khóa luận tốt nghiệp cua Lan K9

LỜI CẢM ƠN Đầu tiên em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy Lê Hà Giang người hướng dẫn tận tình cho em suốt thời gian thực đề tài Thầy cung cấp cho em nhiều hiểu biết lĩnh vực em bắt đầu bước vào thực Trong q trình thực thầy định hướng góp ý kiến để giúp em hoàn thành tốt đề tài Em xin cảm ơn thầy, cô khoa công nghệ hóa Trường Đại học cơng nghiệp Hà Nội truyền thụ kiến thức bổ ích để em có khả hoàn thành đề tài Em xin cảm ơn thầy PGS.TS Vũ Anh Tuấn phó viện trưởng viện hóa học viện hàn lâm khoa học công nghệ Việt Nam, Th.S Vũ Thị Hịa anh chị phịng Hóa học bề mặt viện hóa học viện hàn lâm khoa học công nghệ Việt Nam tạo điều kiện tốt cho em hoàn thành đề tài Em xin gửi lời cảm ơn đến người thân, bạn bè, đồng nghiệp hết lòng quan tâm, ủng hộ tạo điều kiện tốt để em hoàn thành đề tài Em xin trân trọng cảm ơn! SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page MỤC LỤ LỜI CẢM ƠN CÁC KÍ HIỆU VIỆT TẮT MỞ ĐẦU 1.Lời nói đầu MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU NỘI DUNG NGHIÊN CỨU .7 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .7 Chương I TỔNG QUAN 1.1 TỔNG QUAN VỀ AMONI 1.1.1 Hiện trạng ô nhiễm amoni trongmôi trường nước 1.1.2 Các phương pháp xử lý ô nhiễm amoni Các nghiên cứu ứng dụng phương pháp ozon hóa xúc tác 14 1.1.4 Tổng quan tình hình nghiên cứu trình xử lý amoni Việt Nam 18 1.1.5 Sự cần thiết tiến hành nghiên cứu .19 1.5.1 Tổng quan vật liệu mao quản trung 19 1.2 TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU MAO QUẢN TRUNG 19 1.3 GIỚI THIỆU VỀ VẬT LIỆU SBA-15 20 1.3.1 Cơ chế hình thành vật liệu SBA-15 .21 1.3.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến cấu trúc SBA-15 trình tổng hợp 22 Chương II THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG 30 2.1 HÓA CHẤT, DỤNG CỤ 30 2.1.1 Các hóa chất sử dụng 30 2.1.2 Dụng cụ thí nghiệm 30 2.2 Quy trình thực nghiệm 30 2.2.1 Tổng hợp SBA-15 .30 2.2.2 Tổng hợp vật liệu MgO/SBA-15 theo phương pháp tẩm .31 SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page 2.3 CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU .32 2.3.1 Phương pháp phổ nhiễu xạ tia X (XRD) .32 2.3.2 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) 32 2.3.3 Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua TEM (Transmission Electronic Microscopy) 33 2.3.4 Phương pháp phổ tán sắc lượng tia X (EDX) .33 2.3.5 Phương pháp xác định diện tích bề mặt riêng [3] .34 2.3.6 Phương pháp hấp thụ tia tử ngoại khả kiến (UV-Vis) 35 2.4 XÂY DỰNG ĐƯỜNG CHUẨN XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ AMONI TRƯỚC VÀ SAU PHẢN ỨNG 36 2.5 ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH CỦA VẬT LIỆU MgO/SBA-15 37 CHƯƠNG III KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 38 3.1 KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU SBA-15 TỪ NGUỒN HALLOSITE 38 3.1.1 Kết nhiễu xạ tia X vật liệu 38 3.2 KHẢO SÁT CÁC ẢNH HƯỞNG ĐẾN NỒNG ĐỘ AMONI KHI CHƯA SỬ DỤNG XÚC TÁC 46 3.2.1.Khảo sát ảnh hưởng pH nhiệt độ phòng (300C) 46 3.2.2 Khảo sát ảnh hưởng pH 400C 46 3.2.3 Khảo sát ảnh hưởng pH 600C 47 3.3 ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH CỦA XÚC TÁC MGO/SBA-15 ĐỂ XỬ LÝ AMONI TRONG NƯỚC BẰNG PHƯƠNG PHÁP OZON HÓA XÚC TÁC .48 3.3.1 Khảo sát với pH=9 48 3.3.2 Khảo sát với pH=7 50 3.3.3 Khảo sát với pH=5 50 KẾT LUẬN 52 Tài liệu tham khảo 53 SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page TÀI LIỆU THAM KHẢO .53 DANH MỤC BẢN Bảng 1.1 Độ hòa tan chất xúc tác giá trị pH dung dịch sau phản ứng 21 Bảng 1.2.Ảnh hưởng chất hoạt động bề mặt đến tính chất cấu trúc vật liệu MQTB 29 Bảng 2.1 Dụng cụ thí nghiệm .34 Bảng 3.1 Thành phần hóa học nguyên tố 48 Bảng 3.2 Thông số cấu trúc SBA-15 mẫu MgO/SBA-15 50 SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page DANH MỤC HÌN Hình 1.1: Sự phân bố nguồn nước giới 15 Hình 1.2: Hai đường oxi hoá trực tiếp gián tiếp O3 với chất hữu 21 Hình 1.3 Q trình oxy hóa amoni với điều kiện vắng mặt có mặt chất xúc tác .23 Hình 1.4 a Mơ hình mao quản vật liệu SBA-15 28 Hình 1.5 a Pha mixen dạnglập phương tâm khối P123 29 Hình 1.6 Sự tương tác chất HĐBM chất vơ 30 Hình 1.7 Ảnh hưởng nồng độ chất hoạt động bề mặt đến cấu trúc vật liệu nhiệt độ khác 33 Hình 1.8 Q trình phát triển nhân mixen làm tăng kích thước mao quản 34 Hình 1.9 Sự thay đổi d100 kích thước mao quản vật liệu SBA-15 MCM-41 theo tỷ lệ TMB/chất HĐBM (g/g) 35 Hình 1.10 Ảnh hưởng nhiệt độ tới cấu trúc mao quản 36 Hình 2.1 Quy trình tổng hợp SBA-15 38 Hình 2.2 Nguyên tắc phát xạ tia X dùng phổ .41 Hình 2.3 Các kiểu đường hấp phụ-giải hấp đẳng nhiệt theo IUPAC 42 Hình 2.4 Đường chuẩn xác định nồng độ amoni 44 SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page Hình 3.1 Giản đồ tia X (XRD) chất mang SBA-15 vật liệu MgO/SBA-15 45 Hình 3.2 Kết nhiễu xạ tia X góc lớn vật liệu SBA-15và MgO/SBA-15 46 Hình 3.3 Giản đồ nhiễu xạ lượng tia X vật liệu 10%MgO/SBA-15 .47 Hình 3.4 Giản đồ BET SBA-15 48 Hình 3.5 Giản đồ BET mẫu MgO/SBA-15 .49 Hình 3.6 Ảnh SEM SBA-15 51 Hình 3.7 Ảnh TEM mẫu a, SBA-15 52 Hình 3.8.Ảnh hưởng pH nhiệt độ phịng .53 Hình 3.10 Ảnh hưởng pH 600C 54 Hình 3.11.Độ chuyển hóa amoni mẫu xúc tác pH=9 .56 Hình 3.13.Độ chuyển hóa amoni mẫu xúc tác pH=5 57 TÀI LIỆU THAM KHẢO 60 SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page CÁC KÍ HIỆU VIỆT TẮT D: Diameter: Đường kính mao quản Vt: Volume total: Tổng thể tích lỗ S: Diện tích bề mặt BET: Brunauer- Emmett-Teller BJH: Barret-Joyner-Halenda TEM: Transmission electron microscopy: Hiển vi điện tử truyền qua SEM: Scanning electron microscopy: Hiển vi điện tử quét TEOS: Tetraetyl orthosilicat XRD: X-Ray Diffraction: Nhiễu xạ tia X EDX: Phổ tán sắc lượng tia X P123: Pluronic (PEO)20(PPO)70(PEO)20 PEO: Polyetylen oxit SBA-15: Santan Barbara Amorphous – 15 MCM-41: Họ vật liệumao quản trung bình có cấu trúc lục lăng MQTB: Mao quản trung bình SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page MỞ ĐẦU LỜI NÓI ĐẦU Hiện nay, vấn đề ô nhiễm môi trường mà giới phải đối mặt nhiễm amơni- nitơ mơi trường nước Những chất có nguồn gốc phát sinh từ nhà máy sản xuất nhựa plastic, phân urê, NPK, từ tồn dư sử dụng bón phân urê cánh đồng, thức ăn nuôi trồng thủy sản, tồn dư amoni- nitơ môi trường nước ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe người đặc biệt hệ hô hấp, hệ tim mạch gây nguy ung thư cao Trên thếgiới Việt Nam áp dụng nhiều biện pháp xử lý amoni như: Clo hóa, màng lọc, làm thoáng, trao đổi ion, phương pháp sinh học Các phương pháp có ưu, nhược điểm khả xử lý amoni khác Phương pháp hóa học cho khả xử lý tốt amoni thời gian xử lý ngắn, hiệu cao thu hồi tái sử dụng xúc tác Mặc dù amoni không ảnh hưởng trực tiếp đến sức khỏe người tồn nước, nhiên vào thể bị oxy hóa thành ion NO2-, NO2- chất độc có ảnh hưởng đến sức khỏe với hội chứng xanh xao trẻ em NO2- hình thành dàu trẻ, truyền qua đường máu, phản ứng với huyết sắc tố mang O2, oxy hóa sắt để tạo thành Methaemoglobin làm giảm khả mang oxi máu có khả gây tử vong Đối với người lớn NO2- kết hợp với aminoaxit thực phẩm thành họ chất nitrosamine Nitrosamin gây tổn thương di truyền tế bảo- có tiềm gây ung thư Với mục đích xử lý amoni nước luận văn em tiến hành tổng hợp vật liệu nano composite MgO/SBA-15 phương pháp tẩm ứng dụng để xử lý amoni theo phương pháp ozon hóa xúc tác MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page Tổng hợp chất mang SBA-15 có diện tích bề mặt lớn độ trật tự cao làm chất mang Sử dụng phương pháp tẩm để tổng hợp vật liệu MgO/SBA-15 Nghiên cứu xử lý amoni môi trường nước phương pháp oxy hóa- khử sử dụng phương pháp ozơn hóa xúc tác nhằm đạt hiệu cao cho trình xử lý chất ô nhiễm amoni nước NỘI DUNG NGHIÊN CỨU Nghiên cứutổng hợp chất mang SBA-15 từ nguồn silic (hallosite) Tổng hợp hệ xúc tác nano compositeMgO/SBA-15 để xử lý amoni nước Xử lý thử nghiệm qui mơ phịng thí nghiệm tối ưu hóa thông số ảnh hưởng đến hiệu xuất xử lý PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU  Phương pháp nghiên cứu lý thuyết: Thu thập, tổng hợp nghiên cứu tài liệu có liên quan, xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu SBA-15, MgO/SBA-15  Phương pháp thực nghiệm - Tiến hành tổng hợp chất mang SBA-15 - Tổng hợp vật liệu MgO/SBA-15 - Khảo sát yếu tố ảnh hưởng: + Ảnh hưởng pH: Sử dụng HCl NaOH để điều chỉnh pH phản ứng + Ảnh hưởng nhiệt độ:xử lý mẫu nước nhiễm amoni nhiệt độ phòng, 40oC, 60oC  Phương pháp phân tích đánh giá - Sử dụng phương pháp hóa lý đại như: XRD, TEM, FE- SEM, BET, EDX, XPS… để xác định thành phần, cấu trúc tính chất vật liệu - Cấu trúc vật liệu: phân tích nhiễu xạ Rơn-Ghen hồng ngoại - Cấu trúc hình thái học: phân tích ảnh SEM ảnh TEM SVTH: ĐỖ NGỌC LAN MSV: 0941120124 Page - Tính chất bề mặt vật liệu:EDX Chương I TỔNG QUAN 1.1 TỔNG QUAN VỀ AMONI 1.1.1 Hiện trạng ô nhiễm amoni trongmôi trường nước Nước chất sử dụng rộng rãi môi trường tự nhiên đóng vai trị quan trọng mơi trường sống người Hơn 97% nước trái đất nước biển, nước chiếm 3% Trong khoảng 0,3% nước giữ sơng, hồ hồ chứa, phần lại chứa sông băng, tuyết nước ngầm [4] Hình 1.1: Sự phân bố nguồn nước giới Cách sử dụng nước khác khu vực Ở nước công nghiệp, hầu sử dụng cho sản xuất sản phẩm, nước phát triển hầu sử dụng cho hoạt động nông nghiệp Nhu cầu nước trở thành mối quan tâm lớn toàn cầu kể từ lượng nước thải tăng lên nhanh chóng với gia tăng cơng nghiệp hóa tăng dân số Một chất gây nhiễm khó xử lý amoniac (NH3) ion amoni (NH4+) Sự ô nhiễm amoni diễn nhiều nơi giới Đối với nhiều nước châu Âu khuyên dùng nước uống có hàm lượng ammonia nitơ