Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia X

Luận văn đã tập trung tìm hiểu và sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp và tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong bằng cách chọn ra một đồng vị ở trong vật liệu làm chuẩn để[r]

Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa vào xạ gamma

lượng thấp tia X Nguyễn Hoàng Anh Trường Đại học Khoa học Tự nhiên

Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý Nguyên tử, hạt nhân lượng cao Mã số: 60 44 05

Người hướng dẫn: TS Phạm Đức Khuê Năm bảo vệ: 2012

Abstract: Trình bày số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân: trình bày tổng quan

urani phương pháp xác định thành phần, hàm lượng mẫu urani Nghiên cứu phương pháp xác định thành phần hàm lượng urani: giới thiệu phương pháp phổ gamma lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ thành phần phương pháp chuẩn giải pháp nâng cao độ tin cậy kết thực nghiệm Tiến hành thực nghiệm kết quả: trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu kết thu việc xác định thành phần hàm lượng số mẫu urani

Keywords: Bức xạ Gamma; Tia X; Vật lý hạt nhân; Nhiên liệu hạt nhân Content

MỞ ĐẦU

Ngày nay, cơng cơng nghiệp hóa đại hóa đất nước, việc phát triển cơng nghiệp lượng đặt lên hàng đầu, tiên cho ngành nghề, lĩnh vực khác phát triển theo Một mục tiêu phát triển công nghiệp lượng quốc gia Việt Nam phát triển lượng điện hạt nhân nhằm giải vấn đề thiếu hụt lượng thời điểm thay dần nguồn lượng hóa thạch khác ngày cạn kiệt dần tương lai

2

nhiên liệu urani đo phổ tia X gamma mềm sử dụng sử dụng đetetơ bán dẫn HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),

Luận văn với đề tài: “Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa vào

những xạ gamma lượng thấp tia X”, trình bày mơ ̣t số kết nghiên cứu thực

nghiệm việc phân tích số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối kỹ thuật chuẩn kết hợp với đo tia gamm vùng lượng thấp áp dụng để xác định hàm lượng thành phần mẫu vật liệu urani

Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau:

Chương 1: Một số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân

Chương 2: Phương pháp xác định thành phần hàm lượng urani

Chương 3: Thực nghiệm kết quả

CHƢƠNG MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 1.1 Đặc điểm chung

Để thay cho nguồn nhiên liệu hóa thạch tự nhiên, lựa chọn lượng hạt nhân số lựa chọn nhiều quốc gia Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua q trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người

Hiện Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho Việc hiểu biết đặc trưng nguyên tố nhiên liệu tạo từ Urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác chúng

1.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên

Urani nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mịn, khơng khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hồn, kí hiệu U Trong tự nhiên, urani tìm thấy dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), lượng nhỏ 234

U (0.0058 %) Urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238U khoảng 4.47 tỉ năm 235

1.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên

Các đồng vị 238U 235U sinh dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ Uranium (238

U với 18 đồng vị con) Actinium (235U với 14 đồng vị con) Tất hạt nhân dãy (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đồng vị phóng xạ

Các họ phóng xạ tự nhiên có chung đặc điểm sau:

- Các đồng vị dãy liên hệ với phân rã alpha beta

- Sau phân rã alpha hay beta, đồng vị phát tia gamma để giải phóng lượng dư sau phản ứng Các tia gamma mang lượng bước sóng đặc trưng cho đồng vị

- Mỗi họ có đồng vị sống lâu (chu kỳ rã lớn) đứng đầu đồng vị bền nằm vị trí cuối

Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ dãy 235U đặc trưng phân rã chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

1 235U Αlpha 1.7 x 108 năm

2 231Th Βeta 225

3 231Pa Αlpha 3.25 x 104 năm

4 227Ac Βeta 2.16 năm

5 227Th Αlpha 18.2 ngày

6 223Fr Βeta 22 phút

7 223Ra Αlpha 11.44 ngày

8 219Rn Αlpha giây

9 215Po Αlpha 1.78 x 10-3 giây

10 211Pb Βeta 36.1 giây

11 211Bi Αlpha 2.16 phút

12 207Pb (Bền)

Bảng 1.2 Các đồng vị phóng xạ dãy 238U đặc trưng phân rã chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

1 238U Αlpha 4.507 x 109 năm

4

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

3 234Pa Βeta 1.18 phút

4 234U Αlpha 2.48 x 105 năm

5 230Th Αlpha 7.52 x, 104 năm

6 226Ra Αlpha 1600 năm

7 222Rn Αlpha 3.824 ngày

8 218Po Αlpha 3.05 phút

9 214Pb Βeta 26.8 phút

10 214Bi Βeta 19.7 phút

11 214Po Αlpha 1.85 x 10-4 giây

12 210Pb Βeta 22.3 năm

13 210Bi Βeta 5.02 ngày

14 210Po Αlpha 138.4 ngày

15 206Pb (Bền)

Khi tượng cân phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ nguyên tố dãy Ta có phương trình cân phóng xạ sau đây:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1)

Nếu biết hoạt độ phóng xạ hạt nhân dãy suy hoạt độ phóng xạ hạt nhân khác dãy biết hàm lượng nguyên tố dãy

1.2 Nhiên liệu Urani

Trong đồng vị tự nhiên Urani có 235U có khả tự phân hạch phân hạch gây nơtron lượng thấp, nơtron nhiệt [2]

Người ta phân loại vật liệu Urani thành dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu siêu giàu, sở để phân loại hàm lượng 235

U tự nhiên (0.72 %) Khái niệm giàu hay nghèo nói đến tỉ lệ 235U mẫu hỗn hợp Urani hay nhiều so với Urani tự nhiên Nếu hàm lượng 235

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Phương pháp ly tâm khí phương pháp chủ yếu để tách đồng vị 235U khỏi 238U dựa khác lực ly tâm phân tử khí nhẹ nặng (xem chi tiết thêm luận văn)

1.2.2 Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt DU) để loại Urani có hàm lượng đồng vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị lên mức 3.2% hay 3.6% , gọi chung Urani làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo Urani làm giàu đồng thời sinh sản phẩm phụ, xem phế liệu, DU chứa 0.2 – 0.3 % 235U Với công nghệ từ 8.05 Urani thiên nhiên chứa 0.71 % 235

U, người ta sản xuất Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo 7.05 DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo có nghĩa nhiều hay 235U so với Urani thiên nhiên

Ngoài ra, DU cịn sản phẩm sau phân hạch lò phản ứng, hàm lượng đáng kể hầu hết 235U phân hạch, nên lượng “sỉ” đưa khơng cịn 235

U Một phần nhỏ 238U phân hạch q trình thu neutron nhanh, khơng đáng kể, coi sản phẩm lị phản ứng hỗn hợp Urani nghèo

1.3 Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U nhiên liệu

1.3.1.Các phƣơng pháp có phá hủy mẫu

Trong phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến phương pháp phổ biến đo xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, đo xạ gamma ống khí ly tâm UF6

Đo xạ alpha:

Đây phương pháp phương pháp phân tích mẫu Uran Phương pháp đo trực tiếp xạ Alpha để tính hoạt độ đồng vị

Khối phổ kế:

Là phương pháp phức tạp có độ xác cao nhất, dựa nguyên lý phụ thuộc lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có mẫu đo Khối phổ kế thường kết hợp với phương pháp khác phổ biến phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS)

Phân tích sắc ký phân tử:

Sắc ký phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có hợp chất Phương pháp có độ xác cao thời gian phân tích lại lớn đồng thời mẫu bắt buộc phải phá hủy phân tích

6

Một phương pháp xác định độ giàu khác thực giai đoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân khâu sản xuất Đây phương pháp thông dụng, phổ biến

1.3.2 Các phƣơng pháp không phá hủy mẫu (NDA)

Phương pháp phân tích urani khơng phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, phương pháp đo nhanh, trực tiếp nguyên mẫu, dựa tính chất đặc trưng đồng vị, qua xử lý hiệu chỉnh để đưa kết đánh giá độ giàu mẫu nhiên liệu

Đo đỉnh gamma 186 keV:

Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát tia gamma có lượng 185.72 keV nên nguyên tắc sử dụng để phân tích urani

Phân tích kích hoạt:

Đây phương pháp truyền thống có độ tin cậy cao, thời gian đo ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rộng rãi đa dạng nhiên phương pháp địi hỏi cơng nghệ cao khó thực

Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn trong:

Dựa vào đặc điểm xạ gamma có khả đâm xuyên lớn dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran để xác định đặc trưng nhiên liệu Uran nói riêng dạng vật liệu hạt nhân nói chung Tới năm 2009 TS Nguyễn Cơng Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn để xác định thêm tuổi nhiên liệu hạt nhân [16] Lý thuyết Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế cho kết đo đạc với độ xác cao

CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI 2.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn

Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải lượng rộng (BEGe) hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn BEGe, buồng chì phơng thấp, hệ điện tử tiền khuếch đại, khuếch đại phổ, biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn ni cao áp…

Hình 2.1 Sơ đồ khối điện tử hệ thống đo bán dẫn.

Đầu dò Tiền khuếch

đ ại

Khuếch

đ ại ADC MCA

Máy phát

xung Cao thế Chống chồng

chập

2.1.1 Các thông số kỹ thuật đặc trƣng hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra (xem luận văn)

2.1.2 Phân tích phổ gamma

Mục đích việc phân tích phổ gamma xác định lượng diện tích đỉnh phổ làm sở cho việc nhận diện nguyên tố xác định hoạt độ phóng xạ Phổ gamma ghi nhận bao gồm số đỉnh hấp thụ toàn phần vạch xạ gamma nằm Compton liên tục Đỉnh kết tương tác xạ gamma với vật liệu đêtectơ Diện tích đỉnh phổ gamma thường xác định việc làm khớp số liệu đo với hàm giải tích thích hợp tích phân hàm để tính diện tích

2.1.3 Đƣờng chuẩn lƣợng

Đường chuẩn lượng đồ thị mơ tả phụ thuộc vị trí cực đại đỉnh hấp thụ toàn phần vào lượng vạch xạ gamma tương ứng

0 4000 8000 12000 16000

0 1000 2000 3000 4000

so lieu duong khop

N

a

n

g

l

u

o

n

g

g

a

m

m

a

E

(k

e

V

)

So kênh

Hình 2.2 Đường chuẩn lượng hệ phổ kế BEGe – Canberra

2.1.4 Xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi

Để xác định hàm lượng nguyên tố phóng xạ mẫu phân tích, theo phương pháp phổ gamma, cần biết hiệu suất ghi đetectơ ứng với vạch hấp thụ toàn phần xạ gamma đặc trưng Đường cong hiệu suất ghi đường cong mô tả phụ thuộc hiệu suất ghi vào lượng xạ gamma Có thể xác định hiệu suất ghi detectơ tính tốn lý thuyết đo đạc thực nghiệm Việc tính toán hiệu suất ghi thường sử dụng phương pháp Monte - Carlo dựa việc mơ hình hóa lịch sử photon

8

100 1000

0.1 1 10

8.35 cm 19.35 cm khop

H

ie

u

s

u

a

t

g

h

i

(%

)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 2.3 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi hệ phổ kế gamma bán dẫn Canberra khoảng cách cách nguồn 8.35 cm 19.35 cm.

Luận văn sử dụng phương pháp khác để xác định đường cong hiệu suất ghi mà không định phải sử dụng nguồn gamma chuẩn đơn thơng thường, trình bày cụ thể mục 2.2

2.2 Xác định độ giàu urani phƣơng pháp phổ kế gamma

Áp dụng phương pháp phổ gamma vùng lượng thấp (dưới 300 keV) việc mát xạ hạn chế dẫn tới số đếm kênh đo lớn, hiệu suất ghi detector cao mà khơng địi hỏi điều kiện cầu kỳ, thời gian đo giảm thiểu quan trọng ta cần sử dụng phổ đo cho mẫu khả thi Tuy nhiên với vùng phơng lớn, hầu hết xạ có Compton vùng lượng thấp, phổ tia X tập chung chủ yếu đây, dẫn tới khả can nhiễu chồng chập đỉnh lớn, địi hỏi q trình xử lý phổ hay tách đỉnh phải tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn vạch có hệ số phân nhánh cao để tính toán cho kết đáng tin cậy

2.2.1 Cơ sở phƣơng pháp phổ gamma

Với đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát từ mẫu tỉ lệ thuận với khối lượng đồng vị phóng xạ có mẫu

 

  

   

 A

2 /

A I .m.N T

693 , 0 N

. m . . I I . A

N (2.2)

trong đó: A: hoạt độ đồng vị quan tâm

NA = 6,023.1023 số Avogadro

2.2.2 Tỉ số hoạt độ đồng vị kỹ thuật chuẩn

Việc tính tỉ lệ hoạt độ thể qua biểu thức sau:

1 1 2 2 2 . . . . . . . .          I n I n A A (2.3)

trong A1, A2 hoạt độ hai đồng vị tương ứng; n1, n2 số đếm đỉnh tương ứng với tia gamma γ1 γ2 với lượng cụ thể E1 E2 từ đồng vị tương ứng; I1 I2 cường độ tia γ1 γ2, giá trị Ω1, Ω2 góc khối chiếu tới

detector γ1 γ2, hai giá trị thực chất hoàn toàn giống đo mẫu phép đo, ε1, ε2 hiệu suất ghi đo ứng với mức lượng E1 E2 tia γ1, γ2 từ hai đồng vị tương ứng; τ1 τ2 hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng với γ1 γ2

Từ biểu thức 2.2, qua giản ước biến đổi, ta có được:

) ( / / / . .

. 1 1

2 1 2 E f I n I n I n I n I n A A       

 (2.4)

trong hàm

) E ( I ) E ( n ) E ( f i i

 hàm giá trị E2i có từ tia γi đồng vị thứ Hàm gọi hàm hiệu suất ghi, đường cong mô tả hàm f(E) gọi đường cong hiệu suất ghi thể hiệu suất ghi đo thiết bị theo mức lượng vùng phổ Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa đường cong hiệu suất ghi gọi kỹ thuật chuẩn hay hiệu chỉnh nội

2.2.3 Mối liên hệ tỉ số khối lƣợng tỉ số hoạt độ

Hoạt độ A đồng vị phóng xạ biểu diễn qua biểu thức sau:

A N . m . N . A      (2.5)

trong đó: N số hạt nhân phóng xạ

m: khối lượng đồng vị có mẫu đo λ: Hằng số phân rã đồng vị

: Số khối đồng vị

NA: Số Avogadro

Kết hợp hai biểu thức 2.4 2.5 ta có biểu thức tính tỉ số khối lượng hai đồng vị sau [4]

10 ) ( / . . 1 2 2 i E f I n m m A A        (2.6) suy ra: ) ( . . . ) ( . . . 1 2 / 1 / 2 1 2 i i E f I n T T E f I n m m         

 (2.7)

trong đó: n1: tốc độ đếm vạch lượng đặc trưng đồng vị Iγ1: cường độ tia gamma đặc trưng đồng vị

) (E2i

f : Hàm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi, xây dựng dựa mức lượng đặc trưng cho đồng vị

Hàm lượng (hay cịn gọi độ giàu) đồng vị Urani tính thơng qua tỉ số khối lượng hay tỉ số hoạt độ biểu thức sau:

238 234 238 235 238 234 234 m m m m m m q  

 100% ;

238 235 238 234 238 235 235 m m m m m m q  

 100%

238 234 238 235 238 1 m m m m q  

 100% (2.8)

Hoặc tính trực tiếp từ tỉ số hoạt độ theo biểu thức sau: 235

4 234 238

235 235

1

1 3.479.10 U 6.43 U

U U q A A A A  

  100% (2.9)

Trên thực tế cơng thức 2.8 hay 2.9 sử dụng tương đương nhau, tùy chọn cách tính thuận tiện áp dụng

2.2.4 Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani

Trong vùng lượng thấp, việc tính tốn hoạt độ đồng vị Urani sử dụng đỉnh lượng thống kê bảng 2.1 [15]

Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để tính toán tỉ lệ hoạt độ

Đồng vị

mẹ Năng lượng (keV) Dạng

Cường độ tia γ (%)

Đồng vị

phát

Chu kỳ

bán rã

238

Đồng vị

mẹ Năng lượng (keV) Dạng

Cường độ tia γ (%)

Đồng vị

phát

Chu kỳ

bán rã

năm

63.29 ± 0.02 γ 3.70 ± 0.40 234Th 24.1 ngày

83.30 ± 0.05 γ 0.060 ± 0.006 234Th 24.1 ngày

92.38 ± 0.01 γ 2.13 ± 0.20 234Th 24.1 ngày

92.80 ± 0.02 γ 2.10 ± 0.21 234Th 24.1 ngày

258.227 ± 0.003 γ 0.0764 ± 0.0024 234Pa-m 6.7 235

U 58.5700 ± 0.0024 γ 0.462 ± 0.025 231Th 25.52

84.214 ± 0.001 γ 6.6 ± 0.4 231Th 25.52

93.356 ± 0.012 X 5.22 ± 0.14

231

Th chiếm

Kα 25.52

143.76 ± 0.02 γ 10.96 ± 0.140 235U 7.04x10 năm

163.33 ± 0.02 γ 5.08 ± 0.06 235U 7.04x10

8 năm 185.715 ± 0.005 γ 57.2 ± 0.80 235U 7.04x10

8 năm 205.311 ± 0.010 γ 5.01 ± 0.07 235U 7.04x10

8 năm 275.129 ± 0.035 γ 0.052 ± 0.005 235U 7.04x10

8 năm 234

U 53.20 ± 0.02 γ 0.123 ± 0.002 234U 2.46x10

5 năm 120.90 ± 0.02 γ 0.035 ± 0.005 234U 2.46x10

5 năm Lý lựa chọn đỉnh để khảo sát phổ gamma:

12

2.3 Xác định sai số đóng góp kết xử lý

2.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên

Đây sai số đóng góp thăng giáng phát sinh trình ghi nhận xạ Các thăng giáng thực tế đa dạng hầu hết mang tính hồn tồn phân bố ngẫu nhiên Các thăng giáng tính biểu thức tổng hợp sau:

2 2 2

I P E C

    

(2.10) đó: η : Tổng thăng giáng thống kê phổ kế

ηI : Thăng giáng độ rộng mức lượng

2.355 /

P F E

   : Thăng giáng tạo cặp đetectơ

ηE : Thăng giáng nhiễu điện tử

ηC : Thăng giáng ghi nhận điện tích đetectơ

2.3.2 Sai số hệ thống

Sai số hệ thống nói chung sai số gắn với cấu trúc, thiết kế thiết bị, cách bố trí thí nghiệm, hệ điện tử đồng thời sai số đến từ lực người làm thực nghiệm trình tiến hành quan sát, đo đạc tính tốn

2.3.3 Cơng thức truyền sai số

Để tính tốn sai số tổng hợp đại lượng hàm số đại lượng thành phần, ta áp dụng công thức truyền sai số Cụ thể sau:

2

i n

i i

a a

F

F  

    

  

 

(2.12)

trong đó: ΓF2: sai số tồn phương trung bình đại lượng F ΓF: độ lệch chuẩn đại lượng F

Γai: sai số đại lượng

i a

F

 

là đạo hàm riêng hàm F theo giá trị

Giá trị đại lượng F là: F F F (2.13)

2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo

2.4.1 Hiệu ứng thời gian chết

2.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung

2.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh

CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 3.1 Mẫu vật liệu Uranium

Phần thực nghiệm luận văn thực ba mẫu đo, hai mẫu số khối vật liệu Urani, Viện Kỹ thuật Hạt nhân Việt Nam cung cấp, chưa biết độ giàu, mẫu lại mẫu bột chuẩn IAEA cung cấp, biết trược độ giàu Thực nghiệm tiến hành phịng thí nghiệm Bộ mơn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội

3.2 Một số phần mềm ghi nhận phân tích số liệu thực nghiệm

3.2.1 Phần mềm ghi nhận xử lý phổ gamma

Hệ thống thiết bị đo đặt phịng thí nghiệm Vật lý hạt nhân bố trí để ghi đo đồng với phần mềm Genie2000M, cài đặt theo gói Gamma Analysis Software quyền Hình 3.3 hình ảnh giao diện phổ gamma mẫu urani ghi nhận xử lý với phần mềm Genie2000M

3.2.2 Phần mềm đƣợc sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu

Trong luận văn xử dụng số phần mềm hỗ trợ cho q trình phân tích, trích dẫn số liệu, chọn lọc, khớp hàm tách đỉnh phổ để có thơng tin xác Điển phần mềm sau:

GammaVision 6.03

FitzPeaks Gamma Analysis 3.66 OriginPro 8.5

Ngoài phần mềm chuyên dụng luận văn cịn sử dụng cơng cụ tính tốn khác Mathematica, phần mềm tra cứu số liệu hạt nhân website có uy tín như: Thư viện LBNL Isotopes Project phịng thí nghiệm Beckerley, Mỹ Đại học Lund, Thụy Điển; Trung tâm số liệu hạt nhân quốc gia, NUDAT2, Brookhaven, Mỹ [11] [15]

,

3.3 Phân tích số liệu kết

3.3.1 Xử lý kết đo mẫu chuẩn urani dạng bột

14

Hàm lượng đồng vị áp dụng biểu thức 2.8 để tính tốn

Hình 3.7 Phổ gamma mẫu chuẩn dạng bột Bảng 3.1 Các xạ sử dụng để tính tốn cho mẫu bột, vùng < 100 keV

Đồng vị phát bức xạ

Năng lượng (keV)

Cường độ xạ gamma, Iγ (%)

Tốc độ đếm / giây

Đồng vị mẹ

238

U 49.55 0.064 ± 0.008 0.023 ± 0.008 238U

234

Th 63.29 3.700 ± 0.400 3.905 ± 0.012 238U

234

Th 83.30 0.060 ± 0.006 0.149 ± 0.003 238U

234

Th 92.37 2.130 ± 0.200 6.735 ± 0.108 238U

234

Th 92.79 2.100 ± 0.210 5.757 ± 0.128 238U

231

Th 84.21 6.710 ± 0.400 0.299 ± 0.003 235U 231Th chiếm

Kα1 93.36 5.220 ± 0.140 0.789 ± 0.077 235

U

234

U 53.20 0.123 ± 0.002 0.044 ± 0.009 234U

45 50 55 60 65 70 75 80 85 90 95 100 0

50 100 150 200 250 300 350

So lieu thuc nghiem Ham khop

Equation y = A*x^2 + B*x +C

R^2 = 0.9825

A = 0.03168 ± 0.0448 B = 0.27056 ± 0.148302 C = -55.12969 ± 12.28994

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 3.9 Đường cong hiệu suất ghi vùng lương thấp đôi với phổ gamma mẫu bột Độ khớp đạt 98.25%

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.03168×E2 + 0.27056×E - 55.12969

Đỉnh chọn để tính tỉ số khối lượng 234U 238U đỉnh 53.2 keV đỉnh có cường độ xạ gamma tương đối cao bị chồng chập với đỉnh khác Áp dụng biểu thức 2.7, kết đưa bảng 3.2

Hàm lượng đồng vị có mẫu tính cách áp dụng biểu thức 2.8, kết đưa bảng 3.2 hình 3.10

Bảng 3.2 Kết xác định hàm lượng urani mẫu chuẩn dạng bột

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 3.93 10-5 0.0039 ± 0.00028

235

U 3.6110-3 0.3596 ± 0.020

238

U 1.0 99.636 ± 6.04

Trong trường hợp khác, sử dụng đồng vị 235

16

Hình 3.10 Các đỉnh gamma vùng 100 keV – 300 keV phổ mẫu bột Bảng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV

Năng lượng

(keV) Cường độ tia γ(%) Tốc độ đếm / giây

Hiệu suất ghi tương đối

120.9 0.0342 ± 0.0050 0.006 ± 0.002 18.014 ± 1.875 143.76 10.96 ± 0.140 0.206 ± 0.003 1.879 ± 0.034 163.33 5.08 ± 0.06 0.133 ± 0.003 2.620 ± 0.054 185.715 57.2 ± 0.80 2.024 ± 0.005 3.540 ± 0.050 205.311 5.01 ± 0.07 0.203 ± 0.003 4.042 ± 0.080 258.227 0.0764 ± 0.0024 0.172 ± 0.003 225.04 ± 7.26 275.129 0.052 ± 0.005 0.003 ± 0.0001 5.046 ± 0.530

Đường cong hiệu suất ghi, kết biểu diễn hình 3.11

100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300

0 1 2 3 4 5 6 7

So lieu thuc nghiem Ham khop

Equation: y = A*x^2 + B*x + C

R^2 = 0.99868

A -0.00013 ± 0.00004

B 0.08204 ± 0.01436

C -7.14166 ± 1.23181

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

Hình 3.11 Đường cong hiệu suất ghi mẫu bột chọn 235U làm chuẩn trong, độ khớp đạt 99.25 %

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00013×E2 + 0.08204×E – 7.14166

Kết đo đưa bảng 3.4 Từ tỉ số khối lượng, hàm lượng đồng vị áp dụng biểu thức 2.8 để tính, kết liệt kê bảng 3.4

Bảng 3.4 Kết xử lý lần cho mẫu chuẩn dạng bột

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 7.95 10-3 0.00287 ± 0.00032

235

U 1.0 0.370 ± 0.022

238

U 2.76  102 99.627 ± 5.977

Từ kết thống kê bảng 3.2 bảng 3.4, ta thấy việc lựa chọn đồng vị chuẩn dù khác kết tính tốn đạt xấp xỉ nhau, sai khác không đáng kể Những sai khác sinh chủ yếu từ kết tính tốn nội suy ngoại suy

3.3.2 Xử lý kết đo mẫu vật liệu Uran1 Uran2 chƣa biết độ giàu

Xử lý với FitzPeaks 3.66, ta có đánh giá ban đầu thành phần đồng vị có mẫu Uran gồm có: 238

U, 235U, 234Th, 234Pa, 226Ra, 206Pb đồng vị có hoạt độ xạ gamma đáng kể, chủ yếu 238U cháu nó, ngồi mẫu cịn có số đồng vị hàm lượng nhỏ tạp chất, thống kê thêm phần phụ lục Tương tự vậy, thành phần mẫu Uran xác định gồm có đồng vị: 238

U, 235U, 234Th, 228Th, 234Pa, 226Ra, 215Po, 208Tl 206Pb

18

Hình 3.13 Phổ gamma mẫu Uran2 vùng lượng 100 keV ÷ 300 keV

Trong mẫu Uran1, nguyên tố chọn làm chuẩn nội 235

U, đỉnh chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi thông số bảng 3.5:

Bảng 3.5 Các đỉnh phổ sử dụng mẫu Uran 1, đo 23 giờ

Năng lượng

(keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây

Hiệu suất ghi tương đối

143.76 10.96 ± 0.140 0.500 ± 0.012 4.560 ± 0.126

163.33 5.08 ± 0.06 0.309 ± 0.013 6.075 ± 0.252

185.715 57.2 ± 0.80 4.314 ± 0.018 7.543 ± 0.109

205.311 5.01 ± 0.07 0.425 ± 0.014 8.490 ± 0.301 258.227 0.076 ± 0.0024 0.646 ± 0.011 845.61 ± 27.37 275.129 0.052 ± 0.005 0.0056 ± 0.0006 10.691 ± 1.036

Đường cong hiệu suất ghi ứng với thí nghiệm đo mẫu Uran1

100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300

0 2 4 6 8 10 12 14

Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99971

A -0.00028 ± 0.00002 B 0.16234 ± 0.00786 C -13.02198 ± 0.68353

So lieu thuc nghiem Ham khop

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 3.14 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 1, độ khớp phổ đạt 99.99 %

Áp dụng biểu thức 2.7 kết tính đưa bảng 3.6 (Sai số tồn q trình xử lý mẫu Uran1 13.4%)

Bảng 3.6 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 0.0 0.0

235

U 1.0 0.188 ± 0.024

238

U 5.7 102 99.81 ± 12.93

Tương tự vậy, mẫu Uran2, nguyên tố chọn làm chuẩn nội 235

U, đỉnh chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi thông số bảng 3.7

Bảng 3.7 Các đỉnh phổ sử dụng mẫu Uran2, đo 43 30 phút.

Năng lượng

(keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây

Hiệu suất ghi tương đối

120.9 0.034 ± 0.005 0.0296 ± 0.004 86.516 ± 10.459 143.76 10.96 ± 0.140 0.826 ± 0.009 7.537 ± 0.127 163.33 5.08 ± 0.06 0.489 ± 0.011 9.626 ± 0.235 185.715 57.2 ± 0.80 7.009 ± 0.013 12.253 ± 0.173 205.311 5.01 ± 0.07 0.706 ± 0.010 14.088 ± 0.267 258.227 0.076 ± 0.0024 0.674 ± 0.010 882.548 ± 27.510 275.129 0.052 ± 0.005 0.009 ± 0.0008 17.927 ± 1.731

Đường cong hiệu suất ghi :

100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300

2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22

Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99902

A -0.00032 ± 0.00007 B 0.21536 ± 0.02786 C -16.2120 ± 2.43891

So lieu thuc nghiem Ham khop

S

o

d

e

m

(

/s

/I



)

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 3.15 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 2, độ khớp đạt 99.89 %

20

Tỉ số khối lượng 238

U/235U 234U/235U mẫu Uran tính cách áp dụng cơng thức 2.7 đồng thời hàm lượng đồng vị áp dụng biểu thức 2.8, kết trình bày bảng 3.8 (Sai số tồn trình xử lý mẫu Uran 7.9 %)

Bảng 3.8 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran

Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%)

234

U 1.61 10-3 0.0023 ± 0.00016 235

U 1.0 0.317 ± 0.025

238

U 3.04  102 99.68 ± 7.87

3.4 Đánh giá sai số nhận xét kết thực nghiệm

Tổng hợp kết xác định hàm lượng đồng vị urani mẫu từ bảng 3.4, 3.6 3.8 thống kê bảng 3.9 hình 3.16

Bảng 3.9 Tổng hợp kết xác định hàm lượng urani mẫu

Mẫu vật liệu hạt nhân Thành phần đồng vị Uranium Hàm lượng (%)

Mẫu bột (chuẩn)

234

U 0.00287 ± 0.00032

235

U 0.370 ± 0.022

238

U 99.627 ± 5.977

Mẫu vật liệu Uran

234

U (không ghi nhận được)

235

U 0.188 ± 0.024

238

U 99.81 ± 12.93

Mẫu vật liệu Uran

234

U 0.0023 ± 0.00016

235

U 0.317 ± 0.025

238

U 99.681 ± 7.872

3.4.1 Đánh giá sai số đóng góp

hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn lượng xác cho hệ đo, v v… Việc xác định sai số kết thực nghiệm phương pháp truyền sai số sử dụng biểu thức 2.11 2.12:

  

    

  

 n

i

i i

a a

F

F

2

   

    

  

 n

i

i i

a a

F

F

2

Các sai số đánh giá cụ thể sau:

Thống kê số đếm đỉnh gamma trừ phơng, sai số ÷ % Quá trình nội suy ngoại suy qua hàm f(E), sai số ÷ %

Chu kỳ bán rã đồng vị, sai số nằm phạm vi từ 0.07 ÷ 0.24 % Số khối đồng vị, sai số nằm phạm vi 0.01 ÷ 0.02 %

Cường độ xạ gamma có phạm vi sai số lớn, 1.1÷ 12% Hiệu ứng cộng đỉnh hiệu chỉnh, sai số < %

Hiệu ứng chồng chập sau hiệu chỉnh tách đỉnh, sai số ÷ % Các sai số khác, đánh giá vào cỡ nhỏ %

Sai số tồn phần tính theo cơng thức truyền sai số xác định nằm phạm vi ÷ 15 %

22

KẾT LUẬN

Luận văn tập trung tìm hiểu sử dụng phương pháp đo phổ gamma lượng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn cách chọn đồng vị vật liệu làm chuẩn để xác định thành phần hàm lượng uran

Các kết luận văn bao gồm:

- Nghiên cứu tổng quan nhiên liệu hạt nhân nói riêng vật liệu Urani nói chung - Tìm hiểu phương pháp kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lượng urani Tập trung vào phương pháp đo phổ gamma lượng thấp sử dụng đetectơ bán dẫn siêu tinh khiến HPGe kết hợp với kỹ thuật chuẩn

- Xây dựng cơng thức tính tốn tỉ số hoạt độ, tỉ số khối lượng đồng vị, xác định hàm lượng đồng vị urani có mẫu vật liệu urani

- Đã nhận diện đồng vị urani (234U, 235U, 238U) đồng vị cháu mẫu nghiên cứu dựa lượng tia gamma ghi nhận vùng lượng thấp

- Đã xác định hàm lượng 03 mẫu urani, có 01 mẫu biết trước hàm lượng 02 mẫu chưa có thơng tin

Các kết nghiên cứu có độ tin cậy cao, cho thấy khả sử dụng tia gamma lượng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn để xác định đặc trưng vật liệu urani

References

Tài liệu tiếng Việt

1 PGS.TS Ngô Quang Huy, “Cơ sở Vật lý Hạt nhân”, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam, NXB Khoa học Kỹ thuật, 2006

2 PGS.TS Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, Đại học Khoa Học Tự Nhiên, NXB Khoa học Kỹ thuật , Hà Nội – 2009, (15 – 17)

4 PGS.TS Bùi Văn Loát, “Thống kê xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội 2010

5 GS.TS Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội – 2005

6 Lê Hồng Khiêm, “Phân tích số liệu ghi nhận xạ”, NXB ĐH QG Hà Nội, 2008

Tài liệu tiếng Anh

7 DeLynn Clark, “U235: A Gamma Ray Analysis Code for Uranium Isotopic

Determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, California University,

USA, 12/1996

8 Chris Busby, “What is depleted Uranium”, Institute of Plant Nutrition and Soil

Science (IPNSS), Braunschweig, Germany – 2008

9 Hastings A Smith, Jr., “The Measurement of Uranium Enrichment”, Energy Citations

Database, Update date 6/2/2008

10 Tam Ng.C and et al., "Characterization of uranium-bearing malerial by passive non-

destructive gamma spectrometry", Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys

11-15 Nov 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413-423

11 C.T.Nguyen, J.Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium-bearing malerial by passive non-destructive gamma spectrometry” Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El-Sheikh, Egypt, 413-423

12 H Yucel, H.Dikmen, "Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of

self- fluresence X- ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region", Talanta 78

(2009) pp 410-417

13 Y.Nir- El "Isotopic analysis of uranium in U2O3 by passive gamma-ray spectrometry"

Applied radiation and Isotopes 52 (2000) 753-757

14 A Luca, "Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio", Rom Jour Phys, Vol 53, Nos 1- 2,P35 -39, Bucharest, 2008.

15 Table of Radioactive Isotopes - Ernest Orlando Lawrence Berkeley National Laboratory,

website:http://ie.lbl.gov/toi.html

16 NUDAT2, National Nuclear Data Center, USA, website:

24

17 “Germanium Detectors User’s Manual” –CANBERRA , tài liệu hướng dẫn kỹ thuật

kèm với thiết bị Canberra cung cấp, 12/10/2007

18 K Debertin and R.G.Heimer, “Gamma and X-ray spectrometry with semiconductor

nguyên tố hóa học số nguyên tử g bảng tuần hoàn, hạt anpha. 47 tỉ http://ie.lbl.gov/toi.html. http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/chartNuc.jsp.