Tổng hợp nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và hoạt tính quang xúc tác của nano spinel nife2o4 pha tạp co2

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TRẦN THỊ MAI ANH TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA NANO SPINEL NiFe2O4 PHA TẠP Co2+ LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC THÁI NGUYÊN - 2020 ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TRẦN THỊ MAI ANH TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA NANO SPINEL NiFe2O4 PHA TẠP Co2+ Ngành: Hóa vơ Mã số: 440 113 LUẬN VĂN THẠC SĨ HÓA HỌC Ngƣời hƣớng dẫn khoa học: PGS.TS NGUYỄN THỊ TỐ LOAN THÁI NGUYÊN - 2020 LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu riêng dƣới hƣớng dẫn PGS.TS Nguyễn Thị Tố Loan Các số liệu, kết nêu luận văn trung thực chƣa đƣợc cơng bố cơng trình khác Tác giả luận văn Trần Thị Mai Anh i LỜI CẢM ƠN Luận văn đƣợc hoàn thành khoa Hóa học, trƣờng Đại học Sƣ phạm, Đại học Thái Nguyên Em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Nguyễn Thị Tố Loan ngƣời tận tình hƣớng dẫn, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để em hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy, cô giáo Ban giám hiệu, phịng Đào tạo, khoa Hóa học - trƣờng Đại học Sƣ phạm, Đại học Thái Nguyên tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt trình học tập nghiên cứu thực đề tài Luận văn nhận đƣợc giúp đỡ thực phép đo phịng thí nghiệm Hóa vơ - trƣờng Đại học sƣ phạm Thái Nguyên, Khoa Hóa học trƣờng Đại học Khoa học tự nhiên Hà Nội, Phịng thí nghiệm siêu cấu trúc Viện Vệ sinh dịch tễ Trung ƣơng, Viện Khoa học Vật liệu Xin cảm ơn giúp đỡ quý báu Xin chân thành cảm ơn bạn bè đồng nghiệp động viên, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi cho suốt q trình thực nghiệm hồn thành luận văn Xin gửi lời cảm ơn chân thành đến giúp đỡ nhiệt tình NCS Nguyễn Thị Thúy Hằng - trƣờng Đại học Công nghiệp Thái nguyên Sau xin dành lời cảm ơn sâu sắc tới gia đình tơi, bố mẹ tơi, anh em họ hàng cho tơi động lực tâm hồn thành luận văn Thái Nguyên, tháng năm 2020 Tác giả luận văn Trần Thị Mai Anh ii MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii MỤC LỤC iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT iv DANH MỤC CÁC BẢNG v DANH MỤC CÁC HÌNH vi MỞ ĐẦU Chƣơng TỔNG QUAN 1.1 Vật liệu nano 1.1.1 Định nghĩa phân loại vật liệu nano 1.1.2 Tính chất vật liệu nano 1.1.3 Ứng dụng vật liệu nano 1.1.4 Một số phƣơng pháp tổng hợp vật liệu nano 1.1.5 Các phƣơng pháp nghiên cứu vật liệu nano 15 1.2 Tổng quan vật liệu nano spinel 21 1.2.1 Cấu trúc phân loại spinel 21 1.2.2 Tính chất spinel 22 1.2.3 Một số kết nghiên cứu tổng hợp ứng dụng nano spinel niken ferit 23 1.3 Giới thiệu metylen xanh 25 Chƣơng THỰC NGHIỆM 27 2.1 Dụng cụ, hóa chất, máy móc 27 2.1.1 Dụng cụ, máy móc 27 2.1.2 Hóa chất 27 2.2 Tổng hợp spinel CoxNi1-xFe2O4 (x = ÷ 0,1) phƣơng pháp đốt cháy dung dịch 27 iii 2.3 Các phƣơng pháp nghiên cứu mẫu 28 2.4 Xây dựng đƣờng chuẩn xác định nồng độ metylen xanh 29 2.5 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác phân hủy metylen xanh nano spinel CoxNi1-xFe2O4 29 2.5.1 Khảo sát thời gian đặt cân hấp phụ 29 2.5.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác mẫu 30 Chƣơng KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 31 3.1 Kết nghiên cứu vật liệu phƣơng pháp nhiễu xạ Rơnghen 31 3.2 Kết nghiên cứu vật liệu phƣơng pháp phổ hồng ngoại 32 3.3 Kết nghiên cứu hình thái học vật liệu 33 3.4 Kết nghiên cứu vật liệu phƣơng pháp phổ tán xạ lƣợng tia X 35 3.5 Kết nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác phân hủy metylen xanh mẫu 37 3.5.1 Kết xác định thời gian đạt cân hấp phụ 37 3.5.2 Kết nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác phân hủy metylen xanh mẫu 38 3.5.3 Động học phản ứng 42 KẾT LUẬN 44 TÀI LIỆU THAM KHẢO 45 PHỤ LỤC iv DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Tên đầy đủ Tên viết tắt CH Cacbohydrazin CS Combustion Synthesis EDX Energy dispersive X-ray Spectroscopy GPC Gas Phase Combustion IR Infrared spectra MB Methylene xanh MDH Malonic dihydrazin axit ODH Oxalyl dihydrazin PGC Polimer Gel Combustion RhB Rhodamine B SEM Scanning Electron Microscopy SHS Self Propagating High Temperature Synthesis Process SSC Solid State Combustion TC Tetracycline TEM Transmission Electron Microscope TFTA Tetra formal trisazine UV-Vis Ultraviolet-Visible XRD X-Ray Diffraction iv DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 2.1 Lƣợng chất ban đầu mẫu CNF0 ÷CNF10 28 Bảng 2.2 Số liệu xây dựng đƣờng chuẩn xác định nồng độ metylen xanh 29 Bảng 3.1 Kích thƣớc tinh thể (r), số mạng (a) thể tích mạng sở (V) mẫu CNF0 ÷ CNF10 32 Bảng 3.2 Số sóng đặc trƣng cho dao động liên kết M-O hốc tứ diện (ν1) bát diện (ν2) mẫu CNF0 ÷ CNF10 33 Bảng 3.3 Thành phần % khối lƣợng có mẫu CNF0 CNF6 37 Bảng 3.4 Hiệu suất phân hủy MB có mặt H2O2 vật liệu CNF0 ÷ CNF10, sau 300 phút chiếu sáng 40 Bảng 3.5 Bảng giá trị ln(Co/Ct) theo thời gian có mặt H2O2 vật liệu CNF0÷ CNF10 42 Bảng 3.6 Giá trị số tốc độ phản ứng phân hủy MB có mặt H 2O2 vật liệu CNF0 ÷ CNF10 43 v DANH MỤC CÁC HÌNH Hình 1.1 Một số ví dụ vật liệu nano: hạt nano (a), ống nano (b), màng nano (c) vật liệu có cấu trúc nano (d) Hình 1.2 Hai phƣơng pháp để điều chế vật liệu nano Hình 1.3 Sơ đồ minh họa tam giác cháy 13 Hình 1.4 Cấu trúc tinh thể spinel 21 Hình 1.5 Cơng thức cấu tạo phổ Uv-Vis dung dịch metylen xanh 26 Hình 2.1 Phổ UV-Vis dung dịch MB (a) đƣờng chuẩn xác định nồng độ MB (b) 29 Hình 3.1 Giản đồ XRD mẫu CNF0 ÷ CNF10 nung 500oC 31 Hình 3.2 Phổ IR mẫu CNF0 ÷CNF10 33 Hình 3.3 Ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) mẫu CNF0 34 Hình 3.4 Ảnh hiển vi điện tử quét (SEM) mẫu CNF6 34 Hình 3.5 Ảnh hiển vi điện tử truyền qua (TEM) mẫu CNF0 35 Hình 3.6 Ảnh hiển vi điện tử truyền qua (TEM) mẫu CNF6 35 Hình 3.7 Phổ EDX vật liệu CNF0 36 Hình 3.8 Phổ EDX vật liệu CNF6 36 Hình 3.9 Phổ UV-Vis dung dịch MB theo thời gian có mặt vật liệu CNF0, bóng tối 37 Hình 3.10 Phổ UV-Vis dung dịch MB theo thời gian có mặt H2O2; CNF0 + chiếu sáng 38 Hình 3.11 Phổ UV-Vis dung dịch MB theo thời gian chiếu sáng có mặt đồng thời H2O2 vật liệu CNF0; CNF2 39 Hình 3.12 Phổ UV-Vis dung dịch MB theo thời gian chiếu sáng có mặt đồng thời H2O2 vật liệu CNF4; CNF6 39 Hình 3.13 Phổ UV-Vis dung dịch MB theo thời gian chiếu sáng có mặt đồng thời H2O2 vật liệu CNF8; CNF10 40 vi Hình 3.14 Minh họa chế quang xúc tác phân hủy hợp chất hữu chất bán dẫn ferit 41 Hình 3.15 Sự phụ thuộc ln(Co/Ct) vào thời gian có mặt H2O2 vật liệu CNF0 ÷ CNF10 43 vii ● HO2 + H2O → H2O2 + ●OH H2O2 → 2●OH Tại vùng hóa trị (VB): Lỗ trống mang điện dƣơng h + dễ dàng tác dụng với anion hiđroxyl bề mặt chất xúc tác tạo thành gốc hiđroxyl tự h+ + OHˉ → ●OH Các gốc ●OH có tính oxi hóa mạnh khơng chọn lọc nên có mặt chất xúc tác điều kiện chiếu sáng, oxi hóa đƣợc nhiều hợp chất hữu cơ: ●OH + hợp chất hữu → CO2 + H2O Hình 3.14 Minh họa chế quang xúc tác phân hủy hợp chất hữu chất bán dẫn ferit [18] Theo tác giả [22,24], dùng chất oxi hóa H2O2 có mặt ferit, dƣới điều kiện chiếu sáng, q trình Fenton dị thể xảy hiệu suất quang xúc tác đƣợc tăng cƣờng Cụ thể trình Fenton dị thể xảy nhƣ sau: Các ion sắt bề mặt ferit phản ứng với H2O2 theo phƣơng trình sau: Fe(III) + H2O2 → Fe(II) + •OOH + H+ Fe(III) + •OOH→ Fe(II) + O2 + H+ Fe(II) + H2O2 → Fe(III) + OH• + OH¯ RhB + (OH•, •OOH) → sản phẩm phân hủy nhƣ CO2, H2O Do chu trình Fe(II, III), tính ổn định hệ thống ferit đƣợc trì trình phân hủy tác nhân oxi hóa đƣợc tạo liên tục 41 Khi pha tạp ion kim loại, phân bố ion mạng tinh thể tính chất điện, từ, quang hoạt tính xúc tác NiFe2O4 bị thay đổi [7,12,28,Error! Reference source not found.35] Trong trƣờng hợp này, có mặt ion Co2+ mạng tinh thể ferit làm tăng hiệu suất quang xúc tác vật liệu NiFe2O4 Theo tác giả [24], có mặt ion pha tạp mạng ferit làm giảm tái tổ hợp electron lỗ trống Do đó, hiệu suất quang xúc tác vật liệu pha tạp đƣợc tăng cƣờng 3.5.3 Động học phản ứng Để xác định yếu tố động học phản ứng, chúng tơi tiến hành tính đại lƣợng ln(Co/Ct) theo thời gian Kết đƣợc bảng 3.5 đƣợc mơ tả hình 3.15 Kết hình 3.15 cho thấy, đại lƣợng ln(Co/Ct) phụ thuộc tuyến tính vào thời gian Điều chứng tỏ phản ứng phân hủy MB chất xúc tác CNF0 ÷CNF10 tn theo phƣơng trình động học bậc Khi có mặt ion Co2+ mạng tinh thể NiFe2O4, giá trị số tốc độ phản ứng phân hủy MB tăng đạt giá trị cao với mẫu CNF6 (bảng 3.6) Bảng 3.5 Bảng giá trị ln(Co/Ct) theo thời gian có mặt H2O2 vật liệu CNF0÷ CNF10 t (phút) ln(Co/Ct) CNF0 CNF2 CNF4 CNF6 CNF8 CNF10 30 0,03 0,11 0,05 0,07 0,07 0,12 60 0,07 0,19 0,16 0,21 0,12 0,15 90 0,14 0,23 0,22 0,29 0,21 0,23 120 0,25 0,29 0,37 0,46 0,33 0,36 150 0,32 0,43 0,49 0,59 0,46 0,46 180 0,40 0,54 0,61 0,73 0,65 0,57 210 0,45 0,71 0,84 0,86 0,89 0,67 240 0,60 0,93 0,97 1,07 1,12 0,96 270 0,75 1,03 1,14 1,36 1,37 1,18 300 1,02 1,19 1,33 1,77 1,59 1,38 42 Hình 3.15 Sự phụ thuộc ln(Co/Ct) vào thời gian có mặt H2O2 vật liệu CNF0 ÷ CNF10 Bảng 3.6 Giá trị số tốc độ phản ứng phân hủy MB có mặt H2O2 vật liệu CNF0 ÷ CNF10 Mẫu CNF0 CNF2 CNF4 CNF6 CNF8 CNF10 k.10-2 (phút-1) 0,336 0,413 0,479 0,589 0,582 0,470 43 KẾT LUẬN Căn vào kết đạt đƣợc đƣa kết luận sau đây: Đã tổng hợp đƣợc 06 mẫu nano spinel CNF0 ÷ CNF10 phƣơng pháp đốt cháy dung dịch với chất glyxin Đã nghiên cứu đƣợc đặc trƣng mẫu tổng hợp đƣợc số phƣơng pháp vật lí hóa lí Cụ thể nhƣ sau: - Bằng phƣơng pháp nhiễu xạ Rơnghen cho thấy, nung mẫu 500oC, thu đƣợc pha NiFe2O4 với kích thƣớc tinh thể thay đổi khoảng từ 13 ÷ 20 nm Riêng mẫu CNF8, ngồi pha NiFe2O4 lẫn pha -Fe2O3 - Đã xác định đƣợc số sóng đặc trƣng cho dao động liên kết kim loạioxi hốc tứ diện bát diện mẫu CNF0 ÷CNF10 - Nghiên cứu hình thái học cho thấy, mẫu CNF0 CNF6 thu đƣợc có dạng hình đa giác, phân bố đồng Mẫu CNF6 có kích thƣớc hạt nhỏ độ phân tán tốt so với mẫu CNF0 - Đã xác định đƣợc có mặt nguyên tố Ni, Fe, O, Co mẫu CNF0 CNF6 Đã nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác phân hủy metylen xanh mẫu CNF0 ÷ CNF10 với có mặt H2O2 chiếu sáng đèn Led Kết cho thấy, mẫu CNF2 ÷ CNF10 có hiệu suất phân hủy metylen xanh cao mẫu CNF0 Hiệu suất phân huỷ metylen xanh đạt cao 83,06% sau 300 phút chiếu sáng có mặt CNF6 H2O2 Phản ứng phân hủy metylen xanh mẫu vật liệu có mặt H2O2 vật liệu CNF0 ÷ CNF10 tuân theo phƣơng trình động học bậc Giá trị số tốc độ phản ứng phân hủy metylen xanh có mặt mẫu CNF2 ÷ CNF10 cao mẫu CNF0 44 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Lƣơng Ngọc Anh (2016), “Nghiên cứu chế tạo tính chất ferit spinel niken chứa Zn, Cr Y, La có kích thước nanomet”, Luận án Tiến sĩ Khoa học Vật liệu, Trƣờng Đại học Bách khoa Hà Nội Nguyễn Hữu Đĩnh, Trần Thị Đà (1999), Ứng dụng số phương pháp phổ nghiên cứu cấu trúc phân tử, Nhà xuất Giáo dục Vũ Đăng Độ (2001), “Các phương pháp vật lý hóa học”, Nhà xuất Giáo dục Trần Tứ Hiếu (2003), Phân tích trắc quang phổ hấp thụ UV - Vis, Nhà xuất Đại học Quốc gia Hà Nội Nguyễn Đức Nghĩa (2007), Hóa học nano - Cơng nghệ vật liệu nguồn, Nhà xuất khoa học Tự nhiên Công nghệ Tiếng Anh Andrew R Barron (2011), Physical Methods in Inorganic and Nano Chemistry, Rice University, Houston, Texas Aparna Nadumane, Krushitha Shetty, K.S Anantharaju, H.P Nagaswarupa, Dinesh Rangappa, Y.S Vidya, H Nagabhushana, S.C Prashantha (2019), Sunlight photocatalytic performance of Mg-doped nickel ferrite synthesized by a green sol-gel route, Journal of Science: Advanced Materials and Devices, 4(1), 89-100 Apparao R Chavan, Jitendra S Kounsalye, Rahul R Chilwar, Swati B Kale, K.M Jadhav (2018), Cu2+substituted NiFe2O4 thin films via spray pyrolysis technique and their high-frequency devices application, Journal of Alloys and Compounds,769, 1132-1145 A Manikandan, L John Kennedy, M Bououdina, J Judith Vijaya (2014), Synthesis, optical and magnetic properties of pure and Co-doped ZnFe2O4 45 nanoparticles by microwave combustion method, Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 349, 249-258 10 Aparna Nadumane, Krushitha Shetty, K.S Anantharaju, H.P Nagaswarupa, Dinesh Rangappa, Y.S Vidya, H Nagabhushana, S.C Prashantha (2019), “Sunlight photocatalytic performance of Mg-doped nickel ferrite synthesized by a green sol-gel route”, Journal of Science: Advanced Materials and Devices, 4(1), 89-100 11 Darrell J Irvine, Melissa C Hanson, Kavya Rakhra and Talar Tokatlian (2015), “Synthetic Nanoparticles for Vaccines and Immunotherapy”, ACS Publications, 115 (19), 11109-11146 12 E Ranjith Kumar, Ch Srinivas, M.S Seehra, M Deepty, I Pradeep, A.S Kamzin, M.V.K Mehar, N Krisha Mohan (2018), “Particle size dependence of the magnetic, dielectric and gas sensing properties of Co substituted NiFe2O4 nanoparticles”, Sensors and Actuators A: Physical, 279, 10-16 13 Gang Huang,Xinchuan Du, Feifei Zhang Dongming Yin and Limin Wang (2015), A Facile Molten-Salt Route for Large-Scale Synthesis of NiFe2O4 Nanoplates with Enhanced Lithium Storage Capability, Chemistry A European Journal, 21, 14140-14145 14 Guo, Ming-Zhi & Maury-Ramirez, Anibal & Poon, Chi Sun (2015), Selfcleaning ability of titanium dioxide clear paint coated architectural mortar and its potential in field application, Journal of Cleaner Production, 112, 10, 1016 15 Guozhong Cao (2011), “Nanostructures and nanomaterials: synthesis, Properties and Applications”, published by: Imperial College press 16 J.Y Patil, D.Y Nadargi, J.L Gurav, I.S Mulla, S.S Suryavanshi (2014), Synthesis of glycine combusted NiFe2O4 spinel ferrite: A highly versatile gas sensor, Materials Letters, 124, 144-147 46 17 Kebede K Kefeni, Bhekie B Mamba, Titus A.M Msagati (2017), Application of spinel ferrite nanoparticles in water and wastewater treatment: A review, Separation and Purification Technology,188, 399-422 18 Kebede Keterew Kefeni, Bhekie B Mamba (2020), Photocatalytic application of spinel ferrite nanoparticles and nanocomposites in wastewater treatment: Review, Sustainable Materials and Technologies, 23, e00140 19 Loan T T Nguyen, Lan T H Nguyen¸ N T T Hang, Nguyen Quang Hai, Vu Thi Hau, Duy Trinh Nguyen, To-Uyen T Dao (2019), Influence of fuel on the structure, morphology, magnetic properties and photocatalytic activity of NiFe2O4 nanoparticles, Asian Journal of Chemistry, Vol 31 (12), 2865-2870 20 K C Patil, M S Hegde, Tanu Rattan, S T Aruna (2008), Chemistry of Nanocrystalline Oxide Materials: Combustion synthesis, Properties and Applications, World Scientific Publishing Co Pte Ltd 21 Kashinath C.Patil S T A, Tanu Mimani (2002), "Combustion synthesis: an update", Current Opinion in Solid State annd Materials Science, 6, 507-512 22 Mostafa Khaksar, Davar M Boghaei, Mojtaba Amini (2015), “Synthesis, structural characterization and reactivity of manganese tungstate nanoparticles in the oxidative degradation of methylene blue”, Comptes Rendus Chimie, 18, 199-203 23 M Sundararajan, L John Kennedy, P Nithya, J Judith Vijaya, M Bououdina (2017), Visible light driven photocatalytic degradation of rhodamine B using Mg doped cobalt ferrite spinel nanoparticles synthesized by microwave combustion method, Journal of Physics and Chemistry of Solids, 108, 61-75 24 M Sundararajan, V Sailaja, L John Kennedy, J Judith Vijaya (2017), Photocatalytic degradation of rhodamine B under visible light using 47 nanostructured zinc doped cobalt ferrite: Kinetics and mechanism, Ceramics International, 43, 540-548 25 Muhammad Mujahid, Rafi Ullah Khan, Muhammad Mumtaz, Mubasher, Sumair Ahmed Soomro, Shafiq Ullah (2019), NiFe2O4 nanoparticles/MWCNTs nanohybrid as anode material for lithium-ion battery,Ceramics International, 45(7), 8486-8493 26 P Annie Vinosha, Belina Xavier, A Ashwini, L Ansel Mely, S Jerome Das (2017),Tailoring the photo-Fenton activity of nickel ferrite nanoparticles synthesized by low-temperature coprecipitation technique, Optik, 137, 244-253 27 Rimi Sharma, Sonal Singhal (2013), Structural, magnetic and electrical properties of zinc doped nickel ferrite and their application in photo catalytic degradation of methylene blue, Physica B, 414, 83-90 28 Sidra Zawar, Shahid Atiq, Saira Riaz, Shahzad Naseem (2016), Correlation between particle size and magnetic characteristics of Mnsubstituted ZnFe2O4 ferrites, Superlattices and Microstructures, 93, 50-56 29 Sharareh Mirzaee, Yashar Azizian-Kalandaragh, Parisa Rahimzadeh (2020), Modified co-precipitation process effects on the structural and magnetic properties of Mn-doped nickel ferrite nanoparticles, Solid State Sciences,99, 106052 30 Ting Luo, Xianhua Hou, Qian Liang, Guangzu Zhang, Fuming Chen, Yingchun Xia, Qiang Ru, Lingmin Yao, Yuping Wu (2018), The influence of manganese ions doping on nanosheet assembly NiFe2O4 for the removal of Congo red, Journal of Alloys and Compounds, 763, 771-780 31 V.D Sudheesh, Nygil Thomas, N Roona, P.K Baghya, Varkey Sebastian (2017), Synthesis, characterization and influence of fuel to oxidizer ratio on the properties of spinel ferrite (MFe2O4, M = Co and Ni) prepared by solution combustion method, Ceramics International, 43(17), 15002-15009 48 32 Xiaojun Guo, Dianguo Wang (2019), Photo-Fenton degradation of methylene blue by synergistic action of oxalic acid and hydrogen peroxide with NiFe2O4 hollow nanospheres catalyst, Journal of Environmental Chemical Engineering, 7(1), 102814 33 Xinliang Hui, Yicheng Wang, Dandan Wen, Zhiyong Zhong, Huaiwu Zhang, Fei Ye and Feiming Bai (2014), Self-assembled 1-3D Pb(ZrTi)O3NiFe2O4 magnetoelectric nanocomposite films with narrow FMR linewidth, Materials Research Express, 1(2), 025011 34 Xiaowei Li, Haifen Xu, Li Wang, Lei Zhang, XiaoFeng Cao, YanChuan Guo (2018), Spinel NiFe2O4 nanoparticles decorated BiOBr nanosheets for improving the photocatalytic degradation of organic dye pollutants, Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers, 85, 257-264 35 Yuanzhi Hong, Ao Ren, Yinhua Jiang, Jinhua He, Lisong Xiao, Weidong Shi (2015), Sol–gel synthesis of visible-light-driven Ni(1−x)Cu(x)Fe2O4 photocatalysts for degradation of tetracycline, Ceramics International, 41(1), 1477-1486 49 PHỤ LỤC Giản đồ XRD mẫu CNF0 ÷ CNF10 nung 500oC Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - NF1245 200 190 180 d=2.510 170 160 150 140 130 d=1.473 110 100 90 d=1.703 60 50 40 d=1.275 d=1.604 70 d=1.646 d=2.951 80 d=2.081 Lin (Cps) 120 30 20 10 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: HangTN NF1245.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 34.340 ° - Right Angle: 36.710 ° - Left Int.: 26.3 Cps - Right Int.: 32.1 Cps - Obs Max: 35.730 ° - d (Obs Max): 2.511 - Max Int.: 146 Cps - Net Height: 117 Cps - FWHM: 0.421 ° - Chord Mid.: 35.734 ° - Int Br 00-054-0964 (*) - Trevorite, syn - NiFe2O4 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.33673 - b 8.33673 - c 8.33673 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - 579.412 - F21 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen mẫu CNF0 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CNF2 300 290 280 270 260 250 d=2.521 240 230 220 210 200 190 170 160 150 d=2.959 140 130 110 90 d=1.606 100 d=1.474 120 d=2.089 80 70 60 d=1.271 d=1.704 Lin (Cps) 180 50 40 30 20 10 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: HuongTN CNF2.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 1) Left Angle: 34.250 ° - Right Angle: 36.830 ° - Left Int.: 66.4 Cps - Right Int.: 62.0 Cps - Obs Max: 35.592 ° - d (Obs Max): 2.520 - Max Int.: 210 Cps - Net Height: 146 Cps - FWHM: 0.512 ° - Chord Mid.: 35.556 ° - Int Br 00-054-0964 (*) - Trevorite, syn - NiFe2O4 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.33673 - b 8.33673 - c 8.33673 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - 579.412 - F21 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen mẫu CNF2 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CNF4 300 290 280 270 260 250 240 230 d=2.517 220 210 200 190 170 160 150 d=2.951 Lin (Cps) 180 140 130 d=1.474 120 100 90 d=1.606 d=2.085 110 80 60 50 d=1.273 d=1.705 70 40 30 20 10 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: HuongTN CNF4.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 1) Left Angle: 34.100 ° - Right Angle: 36.680 ° - Left Int.: 60.4 Cps - Right Int.: 51.8 Cps - Obs Max: 35.646 ° - d (Obs Max): 2.517 - Max Int.: 192 Cps - Net Height: 137 Cps - FWHM: 0.572 ° - Chord Mid.: 35.604 ° - Int Br 00-054-0964 (*) - Trevorite, syn - NiFe2O4 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.33673 - b 8.33673 - c 8.33673 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - 579.412 - F21 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen mẫu CNF4 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CNF6 300 290 280 270 260 d=2.522 250 240 230 220 210 200 190 170 160 d=2.961 150 140 130 100 d=1.607 110 d=1.475 120 d=2.088 90 80 d=1.706 70 60 d=1.272 Lin (Cps) 180 50 40 30 20 10 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: HuongTN CNF6.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 1) Left Angle: 34.340 ° - Right Angle: 36.860 ° - Left Int.: 75.3 Cps - Right Int.: 68.0 Cps - Obs Max: 35.553 ° - d (Obs Max): 2.523 - Max Int.: 217 Cps - Net Height: 145 Cps - FWHM: 0.478 ° - Chord Mid.: 35.535 ° - Int Br 00-054-0964 (*) - Trevorite, syn - NiFe2O4 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.33673 - b 8.33673 - c 8.33673 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - 579.412 - F21 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen mẫu CNF6 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CNF8 300 290 280 270 260 250 240 230 220 210 200 190 160 150 140 130 120 d=2.524 d=2.704 170 d=3.686 Lin (Cps) 180 110 100 20 d=1.258 d=1.311 d=1.278 30 d=1.368 40 d=1.488 50 d=1.453 d=1.606 60 d=1.574 70 d=1.695 80 d=1.843 d=2.214 90 10 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: HuongTN CNF8.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 13 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° - X: 1) Left Angle: 34.250 ° - Right Angle: 36.710 ° - Left Int.: 54.7 Cps - Right Int.: 52.0 Cps - Obs Max: 35.528 ° - d (Obs Max): 2.525 - Max Int.: 124 Cps - Net Height: 71.1 Cps - FWHM: 0.523 ° - Chord Mid.: 35.486 ° - Int Br 00-054-0964 (*) - Trevorite, syn - NiFe2O4 - Y: 79.17 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.33673 - b 8.33673 - c 8.33673 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - 579.412 - F21= 01-089-0598 (C) - Hematite, syn - alpha-Fe2O3 - Y: 95.01 % - d x by: - WL: 1.5406 - Rhombo.H.axes - a 5.03800 - b 5.03800 - c 13.77600 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 120.000 - Primitive - R-3c (167) - - 302.8 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen mẫu CNF8 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - CNF10 300 290 280 270 260 d=2.521 250 240 230 220 210 200 190 170 d=2.962 160 150 140 130 d=1.606 110 100 90 70 60 d=1.273 d=1.700 80 50 40 d=1.256 d=1.247 120 d=1.475 d=2.088 Lin (Cps) 180 30 20 10 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: HuongTN CNF10.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Temp.: 25 °C (Room) - Time Started: 12 s - 2-Theta: 20.000 ° - Theta: 10.000 ° - Chi: 0.00 ° - Phi: 0.00 ° 1) Left Angle: 33.950 ° - Right Angle: 36.470 ° - Left Int.: 84.2 Cps - Right Int.: 78.8 Cps - Obs Max: 35.587 ° - d (Obs Max): 2.521 - Max Int.: 220 Cps - Net Height: 139 Cps - FWHM: 0.614 ° - Chord Mid.: 35.530 ° - Int Br 00-054-0964 (*) - Trevorite, syn - NiFe2O4 - Y: 100.00 % - d x by: - WL: 1.5406 - Cubic - a 8.33673 - b 8.33673 - c 8.33673 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Face-centered - Fd-3m (227) - - 579.412 - F21 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen mẫu CNF10 80 PHỤ LỤC Phổ hồng ngoại mẫu CNF0 ÷CNF10 Phổ hồng ngoại mẫu CNF0 Phổ hồng ngoại mẫu CNF2 Phổ hồng ngoại mẫu CNF4 Phổ hồng ngoại mẫu CNF6 Phổ hồng ngoại mẫu CNF8 Phổ hồng ngoại mẫu CNF10 ... trúc, tính chất NiFe2O4, tiến hành thực đề tài: ? ?Tổng hợp, nghiên cứu đặc trƣng cấu trúc hoạt tính quang xúc tác nano spinel NiFe2O4 pha tạp Co2+ ” Chƣơng TỔNG QUAN 1.1 Vật liệu nano 1.1.1 Định... NGUYÊN TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TRẦN THỊ MAI ANH TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƢNG CẤU TRÚC VÀ HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA NANO SPINEL NiFe2O4 PHA TẠP Co2+ Ngành: Hóa vơ Mã số: 440 113 LUẬN VĂN THẠC... hƣởng ion kim loại pha tạp đến cấu trúc, tính chất vật lí, hóa học, điện, từ hoạt tính xúc tác NiFe2O4 đƣợc nhiều tác giả quan tâm nghiên cứu [7,8,12,25,28,35] Các mẫu NiFe2O4 pha tạp ion Cu2+ (CuxNi1-xFe2O4,