Tóm lại dựa vào phương pháp gamma chúng ta có thể xác định được hàm lượng và khối lượng của tất cả các nguồn Pu nói chung và PuBe nói riêng với kết quả chính xác khá ca[r]
(1)Xác định thành phần khối lượng
Plutonium mẫu Pube phương pháp
Gamma
Nguyễn Văn Quân
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
Khoa Vật lý
Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân lượng cao;
Mã số: 60 44 05
Người hướng dẫn: PGS.TS Bùi Văn Loát
Năm bảo vệ: 2012
Abstract Trình bày tổng quan Plutoni: khái quát Plutoni bao gồm lịch sử
khám phá đồng vị, ứng dụng tác hại Plutoni Ghi nhận gamma phát từ nguồn PuBe vùng lượng: giới thiệu nguồn PuBe, sơ đồ thí nghiệm vùng lượng sử dụng tính toán hàm lượng Plutoni Nghiên cứu phương pháp xác định hàm lượng khối lượng Plutoni: phương pháp xác định hàm lượng khối lượng Plutoni mẫu PuBe Tìm hiểu kết thảo luận: trình bày kết xác định hàm lượng khối lượng Plutoni nguồn PuBe đưa số nhận xét kết thu Đưa số kết luận phương pháp hướng phát triển nghiên cứu
Keywords Vật lý nguyên tử; Vật liệu hạt nhân; Chất đồng vị phóng xạ; Plutoni
Content
MỞ ĐẦU
Nguồn PuBe hỗn hợp Plutoni Berili theo tỷ lệ Pu/Be = 1/13 phát xạ neutron gamma mạnh Thông thường nguồn PuBe chứa đồng vị siêu Urani bao gồm 237U, 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu 241Am Việc xác định khối lượng xác nguồn PuBe nhãn mác khó khăn thơng số hình học bên nguồn thường khơng biết Mặt khác có nhiều phương pháp chương trình tính tốn hàm lượng đồng vị phát triển xây dựng cho trường hợp hàm lượng 239
(2)CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ PLUTONI
Plutoni ngun tố hóa học hiếm, có tính phóng xạ cao với ký hiệu hóa học Pu số nguyên tử 94 Plutoni nguyên tố nguyên thủy nặng nhất, có đồng vị sau 238Pu, 239Pu, 240
Pu, 241Pu, 242Pu, 243Pu, 245Pu, 246Pu, 247Pu
1.1 Lịch sử khám phá
Vào mùa đông năm 1941 E.M McMillan Glenn Seaborg bắn phá UO2 deutron gia tốc tới lượng 16MeV máy gia tốc cylotron họ lần phát đồng vị 238
Pu Plutoni
Cuối mùa xuân năm 1941, đồng vị khác Plutoni 239Pu, tạo cách bắn chùm neutron vào bia chứa hỗn hợp Urani bao quanh paraffin
1.2 Ứng dụng Plutoni
1.2.1 Chế tạo bom nguyên tử
1.2.2 Chế tạo nhiên liệu xít hỗn hợp MOX 1.2.3 Làm nguồn phát nhiệt
1.3 Tác hại Plutoni
Các đồng vị hợp chất Plutoni chất phóng xạ tích lũy tủy xương thể sống Plutoni giải phóng mơi trường chúng gây tác động tai hại cho môi trường sống đặc biệt người Plutoni vào thể người chủ yếu thông qua hai đường là: ăn uống hít thở
CHƢƠNG GHI NHẬN GAMMA PHÁT RA TỪ NGUỒN PUBE VÀ CÁC VÙNG NĂNG LƢỢNG
2.1 Ghi nhận gamma phát từ nguồn PuBe
Nguồn PuBe nguồn hỗn hợp Plutoni Berili với tỷ lệ hàm lượng Pu/Be = 1/13 nguồn phát neutron gamma mạnh
Hình 2.1. Sơ đồ cấu tạo nguồn PuBe lớp vỏ chứa
Hình 2.2. Sơ đồ thí nghiệm đo phổ gamma nguồn PuBe detector HPGe
L L
Detector HPGe Nguồn PuBe
Vỏ chứa Nguồn PuBe
H H
(3)Detector sử dụng thí nghiệm đo đạc detector HPGe kiểu planar có diện tích khối tinh thể Ge 2000 mm2 mã hiệu GL2020R hãng Canberra sản xuất (hình 2.3) Nguồn PuBe đặt cách detector khoảng L thích hợp cỡ 20 – 200 cm tùy vào độ mạnh yếu nguồn để bảo vệ detector khỏi phá hủy neutron (hình 2.2) MCA đặt chế độ 8196 kênh có giá trị 0.075keV/kênh để sử dụng chương trình MGA tính toán Phổ gamma lượng từ 0-600 keV ghi nhận detector GL2020R nguồn PuBe có dạng hình 2.4
Hình 2.3 Detector HPGe GL2020R kiểu Planar có diện tích khối tinh thể Ge 2000 mm2
Hình 2.4. Dạng phổ gamma từ 0-600keV nguồn PuBe đo detector Planar HPGe GL2020R
2.2 Các vùng lƣợng hữu ích sử dụng để xác định hàm lƣợng Pu
2.2.1. Vùng lượng 40 keV
Một số thí nghiệm sử dụng vùng lượng xác định thành phần dung dịch như: Gunnink [18] đo đạc dung dịch tách chiết loại bỏ 241
Am 237
U nhà máy tái sản xuất nhiên liệu hạt nhân, Umezawa [6] Bubernak [7] áp dụng vào xác định mẫu chuẩn bị phịng thí nghiệm phân tích, Li [21] đo đạc mẫu rắn có khối lượng miligam chứa lượng 241Am thích hợp
2.2.2 Vùng lượng 100 keV
(4)Phương pháp sử dụng xác định mẫu PuO2 có độ cháy thấp Đối với mẫu PuO2 có độ cháy lớn phương pháp phân tích dùng khó khăn [18]
2.2.3 Vùng lượng 125 keV Đối với mẫu chứa 241
Am với hàm lượng 500 μg/g Pu đồng vị 239Pu đóng góp 50% tổng diện tích đỉnh 125.3 keV, mẫu chứa 241Am với tỷ lệ 5000 μg/g Pu, 90% diện tích đỉnh 125.3 keV 241Am Thành phần 239Pu gây nhiễu loại bỏ phương pháp khớp hàm [8]
2.2.4. Vùng lượng 148 keV
Hai đỉnh lượng quan trọng vùng lượng 148 keV đỉnh 148.57 keV 241Pu 152.68 keV 238Pu Đỉnh 148.57 keV đỉnh sử dụng 241Pu ngồi vùng lượng 100 keV Đỉnh lượng 152.68 keV số đếm nhỏ đỉnh lượng sử dụng 238
Pu
2.2.5. Vùng lượng 160 keV
Đối với detector không ghi nhận tốt tia gamma phát vùng 40 keV 100 keV để xác định hàm lượng 240
Pu ta phải dùng vùng lượng 160 keVViệc tách thành phần 240
Pu từ đỉnh tổng ba tia gamma phức tạp Độ xác thống kê ghi nhận số đếm đồng vị 240
Pu nhỏ 2% Các đỉnh chồng chập loại bỏ cách sử dụng lọc để hấp thụ tia gamma tia X vùng 60 100 keV trước chúng tương tác với detector [9]
2.2.6. Vùng lượng 208 keV
Đỉnh tổng 208.00 keV 241Pu 237
U chi phối vùng lượng 208 keV Thơng thường đỉnh mạnh vùng Vì đỉnh mạnh khơng bị ảnh hưởng nhiều đỉnh khác nên hĩu ích cho cho chuẩn lượng chuẩn dạng đỉnh phương pháp phân tích sử dụng khớp đỉnh Đối với mẫu MOX, đỉnh 202.1 keV 205.3 keV 235
U bị nhiễu ảnh hưởng đỉnh 203.54 keV 239Pu.
2.2.7. Vùng lượng 332 keV
Vùng lượng 332 keV gồm đỉnh lượng phát từ hạt nhân 241 Pu, 237
U, 241Am 239Pu mơ tả bảng 2.9 hình 2.11 Đối với vật liệu có độ cháy lớn tỷ số hai đỉnh 345.01 keV 239Pu 332.35 keV 241
Pu-237U hữu ích tính tốn tỷ số 239Pu/241Pu Cả hai đỉnh 332.35 335.40 keV hạt nhân 241Pu-237U chồng chập với đỉnh 239Pu Sau loại bỏ thành phần 239Pu, hai đỉnh 332.35 335.40 keV sử dụng để phân tích thành phần 241
Pu-237U 241Am từ ta thu tỷ số 241Pu/241Am [10]
2.2.8. Vùng lượng 375 keV
(5)CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG VÀ KHỐI LƢỢNG CỦA PLUTONI
3.1 Phương pháp xác định hàm lượng
3.1.1. Phương pháp xác định sử dụng chương trình MGA++
MGA (Multi-Group Analysis) chương trình tính tốn phịng thí nghiệm quốc gia Lawrence Livermore xây dựng nhằm mục đích nâng cao độ xác tính tốn hàm lượng đồng vị mẫu Urani Plutoni
3.1.2. Phương pháp xác định sử dụng chương trình Gamma Vision
Phương pháp tính tốn hàm lượng Plutoni nguồn PuBe tiến hành theo bước sau:
- Đo phổ gamma từ nguồn PuBe detector Planar HPGe có độ phân giải cao Lưu lại phổ đo Chú ý chuẩn lượng detector trước đo đạc - Sử dụng chương trình Gamma Vision xác định số đếm đỉnh lượng phông tương ứng đỉnh
- Sử dụng đỉnh lượng 239Pu xây dựng đường cong hiệu suất ghi tương đối Sau ngoại suy giá trị hiệu suất ghi tương đối từ đường cong cho đỉnh 125.29, 146.55, 148.54, 152.68, 160.31 208 keV
y = 2E-12x5 - 3E-09x4 + 2E-06x3 - 0.0005x2 + 0.0826x - 4.3561
0.000 0.100 0.200 0.300 0.400 0.500 0.600 0.700 0.800 0.900
100 150 200 250 300 350 400 450 E (keV)
H
ệ
s
u
ấ
t
g
h
i
Hình 3.1. Đường hiệu suất ghi tương đối vùng lượng lớn 110 keV - Sau ta tính hiệu suất ghi tương đối đỉnh 97.07, 98.95, 102.95 keV Xây dựng đường cong hiệu suất ghi đỉnh sau ngoại suy thu hiệu suất ghi hai đỉnh 103.68 104.24 keV
y = -2E-07x3
+ 9E-05x2
- 0.0105x + 0.4302
0.035 0.037 0.039 0.041 0.043 0.045 0.047 0.049 0.051 0.053
95 97 99 101 103 105
E (keV)
H
iệ
u
s
u
ất
g
h
(6)- Xác định tỷ số hàm lượng 238Pu/239Pu, 240Pu/239Pu, 241Pu/239Pu 241Am/239Pu - Cuối ta suy tỷ lệ phần trăm hàm lượng đồng vị tính sau: 241 241 240 238 238
238
Am f f f f f
m (18)
1 241 241 240 238
239
Am f f f f
m (19)
1 241 241 240 238 240
240
Am f f f f f
m (20)
1 241 241 240 238 241
241
Am f f f f f
m (21)
1 241 241 240 238 241
241
Am Am Am f f f f f m (22)
- Riêng trường hợp hàm lượng 242Pu khơng tính trực tiếp từ phổ gamma ghi nhận mà tính qua cơng thức thực nghiệm sau:
2 239 240 241 242 53 m m m
m (23)
3.2 Phƣơng pháp tính tốn khối lƣợng
Mối liên hệ tốc độ đếm tia gamma có lượng E, CE tổng khối lượng Plutoni, MPu diễn tả thơng qua cơng thức sau:
E E E Pu Pu E F O G m M M
C ( ) 239 (24) Với m239 hàm lượng 239Pu mẫu PuBe, GE hoạt độ riêng (gs)-1 [2], OE hiệu suất ghi detector đo nguồn chuẩn FE hệ số truyền qua
FE tích hai thành phần F1E F2E, F1E thừa số hiệu chỉnh tự hấp thụ mẫu F2E thừa số hiệu chỉnh hấp thụ vỏ thép bao bọc nguồn PuBe F1E tính tốn cách sử dụng phương pháp xấp xỉ cho trường hợp mẫu hình trụ tròn sau:
) ( ) ( 1 1 D L D I D F lE lE lE
E
(25)
))
(
exp(
12E
I
lCEd
cF
(26) Hơn nữa, μlE D biểu diễn thông qua thông số nguồn sau:
E PuE BeE
lE
n n
n 239
9
239 239
(7)
239 239 * ,
,
, n
R M M
n R
D Pu
Pu
(28)Như ta thấy FE hàm phụ thuộc vào biến FE(n, ρ, dC, R) Để ước lượng khối lượng ME ta cần biết phụ thuộc Các giá trị n, ρ, dC ta biết (n=13, ρ=3.7g/cm3, dC cho nhà sản xuất) Tuy nhiên hầu hết nguồn PuBe giá trị R khơng biết Ở tài liệu tham khảo [16] giả sử dạng nguồn PuBe có dạng hình hình trụ trịn vỏ bọc thép Do ta thu giá trị R tỷ số chiều cao đường kính phần vỏ bên nguồn Giả thiết không kéo theo sai số lớn so với kết cuối [16] Bằng cách này, FE(n, ρ, dC, R) trở thành giá trị biết khối lượng Plutoni thu thơng qua phương trình (24) Giá trị cuối Pu, MPu, xem giá trị trung bình kết khối lượng tính tốn đỉnh 375 413 keV
M (C375);M (C413)
MPu E E (29)
CHƢƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 4.1 Kiểm tra phƣơng pháp cho nguồn PuBe đo năm 2002
- Đối với kết tính tốn hàm lượng 239Pu sử dụng phương pháp Gamma Vision MGA++
phù hợp Sai lệch hai phương pháp nhỏ 10%
- Đối với kết tính tốn hàm lượng 240Pu sử dụng phương pháp Gamma Vision MGA++
cho trường hợp hàm lượng 239Pu nhỏ 85% sai lệch 40% Còn trường hợp hàm lượng 239
Pu lớn 85% kết hai phương pháp sai lệch nhiều lên tới 200% hàm lượng 239Pu lớn 95%
4.2 Ứng dụng phƣơng pháp tính tốn dùng Gamma Vision cho trƣờng hợp nguồn PuBe đo năm 2009.
Theo phương pháp hầu hết mẫu đo năm 2009 có giá trị hàm lượng 239
Pu nằm khoảng từ 60-70% với sai số từ 7-15% Kết tính tốn dùng phương pháp Gamma Vision cho hai trường hợp dùng đỉnh 160 104.24 keV so sánh hình 4.3
Như biết MGA++
sử dụng để tính tốn phổ gamma nguồn chứa đồng vị Pu MGA++ dùng tốt cho trường hợp hàm lượng 239Pu lớn 75% Trong trường hợp nguồn PuBe đo vào năm 2009, MGA++
(8)Hình 4.3. Tỷ số hàm lượng 239Pu tính theo hai trường hợp dùng đỉnh 160 104.24 keV phương pháp Gamma Vision
Thông thường tính tốn hàm lượng đồng vị hầu hết phương pháp gặp phải sai số lớn Nguyên nhân chủ yếu phương pháp mà chất nguồn PuBe gây sai số lớn số đếm đỉnh đồng vị Pu
Hình 4.4 mơ tả dạng phổ gamma từ 0-15000 keV PuBe, AmBe, Pu nguyên chất phơng đo detector Ortec HPGe tích khối tinh thể Ge 150 cm3 Có thể nhận thấy nguyên nhân gây phông lớn phổ gamma nguồn PuBe gồm q trình sau:
- Nền phơng Compton đỉnh lượng đồng vị Pu
- Nền Compton gây đỉnh gamma 4439 keV phát phản ứng 9Be(α,n)12C* - Ảnh hưởng phản ứng (n,γ) hạt nhân
Hình 4.4. Phổ gamma từ 0-15000 keV PuBe, AmBe, Pu nguyên chất phơng đo detector Ortec HPGe tích khối tinh thể Ge 150 cm3
KẾT LUẬN
Luận văn trình bày cách khái quát Plutoni tầm quan trọng cần phải kiểm sốt Đối với trường hợp nguồn PuBe việc tính toán hàm lượng cho trường hợp hàm lượng 239
Pu lớn 75% phương pháp MGA++ cho kết tốt Riêng trường hợp hàm
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.2
50.00 60.00 70.00 80.00 90.00 100.00
239Pu abundance (%)
m239
Pu
(1
6
0
)
/
m
239
Pu
(1
0
4
(9)lượng 239
Pu nhỏ 75% phương pháp MGA++ khơng thể tính tốn phơng phổ gamma dải lượng 0-600 keV lớn Do phương pháp tính tốn Gamma Vision sử dụng Mặc dù kết tính tốn sai số cịn lớn bước đầu tốt Việc ta cần tách phông phương pháp mơ Monte Carlo giải pháp hữu hiệu
Riêng tính tốn khối lượng nguồn PuBe khó khăn hầu hết nhiều nguồn khơng có nhãn mác giấy chứng nhận Nên hầu hết thông tin bên cấu tạo thành phần tỷ lệ Pu Be ta khơng biết Do dựa số nguồn chuẩn biết giả thiết nguồn có hình dạng tương tự tính tốn với kết xác Việc cần thay đổi hình dạng nguồn so sánh kết thu
Tóm lại dựa vào phương pháp gamma xác định hàm lượng khối lượng tất nguồn Pu nói chung PuBe nói riêng với kết xác cao mà khơng cần phải phá hủy mẫu
References
1 BAGI (2005), J., et al, “Characterisation of PuBe sources by non-destructive assay”, Proc 26th Annual Meeting of ESARDA Symp on safeguards and nuclear materials
management, London, 8-14 May, CD-ROM
2 D Reilly, N Ensslin and H Smith (1991), Passive Nondestructive Assay of Nuclear Materials, U S Nuclear Regulatory Commission, Nureg/CR-5550, LA-UR-90-732 Washington DC, USA
3 DOE contributors (1996) Plutonium: The First 50 Years U.S Department of Energy DOE/DP-1037
4 Eagleson, Mary (1994) Concise Encyclopedia Chemistry Walter de Gruyter p 840 FAS contributors (1998) "Nuclear Weapon Design" Federation of American
Scientists
6 H Umezawa, T Suzuki, and S Ichikawwa (1976),”Gamma-Ray Spectrometric Determination of Isotopic Ratios of Plutonium”, Journal of Nuclear Science and Technology 13, pp 327-332
7 J Buberrnak (1978), “Calibration of Use of a High-Resolution Low-Energy Photon Detector for Measuring Plutonium Isotopic Abundances”, Analutica Chimica Acta 96, 279-284
8 J G Fleissner (1981), “GRPAUT: A Program for Pu Isotopic Analysis”, Mound Facility report MLM-2799
9 J G Fleissner, J F Lemming, and J Y Jarvis (1979), “Study of a Two-Detector Method for Measuring Plutonium Isotopics”, Measurement Technology for Safeguards and Materials Control Proceedings of American Nuclear Society Topical Meeting, Kiawah Island, South Carolina, November 26-30, pp.555-567
(10)11.M Abramowitz and I A Stegun (1970), Handbook of Mathematical Functions With Formulas, Graphs, and Mathematical Tables, National Bureau of Standards, Applied Mathematics Series 55
12.Malik, John (1985) The Yields of the Hiroshima and Nagasaki Explosions Los Alamos p Table VI LA-8819
13.Martin, James E (2000) Physics for Radiation Protection (1st edition) Wiley-Interscience p 532 ISBN 0-471-35373-6
14.Martin, James E (2000) Physics for Radiation Protection (1st edition) Wiley-Interscience p 345
15.Moss, William; Eckhardt, Roger (1995) "The Human Plutonium Injection Experiments" Los Alamos Science (Los Alamos National Laboratory) 23: 188, 205, 208, 214
16.Nguyen, C T (2006), “Verification of 239Pu content, isotopic composition, and age of Plutonium in PuBe neutron sources by gamma-spectrometry”, Nucl Instr Meth B 251, 227-236
17.R Gunnink, “Gamma Spectrometric Methods for Measuring Plutonium”, Proceedings of the American Nuclear Society National Topical Meeting on Analytical Methods for Safeguards and Accountability Measurements of Special Nuclear Material, Williamburg, Virginia, May 15 – 17
18.R Gunnink, A L Prindle, Y Asakura, J Masui, N Ishiguro, A Kawasaki, and S Kataoka (1981), “Evaluation of TASTEX Task H: Measurement of Plutonium Isotopic Abundaces by Gamma-Ray Spectrometry”, Lawrence Livermore National
Laboratory report UCRL-52950
19.R Gunnink, J B Niday, and P D Siemens (1974), “A System for Plutonium Analysis by Gamma-Ray Spectrometry Part 1: Techniques for Analysis of Solutions”, Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-51577
20.R.Gunnink, J E EVans, and A L Prindle (1976), “A Reevaluation of the Gamma-ray Energies and Absolute Branching Intensities of 237U, 238, 239, 240, 241Pu, and 241Am”
Lawrence Livermore Laboratory report UCRL-52139
21.T K Li, T E Sampson, and S Johnson, “Plutonium Isotopic Measurement for Small Product Samples”, Proceedings of Fifth Annual ESARDA Symposium on Safeguards and Nuclear Material Management, Versailles, France, April 19-21, pp 423
22.Veigele, W M J (1973), Atomic Data Tables, 5, 51-111
23.Voelz, George L (2000) "Plutonium and Health: How great is the risk?" Los Alamos Science (Los Alamos (NM): Los Alamos National Laboratory) (26): 78–79
24.Yesley, Michael S (1995) "'Ethical Harm' and the Plutonium Injection Experiments" Los Alamos Science 23: 280–28
25.MOREL (1989), J., et al, Programme de mesure des quantites de Plutonium par