Luận án tiến sĩ nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng vật liệu sapo 5 và meso sapo 5 bằng các phổ kỹ thuật cao ứng dụng

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI *** Võ Đức Anh NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU SAPO-5 VÀ MESO-SAPO-5 BẰNG CÁC PHỔ KỸ THUẬT CAO ỨNG DỤNG LÀM XÚC TÁC CRACKING CẶN BÉO THẢI Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học Mã số: 62520301 LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA HỌC HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS Nguyễn Khánh Diệu Hồng TS Ngô Quốc Tuấn Hà Nội - 2014 i LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam Ďoan Ďây công trình nghiên cứu riêng tơi Những số liệu kết nghiên cứu luận án trung thực chƣa Ďƣợc tác giả khác công bố Hà Nội, ngày 03 tháng 12 năm 2014 Nghiên cứu sinh TM Tập thể hướng dẫn Võ Đức Anh ii LỜI CẢM ƠN Trong trình nghiên cứu, học tập hồn thành Luận án này, tơi Ďã nhận Ďƣợc giúp Ďỡ, bảo tận tình ngƣời Ďáng kính GS.TS Đinh Thị Ngọ - Đại học Bách Khoa Hà Nội Tơi xin bày tỏ lịng kính trọng biết ơn tới cô Tôi xin chân thành cảm ơn tới tập thể hƣớng dẫn PGS.TS Nguyễn Khánh Diệu Hồng – Trƣờng Đại học Bách Khoa Hà Nội TS Ngô Quốc Tuấn – Công ty Nhiên liệu bay, Tập Ďoàn xăng dầu Việt Nam Ďã giảng dạy, hƣớng dẫn, Ďịnh hƣớng, bảo, tận tình tạo Ďiều kiện giúp Ďỡ tơi hồn thành luận án Tôi xin chân thành cảm ơn Trƣờng Đại học Bách Khoa Hà Nội, Viện Ďào tạo Sau Đại học Ďã tạo Ďiều kiện, giúp Ďỡ trình thực luận án Tơi xin chân thành cảm ơn thầy cô giáo Bộ môn Công nghệ Hữu – Hố dầu, Viện kỹ thuật hóa học Ďã giảng dạy hƣớng dẫn khoa học cho tôi, giúp Ďỡ tơi hồn thành luận án Tơi xin chân thành cảm ơn Ban giám hiệu Trƣờng Đại học Công nghiệp Tp Hồ Chí Minh, Lãnh Ďạo Cơ sở Quảng Ngãi Ďồng nghiệp Ďã tạo Ďiều kiện, Ďộng viên giúp Ďỡ tơi q trình thực luận án Cuối cùng, xin dành lời cảm ơn sâu sắc tới gia Ďình tơi bạn bè thân thiết, ngƣời Ďã bên cạnh, ủng hộ, Ďộng viên giúp Ďỡ thời gian tham gia học tập nghiên cứu Trƣờng Đại học Bách Khoa Hà Nội Xin chân thành cảm ơn! Hà Nội, ngày 03 tháng 12 năm 2014 Nghiên cứu sinh Võ Đức Anh iii MỤC LỤC Trang LỜI CAM ĐOAN ii LỜI CẢM ƠN iii MỤC LỤC iv DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT vi DANH MỤC CÁC BẢNG viii DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH, ĐỒ THỊ ix MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 TỔNG QUAN CHUNG VỀ VẬT LIỆU SAPO V ỨNG DỤNG 1.1.1 Tổng quan vật liệu SAPO SAPO-5 1.1.2 Giới thiệu vật liệu mao quản trung bình meso-SAPO 12 1.1.3 Tình hình nghiên cứu giới Việt Nam l nh vực tổng hợp SAPO mesoSAPO 14 1.1.4 Giới thiệu phƣơng pháp Ďể nghiên cứu cấu trúc vật liệu SAPO, Meso-SAPO 16 1.2 QU TR NH CRACKING C N B O THẢI THU NHI N LIỆU 16 1.2.1 Tính chất chung nguyên liệu c n b o thải 16 1.2.2 Các hƣớng ứng dụng c n b o thải 17 1.2.3 Quá trình cracking xúc tác nguyên liệu dầu mỡ Ďộng thực vật 19 1.2.4 Tình hình nghiên cứu ứng dụng c n b o thải giới Việt Nam 24 CHƢƠNG THỰC NGHIỆM V C C PHƢƠNG PH P NGHI N CỨU 28 2.1 PHƢƠNG PH P TỔNG HỢP XÚC TÁC 28 2.1.1 Hóa chất dụng cụ 28 2.2 CÁC PHƢƠNG PH P X C ĐỊNH Đ C TRƢNG, TÍNH CHẤT NGUYÊN LIỆU, XÚC TÁC VÀ SẢN PHẨM 30 2.2.1 Xác Ďịnh cấu trúc vật liệu phƣơng pháp phổ hấp thụ X-ray 30 2.2.2 Thiết lập thí nghiệm Ďo phổ hấp thụ X-ray nhiễu xạ X-ray dòng 34 2.2.3 Thiết lập Ďo phổ tán sắc lƣợng tia X dòng 36 2.2.4 Phổ nhiễu xạ X-ray góc hẹp nhiễu xạ X-ray góc rộng 37 2.2.5 Tính tốn thơng số mạng kích thƣớc hạt tinh thể trung bình từ phổ XRD 38 2.2.6 Sử dụng phổ tán sắc lƣợng tia X kèm kính hiển vi Ďiện tử xác Ďịnh thành phần nguyên tố mẫu tổng hợp 43 2.2.7 Phƣơng pháp hiển vi Ďiện tử quét hiển vi Ďiện tử truyền qua 44 2.2.8 Phƣơng pháp Ďẳng nhiệt hấp phụ - nhả hấp phụ nitơ 44 2.2.9 Phƣơng pháp giải hấp NH3 theo chƣơng trình nhiệt Ďộ 45 2.2.10 Phƣơng pháp phân tích nhiệt 45 2.2.11 Phƣơng pháp cộng hƣởng từ hạt nhân 45 2.2.12 Xác Ďịnh Ďộ bền thủy nhiệt xúc tác SAPO-5 tổng hợp Ďƣợc 46 2.2.13 Xác Ďịnh tiêu chất lƣợng nguyên liệu sản phẩm 46 iv 2.2.14 Xử lý sơ nguyên liệu 51 2.3 PHỐI TRỘN VÀ THỬ NGHIỆM XÚC TÁC CHO QUÁ TRÌNH CRACKING C N BÉO THẢI THU NHIÊN LIỆU 52 2.3.1 Phối trộn tạo hạt cho xúc tác 52 2.3.2 Thực trình cracking c n béo thải thu nhiên liệu 53 2.4 TÁCH VÀ PHÂN TÍCH SẢN PHẨM KHÍ 54 CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 57 3.1 NGHIÊN CỨU SỰ HÌNH THÀNH MẦM VÀ TINH THỂ SAPO-5 BẰNG CÁC PHỔ KỸ THUẬT CAO TRONG DÒNG 57 3.1.1 Các thông tin thu Ďƣợc kết hợp phổ dòng Ďể nghiên cứu hình thành tinh thể 57 3.1.2 Sự hình thành mầm tinh thể SAPO-5 nhiệt Ďộ kết tinh với chất tạo cấu trúc khác 59 3.1.3 Sự hình thành mầm tinh thể SAPO-5 với nhiệt Ďộ kết tinh khác 63 3.1.4 Lựa chọn nghiên cứu Ď c trƣng hóa lý khác mẫu SAPO-5 sử dụng làm xúc tác cho phản ứng cracking c n béo thải 66 3.2 NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP V Đ C TRƢNG VẬT LIỆU ĐA CẤP MAO QUẢN SAPO-5 72 3.2.1 Nghiên cứu hình thành mầm tinh thể meso-SAPO-5 phổ dòng 73 3.2.2 Hình thái tinh thể cấu trúc mao quản xúc tác Ďa cấp mao quản meso-SAPO-5 tổng hợp Ďƣợc 77 3.3 NGHIÊN CỨU ỨNG DỤNG XÚC T C TR N CƠ SỞ SAPO-5, MESO-SAPO-5 TRONG PHẢN ỨNG CRACKING C N BÉO THẢI THU NHIÊN LIỆU 89 3.3.1 Nghiên cứu lựa chọn phối trộn tạo hệ xúc tác hiệu cao 89 3.3.2 Xác Ďịnh tính chất nghiên cứu xử lý nguyên liệu c n béo thải Ďầu vào 95 3.3.3 Khảo sát trình cracking c n béo thải hệ xúc tác Ďã lựa chọn 98 3.3.4 Xác Ďịnh tính chất hóa lý, tiêu kỹ thuật sản phẩm thu sau cracking 103 KẾT LUẬN 110 C C ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN 112 DANH MỤC C C C NG TR NH Đ C NG BỐ CỦA LUẬN ÁN 113 TÀI LIỆU THAM KHẢO 114 PHỤ LỤC 126 v DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT AlPO Aluminophotphat AEI Cấu trúc tinh thể loại AEI AFI Cấu trúc tinh thể loại AFI BET American Society for Testing and Materials (Bộ tiêu chuẩn Hiệp hội vật liệu thử nghiệm Mỹ) Brunauer – Emmett – Teller (Đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ nitơ) CHA Cấu trúc tinh thể loại CHA CTABr Chất tạo cấu trúc Cetyltrimethylammonium brom DPA Chất tạo cấu trúc Dipropylamin EDXRD Energy Dispersive X-ray Diffraction (Phổ tán sắc lƣợng tia X) EDX FAD Energy-dispersive X-ray spectroscopy (Phổ tán sắc lƣợng tia X) Extended X-ray absorption fine structure (Phổ hấp thụ tia X cấu trúc tinh vi mở rộng) Flavin adenin dinucleotit (Coenzym – vitamin B2) FCC Fluid catalytic cracking (Cracking xúc tác tầng sôi) FWHM Full Width Half Maximum (Bán Ďộ rộng pic cực Ďại) GC Gas chromatography (Sắc ký khí) GC – MS Gas chromatography – Mass spectrometry (Sắc ký khí kết hợp khối phổ) HZSM Hydro zeolite socony mobil (Zeolit loại HZSM) High-Resolution Scanning Electron Microscopy (Hiển vi Ďiện tử qu t Ďộ phân giải cao) High-Resolution Transmission Electron Microscopy (Hiển vi Ďiện tử truyền qua Ďộ phân giải cao) ASTM EXAFS HRSEM HRTEM IR Infrared (Phổ hồng ngoại) LPG Liquefied petroleum gas (Khí dầu mỏ hóa lỏng) MCM Mobil Composition of Matter (Vật liệu mao quản trung bình cấu trúc MCM)) MeAlPO Aluminophosphat kim loại MeSAPO Silicoaluminophosphat kim loại Meso-AlPO Aluminophosphat mao quản trung bình Meso-SAPO Silicoaluminophosphat mao quản trung bình MQTB Mao quản trung bình MS Mass spectrometry (Khối phổ) MTO Methanol to olefins (Chuyển hóa metanol thành olefin) Near edge X-ray absorption fine structure (Phổ hấp thụ tia X cấu trúc tinh vi gần ngƣỡng) Nuclear magnetic resonance (Cộng hƣởng từ hạt nhân) NEXAFS NMR vi PDF Portable Document Format (Định dạng tài liệu di Ďộng) SAPO Silico-aluminophosphat SAXS Small Angle X-ray Scattering (Phổ nhiễu xạ tia X góc hẹp) SBA Santa Barbara Amorphous (Vật liệu mao quản trung bình cấu trúc SBA)) SEM Scanning Electron Microscope (Hiển vị Ďiện tử qu t) TCVN Tiêu chuẩn Việt Nam TEA Chất tạo cấu trúc Triethylamin TEAOH Chất tạo cấu trúc Tetraethyl-ammonium hydroxide Tem Template (Chất tạo cấu trúc) TEM Transmission Electron Microscopy (Hiển vị Ďiện tử truyền qua) TEOS Tetraetylorthosilicat Thermogravimetric analysis – Differential Thermal Analysis (Phân tích nhiệt vi sai) Thermogravimetric analysis – Derivative thermogravimetry –Differential Thermal Analysis (Phân tích nhiệt trọng lƣợng kết hợp nhiệt vi sai) TG-DTA TG-DTG-DTA TMAOH Trimethyladamantylammonium Hydroxide TPA Chất tạo cấu trúc Tripropylamin TPAOH Chất tạo cấu trúc Tetrapropyl-ammonium hydroxide TPD Temperature programmed desorption (Giải hấp theo chƣơng trình nhiệt Ďộ) UV Tử ngoại XAS XANES X-ray absorption spectroscopy (Phổ hấp thụ tia X) X-ray absorption Fine structure spectroscopy (Phổ hấp thụ tia X cấu trúc tinh vi) X-ray absorption near edge structure (Phổ hấp thụ tia X cấu trúc gần ngƣỡng) XRD X-Ray Diffraction (Phổ nhiễu xạ tia X) ZSM Zeolite socony mobil (Zeolit loại ZSM) WAXS Wide Angle Xray Scattering (Phổ nhiễu xạ tia X góc rộng) XAFS vii DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1 Các loại AlPO AlPO biến tính với thành phần gel chất tạo cấu trúc khác Bảng 1.2 Mối quan hệ chất tạo cấu trúc – Ďiều kiện kết tinh 10 Bảng 1.3 Các chất tạo cấu trúc cho trình tổng hợp AlPO-5 11 Bảng 1.4 Một số tính chất nguyên liệu c n b o thải 17 Bảng 1.5 So sánh tính chất biodiesel, green diesel, diesel khoáng 19 Bảng 1.6 So sánh trình FCC thu xăng dầu diesel 22 Bảng 1.7 So sánh kết cracking dầu cọ loại xúc tác khác 23 Bảng 1.8 Thống kê sản lƣợng dầu c n béo thải số loại nguyên liệu năm 2007 24 Bảng 1.9 Sản xuất dầu thực vật tinh luyện Việt Nam 25 Bảng 3.1 Các thông số Ďộ axit vật liệu xúc tác vi mao quản SAPO-5 thu Ďƣợc qua phƣơng pháp TPD-NH3 69 Bảng 3.2 Tổng hợp kết Ďo diện tích bề m t riêng BET vật liệu xúc tác vi mao quản SAPO-5 69 Bảng 3.3 Tổng hợp kết Ďo diện tích bề m t riêng BET vật liệu xúc tác Ďa cấp mao quản meso-SAPO-5 82 Bảng 3.4 Các thông số Ďộ axit vật liệu xúc tác meso-SAPO-5 thu Ďƣợc qua phƣơng pháp TPD-NH3 84 Bảng 3.5 Khảo sát tỷ lệ phối trộn thành phần xúc tác 90 Bảng 3.6 Khảo sát tỉ lệ phối trộn thành phần xúc tác 92 Bảng 3.7 Các thông số Ďộ axit xúc tác phối trộn thu Ďƣợc qua phƣơng pháp TPD-NH3 94 Bảng 3.8 Tổng kết tính chất Ď c trƣng hệ xúc tác Ďã chế tạo 94 Bảng 3.9 Tính chất c n béo thải trƣớc sau trình xử lý 95 Bảng 3.10 Thành phần axit béo c n béo thải theo kết GC - MS 97 Bảng 3.11 Ảnh hƣởng nhiệt Ďộ Ďến trình cracking xúc tác c n béo thải 99 Bảng 3.12 Hiệu suất sản phẩm thay Ďổi theo thời gian phản ứng 100 Bảng 3.13 Ảnh hƣởng tỷ lệ xúc tác/nguyên liệu Ďến hiệu suất nhiên liệu 101 Bảng 3.14 Ảnh hƣởng tốc Ďộ khuấy trộn Ďến hiệu suất sản phẩm 102 Bảng 3.15 Thông số tối ƣu trình cracking xúc tác c n b o thải thu phân Ďoạn nhiên liệu diesel 103 Bảng 3.16 Kết xác Ďịnh thành phần cất phân Ďoạn diesel cracking c n béo thải 103 Bảng 3.17 Kết chƣng cất Engler phân Ďoạn lỏng nhẹ dƣới 250oC thu Ďƣợc từ trình cracking c n béo thải 105 Bảng 3.18 Kết xác Ďịnh tiêu kỹ thuật phân Ďoạn diesel thu Ďƣợc 106 Bảng 3.19 Thành phần số hydrocacbon phân Ďoạn diesel từ phổ MS 107 viii DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH, ĐỒ THỊ Hình 1.1 Những mốc quan trọng lịch sử hợp chất rây phân tử Hình 1.2 Phân loại vật liệu rây phân tử nhận biết vật liệu liên quan Hình 1.3 Cấu trúc không gian chiều vật liệu AlPO-5 thuộc họ AFI Hình 1.4 Cấu trúc khơng gian chiều vật liệu SAPO-5 thuộc họ AFI Hình 1.5 Sơ Ďồ khối giai Ďoạn phản ứng xảy cracking dầu thực vật 20 Hình 1.6 Các phản ứng xảy cracking dầu thực vật 21 Hình 1.7 Động học phản ứng cracking dầu mỡ thải xảy xúc tác dị thể 22 Hình 1.8 Sản xuất dầu thực vật Việt Nam 25 Hình 2.1 Tƣơng tác chùm tia X vật chất 30 Hình 2.2 Một phổ XAS Ď c trƣng 32 Hình 2.3 Các máy gia tốc hạt nhân sử dụng luận án 34 Hình 2.4 Thiết lập thí nghiệm Ďo phổ hấp thụ in-situ XRD/XAS phịng thí nghiệm Daresbury Lab, station 9.3, Warrington UK 35 Hình 2.5 Cấu tạo cell phản ứng kết tinh thủy nhiệt sử dụng Ďể Ďo XRD/XAS dòng phòng thí nghiệm BM26 SRS Lab – Grenoble Pháp 35 Hình 2.6 Thiết lập thí nghiệm Ďo phổ hấp thụ in-situ XRD/XAS phịng thí nghiệm BM26 SRS Lab – Grenoble Pháp: vị trí Detecter (trái) Ďiều khiển nhiệt Ďộ (phải) 35 Hình 2.7 Thiết lập thí nghiệm Ďo phổ hấp thụ tia X (XAS) phịng thí nghiệm BL8, Siam Photon, Thái lan 36 Hình 2.8 Vị trí detecter nguyên tố 36 Hình 2.9 Thiết lập thí nghiệm Ďo EDXRD dịng 36 Hình 2.10 Phổ SAXS Ďƣợc sử dụng thông số khoảng cách hai m t phản xạ lớn 38 Hình 2.11 Các thơng tin thu Ďƣợc từ phổ SAXS góc hẹp WAXS góc rộng SAXS cho biết thơng tin kích thƣớc, hình dạng chung hạt tinh thể WAXS cho biết cấu trúc khung mạng hạt tinh thể 38 Hình 2.12 Các m t phản xạ số Miller mạng lập phƣơng; hai dãy số m t phản xạ, dãy số dƣới số Miller 39 Hình 2.13 Một số m t phản xạ thông số khoảng cách hai m t phản xạ 39 Hình 2.14 Một Ďƣờng cong SAXS tiêu biểu 40 Hình 2.15 Tính tốn kích thƣớc phân tử / mầm tinh thể phƣơng pháp giới hạn Guinier 40 Hình 2.16 Tính tốn kích thƣớc phân tử / mầm theo thời gian tổng hợp 40 Hình 2.17 Một phổ SAXS Ďƣợc plot dạng 3D theo thời gian tổng hợp (a) tăng trƣởng kích thƣớc hạt / mầm theo thời gian phản ứng thu Ďƣợc từ SAXS dòng (b) 41 Hình 2.18 Cách xác Ďịnh vị trí pic bán Ďộ rộng pic cực Ďại FWHM 41 Hình 2.19 Giao diện phần mềm Jade 42 ix Hình 2.20 Một số liệu phổ XRD 42 Hình 2.21 Mỗi pic phần mềm Jade tính toán Ďƣợc FWHM 42 Hình 2.22 Thơng tin thu Ďƣợc phần mềm Jade 43 Hình 2.23 Phịng thí nghiệm Ďo NMR khoa Hóa, Trƣờng Đại học UCL, London, Anh 46 Hình 2.24 Sơ Ďồ thiết bị cracking c n béo thải phịng thí nghiệm 53 Hình 2.25 Sơ Ďồ thiết bị tách sản phẩm phịng thí nghiệm 54 Hình 2.26 Sơ Ďồ thu hồi khí Ďể phân tích theo phƣơng pháp 55 Hình 2.27 Sơ Ďồ thu hồi khí Ďể phân tích theo phƣơng pháp 55 Hình 2.28 Máy Ďo khí HG – 520 Heshbon 55 Hình 3.1 Kích thƣớc lỗ xốp 7.3Å cấu trúc không gian chiều trung hịa Ďiện tích SAPO-5 thuộc họ AFI 57 Hình 3.2 Sự kết hợp phổ dịng cho biết thơng tin hình thành mầm lớn lên tinh thể 58 Hình 3.3 Cấu trúc Ďƣờng cong kết tinh (growth curve) thông số thu Ďƣợc 58 Hình 3.4 Đƣờng cong kết tinh SAPO-5 (growth curve) với chất tạo cấu trúc khác thể qua cƣờng Ďộ pic Ď c trƣng cho m t phản xạ AFI (100) Ďƣợc tính tốn từ phổ EDXRD dòng 59 Hình 3.5 a) Phổ EDXRD dịng Ďƣợc thu từ lúc bắt Ďầu kết tinh cho Ďến 70 phút số 165oC cho thấy xuất pha tinh thể SAPO-18 (AEI) với hàm lƣợng nhỏ bên cạnh pha SAPO-5 (AFI); b) Đƣờng cong kết tinh cạnh tranh pha AFI AEI sử dụng chất tạo cấu trúc TEAOH (tetraethyl – ammonium hydroxide), số liệu Ďƣợc xử lý từ cƣờng Ďộ pic Ď c trƣng cho m t phản xạ AFI (100) AEI (110) Ďã Ďƣợc chuẩn hóa 61 Hình 3.6 Đƣờng cong kết tinh SAPO-5 (growth curve) với nhiệt Ďộ kết tinh khác thể qua cƣờng Ďộ pic Ď c trƣng cho m t phản xạ AFI (100) Ďƣợc tính tốn từ phổ EDXRD dịng 63 Hình 3.7 Sự xuất pha SAPO-5 (họ AFI) nhiệt Ďộ kết tinh 165oC với chất tạo cấu trúc TEA 64 Hình 3.8 Sự cạnh tranh pha tinh thể SAPO-5 (họ AFI) SAPO-34 (họ CHA) với cùngmột chất tạo cấu trúc TEA giống xuất nhiệt Ďộ kết tinh 185oC thể qua phổ EDXRD dòng; Phần màu hồng khoảng thời gian chƣa xuất tinh thể 64 Hình 3.9 Phổ EDXRD SAPO-5 tổng hợp chất tạo cấu trúc TEA nhiệt Ďộ 165oC sau 40 phút kết tinh; Tín hiệu Ďƣợc thu (a) từ detecter phía dƣới góc 1,286o2 cố Ďịnh (b) từ deteter góc 4,076o2 cố Ďịnh; Thời gian thu tín hiệu vòng phút; Năng lƣợng E Ďã Ďƣợc chuyển sang thông số d-spacing 65 Hình 3.10 Sự cạnh tranh pha tinh thể SAPO-5 (họ AFI) SAPO-34 (họ CHA) với chất tạo cấu trúc TEA giống xuất nhiệt Ďộ kết tinh 185oC (a) 175oC (b) thể qua Ďƣờng cong kết tinh 65 Hình 3.11 Giản Ďồ nhiễu xạ XRD Ďơn tinh thể (crystal X-ray diffraction) SAPO-5 66 Hình 3.12 Ảnh hiển vi Ďiện tử quét mẫu SAPO-5 Ďƣợc lựa chọn 67 Hình 3.13 Phổ 27Al NMR vật liệu vi xúc tác vi mao quản SAPO-5 trƣớc nung (trên) sau nung tách loại cấu trúc (dƣới) 68 x 136 137 138 139 140 141 142 143 144 145 146 147 148 149 150 ... bao gồm: nghiên cứu chế tạo vật liệu SAPO-5 vi mao quản; biến tính SAPO-5 Ďể chế tạo vật liệu meso -SAPO-5 Ďa cấp mao quản; sử dụng phƣơng pháp nghiên cứu Ďại (phổ kỹ thuật cao, kỹ thuật dòng) Ďể... Ďó, luận án tập trung vấn Ďề cụ thể sau: 26 Tổng hợp hệ xúc tác hiệu sở SAPO-5, meso -SAPO-5 Xác định đặc trưng hóa lý tìm quy luật cho trình tổng hợp dựa vào phổ kỹ thuật cao phổ dòng Nghiên cứu. .. QUẢ VÀ THẢO LUẬN 57 3.1 NGHIÊN CỨU SỰ HÌNH THÀNH MẦM VÀ TINH THỂ SAPO-5 BẰNG CÁC PHỔ KỸ THUẬT CAO TRONG DÒNG 57 3.1.1 Các thông tin thu Ďƣợc kết hợp phổ dòng Ďể nghiên cứu