Nghiên cứu tổng hợp các oxit hỗn hợp kích thƣớc nanomet ce 0 75 zr0 25o2 , ce 0 5 zr0 5o2 và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của chúng

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM ĐÀM THU HIẾU NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP CÁC OXIT HỖN HỢP KÍCH THƯỚC NANOMET Ce0.75Zr0.25O2, Ce0.5Zr0.5O2 VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA CHÚNG Chun ngành : Hố vơ Mã số : 60 44 0113 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS LÊ HỮU THIỀNG Thái Nguyên, năm 2015 Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN tnu.edu.vn/ LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: đề tài thân thực Các số liệu, kết đề tài trung thực chưa công bố cơng trình khác Nếu sai thật tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm Thái nguyên, tháng năm 2015 Tác giả luận văn Đàm Thu Hiếu LỜI CẢM ƠN Luận văn thực phòng thí nghiệm Hóa Học Trường Đại Học Sư Phạm – Đại Học Thái Nguyên Để hồn thành luận văn tơi nhận nhiều động viên, giúp đỡ nhiều cá nhân tập thể Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Lê Hữu Thiềng hết lòng giúp đỡ tạo điều kiện tốt cho em hoàn thành luận văn Em xin chân thành cảm ơn thầy giáo, cô giáo ban Giám hiệu, phòng đào tạo, khoa Hóa học - trường Đại học Sư phạm, Đại học Thái Nguyên tạo điều kiện thuận lợi cho em suốt trình học tập nghiên cứu thực đề tài Xin chân thành cảm ơn cán phòng máy XRD, SEM, BET,Viện Khoa học Vật liệu, phòng máy IR, Viện Hóa học - Viện Hàn lâm Khoa học Cơng nghệ Việt Nam; phòng máy TEM - Viện Vệ sinh Dịch tễ Trung Ương; bạn bè đồng nghiệp động viên, giúp đỡ nhiệt tình, tạo điều kiện thuận lợi cho suốt trình, nghiên cứu thực đề tài Xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn đến gia đình, người không ngừng động viên, hỗ trợ tạo điều kiện tốt cho suốt thời gian học tập thực luận văn Mặc dù có nhiều cố gắng, song thời gian có hạn, khả nghiên cứu thân hạn chế nên kết nghiên cứu nhiều thiếu sót Em mong nhận góp ý, bảo thầy cô giáo, bạn đồng nghiệp người quan tâm đến vấn đề trình bày luận văn để luận văn hoàn thiện Xin trân trọng cảm ơn! Thái Nguyên, tháng năm 2015 Tác giả Đàm Thu Hiếu MỤC LỤC Trang Lời cam đoan i Lời cảm ơn .ii Mục lục .iii Danh mục ký hiệu, chữ viết tắt iv Danh mục bảng v Danh mục vi hình MỞ ĐẦU Chương 1: TỔNG QUAN 1.1 Một số phương pháp tổng hợp vật liệu nano 1.1.1 Phương pháp gốm truyền thống 1.1.2 Phương pháp đồng tạo phức 1.1.3 Phương pháp đồng kết tủa 1.1.4 Phương pháp sol – gel 1.1.5 Phương pháp thủy nhiệt 1.1.6 Phương pháp tổng hợp đốt cháy 1.2 Các phương pháp xác định đặc trưng vật liệu 1.2.1 Phương pháp phân tích nhiệt 1.2.2 Phương pháp nhiễu xạ tia Rơnghen (X – ray Diffraction - XRD) 1.2.3 Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM – Transmission Electron Microscopy) 1.2.4 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM – Scanning Electron Microscopy) 1.2.5 Phương pháp đo diện tích bề mặt (BET – Brunauer Emmett Teller) 10 1.2.6 Phương pháp phổ hấp thụ hồng ngoại 11 1.3 Phương pháp trắc quang 12 1.4 Tình hình nghiên cứu oxit hỗn hợp hệ đất – Zirconi 13 1.4.1 CeO2 – ZrO2 13 1.4.2 Ce1 – xZrxO2 14 1.4.3 CexZr1-xO2 18 Chương 2: THỰC NGHIỆM .22 2.1 Hóa chất thiết bị 22 2.1.1 Hóa chất 22 2.1.2 Thiết bị 22 2.2 Tổng hợp oxít 23 2.2.1 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến tạo thành pha tinh thể kích thước hạt Ce0.75Zr0.25O2 24 2.2.2 Khảo sát số yếu tố ảnh hưởng đến tạo thành pha tinh thể kích thước hạt Ce0.5Zr0.5O2 25 2.2.3 Hình thái học, diện tích bề mặt riêng mẫu tối ưu 26 2.2.4 Sử dụng Ce0.75Zr0.25O2, Ce0.5Zr0.5O2 làm xúc tác phản ứng quang hóa khử màu metylen xanh 26 Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 28 3.1 Tổng hợp oxit Ce0.75Zr0.25O2 28 3.1.1 Kết khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến tạo thành pha tinh thể kích thước hạt Ce0.75Zr0.25O2 28 3.1.2 Hình thái học, diện tích bề mặt riêng mẫu tối ưu Ce0.75Zr0.25O2 34 3.2 Tổng hợp oxit Ce0.5Zr0.5O2 37 3.2.1 Kết khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến tạo thành pha tinh thể kích thước hạt Ce0.5Zr0.5O2 37 3.2.2 Hình thái học, diện tích bề mặt riêng mẫu tối ưu Ce0.5Zr0.5O2 43 Số hóa Trung tâm Học liệu - ĐHTN http://www.lrctnu.edu.vn/ 3.3 Kết sử dụng Ce0.75Zr0.25O2 , Ce0.5Zr0.5O2 nano làm xúc tác phản ứng quang hóa khử màu metylen xanh 46 Số hóa Trung tâm Học liệu - ĐHTN tnu.edu.vn/ 3.3.1 Dựng đường chuẩn xác định nồng độ metylen xanh 46 3.3.2 Đánh giá khả xúc tác quang hóa vật liệu tổng hợp 47 KẾT LUẬN .50 TÀI LIỆU THAM KHẢO .51 PHỤ LỤC .Error! Bookmark not defined Số hóa Trung tâm Học liệu - ĐHTN tnu.edu.vn/ DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Tên viết tắt Tên đầy đủ BET Brunauer- Emmett-Teller (Đo diện tích bề mặt riêng) DMC dimethyl carbonate DSC Differential scanning calorimetry (phân tích nhiệt vi sai) DTA Differential Thermal Analysis (phân tích nhiệt vi sai) IR Infrared spectroscopy (Phổ hồng ngoại) PVA Poli vinyl ancol SEM Scanning Electron Microscopy (Kính hiển vi điện tử quét) SHS Self Propagating High Temperature Synthesis Process TGA Thermo Gravimetric Analysis-TGA (Phân tích nhiệt trọng lượng) TEM Transnission Electron Microscopy (Kính hiển vi điện tử truyền qua) XRD X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ Rơnghen) Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN iv http://www lrctnu.edu.vn/ DANH MỤ BẢNG T Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN 41 http://www.lrctnu.edu.vn/ Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN 42 http://www.lrctnu.edu.vn/ Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN 43 http://www.lrctnu.edu.vn/ Phụ lục 9: Kết chụp BET Ce0,75Zr0,25O2 Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN 44 http://www.lrctnu.edu.vn/ Phụ lục 10: Kết chụp BET Ce0,5Zr0,5O2 Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN 45 http://www.lrctnu.edu.vn/ Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN 46 http://www.lrctnu.edu.vn/ Số hóa Trung tâm Học liệu ĐHTN 47 http://www.lrctnu.edu.vn/ Số hóa Trung tâm Học liệu - ĐHTN http://www.lrc-tnu.edu.vn/ ... trên, thực đề tài Nghiên cứu tổng hợp oxit hỗn hợp kích thước nanomet Ce0 .7 5Zr0. 25O 2, Ce0 . 5Zr0. 5O2 khảo sát hoạt tính quang xúc tác chúng Số hóa Trung tâm Học liệu - ĐHTN tnu.edu.vn/ Chương TỔNG... Hình 3 .5 Giản đồ XRD mẫu tỷ lệ mol Ce /Zr /glyxin khác .33 Hình 3.6 Ảnh TEM oxit Ce0 .7 5Zr0. 25O2 35 Hình 3.7 Ảnh SEM oxit Ce0 .7 5Zr0. 25O2 36 Hình 3.8 Ảnh oxit Ce0 .7 5Zr0. 25O2 tối... pha tinh thể kích thước hạt Ce0 . 5Zr0. 5O2 25 2.2.3 Hình thái học, diện tích bề mặt riêng mẫu tối ưu 26 2.2.4 Sử dụng Ce0 .7 5Zr0. 25O 2, Ce0 . 5Zr0. 5O2 làm xúc tác phản ứng quang hóa khử