Nghiên cứu chế tạo lớp phim mỏng tio2 phủ trên sợi thủy tinh và ứng dụng trong xử lý nước ô nhiễm phenol, vi sinh vật

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA ∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗ NGUYỄN VIỆT CƯỜNG NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO LỚP PHIM MỎNG TiO2 PHỦ TRÊN SI THUỶ TINH VÀ ỨNG DỤNG TRONG XỬ LÝ NƯỚC Ô NHIỄM PHENOL, VI SINH VẬT Chun ngành : Cơng nghệ Mơi trường LUẬN VĂN THẠC SĨ TP HỒ CHÍ MINH, THÁNG 11-2007 CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH Cán hướng dẫn khoa học : TS Nguyễn Thế Vinh Cán chấm nhận xét : Cán chấm nhận xét : Luận văn thạc sĩ bảo vệ HỘI ĐỒNG CHẤM BẢO VỆ LUẬN VĂN THẠC SĨ, TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH, ngày tháng năm CỘNG HOÀ XÃ HỘI CHỦ NGHIÃ VIỆT NAM ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA Độc Lập - Tự Do - Hạnh Phúc oOo -Tp HCM, ngày tháng năm NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ Họ tên học viên: NGUYỄN VIỆT CƯỜNG Ngày, tháng, năm sinh : Giới tính : Nam 02/07/1978 Nơi sinh : Đức Thọ, Hà Tĩnh Chun ngành : Cơng nghệ Mơi trường Khố (Năm trúng tuyển) : 2005 1- TÊN ĐỀ TÀI: Nghiên cứu chế tạo lớp phim mỏng TiO2 phủ sợi thuỷ tinh ứng dụng xử lý nước ô nhiễm phenol, vi sinh vật 2- NHIỆM VỤ LUẬN VĂN: Đánh giá ảnh hưởng số yếu tố trình chế tạo đến đặc trưng cấu trúc vật liệu xúc tác quang chứa thành phần TiO2 Đánh giá khả xử lý phenol vi sinh vật nước trình xúc tác quang sử dụng vật liệu xúc tác chứa thành phần TiO2 dạng bột dạng lớp phim mỏng phủ sợi thuỷ tinh điều kiện chiếu tia UV ánh sáng mặt trời tự nhiên 3- NGÀY GIAO NHIỆM VỤ : 05/02/2007 4- NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ : 05/10/2007 5- HỌ VÀ TÊN CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: TS Nguyễn Thế Vinh Nội dung đề cương Luận văn thạc sĩ Hội Đồng Chuyên Ngành thông qua CÁN BỘ HƯỚNG DẪN CHỦ NHIỆM BỘ MÔN QUẢN LÝ CHUYÊN NGÀNH LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành Luận văn Thạc sĩ này, trước hết xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến Tiến sĩ Nguyễn Thế Vinh, người tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tơi suốt q trình thực đề tài Tôi xin cảm ơn Thầy, Cô giáo, cán công nhân viên Khoa Môi trường, Khoa Cơng nghệ Vật liệu Khoa Cơng nghệ Hố học - Trường Đại học Bách Khoa Thành phố Hồ Chí Minh hỗ trợ tạo điều kiện thuận lợi cho tơi q trình thu thập tài liệu triển khai thí nghiệm Đồng thời, cảm ơn bạn học viên cao học bạn sinh viên Nhóm nghiên cứu TiO2 - Trường Đại học Bách Khoa Thành phố Hồ Chí Minh tham gia phối hợp suốt trình nghiên cứu đề tài Tơi gửi lời biết ơn đến gia đình, bạn bè cổ vũ động viên thực tốt Luận văn Thạc sĩ Xin chân thành cảm ơn! Nguyễn Việt Cường Mục Lục MỤC LỤC MỤC LỤC i DANH MỤC BẢNG v DANH MỤC HÌNH viii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT xi CHƯƠNG MỞ ĐẦU 1.1 SỰ CẦN THIẾT THỰC HIỆN NGHIÊN CỨU 1.2 MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU 1.3 ĐỐI TƯỢNG VÀ PHẠM VI NGHIÊN CỨU 1.3.1 Đối tượng nghiên cứu 1.3.2 Phạm vi nghiên cứu 1.4 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 1.4.1 Phương pháp hồi cứu 1.4.2 Các phương pháp thí nghiệm phân tích 1.4.3 Phương pháp nghiên cứu mơ hình 1.4.4 Phương pháp xử lý số liệu 1.5 TÍNH MỚI, Ý NGHĨA KHOA HỌC VÀ THỰC TIỄN CỦA NGHIÊN CỨU 1.5.1 Tính đề tài 1.5.2 Ý nghĩa khoa học đề tài 15.3 Ý nghĩa thực tiễn đề tài CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG TiO2 2.1 GIỚI THIỆU MỘT SỐ TÍNH CHẤT CỦA TiO2 2.2 CƠ SỞ LÝ THUYẾT VỀ QUÁ TRÌNH QUANG XÚC TÁC TRÊN TiO2 2.2.1 Giới thiệu gốc tự Hydroxyl @OH 2.2.2 Nguyên lý trình quang xúc tác vật liệu TiO2 11 i Mục Lục 2.3 CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐIỀU CHẾ VẬT LIỆU TiO2 24 2.3.1 Phương pháp sol-gel 24 2.3.2 Các phương pháp khác 30 2.4 MỘT SỐ NGHIÊN CỨU VÀ ỨNG DỤNG CỦA VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG TiO2 TRONG LĨNH VỰC MÔI TRƯỜNG 32 2.4.1 Ứng dụng xử lý nước 32 2.4.2 Các ứng dụng khác 34 CHƯƠNG CÁC PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 37 3.1 THÍ NGHIỆM ĐIỀU CHẾ CÁC HỢP CHẤT CHỨA THÀNH PHẦN CHÍNH TiO2 BẰNG PHƯƠNG PHÁP SOL-GEL 37 3.1.1 Hố chất thí nghiệm 37 3.1.2 Dụng cụ thí nghiệm 38 3.1.3 Quy trình thí nghiệm 39 3.2 THÍ NGHIỆM PHỦ LỚP PHIM MỎNG CHỨA THÀNH PHẦN CHÍNH TiO2 LÊN SỢI THỦY TINH 41 3.2.1 Hoá chất vật liệu thí nghiệm 41 3.2.2 Dụng cụ thí nghiệm 41 3.2.3 Quy trình thí nghiệm 42 3.3 THÍ NGHIỆM ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG CỦA BỘT TiO2-SiO2 43 3.3.1 Thí nghiệm xử lý phenol nước 43 3.3.2 Thí nghiệm xử lý E.Coli nước 47 3.4 THÍ NGHIỆM ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH XÚC TÁC QUANG CỦA VẬT LIỆU TiO2-SiO2 PHỦ TRÊN SỢI THỦY TINH 48 3.4.1 Thí nghiệm xử lý phenol nước 48 3.5 CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 51 3.5.1 Các phương pháp phân tích đặc tính cấu trúc vật liệu TiO2-SiO2 51 3.5.2 Phương pháp phân tích phenol nước 57 3.5.3 Phương pháp phân tích E.Coli nước 58 ii Mục Lục CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 60 4.1 KẾT QUẢ THÍ NGHIỆM VỚI CÁC MẪU VẬT LIỆU Ở DẠNG BỘT 60 4.1.1 Đánh giá ảnh hưởng trình điều chế đến đặc tính cấu trúc vật liệu xúc tác 62 4.1.1.1 Đánh giá ảnh hưởng q trình điều chế đến đặc tính cấu trúc vật liệu TiO2-SiO2 62 4.1.1.2 Đánh giá ảnh hưởng trình điều chế đến đặc tính cấu trúc vật liệu N-TiO2-SiO2 dạng bột 72 4.1.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác quang vật liệu xúc tác 84 4.1.2.1.Hoạt tính xúc tác quang mẫu vật liệu TiO2-SiO2 điều kiện chiếu tia UV-A ánh sáng mặt trời tự nhiên 84 4.1.2.2 Hoạt tính xúc tác quang mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 điều kiện chiếu tia UV-A sánh sáng mặt trời tự nhiên 93 4.2 KẾT QUẢ THÍ NGHIỆM VỚI CÁC MẪU VẬT LIỆU PHỦ TRÊN SỢI THUỶ TINH 103 4.2.1 Đánh giá đặc điểm lớp phủ TiO2 sợi thuỷ tinh 103 4.2.1.1 Khảo sát khối lượng lớp vật liệu xúc tác TiO2 phủ sợi thuỷ tinh 103 4.2.1.2 Khảo sát hình ảnh bề dày lớp vật liệu xúc tác TiO2 phủ sợi thuỷ tinh 104 4.2.1.3 Khảo sát độ bền lớp vật liệu TiO2 phủ sợi thuỷ tinh 105 4.2.2 Đánh giá hoạt tính xúc tác quang vật liệu xúc tác phủ sợi thuỷ tinh 106 4.2.2.1 Hoạt tính xúc tác quang vật liệu xúc tác phủ sợi thuỷ tinh điều kiện chiếu tia UV-A 106 4.2.2.2 Hoạt tính xúc tác quang vật liệu xúc tác phủ sợi thuỷ tinh điều kiện sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên 108 4.2.3 Đánh giá khả áp dụng vào thực tế 109 4.2.3.1 Chi phí chế tạo vật liệu TiO2 109 4.2.3.2 Chi phí xử lý 110 iii Mục Lục KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 113 KẾT LUẬN 113 KIẾN NGHỊ 114 TÀI LIỆU THAM KHẢO .115 LÝ LỊCH TRÍCH NGANG 125 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 126 PHẦN PHỤ LỤC iv Danh Mục Bảng DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1 Một số tính chất vật lý TiO2 dạng anatase rutile Bảng 2.1 Thế oxy hoá số chất oxy hoá Bảng 2.2 Hằng số tốc độ phản ứng @OH O3 số hợp chất hữu môi trường nước 10 Bảng 4.1 Các mẫu vật liệu xúc tác TiO2 dạng bột điều chế phục vụ cho thí nghiệm 60 Bảng 4.2 SBET mẫu vật liệu điều chế nhiệt độ thủy phân nhiệt khác .62 Bảng 4.3 Kích thước hạt mẫu vật liệu thay đổi nhiệt độ thuỷ phân nhiệt 64 Bảng 4.4 SBET mẫu vật liệu thay đổi nhiệt độ nung 65 Bảng 4.5 Kích thước hạt mẫu vật liệu thay đổi nhiệt độ nung 66 Bảng 4.6 Năng lượng vùng cấm mẫu vật liệu thay đổi nhiệt độ nung .68 Bảng 4.7 SBET mẫu vật liệu TiO2-SiO2 thay đổi hàm lượng SiO2 68 Bảng 4.8 Kích thước hạt mẫu vật liệu TiO2-SiO2 thay đổi hàm lượng SiO2 .70 Bảng 4.9 Năng lượng vùng cấm mẫu vật liệu TiO2-SiO2 thay đổi hàm lượng SiO2 71 Bảng 4.10 SBET mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi nhiệt độ nung 73 Bảng 4.11 Kích thước hạt mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi nhiệt độ nung 75 Bảng 4.12 Kích thước hạt mẫu vật liệu TiO2 bổ sung thành phần khác 77 Bảng 4.13 Năng lượng vùng cấm mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi nhiệt độ nung 79 Bảng 4.14 Diện tích bề mặt riêng mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi tỷ lệ nitơ 80 Bảng 4.15 Kích thước hạt mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi tỷ lệ nitơ 81 Bảng 4.16 Năng lượng vùng cấm mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi tỷ lệ nitơ .83 v Danh Mục Bảng Bảng 4.17 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu TiO2-SiO2 điều kiện sử dụng nguồn sáng UV-A 86 Bảng 4.18 Các thơng số động học q trình quang phân huỷ phenol vật liệu TiO2-SiO2 điều kiện chiếu tia UV-A 88 Bảng 4.19 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu TiO2-SiO2 điều kiện sử dụng ánh sáng mặt trời .88 Bảng 4.20 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý E.Coli mẫu vật liệu TiO2-SiO2 điều kiện chiếu tia UV-A 90 Bảng 4.21 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 có nhiệt độ nung khác điều kiện sử dụng nguồn sáng UV-A 93 Bảng 4.22 Các thông số động học trình quang phân huỷ phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 có nhiệt độ nung khác điều kiện chiếu tia UV-A 95 Bảng 4.23 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 có nhiệt độ nung khác điều kiện sử dụng ánh sáng mặt trời 95 Bảng 4.24 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 với tỷ lệ nitơ khác điều kiện sử dụng nguồn sáng UV-A 97 Bảng 4.25 Các thông số động học trình quang phân huỷ phenol vật liệu N-TiO2-SiO2 điều kiện chiếu tia UV-A 99 Bảng 4.26 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 có tỷ lệ nitơ khác điều kiện sử dụng ánh sáng mặt trời 99 Bảng 4.27 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý E.Coli mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 có tỷ lệ nitơ khác điều kiện chiếu tia UV-A 100 Bảng 4.28 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý E.Coli mẫu vật liệu khác điều kiện sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên 102 Bảng 4.29 Xác định khối lượng vật liệu xúc tác phủ sợi thuỷ tinh 103 Bảng 4.30 Tỷ lệ thất thoát khối lượng vật liệu xúc tác sợi thuỷ tinh sau lần thí nghiệm 106 Bảng 4.31 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu phủ sợi thuỷ tinh điều kiện chiếu tia UV-A .107 Bảng 4.32 Hiệu hấp phụ hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu phủ sợi thuỷ tinh điều kiện sử dụng ánh sáng mặt trời 108 vi Phần Phụ Lục 1.1.3 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu TiO2-SiO2 thay đổi hàm lượng SiO2 (Sử dụng đèn UV-A) Thời gian (phút) TiO2-SiO2 (100:0) TiO2-SiO2 (99:1) TiO2-SiO2 (97:3) C E C E C E C E C E C E 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 30 (hp) 9,76 2,40 9,66 3,40 9,60 40 9,56 4,40 9,50 5,00 9,48 5,20 20 8,74 10,45 8,98 7,04 9,06 5,62 8,38 12,34 8,34 12,21 8,30 12,45 40 7,88 19,26 8,44 12,63 8,58 10,63 7,58 20,71 7,32 22,95 7,52 20,68 60 7,14 26,84 7,86 18,63 8,12 15,42 6,92 27,62 6,56 30,95 6,84 27,85 80 6,66 31,76 7,38 23,60 7,80 18,75 6,46 32,43 5,98 37,05 6,30 33,54 100 6,30 35,45 7,04 27,12 7,66 20,21 6,08 36,40 5,60 41,05 6,02 36,50 120 6,02 38,32 6,84 29,19 7,56 21,25 5,76 39,75 5,30 44,21 5,72 39,66 TT TiO2-SiO2 (95:5) TiO2-SiO2 (90:10) * Ghi chú: C: Nồng độ phenol (mg/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu q trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu đèn UV-A) TiO2-SiO2 (85:15) Phần Phụ Lục 1.1.4 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu TiO2-SiO2 thay đổi hàm lượng SiO2 (Sử dụng ánh sáng mặt trời) Thời gian (phút) TiO2-SiO2 (100:0) TiO2-SiO2 (99:1) TiO2-SiO2 (97:3) C E C E C E C E C E C E 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 30 (hp) 9,76 2,40 9,66 3,40 9,60 4,00 9,56 4,40 9,50 5,00 9,48 5,20 20 8,38 14,14 8,70 9,94 8,92 7,08 8,18 14,44 8,12 14,53 8,22 13,29 40 7,22 26,02 7,82 19,05 8,26 13,96 6,76 29,29 6,54 31,16 6,98 26,37 60 5,96 38,93 6,92 28,36 7,62 20,63 5,44 43,10 5,04 46,95 5,64 40,51 80 4,64 52,46 5,90 38,92 6,98 27,29 4,30 55,02 3,58 62,32 4,42 53,38 100 3,56 63,52 4,80 50,31 6,32 34,17 3,08 67,78 2,28 76,00 3,36 64,56 120 2,36 75,82 4,14 57,14 5,74 40,21 2,04 78,66 1,48 84,42 2,54 73,21 TT TiO2-SiO2 (95:5) TiO2-SiO2 (90:10) * Ghi chú: C: Nồng độ phenol (mg/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu ánh sáng mặt trời) TiO2-SiO2 (85:15) Phần Phụ Lục 1.1.5 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi nhiệt độ nung (Sử dụng đèn UV-A) 350oC 400oC 450oC 500oC 550oC 600oC 700oC 900oC Thời gian (phút) C E C E C E C E C E C E C E C E 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 30 (hp) 9,22 7,80 9,10 9,00 9,58 4,20 9,52 4,80 9,42 5,80 9,56 4,40 9,62 3,80 9,84 1,60 20 9,04 1,95 8,78 3,52 8,64 9,60 8,22 13,66 8,36 11,25 8,10 15,27 8,80 8,52 9,18 6,71 40 8,84 4,12 8,40 7,69 7,82 18,18 7,14 25,00 7,42 21,23 7,04 26,36 8,04 16,42 8,60 12,60 60 8,60 6,72 8,06 11,43 7,18 24,88 6,40 32,77 6,60 29,94 6,16 35,56 7,40 23,08 8,20 16,67 80 8,40 8,89 7,76 14,73 6,62 30,74 5,80 39,08 5,94 36,94 5,34 44,14 6,76 29,73 7,68 21,95 100 8,24 10,63 7,42 18,46 6,04 36,81 5,36 43,70 5,18 45,01 4,56 52,30 6,22 35,34 7,38 25,00 120 8,06 12,58 7,22 20,66 5,64 40,99 5,10 46,43 4,76 49,47 4,20 56,07 5,74 40,33 7,10 27,85 TT * Ghi chú: C: Nồng độ phenol (mg/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu đèn UV-A) Phần Phụ Lục 1.1.6 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi nhiệt độ nung (Sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên) 350oC 400oC 450oC 500oC 550oC 600oC 700oC 900oC Thời gian (phút) C E C E C E C E C E C E C E C E 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 30 (hp) 9,22 7,80 9,10 9,00 9,58 4,20 9,52 4,80 9,42 5,80 9,56 4,40 9,62 3,80 9,84 1,60 20 8,52 7,59 8,32 8,57 7,88 17,75 6,86 27,94 7,20 23,57 7,42 22,38 7,76 19,33 8,72 11,38 40 7,76 15,84 7,52 17,36 6,56 31,52 4,34 54,41 4,92 47,77 5,18 45,82 6,18 35,76 7,34 25,41 60 7,18 22,13 6,90 24,18 5,08 46,97 2,34 75,42 2,98 68,37 3,36 64,85 4,80 50,10 6,02 38,82 80 6,72 27,11 6,20 31,87 3,72 61,17 0,90 90,55 1,60 83,01 2,00 79,08 3,02 68,61 4,70 52,24 100 6,40 30,59 5,76 36,70 2,60 72,86 0,00 100,00 0,36 96,18 0,86 91,00 2,00 79,21 4,18 57,52 120 6,02 34,71 5,32 41,54 1,66 82,67 0,00 100,00 0,00 100,00 0,00 100,00 1,04 89,19 3,52 64,23 TT * Ghi chú: C: Nồng độ phenol (mg/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu q trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu ánh sáng mặt trời) Phần Phụ Lục 1.1.7 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi tỷ lệ nitơ (Sử dụng đèn UV-A) Thời gian (phút) C E C E C E C E C E C E C E C E 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 30 (hp) 9,50 5,00 9,58 4,20 9,56 4,40 9,54 4,60 9,12 8,80 9,00 10,00 8,78 12,20 8,76 12,40 20 8,60 9,47 7,50 21,71 7,16 25,10 7,82 18,03 7,94 12,94 8,00 11,11 8,24 6,15 8,30 5,25 40 7,74 18,53 5,96 37,79 5,76 39,75 6,48 32,08 7,10 22,15 7,28 19,11 7,58 13,67 7,78 11,19 60 6,96 26,74 4,74 50,52 4,44 53,56 5,52 42,14 6,32 30,70 6,42 28,67 7,04 19,82 7,26 17,12 80 6,28 33,89 3,62 62,21 3,10 67,57 4,52 52,62 5,74 37,06 5,90 34,44 6,50 25,97 6,88 21,46 100 5,78 39,16 2,38 75,16 2,00 79,08 3,74 60,80 5,32 41,67 5,38 40,22 6,02 31,44 6,46 26,26 120 5,30 44,21 1,42 85,18 1,06 88,91 2,86 70,02 4,72 48,25 4,94 45,11 5,68 35,31 5,98 31,74 TT N0 N1 N5 N10 N50 N100 * Ghi chú: C: Nồng độ phenol (mg/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu đèn UV-A) N150 N200 Phần Phụ Lục 1.1.8 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi tỷ lệ nitơ (Sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên) TT N0 Thời gian (phút) N5 N10 N100 N200 C E C E C E C E C E 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 10,00 0,00 30 (hp) 9,50 5,00 9,44 5,60 9,54 4,60 9,00 10,00 8,76 12,40 20 8,12 14,53 6,56 30,51 6,86 28,09 6,64 26,22 7,60 13,24 40 6,54 31,16 3,80 59,75 4,34 54,51 4,60 48,89 6,48 26,03 60 5,04 46,95 1,76 81,36 2,34 75,47 3,06 66,00 5,40 38,36 80 3,58 62,32 0,00 100,00 0,64 93,29 1,60 82,22 4,44 49,32 100 2,28 76,00 0,00 100,00 0,00 100,00 0,64 92,89 3,56 59,36 120 1,48 84,42 0,00 100,00 0,00 100,00 0,00 100,00 2,82 67,81 * Ghi chú: C: Nồng độ phenol (mg/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu q trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu ánh sáng mặt trời) Phần Phụ Lục 1.2 Thí nghiệm xử lý E.Coli 1.2.1 Hiệu xử lý E.Coli mẫu vật liệu TiO2-SiO2 thay đổi tỷ lệ SiO2 (Sử dụng đèn UV-A) Thời gian (phút) TiO2-SiO2 (100:0) TiO2-SiO2 (99:1) TiO2-SiO2 (97:3) C E C E C E C E C E C E 30000 0,00 30000 0,00 30000 0,00 30000 0,00 30000 0,00 30000 0,00 30 (hp) 29964 1,20 29952 1,60 29940 2,00 29931 2,30 29925 2,50 29916 2,80 20 26090 12,93 27107 9,50 25898 13,50 25483 14,86 27265 8,89 28298 5,41 40 23618 21,18 25010 16,5 23012 23,14 22538 24,70 25795 13,80 27514 8,03 60 9768 67,40 11364 62,06 7955 73,43 5507 81,60 14687 50,92 16977 43,25 80 3386 88,70 3456 88,46 2308 92,29 2209 92,62 7122 76,20 10171 66,00 100 354 98,82 575 98,08 449 98,50 168 99,44 1769 94,09 2504 91,63 120 27 99,91 96 99,68 100,00 100,00 323 98,92 853 97,15 TT TiO2-SiO2 (95:5) TiO2-SiO2 (90:10) * Ghi chú: C: Nồng độ E.Coli (CFU/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu đèn UV-A) TiO2-SiO2 (85:15) Phần Phụ Lục 1.2.2 Hiệu xử lý E.Coli mẫu vật liệu N-TiO2-SiO2 thay đổi tỷ lệ nitơ (Sử dụng đèn UV-A) Thời gian (phút) C E C E C E C E C E C E C E 30.000 0,00 30.000 0,00 30.000 0,00 30.000 0,00 30.000 0,00 30.000 0,00 30.000 0,00 30 (hp) 29.925 2,50 29.874 4,20 29.919 2,70 29.934 2,20 29.865 4,50 29.847 5,10 29.811 6,30 20 26.768 10,55 26.113 12,59 26.550 11,26 29.314 2,07 29.071 2,66 28.793 3,53 28.481 4,46 40 22.761 23,94 20.876 30,12 21.610 27,77 28.937 3,33 28.715 3,85 27.668 7,30 26.174 12,20 60 13.056 56,37 7.304 75,55 9.460 68,38 23.193 22,52 21.512 27,97 20.203 32,31 18.140 39,15 80 9.747 67,43 3.459 88,42 6.394 78,63 21.112 29,47 19.057 36,19 17.801 40,36 15.785 47,05 100 6.494 78,30 1.571 94,74 4.018 86,57 19.254 35,68 16.877 43,49 15.586 47,78 13.379 55,12 120 4.507 84,94 424 98,58 2124 92,90 17.434 41,76 15.775 47,18 14.333 51,98 11.567 61,20 TT N1 N5 N10 N50 N100 N150 * Ghi chú: C: Nồng độ E.Coli (CFU/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu q trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu đèn UV-A) 10 N200 Phần Phụ Lục 1.2.3 Hiệu xử lý E.Coli mẫu vật liệu khác (Sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên) TT Thời gian (phút) TiO2 TiO2-SiO2 (90:10) N-TiO2-SiO2 (N5) Nđộ E,Coli (CFU/l) Hiệu xử lý (%) Nđộ E,Coli (CFU/l) Hiệu xử lý (%) Nđộ E,Coli (CFU/l) Hiệu xử lý (%) 30.000 0,00 30.000 0,00 30.000 0,00 30 (hp) 29.964 1,20 29.925 2,50 29.832 5,60 20 24.708 17,54 26.226 12,36 26.494 11,19 40 22.434 25,13 23.964 19,92 24.683 17,26 60 414 98,62 4.662 84,42 6.071 79,65 80 100,00 811 97,29 1.975 93,38 100 100,00 100,00 100,00 120 100,00 100,00 100,00 * Ghi chú: C: Nồng độ E.Coli (CFU/l) E: Hiệu xử lý (%) 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu q trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu ánh sáng mặt trời) 11 Phần Phụ Lục PHỤ LỤC THÍ NGHIỆM TRÊN CÁC VẬT LIỆU XÚC TÁC Ở DẠNG LỚP PHIM MỎNG PHỦ TRÊN SỢI THUỶ TINH 2.1 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu xúc tác phủ sợi thuỷ tinh (Sử dụng đèn UV-A) TT Thời gian (phút) TiO2 TiO2-SiO2 (90:10) N-TiO2-SiO2 (N5) Nđộ Phenol (mg/l) Hiệu xử lý (%) Nđộ Phenol (mg/l) Hiệu xử lý (%) Nđộ Phenol (mg/l) Hiệu xử lý (%) 2,61 0,00 2,61 0,00 2,61 0,00 30 (hp) 2,56 1,92 2,53 3,07 2,52 3,45 20 2,49 2,73 2,43 3,95 2,40 4,76 40 2,42 5,47 2,34 7,51 2,27 9,92 60 2,34 8,59 2,25 11,07 2,15 14,68 800 2,27 11,33 2,16 14,62 2,03 19,44 100 2,21 13,67 2,08 17,79 1,91 24,21 120 2,16 15,63 2,01 20,55 1,81 28,17 * Ghi chú: 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu q trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu đèn UV-A) 12 Phần Phụ Lục 2.2 Hiệu xử lý phenol mẫu vật liệu xúc tác phủ sợi thuỷ tinh (Sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên) TT Thời gian (phút) TiO2 TiO2-SiO2 (90:10) N-TiO2-SiO2 (N5) Nđộ Phenol (mg/l) Hiệu xử lý (%) Nđộ Phenol (mg/l) Hiệu xử lý (%) Nđộ Phenol (mg/l) Hiệu xử lý (%) 2,61 0,00 2,61 0,00 2,61 0,00 30 (hp) 2,56 1,92 2,53 3,07 2,52 3,45 20 2,37 7,42 2,28 9,88 2,15 14,68 40 2,19 14,45 2,03 19,76 1,78 29,37 60 2,00 21,88 1,80 28,85 1,42 43,65 850 1,81 29,30 1,56 38,34 1,06 57,97 100 1,63 36,33 1,32 47,83 0,70 72,25 120 1,48 42,19 1,07 57,71 0,37 85,32 * Ghi chú: 30(hp): 30 phút khuấy trộn bóng tối (đánh giá hiệu hấp phụ) (Hiệu trình xúc tác quang hố tính từ bắt đầu chiếu ánh sáng mặt trời) 13 Phần Phụ Lục PHỤ LỤC MỘT SỐ HÌNH ẢNH TRONG QUÁ TRÌNH THỰC HIỆN LUẬN VĂN I THÍ NGHIỆM ĐIỀU CHẾ SOL-GEL Hệ thống điều chế Sản phẩm sau công đoạn điều chế Sản phẩm sau công đoạn thuỷ phân nhiệt 14 Phần Phụ Lục II CÁC HỆ THỐNG THÍ NGHIỆM ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH XÚC TÁC Hệ thống thí nghiệm xử lý phenol vật liệu xúc tác quang phủ sợi thuỷ tinh Hệ thống thí nghiệm xử lý phenol, E.Coli vật liệu xúc tác quang dạng bột (Chiếu tia UV-A) Hệ thống thí nghiệm xử lý phenol, E.Coli vật liệu xúc tác quang dạng bột (Sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên) 15 Phần Phụ Lục III CÁC MÁY MĨC SỬ DỤNG VÀ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH MẪU Máy ly tâm Máy đo cường độ ánh sáng Lux Tủ cấy E.Coli Tủ hấp dụng cụ 16 Phần Phụ Lục Máy UV-Vis Cary 50 – Phân tích tiêu Phenol nước Máy XRD D8 Advance - Phân tích cấu trúc pha tinh thể vật liệu Kính hiển vi điện tử quét SEM Xác định hình ảnh bề mặt vật liệu Máy Chembet 3000 - Xác định diện tích bề mặt riêng mặt vật liệu 17 ... tới vi? ??c cố định vật liệu xúc tác quang giá thể nhằm tiết kiện chi phí xử lý, tơi mạnh dạn lựa chọn đề tài nghiên cứu ? ?Chế tạo lớp phim mỏng TiO2 phủ sợi thuỷ tinh ứng dụng xử lý nước ô nhiễm phenol,. .. đoàn vi khuẩn nấm [79]… Bên cạnh nghiên cứu sử dụng hợp chất TiO2 dạng bột, có nhiều nghiên cứu ứng dụng lớp phim mỏng TiO2 phủ lên vật mang khác để xử lý nguồn nước bị ô nhiễm: TiO2 phủ lên sợi. .. chế tạo lớp phim mỏng TiO2 phủ sợi thuỷ tinh ứng dụng xử lý nước ô nhiễm phenol, vi sinh vật 2- NHIỆM VỤ LUẬN VĂN: Đánh giá ảnh hưởng số yếu tố trình chế tạo đến đặc trưng cấu trúc vật liệu xúc