materials, 135(13), 78-86 [47] Naseri A., Samadi M., Pourjavadi A., Moshfegh A.Z and Ramakrishna S (2017), “Graphitic carbon nitride (g-C3N4)-based photocatalysts for solar hydrogen generation: recent advances and future development directions”, 391, 392-403 [48] Panagiotis-Spyridon Konstas, Ioannis Konstantinou, Petrakis, Triantafyllos A Albanis, , (2018), Characterization of g-C3N4/SrTiO3 Dimitrios “Synthesis, Heterojunctions and Photocatalytic Activity for Organic Pollutants Degradation”, Catalysts, 8(11), 554 [49] Quanjun Xiang, Jiaguo Yu, and Mietek Jaroniec (2012), “Synergetic Effect of MoS2 and Graphene as Cocatalysts for Enhanced Photocatalytic H2 Production Activity of TiO2 Nanoparticles”, Journal of the American Chemistry Society, 134(15), 6575-6578 [50] Regmi, C., Joshi, B., Ray, S K., Gyawali, G., Pandey, R P (2018), “Understanding mechanism of photocatalytic microbial decontamination of environmental wastewater”, Frontiers in 75 chemistry, 6, 33 [51] S C Yan, Z S (2009), “Photodegradation performance of g–C3N4 fabricated by directly heating melamine”, Langmuir, 24(17), 10397–10401 [52] Sachin G Ghugal, Suresh S Umare and Rajamma Sasikala (2015), “Photocatalytic mineralization of anionic dyes using bismuth doped CdS–Ta2O5 composite”, RSC Advances, 5(78), 6339363400 [53] Santosh Kumar, Surendar Tonda, Arabinda Baruah, Bharat Kumarb, Vishnu Shanker, (2014), “Synthesis of novel and stable g-C3N4/Ndoped SrTiO3 hybrid nanocomposites with improved photocurrent and photocatalytic activity under visible light irradiation”, Dalton Trans, 43, 16105-16114 [54] Singh, J., Kumari, P., & Basu, S (2019), “Degradation of toxic industrial dyes using SnO2/g-C3N4 nanocomposites: role of mass ratio on photocatalytic activity” Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 371, 136-143 [55] Stolbov, S., & Zuluaga, S (2013), “Sulfur doping effects on the electronic and geometric structures of graphitic carbon nitride photocatalyst: insights from first principles”, Journal of Physics: Condensed Matter, 25(8), 085507 [56] Suzuki, T M., Nakamura, T., Saeki, S., Matsuoka, Y., Tanaka, H., Yano, K., & Morikawa, T (2012), “Visible light-sensitive mesoporous N-doped Ta2O5 spheres: synthesis and photocatalytic activity for hydrogen evolution and CO2 reduction” Journal of Materials Chemistry, 22(47), 24584-24590 [57] Taiping Xie, Yuan Wang, Chenglun Liu and Longjun Xu, 2018, “New 76 Insights into Sensitization Mechanism of the Doped Ce (IV) into Strontium Titanate”, Materials (Basel), 11(4), 646 [58] Tao Xian, Hua Yang, Lijing Di, Jinyuan Ma, Haimin Zhang and Jianfeng Dai, (2014), SrTiO3-graphene “Photocatalytic reduction synthesis of nanocomposites and their enhanced photocatalytic activity”, Nanoscale Research Letters, 9(1), 1-9 [59] Tieping Cao, Y L (2011), “A facile in situ hydrothermal method to SrTiO3/TiO2 nanofiber heterostructures with high photocatalytic activity”, Langmuir, 27(6), 2946-2952 [60] Tong, H., Ouyang, S., Bi, Y., Umezawa, N., Oshikiri, M., & Ye, J (2012),“Nano‐photocatalytic materials: possibilities and challenges’’, Advanced materials, 24(2), 229-251 [61] Umar, M., Aziz, H A (2013), “Photocatalytic degradation of organic pollutants in water”, Organic pollutants-monitoring, risk and treatment, 8, 196-197 [62] Van Benthem, K., Elsässer, C., & French, R H (2001), “Bulk electronic structure of SrTiO3: Experiment and theory”, Journal of applied physics, 90 (12), 6156-6164 [63] Wang, X., Maeda, K., Thomas, A., Takanabe, K., Xin, G., Carlsson, J M., Antonietti, M (2009), “A metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light” Nature materials, 8(1), 76-80 [64] Wee-Jun Ong, Lling-Lling Tan, Yun Hau Ng, Siek-Ting Yong and Siang-Piao Chai (2016), “Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4)Based Photocatalysts for Artificial Photosynthesis and Environmental Remediation: Are We a Step Closer To Achieving Sustainability?”, Chemical Reviews, 116(12), 7159-7329 77 [65] Wingkei Ho, Zizhong Zhang, Wei Lin, Shuping Huang, Xianwen Zhang, Xuxu Wang, Yu Huang, (2015), “Copolymerization with 2,4,6-Triaminopyrimidine for the Rolling-up the Layer Structure, Tunable Electronic Properties, and Photocatalysis of g-C3N4”, ACS applied materials & interfaces, 7(9), 5497-5505 [66] Xu, H., Wei, S., Wang, H., Zhu, M., Yu, R., & Yan, H (2006), “Preparation of shape controlled SrTiO3 crystallites by sol–gelhydrothermal method” Journal of crystal growth, 292(1), 159164 [67] Yan Wu, Hou Wang, Wenguang Tu, Yue Liu, Yong Zen Tan, Xingzhong Yuan, Jia Wei Chew (2018), “Quasi-polymeric construction heterostructured of stable perovskite-type photocatalyst for LaFeO3/g-C3N4 improved Z-scheme photocatalytic activity via solid p-n heterojunction interfacial effect”, Journal of Hazardous Materials, 347, 412–422 [68] Youssef, A M., Farag, H K., El-Kheshen, A., & Hammad, F F (2017), “Synthesis of Nano-Structured Strontium Titanate by SolGel and Solid State Routes”, Silicon, 10(3), 1225–1230 [69] Yujing Luo, Xiaoming Liu, Xinghua Tang, Yan Luo, Qianyao Zeng, Xiaolei Deng, Shaolei Ding and Yiqun Sun (2014), “ Gold nanoparticles embedded in Ta2O5/Ta3N5 as active visible-light plasmonic photocatalysts for solar hydrogen evolution”, Journal of Materials Chemistry A, 2, 14927-14939 PL-1 PHỤ LỤC Phụ lục Đồ thị biểu diễn thay đổi dung lƣợng hấp phụ theo thời gian mẫu vật liệu STO-180 PL-2 Phụ lục Bảng giá trị C/Co MB theo thời gian t (giờ) mẫu STO , CN composit CN/STO-x:y (x:y = 1:1, 2:1, 3:1) Thời gian C/Co (giờ) CN STO CN/STO-1:1 CN/STO-2:1 CN/STO-3:1 1 1 1 0,9535 0,9362 0,9519 0,8831 0,9881 0,9127 0,8859 0,8514 0,8075 0,8715 0,8816 0,8515 0,7477 0,7128 0,7877 0,8523 0,8069 0,6578 0,5615 0,7432 0,8146 0,7527 0,5631 0,4704 0,6542 0,7712 0,7155 0,4953 0,3932 0,5676 0,7521 0,6876 0,3868 0,2902 0,4612 PL-3 Phụ lục Bảng giá trị C/Co MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4/SrTiO3 pH đầu khác Thời gian (giờ) C/C0 pH = 2,33 pH = 5,82 pH = 7,3 pH = 9,54 pH = 11,53 1 0,9908 0,9573 0,9539 0,9123 0,7201 0,9736 0,8788 0,8604 0,8184 0,4488 0,9561 0,783 0,7964 0,7198 0,3283 0,9263 0,6956 0,7316 0,6028 0,23447 0,9021 0,5967 0.6451 0,5190 0,1878 0,8723 0,4732 0,5212 0,4183 0,1548 0,8449 0,3473 0,4018 0,3041 0,1042 PL-4 Phụ lục Bảng giá trị C/Co MB theo thời gian t (giờ) vật liệu g-C3N4/SrTiO3 chất dập tắt khác Thời gian (giờ) C/C0 Không chất dập tắt BQ DMSO TB AO 1 1 0,8831 0,8818 0,9089 0,8991 0,8778 0,8075 0,7795 0,8635 0,8470 0,7835 0,7128 0,7288 0,8082 0,7622 0,7077 0,5615 0,6273 0,7495 0,6619 0,6118 0,4704 0,5609 0,6789 0,5866 0,5029 0,3932 0,5079 0,6316 0,5573 0,4459 0,2902 0,4431 0,5561 0,5224 0,3329 ... ? ?Tổng hợp biến tính vật liệu perovskit SrTiO3 g- C3N4 ứng dụng làm chất xúc tác quang? ?? Mục tiêu đề tài Tổng hợp biến tính vật liệu perovskit SrTiO3 để tạo composit gC3N4 /SrTiO3 có hoạt tính xúc. .. vật liệu perovskit SrTiO3; - Tổng hợp vật liệu g- C3N4; - Tổng hợp vật liệu composit g- C3N4 /SrTiO3; - Đặc trƣng vật liệu tổng hợp; - Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu tổng hợp đƣợc phản ứng. .. CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG 1.1.1 Khái niệm xúc tác quang 1.1.2 Cơ chế phản ứng quang xúc tác 1.1.3 Tiềm ứng dụng vật liệu xúc tác quang