Đóng góp các trạng thái kích thích của điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CƠNG NGHỆ CẤP TRƢỜNG ĐĨNG GĨP CÁC TRẠNG THÁI KÍCH THÍCH CỦA ĐIỆN TỬ LÊN PHỔ PHÁT XẠ SĨNG ĐIỀU HỒ BẬC CAO MÃ SỐ: CS2015.19.68 Cơ quan chủ trì: Khoa Vật lý Chủ nhiệm đề tài: TS Phan Thị Ngọc Loan THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 10/2016 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP TRƢỜNG ĐĨNG GĨP CÁC TRẠNG THÁI KÍCH THÍCH CỦA ĐIỆN TỬ LÊN PHỔ PHÁT XẠ SĨNG ĐIỀU HỒ BẬC CAO MÃ SỐ: CS2015.19.68 Xác nhận quan chủ trì Chủ nhiệm đề tài Trƣởng khoa Vật lý TS Cao Anh Tuấn TS Phan Thị Ngọc Loan THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 10/2016 Mục lục THƠNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU MỞ ĐẦU PHẦN I CƠ SỞ LÝ THUYẾT 12 1.1.Tổng quan HHG Mơ hình ba bƣớc Leweinstein 12 1.2 Tổng quan nghiên cứu HHG phát điện tử ion hóa từ chồng chập trạng thái 12 PHẦN II PHƢƠNG PHÁP 18 2.1 Phƣơng pháp TDSE tính tốn HHG 18 2.1.1 Giải phƣơng trình Schrưdinger không phụ thuộc thời gian Phƣơng pháp thời gian ảo 20 2.1.2 Phƣơng pháp tách toán tử 21 2.2 Tính HHG phát điện tử ion hóa từ chồng chập trạng thái 24 PHẦN III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 25 3.1 Phổ HHG phát từ H+2 trạng thái kích thích 25 3.2 Phổ HHG phát từ H+2 với chồng chập trạng thái kích thích 33 PHẦN III KẾT LUẬN VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN 34 PHẦN IV CÔNG BỐ VÀ ĐÀO TẠO 35 TÀI LIỆU THAM KHẢO 45 BẢN SAO THUYẾT MINH ĐỀ TÀI 49 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO CỘNG HÕA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƢỜNG ĐH SƢ PHẠM TP.HCM Độc lập – Tự – Hạnh phúc Tp HCM, ngày 14 tháng 11 năm 2016 THÔNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU Thơng tin chung:  Tên đề tài: Đóng góp trạng thái kích thích điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hồ bậc cao  Mã số: CS2015.19.68  Chủ nhiệm đề tài: TS Phan Thị Ngọc Loan  Cơ quan chủ trì: Khoa Vật lý - Trƣờng Đại học Sƣ phạm TP Hồ Chí Minh  Thời gian thực hiện: 14 tháng từ tháng 09 năm 2015 đến tháng 11 năm 2016 Mục tiêu: Xác định đƣợc ảnh hƣởng trạng thái kích thích điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG phân tử H +2 Nội dung nghiên cứu  Tính tốn đƣợc phổ HHG điện tử bị bứt từ trạng thái kích thích cao,  Tính tốn đƣợc phổ HHG điện tử bị bứt tổ hợp mức lƣợng với xác suất đóng góp khác Tính sáng tạo: Các kết thu đƣợc có ý nghĩa khoa học Sản phẩm:  Công bố 01 báo khoa học, 01 báo cáo hội nghị: - Phan Thi Ngoc Loan, Tran Phi Hung, Hoang Van Hung, “Laser-intensity dependence of high-order harmonic from excited hydrogen molecular ion”, Journal of Science HCMC UP (accepted) - Báo cáo Hội nghị Vật lý lý thuyết toàn quốc lần thứ 41: “The orientation dependence of high-order harmonic generation and ionization probability of H +2 considering the nuclear vibration”, Nha Trang, Khánh Hòa Hiệu quả, phƣơng thức chuyển giao kết nghiên cứu khả áp dụng: Chúng thu đƣợc kết ảnh hƣởng trạng thái kích thích lên phổ sóng điều hòa bậc cao H+2 , tƣơng tác với laser mạnh, xung cực ngắn Kết tiền đề cho nghiên cứu thực nghiệm lý thuyết Nghiên cứu đƣợc mở rộng cho mơ hình phân tử thực với số chiều nhiều hơn, hay nguyên tử có nhiều điện tử nhƣ He, Ne, … Xác nhận quan chủ trì Chủ nhiệm đề tài TRƢỞNG KHOA VẬT LÝ TS Cao Anh Tuấn TS Phan Thị Ngọc Loan Ho Chi Minh City, November 14, 2016 INFORMATION ON RESEARCH RESULTS General information: a Project title: Сontribution of electronic excited states to high-order harmonic generation spectra b Code number: CS2015.19.68 c Principle Investigator: Dr Phan Thị Ngọc Loan d Institution: Physics Department - Ho Chi Minh City University of Pedagogy e Duration: 14 months from September 2015 to November 2016 Objective(s): Determine the effects of electronic excited states on the high-order harmonic generation spectra of molecular ion H+2 Research contents: - Calculate the high-order harmonic generation of H+2 , when electron tunels from ground state, and excited states - Calculate the high-order harmonic generation of H+2 , when electron tunels from coherent superposition of ground and excited state with arbitrary contribution Creativeness and innovativeness: The obtained results have scientific significance and are original Products: 01 journal articles and 01 report at the national conference: - Phan Thi Ngoc Loan, Tran Phi Hung, Hoang Van Hung, “Laser-intensity dependence of high-order harmonic from excited hydrogen molecular ion”, Journal of Science HCMC UP (accepted) - Phan Thi Ngoc Loan, Tran Ai Nhan, Le Nguyen Minh Phuong, Tran Tuan Anh, “The orientation dependence of high-order harmonic generation and ionization probability of H +2 considering the nuclear vibration”, report at the 41st National Conferrence of Theoretical Physics, Nha Trang, Khanh Hoa Effects, transfer alternatives of research results and applicability: The obtained results are the assesments of effects of electronic excited state on the high-order harmonic generation of H+2 , exposed to an intense intrashort laser This is an essential step for the next theoretical and experimental researchs Besides, this investigation is a basic for expanding research to the real molecular model with higher dimentions, or multielectron atoms like He, Ne, … Approval Principle Investigator of the Implementing Institution Dean of Physics Department Dr Phan Thi Ngoc Loan Dr Cao Anh Tuan MỞ ĐẦU Tính cấp thiết đề tài Khi laser mạnh, xung cực ngắn chiếu vào nguyên tử, phân tử dẫn đến số hiệu ứng phi tuyến tính phi nhiễu loạn nhƣ kích thích phát xạ sóng điều hịa bậc cao (highorder harmonic generation - HHG) [17,18], hiệu ứng ion hóa vƣợt ngƣỡng (high abovethreshold dissociation - HATI) [4] hiệu ứng ion hóa hai lần (double ionization - DI) [21] Trong đó, nghiên cứu sóng điều hịa bậc cao HHG thu hút đƣợc nhiều ý cộng đồng khoa học Sóng HHG đƣợc định nghĩa là sóng thứ cấp phát cho laser tƣơng tác với phân tử, nguyên tử, có tần số bội số lẻ lần (gọi bậc HHG) tần số laser chiếu vào Phổ HHG có dáng điệu đặc trƣng: tần số đầu, cƣờng độ HHG giảm nhanh; sau cƣờng độ HHG hầu nhƣ khơng đổi miền tần số - đƣợc gọi miền phẳng (plateau); miền phẳng đƣợc kết thúc điểm dừng (cutoff); sau điểm dừng, cƣờng độ HHG giảm nhanh Sự hình thành phổ HHG thƣờng đƣợc giải thích cách đơn giản cách sử dụng mơ hình ba bƣớc bán cổ điển, đƣợc thiết lập nhóm Corkum [18] Theo đó, bƣớc đầu tiên, laser làm biến dạng đƣờng cong nguyên tử, phân tử, điện tử dễ dàng bị ion hóa xuyên hầm vùng liên tục Ở bƣớc tiếp theo, điện tử đƣợc coi nhƣ hạt tự do, đƣợc gia tốc tích lƣợng trƣờng điện laser Khi vectơ phân cực laser đổi chiều, điện tử quay ngƣợc trở gặp ion mẹ Cuối cùng, điện tử tái kết hợp trạng thái liên kết, phát HHG Vì HHG đƣợc phát bƣớc cuối cùng, nên phổ HHG đƣợc xem nhƣ cơng cụ hữu hiệu nhằm trích xuất thơng tin cấu trúc phân tử, nguyên tử [17]; theo dõi động lực học điện tử [2, 27] hạt nhân [26, 42] Trong thực nghiệm, thu đƣợc sóng HHG có miền phẳng rộng với hiệu suất phát xạ cao vấn đề cấp thiết Theo mơ hình ba bƣớc đƣợc trình bày trên, tần số điểm dừng phụ thuộc vào hai yếu tố, tham số laser (bƣớc sóng cƣờng độ), ion hóa nguyên tử, phân tử Với ion hóa định, bƣớc sóng khơng đổi, bậc HHG tƣơng ứng với điểm dừng tiến tới giá trị bão hòa tăng cƣờng độ laser Đối với ion nguyên tử/phân tử, ta mở rộng đƣợc miền phẳng cách sử dụng laser với bƣớc sóng dài Tuy nhiên, này, cƣờng đô HHG phát yếu nhiều so với phân tử ngun tử trung hịa [35] Do đó, sử dụng laser với bƣớc sóng ngắn (tần số cao) đƣợc coi giải pháp nhằm nâng cao hiệu suất phát xạ HHG, cho miền phẳng hẹp Cho đến nay, hầu hết nghiên cứu lý thuyết thực nghiệm thu đƣợc HHG xét đến trƣờng hợp điện tử đƣợc chuẩn bị trạng thái trƣớc tƣơng tác với laser mạnh Gần đây, kết thu đƣợc việc giải số phƣơng trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian (TDSE) số hiệu ứng gây trạng thái kích thích Việc điện tử tái kết hợp trạng thái kích thích chiếm ƣu làm cho biến hiệu ứng giao thoa cực tiểu phổ HHG H2 với khoảng cách liên hạt nhân lớn [13] Năm 2005, nhóm Paul [28] thực nghiệm thu đƣợc phổ HHG nguyên tử rubidium trạng thái kích thích cao Cƣờng độ phổ HHG có hiệu suất lớn nhiều lần so với trƣờng hợp nguyên tử trạng thái Ngoài ra, vai trị trạng thái kích thích đƣợc nghiên cứu cho phân tử phi đối xứng [7] Kết rằng, việc dịch chuyển điện tử trạng thái kích thích gây xuất số đỉnh tăng cƣờng phổ HHG Năm 1995, ý tƣởng tạo sóng HHG nguyên tử đƣợc chuẩn bị chồng chập trạng thái kích thích đƣợc đƣa Gauthey đồng nghiệp [9] Sau Watson [37] phổ HHG có hiệu suất phát xạ lớn miền phẳng đƣợc mở rộng so với trƣờng hợp nguyên tử trạng thái riêng lẻ Sau ý tƣởng tạo phổ HHG có hiệu suất cao, đồng thời miền phẳng đƣợc mở rộng, hàng loạt cơng trình lý thuyết thực nghiệm nghiên cứu phƣơng pháp tạo đo đạc phổ đƣợc nghiên cứu [5, 10, 33, 34,] Với phát triển kĩ thuật lƣợc tần số quang học (optical frequency comb technology) [5, 10], ta dễ dàng chuẩn bị đƣợc nguyên/phân tử với chồng chập hai trạng thái khác cách sử dụng laser yếu có tần số thích hợp Những thành tựu kỹ thuật đƣợc nhắc đến thúc đầy lý thuyết tính HHG cho nguyên tử chồng chập hai mức tiếp tục phát triển Đến 2005, Wang [36] tổng quát hóa nghiên cứu Watson [37] cách sử dụng phƣơng pháp TDSE tính HHG phát từ nguyên tử He+ hai mức trƣờng laser Các tác giả có ba miền cƣờng độ laser khác nhau, đó, phổ HHG mang đặc trƣng định Sau đó, Milosevic [23] sử dụng phƣơng pháp tốn tử Green tính đƣợc HHG phát từ nguyên tử H chồng chập hai trạng thái Kết xuất thêm đỉnh cộng hƣởng xung quanh tần số dịch chuyển hai trạng thái Gần đây, nhà khoa học [3, 39-41] phát triển hƣớng nghiên cứu cho toán phức tạp tƣơng tác nguyên tử với trƣờng laser hai màu Kết thu đƣợc hiệu suất phát xạ HHG lớn khoảng bậc so với trƣờng hợp sử dụng laser màu Sau đó, Mohebbi Batebi [24, 25] phát triển mơ hình ba bƣớc Lewenstein để tính HHG nguyên tử cho trƣờng hợp điện tử thoát từ chồng chập hai trạng thái Lý thuyết giải thích cách thuyết mục tạo thành HHG hiệu suất cao nguyên tử phân tử hai trạng thái Đồng thời toán đƣợc tổng qt hóa với tính tốn đầy đủ hai xung laser giải phƣơng trình TDSE: laser yếu chuẩn bị chồng chập trạng thái, laser mạnh tƣơng tác với phân tử Trong cơng trình nghiên cứu trên, đối tƣợng nghiên cứu nguyên tử [3, 23-25, 36, 37, 39-41] Cịn tính HHG cho phân tử chƣa đƣợc nghiên cứu Do cơng trình mở rộng cho đối tƣợng phức tạp – ion phân tử H2 Ngồi ra, cơng trình [23, 36, 37], cho trƣờng hợp nguyên tử đƣợc chuẩn bị trạng thái đơn lẻ, trạng thái kích thích đƣợc nghiên cứu, cịn trạng thái kích thích cao bị bỏ qua Đồng thời mở rộng cho toán nguyên tử chồng chập trạng thái kích thích, tác giả tính cho vài cặp hệ số đóng góp trạng thái Hiệu suất phát xạ HHG phụ thuộc nhƣ vào hệ số đóng góp cịn câu hỏi mở Do đó, cơng trình này, chúng tơi tính HHG phát từ H2 đƣợc chuẩn bị ba trạng thái toàn miền cƣờng độ laser Hơn nữa, tốn tổng qt tính HHG H2 đƣợc chuẩn bị chồng chập trạng thái kích thích thử nhất, với hệ số đóng góp đƣợc nghiên cứu Chúng tơi hiệu suất phát xạ HHG trƣờng hợp nhạy với trạng thái kích thích cao Chỉ với 2% đóng góp trạng thái kích thích thứ nhất, hiệu suất phát xạ HHG tăng lên bậc so với trạng thái Mục tiêu nghiên cứu Xác định đƣợc ảnh hƣởng trạng thái kích thích điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hịa bậc cao HHG phân tử H +2 Nội dung nghiên cứu  Tính toán đƣợc phổ HHG điện tử bị bứt từ trạng thái kích thích cao;  Tính tốn đƣợc phổ HHG điện tử bị bứt tổ hợp mức lƣợng với xác suất đóng góp khác 10 KẾT LUẬN VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN Chúng thu đƣợc kết ảnh hƣởng trạng thái kích thích điện tử lên phổ HHG H+2 Kết ra: Trƣờng hợp điện tử thoát từ trạng thái riêng: trạng thái bản, kích thích thứ nhất, kích thích thứ hai: + Hiệu suất phát xạ HHG nhạy với cƣờng độ trƣờng laser; + Hiệu suất phát xạ HHG tỉ lệ với (i) xác suất ion hóa, (ii) xác suất tái kết hợp với ion mẹ; + Tỉ lệ cƣờng độ HHG trạng thái này, tƣơng ứng với tỉ lệ đại lƣợng  (t ) , đặc trƣng cho xác suất quay trở tái kết hợp với ion mẹ Trƣờng hợp điện tử thoát từ chồng chập trạng thái kích thích với hệ số đóng góp khác nhau, phổ HHG có: + Miền phẳng đƣợc mở rộng với điểm dừng tƣơng ứng phổ HHG trƣờng hợp điện tử thoát từ trạng thái bản; + Hiệu suất phát xạ lớn so với hiệu suất HHG điện tử thoát từ trạng thái riêng + Cƣờng độ phổ HHG rấy nhạy với đóng góp trạng thái kích thích thứ Điều đƣợc giải thích đóng góp thành phần HHG giao thoa chiếm ƣu Tuy nhiên, báo cáo này, chúng tơi dừng lại mơ hình H+2 chiều đơn giản Nghiên cứu cần đƣợc tiến hành cho mơ hình phân tử thực với số chiều cao Khi đó, ảnh hƣởng trạng thái kích thích lên vị trí điểm giao thoa phổ phát xạ HHG hƣớng nghiên cứu triển vọng 34 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Blaga C I., Xu J., DiChiara A D., Sistrunk E., Zhang K., Agostini P et al (2012), “Imaging ultrafast molecular dynamics with laser-induced electron diffraction”, Nature 483(7388) 194-197 [2] Bredtmann T., Chelkowski S., Bandrauk A.D (2011).,“Monitoring attosecond dynamics of coherent electron-nuclear wave packets by molecular high-order-harmonic generation”, Phys.Rev.A 84 021401(R) [3] Chen J G., Yang Y J., Zeng S L., Liang H Q (2011), “Generation of intense isolated sub-40-as pulses from a coherent superposition state by quantum path control in the multicycle regime”, Phys.Rev.A 83(2), 023401 [4] Chen Z., Le A.T., Morishita T., Lin C.D (2009), “Quantitative rescattering theory for laser-induced high-energy plateau photoelectron spectra” Phys Rev A 79(3), 033409 [5] Cingöz A., Yost D.C., Allison T.K., Ruehl A., Fermann M.E., Hartl I., Ye J (2012),“Direct frequency comb spectroscopy in the extreme ultraviolet”, Nature 482(7383) 68-71 [6] Feit M.D., Fleck J.A., Steiger A (1982), “Solution of the Schrödinger equation by a spectral method”, J Comput Phys.47 412-433 [7] Feng L.Q and Chu T.S.(2013), “Role of Excited States in Asymmetric Harmonic Emission”, Commun Comput Chem 52‐62 [8] Franken P A., Hill A E., Peters C W., Weinreich G (1961), “Generation of optical harmonics”, Phys Rev Lett 7, pp 118-119 [9] Gauthey F I., Keitel C H., Knight P L., Maquet A (1995), “Role of initial coherence in the generation of harmonics and sidebands from a strongly driven twolevel atom”, Phys Rev A 52 (1), 525 [10] Gohle C., Udem T., Herrmann M., Rauschenberger J., Holzwarth R., Schuessler H.A et al (2005), “A frequency comb in the extreme ultraviolet”, Nature 436(7048), 234-237 [11] Gonoskov I A., Ryabikin M Yu., Sergeev A M (2006), “High-order harmonic generation in light molecules: moving-nuclei semiclassical simulations”, J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.,39, S445-S455 [12] Grossman F (2008), “Theoretical Femtosecond Physics: Atoms and Molecules in Strong Laser Fields”, Springer-Verlag, Berlin, Heidelberg [13] Han Y C., Madsen L B (2013),“Internuclear-distance dependence of the role of excited states in high-order-harmonic generation of H2 ”, Phys.Rev.A87(4) 043404 [14] Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Hiromichi N., Pépin H., Kieffer J C., Corkum P B., Villeneuve D M., “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature 432, 867 (2004) 35 [15] Kosloff R., Tal-Ezer H (1986), “A direct relaxation method for calculating eigenfunctions and eigenvalues of the Schrödinger equation on a grid”, Chem Phys Lett.127 223-230 [16] Le A T., Lucchese R R., Tonzani S., Morishita T., Lin C D (2009), “Quantitative rescattering theory for high-order harmonic generation from molecules”, Phys.Rev.A 80 (1), 013401 [17] Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J P., Knight P L (2002), “Interference effects in high-order harmonic generation with molecules”, Phys Rev A 66, 023805 [18] Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M Yu., Anne L H., Corkum P B (1994), “Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields”, Phys Rev A 49, 2117 – 2132 [19] Maiman T H (1960), “Stimulated optical radiation in ruby”, Nature 187 (4736), 493 – 494 [20] McPherson A., Gibson G., Jara U., Johann H., Luk T S., McIntyre I A., Boyer K., Phodes C K (1987), “Studies of multiphoton production of vacuum-ultraviolet radiation in rare gase”, J Opt Soc Am B 4(4), pp 595-601 [21] Micheau S., Chen Z., Le A T., Lin C D (2009), “Quantitative rescattering theory for nonsequential double ionization of atoms by intense laser pulses”, Phys Rev.A 79, 013417 [22] Midorikawa K (2011), “Ultrafast dynamic imaging”, Natrure Photonics 5, pp 640-641 [23] Milosevic D.B (2006),“Theoretical analysis of high-order harmonic generation from a coherent superposition of states”, JOSA B 23(2) 308-317 [24] Mohebbi M., Batebi S (2012), “Control of the supercontinuum spectrum bandwidth and emission efficiency for intense-isolated sub 40-as pulse generation by using a coherent superposition of states”, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 185(12), 578-587 [25] Mohebbi M., Batebi S (2013), “Two states hydrogenlike model for high-order harmonic generation and an isolated attosecond pulse generation in a He+ ion”, Optics Communications, 296 113-123 [26] Nguyen Ngoc-Ty., Le Thanh-Thuy, PhanNgoc-Loan (2016),“Probing H2 nuclear vibration using high-order harmonic generation beyond two-level model”,Comp Theor Chem 1094 8-12 [27] Niikura H., Villeneuve D.M., Corkum P.B (2005), “Mapping attosecond electron wave packet motion”, Phys.Rev.Lett 94 083003 [28] Paul P.M., Clatterbuck T.O., Lynga C., Colosimo P., DiMauro L.F., Agostini P., Kulander K.C (2005), “Enhanced highharmonic generation from an optically prepared excitedmedium”, Phys Rev Lett.94113906 [29] Paulus G.G., Becker W., Nicklich W., Walther H (1994),“Rescattering effects in above-threshold ionization: a classical model”, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 27(21) L703 36 [30] Popmintchev T., Chen M C., Popmintchev D., Arpin P., Brown S., Ališauskas S et al (2012), “Bright coherent ultrahigh harmonics in the keV x-ray regime from midinfrared femtosecond lasers”, Science 336(6086) 1287-1291 [31] Sharp T.E (1970),“Potential-energy curves for molecular hydrogen and its ions”, Atomic Data and Nuclear Data Tables 2119-169 [32] Telnov D.A., Chu S-I (2007), “Ab initio study of the orientation effects in multiphoton ionization and high-order harmonic generation from the ground and excited electronic states of H 2 ”, Phys Rev A 76, 043412 [33] Vewinger F., Heinz M., Fernandez R G., Vitanov N V., Bergmann K (2003), “Creation and measurement of a coherent superposition of quantum states”, Phys Rev Lett 91(21) 213001 [34] Vitanov N V., Suominen K A., Shore B W (1999), “Creation of coherent atomic superpositions by fractional stimulated Raman adiabatic passage”, J Phys B: At Mol Opt Phys, 32(18), 4535 [35] Wahlström C G., Larsson J., Persson A., Starczewski T., Svanberg S., Salieres P., Balcou Ph., L’Huillier A (1993), “High-order harmonic generation in rare gases with an intense short-pulse laser”, Phys Rev A 48(6) 4709 [36] Wang B., Cheng T., Li X., Fu P., Chen S., Liu J (2005),“Pulse-duration dependence of high-order harmonic generation with coherent superposition state”, Phys.Rev.A 72(6) 063412 [37] Watson J B., Sanpera A., Chen X., Burnett K (1996), “Harmonic generation from a coherent superposition of states” Phys Rev A 53(4), R1962 [38] Wolter B., Pullen M G., Le A T., Baudisch M., Doblhoff-Dier K., Senftleben A et al (2016), “Ultrafast electron diffraction imaging of bond breaking in di-ionized acetylene”, Science 354 (6310) 308-312 [39] Zhai Z., Chen J., Yan Z C., Fu P., Wang B (2010), “Direct probing of electronic density distribution of a Rydberg state by high-order harmonic generation in a few-cycle laser pulse”, Phys.Rev.A 82(4), 043422 [40] Zhai Z., Yu R F., Liu X S., Yang Y J (2008), “Enhancement of high-order harmonic emission and intense sub-50− as pulse generation” Phys.Rev.A 78(4), 041402 [41] Zhang G T., Liu X S (2009), “Generation of an extreme ultraviolet supercontinuum and isolated sub-50 as pulse in a two-colour laser field”, J Phys B: At Mol Opt Phys 42(12) 125603 [42] Zhao J., Zhao Z (2008), “Probing H 2 vibrational motions with high-order harmonic generation”, Phys Rev A 78 053414 [43] Zhao K., Zhang Q., Chini M., Wu Y., Wang X., Chang Z (2012), “Tailoring a 67 attosecond pulse through advantageous phase-mismatch”, Optics letters 37(18), 38913893 37 PHẦN IV KẾT QUẢ CƠNG BỐ STT ISSN/ Cơng trình khoa học Tình trạng ISBN Phan Thi Ngoc Loan, Tran Phi Hung, Hoang Van Hung, “Laser-intensity dependence of high-order ISSN harmonic from excited hydrogen molecular ion”, Nhận đăng 1859-3100 Journal of Science HCMC UP Báo cáo Hội nghị Vật lý lý thuyết toàn quốc lần thứ 41: “The orientation dependence of high-order harmonic generation and ionization probability of H +2 considering the nuclear vibration”, Nha Trang, Khánh Hòa 38 LASER-INTENSITY DEPENDENCE OF HIGH-ORDER HARMONIC FROM EXCITED HYDROGEN MOLECULAR ION PHAN THI NGOC LOAN*, TRAN PHI HUNG**, HOANG VAN HUNG*** ABSTRACT High-order harmonic generation (HHG) spectra from molecule H2 initially prepared in the three lowest electronic bound states, placing in an intense laser, have been obtained by numerically solving time dependent Schrödinger equation It is found that the ratios of HHG intensities from these states strongly depend on the laser intensities In addition, we showed that HHG emission is closely correlated with the quality (t ) characterizing the ionization process of H2 Keywords: high-order harmonic generation, efficiency, excited state, ionization TÓM TẮT Sự phụ thuộc tín hiệu sóng điều hịa bậc cao ion phân tử hydro bị kích thích vào cường độ laser Chúng thu đƣợc phổ phát xạ sóng điều hịa bậc cao (HHG) phân tử H2 đƣợc chuẩn bị ba trạng thái liên kết thấp nhất, đặt trƣờng laser mạnh, việc giải số phƣơng trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian Kết rằng, tỉ lệ cƣờng độ HHG từ trạng thái phụ thuộc mạnh mẽ vào cƣờng độ laser Thêm vào đó, chúng tơi phát xạ HHG tƣơng quan chặt chẽ với đại lƣợng (t ) đặc trƣng cho q trình ion hóa H2 Từ khóa: sóng điều hịa bậc cao, hiệu suất, trạng thái kích thích, ion hóa Introduction High-order harmonic generation (HHG) emitted from atoms/molecules is one of fundamental processes in strong-field laser physics The atoms or molecules exposed to an intense ultrashort laser emit HHG radiation at frequencies that are integer multiples (called HHG order) of the incident laser’s frequency The envelop of HHG spectra reveals a rapid decrease at the lowest frequencies, then follow by a large plateau with roughly constant intensity, and finally, this plateau region ends at a sharp cutoff * Ph.D, Ho Chi Minh City University of Education; Email: loan2vietnam@gmail.com ** Student, Ho Chi Minh City University of Education *** M.S., Ho Chi Minh City University of Education 39 Coherent radiation HHG can be used as a tool to extract atomic/molecular structure [9], or to probe electronic [1,13] and nuclear dynamics [12] The HHG spectra are usually explained in terms of semiclassical three-step model, proposed by Lewenstein et al [10] In the first step, the active electron tunnels into the continuum Next, the liberated electron is accelerated away, and then driven back towards the parent ion when electric field reverses its direction of polarity At last, the electron recombines into ground state, thus generating HHG Within above-mentioned model, only the ground state was considered and taken into accounts However, a full quantum results obtained by solving time-dependent Schrödinger equation (TDSE) indicated some effects that caused by the excited states The predominant recombination into the excited states leads to the disappearance of minima in HHG spectra of H2 at large internuclear distances [7] Role of excited states is also theoretically studied for HHG from quasi-asymmetric molecule [5] It is showed that the laser-induced electron transfers between the ground state and the excited states is responsible for the appearance of some enhancements peaks in emission spectra One aim of HHG investigation is to improve the efficiency of generated spectra Since ground state is the lowest-energy state, so atoms in this state is difficult to be ionized Thus, it is obvious that one way to improve HHG efficiency is using excited states [14], or coherent superposition of states [11,17] In 2005, Paul et al successfully generated HHG spectra from rubidium atoms in highly excited states by a weak laser [14] The magnitude of observed spectra increases several orders in comparision with that of the ground state Besides, the development of the optical frequency comb technology [3,6] has provided a powerful method to generate a coherent superposition of bound states Inspired by the technical achievements, Wang et al theoretically solved TDSE for He+-like atom, and showed that the efficiency of HHG generated from atom with initial superposition of ground and first excited states is significantly enhanced in comparison with excited states alone [17] Latter, Milosevic [11] based on Strong Field Approximation (SFA) obtained numerical and analytical results of HHG for two-state hydrogenlike atom model It is showed that spectra contain resonant part with peaks around excitation energy Moreover, the plateau region of HHG from coherent two-state atom can be extended with high intensity in comparision with that of excited states 40 In the above-mentioned investigations, efforts to improve the HHG efficiency were restricted to atoms [11,14,17] Hence, in this work, we expand our object to more complicated one - molecular ion hydrogen H2 On the other hand, in previous works [11,17], HHG from atoms with only ground and the first excited states are considered, the second and higher excites states are neglected Thus, in this study, we theoretically study of HHG of H2 molecule in ground, the first and the second excited states For convenience, we denoted these states by numbers 0, 1, 2, respectively It is found that the emission efficiency of HHG for those states depend on the probe laser-intensity In addition, the influence of ionization probabilities is also analyzed to decipher the dependence of HHG on laser intensities These results will establish a basic for our further investigation of HHG with coherent superposition state of hydrogen molecular ion The paper is organized as follows In Section we describe numerical calculation method TDSE to compute the HHG of H2 in ground and excited states The obtained HHG for various laser-intensities is presented in Section In this Section, we also discuss the correlation between the ionization probability and emission efficiency Section contains concluding remarks Theory and calculation method After being ionized, electron moves along the electric vector of linearly polarized laser field In addition, molecule H2 , as an electric dipole in an electric field, quickly aligns along the polarization vector of laser Thus, we employ one-dimensional model (1D) to reduce the amount of calculations to solving the time-dependent Schrödinger equation In this Section the TDSE method for calculating HHG of H2 in ground and excited states is presented Because the movement of two nuclei is very slow compared to electronic motion, so we assume that the two nuclei are frozen with the internuclear separation 2.0 a.u The time-dependent Schrödinger equation of molecule H2 interacting with the laser pulse has the following form (atomic units with throughout) 41  e  me  are used i  2   Ψ  x, t       VC  x   VL  x, t   Ψ  x, t  , t  2x  (1) where x is the electronic coordinate with respect to the center mass The soft Coulomb potential of molecule VC  x  is VC ( x)    x  1 a   x  1 a (2) Here the soft-Coulomb parameter a  1.55 is added to avoid the singularities and to mimic the real 3D potential energy of H2 in the ground state The ionization potentials are 29 eV, 19 eV and 12 eV for ground state, the first and the second excited states, respectively at R = 2.0 a.u These values are in good agreement with the real ones, which are well known in literature [16] The electron-field interaction VL  x, t  in length gauge is taken of the form VL  x, t   x.E (t ) , where  t  E  t   E0 sin   sin 0t    ,   (3) E0 , , 0 ,and φ are the peak field amplitude, pulse duration, laser carrier frequency and carrier-envelope phase, respectively Laser 800 nm and φ=0o are used in all calculations Initially, the molecular ion H2 is prepared in state n The initial wave function of the nth state of H2 is found using the imaginary time propagation method [8] During the interaction with laser, the time-propagating wave function is given by applying the second-order split operator technique [4]  V  x, t     x, t  t   exp  i t  exp iTˆ t    V  x, t    exp  i t    x, t   O  t  ,     (4) where V  x, t   VC  x   VL  x, t  is the total potential, and Tˆ is the kinetic energy operator of the system In this work, the time-step is t  0.027 a.u We use a numerical grid of 1600 a.u with step-size of 0.1 a.u All parameters have been checked for the convergence of the results 42 In this work, HHG spectra are calculated in acceleration form a  t   -   x, t  VC  E   x, t  The HHG spectrum S HHG   can be obtained through Fourier transforming of this acceleration S HHG      a t  e  it dt (5)  The time-dependent ionization probability can be computed as P(t )     x, t  dx, (6) Si where S i is the ionization region and defined as Si : 20a.u  x  20a.u Result and discussion In this work, we use a 5-optical cycles (13 fs duration) laser pulse with sine-square envelope and wavelength of 800 nm The intensity of laser is chosen as 1013 W/cm2 (weak laser), 1014 W/cm2 (intermediate laser) and 11015 W/cm2 (strong laser) The electric field E(t )  A(t ) / t and the vector potential A(t ) of such a laser pulse are depicted in Fig.1 FIG.1 Electric field and vector potential for a 5-cycle duration laser pulse with wavelength of 800 nm The HHG spectra from H2 placed in short pulse lasers are numerically obtained and depicted in Fig.2 Generally, the HHG spectra of H2 in all cases exhibit a typical 43 feature of plateau and cutoff When H2 interacts with laser with intensity of 1013 W/cm2, the cutoff of spectra are 29ω0, 21ω0, and 17ω0 for the ground state, first and second excited states For laser of 1014 W/cm2, these values are 45ω0, 39ω0, and 37ω0, respectively It is easily understood that the ground state has larger ionization potential than the excited state’s one, which leads to the flattening of the plateau region of spectrum This result is quite identical with that predicted by semiclassical three-step model Moreover, it is found that the spectra of excited states exhibit double-plateau structure when molecule exposed to the strong laser field 11015 W/cm2 The cutoffs of the first and second plateau regions are 139ω0, and 103ω0 (arrows in Fig.2c1) for these states The double-plateau was observed for atomic case He+ in [17], now we also found for molecule H2 in strong laser field This phenomenon was can be understood that there are many trajectories that electron can recombine with parent ion at different time, leading to different cutoffs These trajectories contribute to the harmonics with distinct strength, thus creating the double-plateau in spectrum [17] Now we pay attention to the efficiency of HHG spectra (Fig.2, left panels) It is shown that the HHG intensities from ground state, first and second excited states are significantly different and strongly depend on the laser-intensity parameter In the weak laser field 1013 W/cm2, the magnitude of HHG of H2 with the first excited state is about three orders higher than that of the ground state, and one order less than that generated from the second excited state With higher intensity at 1014 W/cm2, the emission efficiency of the first excited state reveals stronger than that of two other Specifically, its magnitude is 1.5 and orders higher than that of the second excited and ground states, respectively For strong field with laser-intensity 11015 W/cm2, in contrast to the previous cases, the HHG intensity of spectra of both two excited states are lower than that of ground state Obviously, sorting the state’s HHG magnitude is differently expressed in dependence on strength of laser field To elucidate the above-mentioned effects, we calculated the time-dependent ionization probabilities of these states through equation (6) Physically, the HHG efficiency is directly proportional to the ionization probability In addition, within classical treatment [2,15], the authors have proven that the electron will never return back and recombine to the parent ion if it is ionized before the peaks of laser Only electron born at time near “a” (Fig.1) can return to the target at time near the maximum 44 of vector potential “b” Hence, we evaluated only a part of ionization probability, which is directly contributed to the HHG generation via (t )  P(t )  P(a) Numerical calculation of this quantity is plotted in Fig.2 (right panels) More clearly, we multiply these probabilities by appropriate factors It is easy to see that the state’s order of (t ) in most of the time is identical with order of corresponding emission efficiencies FIG.2 The HHG spectra (left panels) and the corresponding ionization probabilities (right panels) of H 2+ from the ground n=0 (thick line), first n=1 (thin line) and second n=2 (dot line) excited states The laser with intensities of 1013 W/cm2(a1, a2), 1014 W/cm2(b1, b2) and 11015 W/cm2(c1, c2) is used We consider for the case of weak laser with intensity of 1013 W/cm2 (Fig.2a2) The transition from the ground state to the continuum is negligibly small, that the emission intensity is low With increasing quantum numbers of bound states, the ionization probabilities are stronger, thus leading to more efficient emitted harmonics For higher laser field with intensity 1014 W/cm2 (Fig.2b2), it is shown that 66% electron ionized from first excited state can return and recombine to the target while for 45 the second excited state it is smaller, 37% Therefore, H2 prepared in the second excited state generates less efficiency spectrum than that in the first excited state Finally, for the sufficient strong field 1015 W/cm2, the HHG spectra reveal a distinguished behavior with the most efficiency emission from H2 in the ground state In this state, since the ionization probability reaches 56% (Fig.2c2), much larger than that for lower laser field, leading to higher HHG intensity In strong field, the recombination probability of ground state is significantly larger 57% in compared with 46% for the first and 1.4% for the second excited states The excited states are almost depleted before the laser pulse reaches its maximum Consequently, H2 in ground state emits higher HHG than those in excited states Conclusions In this paper, we have systematically studied the HHG of H2 initially prepared in the three lowest states exposed to intense laser It is shown that the ratio of HHG intensity from the three lowest states is strongly sensitive to the intensity of the laser field The HHG spectra exhibit different behavior in various range of laser-intensity Importantly, influence of ionization probability on HHG is also analyzed The two main factors contribute to the HHG spectrum are (i) ionization, and (ii) recombination processes In addition, we have showed a closely relation between the HHG efficiency and the quantity (t ) , which is proportional to the recombination process For strong laser field, the excited states are almost depleted before the laser pulse reaches its maximum, leading to the lower-intensity emission in compared with ground state’s one Base on these results, the study of highly efficient generation HHG from H2 with coherent superposition of ground and excited states will be further carried out Acknowledgments This research is funded by HoChiMinh City University of Education under Grant Number “CS2015.19.68” REFERENCES Bredtmann T., Chelkowski S., Bandrauk A.D (2011).,“Monitoring attosecond dynamics of coherent electron-nuclear wave packets by molecular high-order-harmonic generation”, Phys.Rev.A84 021401(R) Chen Z., Le A.T., Morishita T., Lin C.D (2009), “Quantitative rescattering theory for laser-induced high-energy plateau photoelectron spectra” Phys Rev A79(3), 033409 46 Cingöz A., Yost D.C., Allison T.K., Ruehl A., Fermann M.E., Hartl I., Ye J (2012),“Direct frequency comb spectroscopy in the extreme ultraviolet”, Nature, 482(7383) 68-71 Feit M.D., Fleck J.A., Steiger A (1982), “Solution of the Schrödinger equation by a spectral method”, J Comput Phys.47 412-433 Feng L.Q and Chu T.S.(2013), “Role of Excited States in Asymmetric Harmonic Emission”, Commun Comput Chem 52‐62 Gohle C., Udem T., Herrmann M., Rauschenberger J., Holzwarth R., Schuessler H.A et al (2005), “A frequency comb in the extreme ultraviolet”, Nature, 436(7048), 234-237 Han Y.C., Madsen L.B (2013),“Internuclear-distance dependence of the role of excited states in high-order-harmonic generation of H2 ”, Phys.Rev.A87(4) 043404 Kosloff R., Tal-Ezer H (1986), “A direct relaxation method for calculating eigenfunctions and eigenvalues of the Schrödinger equation on a grid”, Chem Phys Lett.127 223-230 Lein M., Hay N., Velotta R., Marangos J.P., Knight P.L (2002),“Interference effects in high-order harmonic generation with molecules”, Phys Rev A66 023805 10 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M.Y., L’Huillier A., Corkum P.B (1994), “Theory of High-Harmonic Generation by Low-Frequency Laser Fields”, Phys Rev.Lett.49 2117 11 Milosevic D.B (2006),“Theoretical analysis of high-order harmonic generation from a coherent superposition of states”, JOSA B 23(2) 308-317 12 Nguyen Ngoc-Ty., Le Thanh-Thuy, PhanNgoc-Loan (2016),“Probing H2 nuclear vibration using high-order harmonic generation beyond two-level model”,Comp Theor Chem.1094 8-12 13 Niikura H., Villeneuve D.M., Corkum P.B (2005), “Mapping attosecond electron wave packet motion”, Phys.Rev.Lett94083003 14 Paul P.M., Clatterbuck T.O., Lynga C., Colosimo P., DiMauro L.F., Agostini P., Kulander K.C (2005), “Enhanced highharmonic generation from an optically prepared excitedmedium”, Phys Rev Lett.94113906 15 Paulus G.G., Becker W., Nicklich W., Walther H (1994),“Rescattering effects in above-threshold ionization: a classical model”, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 27(21) L703 16 Sharp T.E (1970),“Potential-energy curves for molecular hydrogen and its ions”, Atomic Data and Nuclear Data Tables 2119-169 17 Wang B., Cheng T., Li X., Fu P., Chen S., Liu J (2005),“Pulse-duration dependence of high-order harmonic generation with coherent superposition state”, Phys.Rev.A72(6) 063412 47 48 ... trạng thái kích thích điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hịa bậc cao HHG phân tử H +2 Nội dung nghiên cứu  Tính tốn đƣợc phổ HHG điện tử bị bứt từ trạng thái kích thích cao,  Tính tốn đƣợc phổ. .. trạng thái kích thích điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hịa bậc cao HHG phân tử H +2 Nội dung nghiên cứu  Tính tốn đƣợc phổ HHG điện tử bị bứt từ trạng thái kích thích cao;  Tính tốn đƣợc phổ. .. ˆ (2.12) Với trạng thái kích thích n cao hơn, loại bỏ trạng thái bản, trạng thái kích thích thứ nhất, …, trạng thái kích thích thứ n-1, ta thu đƣợc hàm sóng lƣợng trạng thái kích thích thứ n 