Tổng hợp vật liệu composite chitosangraphene oxit để hấp phụ methylene blue và chì trong nước

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁ CH KHOA NGUYỄN THỊ MỸ HUYỀN TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE CHITOSAN/GRAPHENE OXIT ĐỂ HẤP PHỤ METHYLENE BLUE VÀ CHÌ TRONG NƢỚC Chun ngành : KỸ THUẬT HĨ A HỌC Mã số: 60520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng năm 2018 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒ N THÀ NH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁ CH KHOA – ĐHQG TP.HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS HOÀ NG MINH NAM…………………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) TS NGUYỄN HỮU HIẾU……………………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét 1: PGS.TS LÊ MINH VIỄN…………………………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Cán chấm nhận xét 2: PGS.TS NGUYỄN THỊ PHƢƠNG PHONG…………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG TP.HCM ngày 10 tháng 07 năm 2018 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS TS Huỳnh Kỳ Phương Hạ - Chủ tịch TS Nguyễn Đình Quân - Thư ký PGS TS Lê Minh Viễn - Ủy viên phản biện PGS TS Nguyễn Thị Phương Phong - Ủy viên phản biện PGS TS Nguyễn Trần Hà - Ủy viên Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG (Họ tên chữ ký) TRƢỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓ A HỌC (Họ tên chữ ký) ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁ CH KHOA CỘNG HÒ A XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: NGUYỄN THỊ MỸ HUYỀN MSHV: 1670668 Ngày, tháng, năm sinh: 10/01/1994 Nơi sinh: Tiền Giang Chuyên ngành: Kỹ Thuật Hóa Học Mã số : 60520301 I TÊN ĐỀ TÀ I: Tên tiếng Việt: Tổng hợp vật liệu composite chitosan/graphene oxit để hấp phụ methylene blue chì nước Tên tiếng Anh: Synthesis of chitosan/graphene oxide composite for adsorption of methylene blue and lead in water II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: 2.1 Tổng quan: chitosan, graphene oxit, chitosan/graphene oxit đặc tính, phương pháp tổng hợp, ứng dụng, chế hấp phụ methylene blue (MB), Pb2+ 2.2 Thực nghiệm 2.2.1 Tổng hợp vật liệu: chitin, chitosan, graphene oxit, chitosan/graphene oxit 2.2.2 Khảo sát ảnh hưởng tỉ lệ tiền chất GO:CTS lên dung lượng hấp phụ MB để tìm tỉ lệ tiền chất phù hợp 2.2.3 Khảo sát đặc tính, hình thái, cấu trúc vật liệu tổng hợp 2.2.4 Khảo sát khả hấp phụ: ảnh hưởng điều kiện hấp phụ (pH, thời gian tiếp xúc, nồng độ đầu) lên dung lượng hấp phụ MB vật liệu CTS/GO (có tỉ lệ GO:CTS phù hợp) ảnh hưởng đồng thời điều kiện lên hiệu suất hấp phụ MB, Pb2+ quy hoạch thực nghiệm III NGÀ Y GIAO NHIỆM VỤ: 26/02/2018 IV NGÀ Y HOÀ N THÀ NH NHIỆM VỤ: 01/07/2018 V CÁ N BỘ HƢỚNG DẪN: TS HOÀ NG MINH NAM TS NGUYỄN HỮU HIẾU Tp HCM, ngày … tháng … năm 2018 CÁ N BỘ HƢỚNG DẪN (Họ tên chữ ký) PTN TĐ ĐHQG TP.HCM – CNHH & DK (Họ tên chữ ký) CÁ N BỘ HƢỚNG DẪN (Họ tên chữ ký) TRƢỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓ A HỌC (Họ tên chữ ký) Ghi chú: Học viên phải đóng tờ nhiệm vụ vào trang tập thuyết minh LV LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành luận văn này, tác giả xin gởi lời cảm ơn đến gia đình người thân ln ủng hộ tinh thần, động viên tác giả suốt thời gian làm luận văn vừa qua Tác giả xin kính gởi lời cảm ơn chân thành sâu sắc tới hai thầy TS Hoàng Minh Nam TS Nguyễn Hữu Hiếu tận tình hướng dẫn, giúp đỡ đóng góp ý kiến quý báu cho tác giả suốt trình thực luận văn Tác giả xin cám ơn bạn bè bạn nghiên cứu viên Phịng thí nghiệm Trọng Điểm ĐHQG-HCM Cơng Nghệ Hóa Học & Dầu Khí (CEPP) nhiệt tình giúp đỡ tác giả Cuối cùng, trình thực luận văn khơng tránh khỏi sai sót Tác giả mong nhận đóng góp ý kiến chân thành quý thầy cô bạn đọc để nghiên cứu hoàn chỉnh Tác giả xin chân thành cảm ơn! Tác giả Nguyễn Thị Mỹ Huyền i TÓ M TẮT LUẬN VĂN Trong luận văn này, chitosan (CTS) tổng hợp từ vỏ tôm phương pháp chiết tách Graphene oxit (GO) tổng hợp từ graphite phương pháp Hummers cải tiến Vật liệu composite CTS/GO tổng hợp phương pháp tự lắp ráp với tỉ lệ GO:CTS 5:1, 10:1 15:1 theo khối lượng Ảnh hưởng tỉ lệ tiền chất GO:CTS lên dung lượng hấp phụ methylene blue (MB) khảo sát để xác định tỉ lệ tiền chất phù hợp Ảnh hưởng điều kiện hấp phụ pH, thời gian hấp phụ nồng độ ban đầu lên dung lượng hấp phụ MB vật liệu CTS/GO có tỉ lệ tiền chất phù hợp khảo sát Quá trình hấp phụ nghiên cứu mơ hình động học biểu kiến (bậc 2) mơ hình đẳng nhiệt (Langmuir Freundlich) Mặt khác, ảnh hưởng đồng thời điều kiện hấp phụ lên hiệu suất hấp phụ MB, Pb2+ vật liệu CTS/GO phù hợp khảo sát bằng quy hoạch thực nghiệm theo phương pháp bề mặt đáp ứng với mơ hình Box-Behnken Ngồi ra, vật liệu CTS/GO tổng hợp phân tích đặc tính, hình thái cấu trúc phương pháp: phổ hồng ngoại chuyển hóa Fourier, kính hiển vi điện tử truyền qua, giản đồ nhiễu xạ tia X, phổ Raman diện tích bề mặt riêng theo BET ii ABSTRACT In this thesis, chitosan (CTS) was synthesized from raw shrimp shell by extraction method Graphene oxide (GO) was synthesized from graphite by improved Hummers method CTS/GO composite materials were synthesized by self-assembly method with GO:CTS in mass ratios of 5:1, 10:1, and 15:1 The effect of precursor ratios (GO:CTS) on adsorption capacity for methylene blue (MB) was investigated to determine the appropriate precursor ratio The effect of adsorption conditions including pH, contact time, and initial concentration on MB adsorption capacity of CTS/GO material with a reasonable precursor ratio was also investigated The adsorption capacity was studied by kinetic model (pseudo-first-order model and pseudo-second-order model) and isothermal model (Langmuir and Freundlich) The other hand, the simultaneous effect of above adsorption conditions on MB, Pb2+ adsorption efficiency of CTS/GO material with the reasonable GO:CTS ratio was conducted by the response surface methodology with the Box-Behnken design Besides, CTS/GO material was analyzed characteristics, morphology, and structure by Fourier transform infrared spectroscopy, transmission electron microscopy, X-ray, diffraction, Raman spectroscopy, and specific surface area according to BET iii LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan số liệu kết nghiên cứu luận văn hoàn toàn trung thực chưa sử dụng để bảo vệ cho học vị Mọi giúp đỡ cho việc hoàn thành luận văn cảm ơn, thơng tin trích dẫn luận văn rõ nguồn gốc TP Hồ Chí Minh, tháng 07 năm 2018 Tác giả Nguyễn Thị Mỹ Huyền iv MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN i TÓ M TẮT LUẬN VĂN ii LỜI CAM ĐOAN iv MỤC LỤC v DANH MỤC HÌNH vii DANH MỤC BẢNG .ix DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT x MỞ ĐẦU CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 Chitosan 1.1.1 Chitin 1.1.2 Chitosan 1.2 Graphene oxit 1.2.1 Giới thiệu 1.2.2 Cấu tạo tính chất 1.2.3 Ứng dụng GO 1.3 Vật liệu composite chitosan/graphene oxit 1.3.1 Giới thiệu 1.3.2 Phương pháp tự lắp ghép tổng hợp vật liệu composite CTS/GO 1.4 Tình hình nhiễm MB, Pb2+ phương pháp xử lý 10 1.4.1 Tình hình ô nhiễm MB, Pb2+ 10 1.4.2 Phương pháp hấp phụ xử lý MB, Pb2+ 12 1.5 Tính cấp thiết, mục tiêu, nội dung, phương pháp nghiên cứu tính 19 1.5.1 Tính cấp thiết 19 1.5.2 Mục tiêu nghiên cứu 19 1.5.3 Nội dung nghiên cứu 19 1.5.4 Phương pháp nghiên cứu 19 1.5.5 Tính luận văn 33 CHƢƠNG 2: THỰC NGHIỆM 34 2.1 Nguyên liệu, hóa chất, dụng cụ, thiết bị địa điểm nghiên cứu 34 2.1.1 Nguyên liệu hóa chất 34 v 2.1.2 Dụng cụ thiết bị 34 2.1.3 Địa điểm nghiên cứu 35 2.2 Thínghiệm 35 2.2.1 Tổng hợp vật liệu tìm tỉ lệ tiền chất phù hợp 35 2.2.2 Phân tích đặc tính, hình thái cấu trúc 39 2.2.3 Khảo sát ảnh hưởng điều kiện hấp phụ 40 CHƢƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀ N LUẬN 42 3.1 Ảnh hưởng tỉ lệ tiền chất GO:CTS lên dung lượng hấp phụ MB 42 3.2 Đặc tính – Hình thái – Cấu trúc 42 3.2.1 FTIR 42 3.2.2 GPC 45 3.2.3 Ảnh TEM 46 3.2.4 Giản đồ XRD 47 3.2.5 Phổ Raman 47 3.2.6 Diện tích bề mặt riêng BET 48 3.3 Ảnh hưởng điều kiện hấp phụ 49 3.3.1 Ảnh hưởng điều kiện hấp phụ lên dung lượng hấp phụ MB 49 3.3.2 Ảnh hưởng đồng thời điều kiện hấp phụ lên hiệu suất hấp phụ MB, Pb2+ 55 CHƢƠNG 4: KẾT LUẬN 64 TÀ I LIỆU THAM KHẢO 65 PHỤ LỤC 71 CƠ NG TRÌNH CƠ NG BỐ 93 vi CƠ NG TRÌNH CƠ NG BỐ PHẦN LÝ LỊCH TRÍCH NGANG I THƠ NG TIN CÁ NHÂ N Họ tên: Nguyễn Thị Mỹ Huyền Ngày, tháng, năm sinh: 10/01/1994 Nơi sinh: Tiền Giang Địa liên lạc: Số 355, Long Định, Châu Thành, Tiền Giang II QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO Bậc đào tạo Thời gian Đại học 2012-2016 Nơi đào tạo Chuyên ngành Đại học Sư phạm Sài Gịn Hóa học Tên luận án tốt nghiệp Nghiên cứu chế tạo chitosan tan nước phương pháp axetyl hóa chitosan Tổng hợp vật liệu composite Thạc sĩ 2016-2018 Đại học Kỹ thuật chitosan/graphene oxit để Bách Khoa hóa học hấp phụ methylene blue chì nước ... tiếng Việt: Tổng hợp vật liệu composite chitosan/graphene oxit để hấp phụ methylene blue chì nước Tên tiếng Anh: Synthesis of chitosan/graphene oxide composite for adsorption of methylene blue and... nước Do đó, kết hợp CTS với GO thu hồi vật liệu CTS/GO cách lọc ly tâm với tốc độ thấp Vì vậy, luận văn nghiên cứu với tên là: ? ?Tổng hợp vật liệu composite chitosan/graphene oxit để hấp phụ methylene. .. khả ứng dụng vật liệu Gần đây, vật liệu composite sở CTS phát triển để mở rộng khả hấp phụ tăng hiệu hấp phụ chất ô nhiễm [12,13] CTS sử dụng để kết hợp với graphene oxit (một vật liệu từ cacbon)