Tổng hợp vật liệu nanocomposite oxit sắt từgraphen oxit để hấp phụ ion chì, crom trong nước

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA PHẠM MAI CƢỜNG TỔNG HỢP VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE OXIT SẮT TỪ/GRAPHEN OXIT ĐỂ HẤP PHỤ ION CHÌ, CROM TRONG NƢỚC (Fabrication of Fe3O4/graphene oxide nanocomposites for removal of lead, chromium ions from water) Chuyên ngành: KỸ THUẬT HÓA HỌC Mã số: 60520301 LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, tháng 01 năm 2019 Cơng trình hoàn thành tại: Trƣờng Đại Học Bách Khoa - ĐHQG - HCM Cán hướng dẫn khoa học: TS Hoàng Minh Nam……………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán hướng dẫn khoa học: TS Nguyễn Hữu Hiếu……………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán chấm nhận xét 1: …………………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Cán chấm nhận xét 2: …………………………… (Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị, chữ ký) Luận văn thạc sĩ bảo vệ Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp HCM, ngày tháng năm 2019 Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm: PGS.TS Huỳnh Kỳ Phương Hạ – Chủ tịch PGS TS Nguyễn Trần Hà – Ủy viên phản biện PGS TS Nguyễn Thị Phương Phong – Ủy viên phản biện PGS TS Trần Ngọc Quyển – Ủy viên TS Nguyễn Tuấn Anh – Thư ký Xác nhận Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành sau luận văn sửa chữa (nếu có) CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG (Họ tên chữ ký) I ĐỒNG TRƯỞNG KHOA KTHH (Họ tên chữ ký) i ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc lập - Tự - Hạnh phúc NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: Phạm Mai Cường MSHV: 1670186 Ngày, tháng, năm sinh: 16/08/1992 Nơi sinh: Kiên Giang Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học Mã số: 60520301 I TÊN ĐỀ TÀI: Tên tiếng Việt: T ng hợp vật liệu nanocomposite oxit s t t graphen oxit để hấp ph ion chì, crom nước Tên tiếng Anh: Fabrication of Fe3O4/graphene oxide nanocomposites for removal of lead, chromium ions from water II NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG: 2.1.Tổng quan Giới thiệu graphen oxit, oxit s t t , vật liệu nanocomposite oxit s t t graphen oxit, chì, crom phương pháp hấp ph kim loại n ng 2.2.Thực nghiệm - T ng hợp khảo sát đ c t nh - cấu tr c - hình thái vật liệu nanocomposite với t lệ tiền chất Fe3O4:GO khác - Khảo sát ảnh hưởng yếu tố đến khả hấp ph vật liệu nanocomposite III NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 08/2018 IV NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 01/2019 V CÁN BỘ HƢỚNG DẪN: TS HOÀNG MINH NAM TS NGUY N H U HI U Tp HCM, ngày … tháng… năm 2019 CÁN BỘ HƢỚNG DẪN (Họ tên chữ ký) PTN TĐ ĐHQG TP.HCM CNHH & DK (Họ tên chữ ký) TRƢỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC (Họ tên chữ ký) ii LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, tác giả xin cảm ơn đến gia đình ln tạo điều kiện tốt giúp tác giả thực luận văn thuận lợi Tiếp đến, tác giả xin cảm ơn q Thầy Cơ Khoa Kỹ thuật Hóa học nhiệt tình gi p đỡ tác giả tạo điều kiện thuận lợi cho tác giả trình học tập hoàn thành luận văn tốt nghiệp Tác giả xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy TS Hoàng Minh Nam TS Nguyễn Hữu Hiếu tận tình hướng dẫn tác giả hồn thành luận văn Cuối cùng, tác giả xin cảm ơn tập thể anh, chị, em Phịng Thí nghiệm Trọng điểm Đại học Quốc gia TP HCM Cơng nghệ Hóa học Dầu kh (CEPP) gi p đỡ tác giả suốt thời gian thực luận văn Tác giả Phạm Mai Cƣờng iii TÓM TẮT Trong luận văn này, vật liệu nanocomposite oxit s t t graphen oxit (Fe3O4 GO) t ng hợp b ng phương pháp in situ với t lệ Fe3O4:GO 2:1, 3:1 4:1 theo khối lượng Trong đó, graphen oxit (GO) t ng hợp b ng phương pháp Hummers cải tiến oxit s t t (Fe3O4) t ng hợp b ng phương pháp in situ Đ c t nh - hình thái - cấu tr c vật liệu GO, Fe3O4 Fe3O4/GO phân t ch b ng: giản đồ nhiễu xạ tia X, ph hồng ngoại chuyển hóa Fourier, diện t ch bề m t riêng theo Brunauer - Emmett - Teller, k nh hiển vi điện tử truyền qua t kế mẫu rung Thông qua kết phân t ch vật liệu để xác định t lệ tiền chất ph hợp Vật liệu có t lệ tiền chất ph hợp khảo sát dung lượng hấp ph ion chì, crom nước nh hưởng t ng yếu tố: thời gian, nồng độ ban đầu pH đến dung lượng hấp ph khảo sát để xác định khoảng ảnh hưởng yếu tố Động học trình hấp ph khảo sát theo mơ hình biểu kiến bậc một, bậc hai khuếch tán mao quản Và trình đ ng nhiệt hấp ph khảo sát theo mơ hình: Freundlich, Langmuir, Tempkin Dubinin - Radushkevich Ngoài ra, ảnh hưởng đồng thời yếu tố đến dung lượng hấp ph khảo sát b ng quy hoạch thực nghiệm theo phương pháp bề m t đáp ứng với bố tr th nghiệm d ng mơ hình thiết kế Box - Behnken v ABSTRACT In this thesis, graphene oxide (GO) was prepared by improved Hummers method and magnetite (Fe3O4) was prepared by in situ method Magnetite/graphene oxide (Fe3O4/GO) nanocomposites were prepared by in situ method with mass ratios Fe3O4:GO of 2:1, 3:1, and 4:1 GO, Fe3O4, and Fe3O4/GO nanocomposites were characterized by X-ray diffraction, Fourier transform infrared spectrocopy, Brunauer - Emmett - Teller specific surface area, transmission electron microscopy, and vibrating sample magnetometer Based on these characterization results of Fe3O4/GO nanocomposites, the suitable precursor ratio was determined The adsorption capacity of lead, chromium ions of Fe3O4/GO nanocomposite with suitable ratio was tested Effects of factors including contact time, initial concentration, and pH on adsorption capacity of Fe3O4/GO for lead, chromium ions were investigated The results were studied by pseudo-first-order, pseudo-secondorder, and intraparticle diffusion kinetic models; and Langmuir, Freundlich, Tempkin, and Dubinin - Radushkevich isotherm models In addition, the simultaneous influences of factors on the adsorption capacity was investigated by response surface methodology with Box - Behnken design vi LỜI CAM ĐOAN Tác giả xin cam đoan luận văn nghiên cứu cá nhân tác giả thực hướng dẫn thầy TS Hoàng Minh Nam TS Nguyễn Hữu Hiếu, Khoa Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách Khoa - Đại học Quốc gia TP HCM Số liệu, kết nghiên cứu kết luận luận văn hoàn toàn trung thực, chưa t ng cơng bố cơng trình khác trước Tác giả xin chịu trách nhiệm nghiên cứu TP Hồ Chí Minh, tháng 01 năm 2019 Tác giả Phạm Mai Cƣờng iv MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN iii LỜI CAM ĐOAN iv TÓM TẮT v ABSTRACT vi MỤC LỤC vii DANH MỤC H NH xi DANH MỤC BẢNG xiv DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT xv MỞ ĐẦU xvi CHƢƠNG I: TỔNG QUAN 1.1 Graphit 1.2 Graphen oxit 1.2.1 Cấu trúc 1.2.2 Tính chất 1.2.3 Phương pháp tổng hợp 1.2.4 Ứng dụng 1.3 Oxit sắt từ 1.3.1 Cấu trúc 1.3.2 Tính chất 1.3.2.1 Tính chất vật lý 1.3.2.2 Từ tính 1.3.3 Phương pháp tổng hợp 1.3.4 Ứng dụng 1.4 Vật liệu nanocomposite Fe3O4/GO 1.4.1 Phương pháp tổng hợp 1.4.2 Ứng dụng 1.5 Kim loại nặng 1.5.1 Chì 11 1.5.1.1 Đặc tính sinh học 11 1.5.1.2 Nguồn thải 11 1.5.2 Crom 12 vii 1.5.2.1 Đặc tính sinh học 12 1.5.2.2 Nguồn thải 12 1.6 Phƣơng pháp xử lý KLN 13 1.7 Hấp phụ 14 .1 i i thi 14 .2 ánh giá t nh hấp phụ 15 1.7.2.1 Hấp phụ đẳng nhiệt 15 1.7.2.2 Động học hấp phụ: 17 .3 ác t nh hưởng đ n d ng ượng hấp phụ 18 1.7.3.1 Chất hấp phụ 18 1.7.3.2 Thời gian tiếp xúc 18 1.7.3.3 ồn độ n đ u 19 1.7.3.4 pH dung dịch 19 1.8 Tính cấp thiết, mục tiêu, nội dung, phƣơng pháp nghiên cứu tính đề tài 19 1.8.1 Tính cấp thi t 19 1.8.2 Mục tiêu nghiên cứu 20 1.8.3 Nội dung nghiên cứu 20 1.8.4 Phương pháp nghiên cứu 20 1.8.4.1 Phươn pháp tổng hợp vật liệu 20 1.8.4.2 Phươn pháp khảo sát đặ t nh - h nh thá - ấu tr 1.8.4.3 Phươn pháp khảo sát ảnh hưởn phụ từn vật liệu 20 ếu t đến un ượn hấp vật ệu 25 1.8.4.4 Phươn pháp đánh tr nh hấp phụ 25 1.8.4.5 Phươn pháp khảo sát ảnh hưởn đồng thời c a yếu t đến un ượn hấp phụ vật ệu 26 1.8.4.6 Phươn pháp xá định nồn độ ị hấp phụ 27 1.8.5 Tính m i đề tài 28 CHƢƠNG II: THỰC NGHIỆM 30 2.1 Hóa chất, thiết bị địa điểm nghiên cứu 30 2.1.1 Hóa chất 30 2.1.2 Thi t bị dụng cụ 30 viii 2.1.3 ịa điể th c hi n n n 30 2.2 Thí nghiệm 31 2.2.1 Tổng hợp Fe3O4 31 2.2.2 Tổng hợp GO 32 2.2.3 Tổng hợp t i nan c p ite e3O4/GO 33 2.3 Khảo sát đặc tính - hình thái - cấu trúc vật liệu 35 2.4 Khảo sát ảnh hƣởng yếu tố đến dung lƣ ng hấp phụ 35 2.4.1 Thời gian hấp phụ 35 2.4.1.1 Đ i với Pb2+ 35 2.4.1.2 Đ i với Cr(VI) 36 2.4.2 pH 37 2.4.2.1 Đ i với Pb2+ 37 2.4.2.2 Đ i với Cr(VI) 37 2.4.3 Nồng độ ban đầu 37 2.4.3.1 Đ i với Pb2+ 37 2.4.3.2 Đ i với Cr(VI) 38 2.5 Khảo sát ảnh hƣởng đồng thời yếu tố đến dung lƣ ng hấp phụ 38 CHƢƠNG III: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 43 3.1 Đặc t nh - h nh thái - cấu trúc vật liệu GO, Fe3O4 Fe3O4/GO 43 3.1.1 i n đồ 43 3.1.2 Phổ FT - IR 45 3.1.3 Di n tích bề mặt iêng the phương pháp 47 3.1.4 Ảnh TEM 48 3.1.5 Từ k mẫu rung VSM 49 3.2 Ảnh hƣởng yếu tố đến dung lƣ ng hấp phụ FGO2 50 3.2.1 i v i Pb2+ 50 3.2.1.1 hờ n hấp phụ 50 3.2.1.2 pH 53 3.2.1.3 ồn độ P 3.2.2 2+ n đ u 54 i v i Cr(VI) 59 3.2.2.1 hờ n 59 3.2.2.2 pH 61 ix Trang, Nguyen Thi Thuy, Lu Thi Mong Thy, Pham Mai Cuong, Tran Hoang Tu, and Nguyen Huu Hieu "Fabrication and characterization of akaganeite/graphene oxide nanocomposite for arsenic removal from water." In AIP Conference Proceedings, vol 1954, no 1, p 040001 AIP Publishing, 2018 PHẦN LÝ LỊCH TRÍCH NGANG Họ tên: Phạm Mai Cường Ngày, tháng, năm sinh: 16/08/1992 Nơi sinh: Kiên Giang Địa ch liên lạc: 36 2B Đường 4, Kp.6, P Hiệp Bình Phước, Q Thủ Đức, TP Hồ Ch Minh QUÁ TR NH ĐÀO TẠO 2010 - 2014: Sinh viên Đại học Công Nghiệp TP HCM 2016 - 2018: Học viên cao học, Đại học Bách Khoa - ĐHQG TP HCM ... nanocomposite oxit sắt từ/graphen oxit để hấp phụ ion chì, crom nƣớc” nghiên cứu thực 1.8.2 Mục tiêu nghiên cứu T ng hợp thành công vật liệu Fe3O4/GO đưa thông số dung lượng hấp ph vật liệu ion. .. khả thu hồi Trong đó, oxit s t t vật liệu dễ t ng hợp, có t tính mạnh nên chọn kết hợp với GO để t ng hợp vật liệu nanocomposite luận văn 1.3 Oxit sắt từ Oxit s t t (magnetite - Fe3O4) hợp chất... Việt: T ng hợp vật liệu nanocomposite oxit s t t graphen oxit để hấp ph ion chì, crom nước Tên tiếng Anh: Fabrication of Fe3O4/graphene oxide nanocomposites for removal of lead, chromium ions from