Khóa luận tốt nghiệp Sư phạm Vật lý: Trích xuất tính chất của vật liệu kim loại trong đơn lớp TMDC bằng tính toán giải tích

chiều dai chắn và hang số điện môi trở nên vô củng quan trọng trong nghiên cứu vẻ các loại vật liệu hai chiều này và phát triển những ứng dụng của nó trong xây dựng các thiết bị điện tử

_— BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO _TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHAM TP HO CHÍ MINH

KHOA VẬT LÍ

Lê Hoàng Việt

KHÓA LUẬN TÓT NGHIỆP

GIẢI TÍCH

Chuyên ngành: Sư phạm vật lý

TP Hồ Chí Minh, năm 2024

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO _ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HÒ CHÍ MINH

KHOA VAT LÍ

Người thực hiện; Lê Hoang Việt

Người hướng dân khoa học: GS TSKH Lê Văn Hoàng

TP Hồ Chi Minh, năm 2024

MBEIE:::cicciiegieiioeiiasioeitiiiiiatitosiiisiiisit:21114110411161116511061518553651863156315651565450851863356353965586 i BUCA OW csscsscssccsscssacarasacsscusnzasceansecssessessusvessosauanciseaiseacssacssaesaetiseaissacinscianassasizerieesel ii

DANH MỤC HINH ANH ĐỎ THỊ, 22 2212 1 2ú 2.2000 xe, iii

BCC ee 8

12 Bxciton trong don Lop TMDG \ sc0cssscccsrcssecsssassseasssssseassnessecsssosssecsnsaseaaes 9

1.2.1 Thế Keldysh cho exciton trong đơn lớp TMDC 552 10

1.2.2 Phương trình Schrodinger dừng cho chuyén động tương đối củaexciton trong đơn lớp kim loại TMDC 5S sscs<eereeeerrerrersrre Il Chương 2 Biểu thức giải tích cho mức năng lượng của exciton trung hoa trong

dpniHfB TT HE” tátittii6i:ã:4:1411155151515055151515311511250121515153515155551551255313565125153515125552722525252 13

2.1 Biểu diễn đại số cho Hamiltonian của exciton trong TMDC THỊ2.2 Lý thuyết nhiễu loạn cho exciton trung hoa trong đơn lớp TMDC 14

23 ‹-(aiiiiiẳiẳẳảdảdddảadảảäẰỒẳ 18

2.4 Biêu thức giải tích cho mức năng lượng ở trạng thai co bản ns 19

Chương 3 Trích xuất thông tin vật liệu của một số vật liệu TMDC 22

3.1 Biểu thức giải tích cho thông tin vật liệu - -22-522522222xc2xve2 22 3.2 Trích xuất thông tin của một số vật liệu TMDC - 2-52 55z+cs2 24

Kệ hiện vĩ Wan AG LO daugagaaaaanaiaodoioiaiodddtdordidrtotoooataaaaiasassai 29 PHUN 2.1 1.21 - 42/222/2420112131201220.122022/12421352031123322332.:322 31

Tài HlệphiamlKHäG asc csisccsscasisss sssssesazssasscasssasssassesazssasscasscaszsessoasaassusaasssazzsesssesseasinca 33

Lời cảm ơn

Tôi xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến thầy hướng dẫn GS TSKH Lê Văn

Hoàng Thay đã đặt van dé nghiên cứu, tận tình hướng dẫn và tạo điều kiện tốt nhất

dé tôi tham gia nghiên cứu khoa học và hoàn thành khoá luận.

Tôi xin cám ơn tất cả các thầy cô ở khoa vật lý trưởng đại học sư phạm TP.

HCM đã truyền thụ những kiến thức khoa học trong suốt quá trình theo học tập tại

trường.

Tôi cám ơn các thành viên ở bộ môn vật lý lý thuyết đã tạo điều kiện thuận

lợi cho tôi tập trung hoàn thành khoá luận trong thời gian sớm nhất.

Xin cám ơn tat cả các thành viên trong nhóm nghiên cứu đã giúp đỡ và hỗtrợ, ủng hộ, cho mượn phòng nghiên cứu dé tạo điều kiện thuận lợi nhất cho tôihoàn thành khoá luận tốt nghiệp

Cuối cùng, xin cám on gia đình luôn hỗ trợ và động viên tôi trong thời gian

hoàn thành khoá luận.

Tp Hồ Chí Minh, tháng 04 năm 2024.

DANH MỤC HÌNH ANH ĐỎ THỊ

Hinh 1.1: Mô hình exciton trung hoả - cá cánh, 6

Hình 1.2: Quang phô hap thụ của exciton trong tinh the Copper (I) Oxide được

Ôn 4á 6

Hình 1.3: Mức nang lượng của exCItO SH HH HH 7

Hình 1.4: (a) Exciton Wannier-Mott exciton và (b) Frenkel exeiton 7

DANH MỤC BANG BIEU Bang 3.1: Các tham số cau trúc cho đơn lớp TMD với chất WSe;¿ 25

Bang 3.2: Các tham số cau trúc cho đơn lớp TMD với chất WS; - 26Bảng 3.3: Các tham số cau trúc cho đơn lớp TMDC với chất MoSe;, MoTe 28

IV

Mở đầu

1 Tính cấp thiết của đề tài/ Lý đo chọn đề tài

Việc nghiên cứu về vật liệu nano hai chiều như đơn lớp kim loại dichalcogenides (TMDC) đã trở thành mũi nhọn nghiên cứu khoa học về vật liệu trong những năm gan đây ca vẻ lý thuyết [4] [17] lẫn thực nghiệm [9], [16] nhờ

những đặc tính đặc tính đặc biệt của exciton với tương tác Coulomb mạnh giữa

điện tử và lỗ trống của nó va các ứng dụng của exciton của TMDC trong thực tiễn

đã được nghiên cứu trong thời gian gần đây [12] [13] [14]

Việc phát triển các phương pháp trích xuất thông tin của vật liệu như khói

lượng rút gọn chiều dai chắn và hang số điện môi trở nên vô củng quan trọng trong

nghiên cứu vẻ các loại vật liệu hai chiều này và phát triển những ứng dụng của nó

trong xây dựng các thiết bị điện tử dựa trên các mức năng lượng liên kết của exciton

trong TMDC.

Gan đây đã có những nghiên cứu dé xuất các phương pháp trích dẫn các

thông tin nay ca về thực nghiệm và lý thuyết Vẻ thực nghiệm, việc trích xuất khối

lượng hiệu dụng của exciton vả lỗ trồng có thé được thực hiện một cách chính xác

thông qua phương pháp quang phô phat xạ theo góc (angle-resolved photoemission

spectroscopy - ARPES) [23], [24] Tuy nhiên phương pháp nay vô cùng tốn kém và

không tối ưu để thực hiện

Một số phương pháp lý thuyết được đề nghị đẻ trích xuất hiệu quả khối

lượng rút gọn của exciton vả một trong những phương pháp đó là phương pháp lý

thuyết ham mật độ (density functional theory - DFT) [13] Hơn nữa một phương

pháp lý thuyết mới dùng đẻ trích xuất thông của vật liệu dựa trên phân tích phô

năng lượng exction-từ đã có những kết quả tốt khi áp dụng cách cận đại số và

phương pháp fitting đã thành công trích dẫn khối lượng rút gọn, chiều dai chắn và

hang số điện môi của hai đơn lớp kim loại là WSe2 và WS: [17] Điều này đã gợi ¥

cho tác giả một phương pháp trích xuất thông tin vật liệu của TMDC mới: Sử dụng biéu thức giải tích cho vật liệu phụ thuộc vào năng lượng dé trích xuất thông tin của

vật liệu một cách đơn giản, hiệu quả và có ý nghĩa thực tiễn trong việc nghiên cứu

các thiết bị điện tử sử dụng TMDC.

Các phương pháp nghiên cứu tính chat vật liệu của exciton đã cho ra các kếtquả nghiên cứu có ý nghĩa thực tiễn cao [17] Bên cạnh dó, các nghiên cứu về nănglượng của exciton bằng lý thuyết nhiễu loạn và phương pháp số phát triển trong

những năm gần đây đã tạo điều kiện xây dựng biểu thức năng lượng giải tích cho

exciton trung hoà trong đơn lớp TMDC.

Việc xây dựng biểu thức exciton có ý nghĩa lớn trong việc nghiên cứu sự

phụ thuộc của năng lượng vảo các tham số vật liệu và sự nhạy cảm của các thông số này đối với mức năng lượng Bên cạnh đó, việc trích xuất các thông tin sẽ trở nên

dé dang hơn khi đã có biéu thức giải tích, tạo điều kiện cho các nghiên cứu vẻ vật liệu và tạo ra mức năng lượng theo ý muốn trong kỹ thuật vật liệu có thê tham khảo việc trích xuất thông tin vật liệu bằng các mức năng lượng mong muốn qua biểu

thức giải tích.

2 Mục đích nghiên cứu

Trong nghiên cứu này, tôi sẽ trình bày một cách tông quát về khái niệm và lịch sử phát triển của exciton, từ đó sử dụng lý thuyết nhiễu loạn đẻ tìm năng lượng

bậc không cho exciton trung hoa trong đơn lớp kim loại TMDC.

Sử dụng biêu thức năng lượng của exciton ở các trạng thái 1s, 2s, 3s dé xây

dựng được biểu thức cho ba thông số vật liệu của đơn lớp kim loại chuyên tiếp hai

cogenide (Transition metal dichalcogenides - TMDC) xây dựng biểu thức giải tích

về mỗi liên hệ giữa các thông số vật liệu: khối lượng rút gọn hiệu dụng của exciton,

hằng số điện môi của lớp môi trường và độ dài chắn vào các mức năng lượng ở

trạng thai Is, 2s, 3s.

Sử dụng biéu thức giái tích về mỗi liên hệ giữa các thông số vật liệu: khối lượng rút gọn hiệu dụng của exciton, hằng số điện môi của lớp môi trường và độ dài

chắn vào các mức năng lượng ở trạng thái 1s, 2s, 3s đẻ trích xuất các thông số vật

liệu nảy của các chất: WS;, MoSe› MoTe2, WSe;.

So sánh kết quả của các thông sé vat ligu về khối lượng rút gọn hiệu dụngcủa exciton, hằng số điện môi của lớp môi trường và độ dai chắn của các chấtTMDC: WS; MoSe2, MoTe2, WSe; với các kết quả thực nghiệm thu được trongcông trình [13] và các công trình thực nghiệm [17] và nhận xét về kết quả thu được

khi sử dung phương pháp trích xuất bằng biểu thức giải tích của các thông số theo

mức năng lượng của eXciton.

3 Pham vi nghiên cứu

Trong công trình này, tôi sẽ trình bảy tông quát về Haniltonian cho exciton

trung hoa trong đơn lớp TMDC trong từ trường và sử dụng lý thuyết nhiễu loạn dé

giải phương trình schrodinger Từ đó tìm ra biểu thức giải tích cho exciton trong

đơn lớp TMDC ở các trạng thái Is, 2s và 3s.

Nghiên cứu này cũng chỉ xây dựng những thông số vật liệu ở nhiệt độ thấp

dé bỏ qua ảnh hướng của nhiệt do hiệu ứng Stark [22], và chỉ xét exciton ở trạng

thái ns từ đó xây dựng biểu thức trích xuất các thông số vật liệu của các kim loại

TMDC thông dụng là: WS2, MoSe2, MoTe2, WSe2.

4 Phương pháp nghiên cứu

Ở chương |, tôi sẽ sử dụng phương pháp nghiên cứu tông hợp vả phân tích

các bài nghiên cứu vẻ exciton để xây dựng bức tranh tổng quát về exciton va nêutông quát về lịch sử của tim ra va một số tính chat tông quát của exciton

Trong chương 2, tôi sẽ xây dựng lý thuyết biêu thức Hamiltonian choexciton trung hoà trong đơn lớp TMDC và trình bày một cách tông quát về lý thuyết

nhiễu loạn có điều tiết cho exciton trong đơn lớp TMDC Bên cạnh đó tôi cũng sẽ

đưa ra được công thức giải tích của năng lượng exciton trong các trạng thái Is, 2s,

3s.

Ở chương 3 tôi sẽ sử dụng biéu thức giải tích cho exciton và phương pháp

giải tích để xây dựng biểu thức giái tích cho các thông số vật liệu: khối lượng rút

gọn hiệu dụng của exciton, hằng số điện môi của lớp môi trường và độ dải chắn kết

hợp với số liệu thực nghiệm của năng lượng exciton [16], [17] [18] Giải hệ phương trình ta có được biéu thức cho các thông số vật liệu.

Tôi cũng sẽ sử dụng biểu thức giải tích tìm được ở các chương trước đẻ

trích xuất các thông số vật liệu của các kim loại TMDC thông dụng là: WS;, MoSe:,MoTez, WSe trong chương này So sánh kết quả tìm được với các nghiên cứu vềtrích xuất thông tin của các đơn lớp này trong công trình [13], [17]

Ở phan kết quả và thảo luận, tôi sẽ thống kê lại những kết quả thu được trong quá trình nghiên cửu vả hướng phát trién tiếp theo của dé tải.

5 Cấu trúc của khoá luận tốt nghiệp

Khoá luận gồm 3 chương:

Chương 1: Tổng quan về exciton

Trong nội dung này, tôi sẽ trình bay sơ lược vẻ lịch sử phát hiện exciton Sự

tồn tại của exciton đã lam xuất hiện quang phô hấp thụ trong các bán dẫn có thé

nhìn thay qua quang phô hap trụ trong tinh thé Copper (I) oxide được quan sát năm

1951 Các khái niệm, phân loại, tính chất cũng được trình bảy trong nội dung này.

Chương 2: Biéu thức giải tích cho mức năng lượng của exciton trung hoa trong

đơn lớp TMDC

Ở chương này, tôi sẽ trình bày sơ lược về lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết

và áp dụng mô hình này triển khai năng lượng đến bồ chính bậc s cho exciton trong

TMDC trong trạng thái cơ bản.

Biêu thức năng lượng bậc không của exciton trung hoà trong TMDC ở

trạng thai Is, 2s và 3s sẽ được đưa ra trong chương nay.

Chương 3: Trích xuất thông tin vật liệu của một số kim loại TMDC

Ở chương này, tôi sẽ xây đựng biểu thức dùng đẻ trích xuất thông tin vật liệu

cho đơn lớp TMDC tir biểu thức giải tích năng lượng của exciton Sử dụng biéu thức thông tin vật liệu của exciton được tim ở trên dé trích xuất thông tin trong một

số chat dang được quan tâm trong lý thuyết va thực nghiệm: MoTe;, MoSe;, WS;,WSe;, so sánh kết quả thu được với các kết quả lý thuyết và thực nghiệm

Chương 1 Cơ sé lý thuyết

1.1 Tong quan về exciton

Trong nội dung nay, tôi sẽ trình bày sơ lược ve lịch sử phát hiện exciton Sự

tôn tại của exciton đã làm xuất hiện quang phô hap thụ trong các bán dẫn có thé

nhìn thay qua quang pho hap trụ trong tinh thé Copper (I) oxide được quan sát năm

1951 Các khái niệm, phân loại, tính chất cũng được trình bày trong nội dung này

1.1.1 Lịch sử

Năm 1907, lần đầu tiên quang phô hap thụ của exciton được Becquerel tim

thay trong thực nghiệm trên tinh thê khí hiểm Đến năm 1929, Obreimov va De

Haas phát hiện exciton trong tinh thé phân tử [1].

Nam 1931, trong công trình , Yakov Frenkel lần đầu tiên đề xuất và sử dụng

khái niệm exciton dung dé mô tả sự kích thích của các nguyên tử trong một mạng

tinh thé của chat cách điện Ông cho rằng trạng thái kích thích này có thé di chuyên

như một giả hạt trong mạng tỉnh thê mà không cần có sự dịch chuyên điện tích trong quá trình truyền năng lượng Vào thời điểm này các năng lượng trong mạng tinh thê được dựa trên sơ đồ Bloch, rút ra nhờ phương pháp Hartree-Fock ma chưa

có xét đến sự có mặt của electron [3].

Năm 1937, một mô hình exciton khác được đề xuất bởi hai nha khoa học

khác là Nevill Francis Mott và Gregory Wannier, được gọi là exciton Wannier-Mott.

Mô hình nay của exciton tương tự như cầu trúc của một nguyên tử Hydrogen tén tại

trong bán dẫn tuy nhiên khối lượng lỗ trông và electron lúc này cùng bậc độ lớn chứ

không có sự chênh lệch như hạt nhân với electron trong cấu trúc của nguyên tử

hydrogen [2].

Do đó việc sử dụng gần đúng như trong nguyên tử Hydrogen trong giảiphương trình Schordinger không còn chính xác mà phải xem xét thông qua hệ khối

tâm.

Hình 1.1 M6 hình exciton trung hoa

Nam 1951, trong khi nghiên cứu tinh thé Copper (I) oxide, Gross đã phát

hiện một số quang pho tương tự như quang phỏ của nguyên tử Hydrogen gồm các

vạch hap thụ (Hình 1.1) Ong va các đồng nghiệp cũng đã phát hiện một số tính

chat của exciton trong điện, từ trường, vai trò của exciton trong việc hình thành kha

năng phát quang và quang dân [4] [5].

Năm 1958, Lambert dự đoán sự tồn tại của các cấu trúc exciton mang điện

tích Khái niệm exciton được sử dụng rộng rãi trong vat lý và những nghiên cứu

thực nghiệm đã xác nhận sự ton tại của exciton trong các chất bán dẫn, tỉnh thẻ của

phân tử, chất cách điện và ion [4], [5]

Phô năng lượng của exciton âm được quan sát những năm 90, va quang phô của Copper (I) oxide tương tự như nguyên tử Hydrogen với các vạch tương đối hẹp

` 34 a1 `

Hình 1.2 Quang phô hap thụ của exciton trong tinh thé Copper (1) Oxide

được Gross tìm thấy [5]

1.1.2 Khai niệm

Trong cac chat bán dan, độ rộng của vùng cam (E;) được xác định bằng sựsai khác năng lượng giữa vùng dẫn và vùng hoá trị nằm trong vùng hồng ngoại tớivùng ánh sáng khả kiến Khi chịu một kích thích có mức năng lượng lớn hơn giá trịE¿ này, các điện tử có thể nhảy từ vùng hoá trị lên vùng dẫn và dé lại trong vùnghoá trị một lỗ trống như là một điện tích đương Sau đó, electron đã tương tác với lỗ

6

trồng với tương tác Coulomb Lực này tạo ra một sự cân bằng năng lượng ôn định,

khi đó electron và lỗ trồng không biéu hiện như các hạt mang điện tự do ma liên kếtnhư một cặp không thẻ tách rời Người ta gọi trạng thái liên kết giữa lỗ trống và

exciton trong trường hợp này được xem như lả giả hạt gọi là exciton.

Ta có thé định nghĩa khái niệm exciton như sau: Exciton là một giá hạt được hình thành trong bán dan do sự tương tác giữa electron ở trạng thái kích thích

Exciton có thê được chia làm hai loại, dựa trên năng lượng liên kết cũng

như bán kính hiệu dụng của exciton trong các vật liệu ma chúng ta xét:

a) Wannier-Mott excitons b) Frenkel excitons

¢ Trong chất cách điện

Hang số điện môi của chất cách điện lớn, do đó lỗ trồng và điện tử tương

tác trong bán kính nhỏ, xap xi bằng kích thước của 6 mạng sơ cấp Loại exciton này

được gọi là exciton Frenkel, đặt theo tên của J.Frenkel Do có kích cỡ nhỏ, tương

tác Coulomb mạnh và ít bị ảnh hưởng bởi trường mạng nên năng lượng liên kết nó lớn (trung bình 1.5 eV) Exciton loại này thường được tim thấy trong các mang tinh thê halogenua kim loại kiểm và trong các tinh thé hữu cơ.

¢ Trong các chất bán dẫn

Trong các chất ban dan, điện tử va lỗ trong vẫn tương tác với nhau nhưng các

điện tử có thê di chuyên giữa các nút mạng Do đó exciton có bán kính lớn hơn rấtnhiều lan khoảng cách hãng số mạng tinh thé Mô hình nay được đề xuất bởi hai

nhà khoa hoc Nevill Francis Mott và Gregory Wannier, được gọi là exciton

Wannier-Mott Năng lượng liên kết của exciton thường nhỏ hơn rất nhiều so với

năng lượng của nguyên tử hydrogen (mức trung bình khoảng 0.1 eV) [5] Exciton

loại này cũng có thé tìm thấy trong tinh thê đồng hoá trị như đã trình bày trong công

trình [5] Day cũng chính là loại exciton mà chúng ta xét trong khoá luận.

1.1.4 Tính chất

Exciton trung hoà có thé tham gia vận chuyền nang lượng tương tự như một

hạt mà không tạo ra sự dịch chuyên các điện tích Về mặt cau trúc, exciton trung

hoà có cấu trúc tương tự như nguyên tử Hydrogen nhưng có bán kính lớn hơn và

năng lượng liên kết nhỏ hơn Khối lượng hiệu dụng của electron va lỗ trồng của

exciton cũng cùng bậc độ lớn, do đó trong hamiltonian không thé chi xét khối lượng

của hạt nhân như trong nguyên tử Hydrogen.

Không phải chỉ có một mức exciton mà có các dai mức exciton gián đoạn.

Quang phổ hap thụ của exciton là phd gian đoạn gồm cách vạch tương tự như nguyên tử của Hydrogen Sự tôn tại của exciton được chứng tỏ trong thực nghiệm

của phát hiện các vùng phô hắp thụ gần bờ hấp thụ cơ bản phía bước sóng dài vớicác mũi nhọn gấp thụ mả không làm thay đôi nông độ hạt dan [6]

1.2 Exciton trong đơn lớp TMDC

Những nghiên cứu về exciton trong vật liệu hai chiều đã được thực hiện từ

những năm 80 [7], [8] Cho đến gần day, phô năng lượng của exciton được nghiêncứu rất nhiều cả vẻ lý thuyết lẫn thực nghiệm [9], [10] [11] Đặc biệt exciton trong

đơn lớp kim loại TMDC được quan tầm hơn cả với nhiều hiệu ứng vật lí được tìm

thay và nghiên cứu [12], [13] [14].

Các nghiên cứu thực nghiệm chủ yếu đo phé năng lượng của exciton của

các bán dan khác nhau như WS2, WSe2, và so sánh với các tinh toán trong lý

thuyết Kết quả thực nghiệm cho thấy mô hình exciton hai chiều khi sử dụng dạng

thé năng Coulomb dé mô tả tương tác electron lỗ trống cho kết quả sai lệch rất lớn

so với thực nghiệm [15].

Điều này đòi hỏi phải đề xuất một mô hình tương tác mới của exciton trongđơn lớp TMDC Trong đó thế Keldysh cho kết quả mô tả phù hợp tốt với thực

nghiệm qua các tính toán bằng phương pháp biến phân [9], (15, [16] Các nghiên

cứu lý thuyết về sau đều sử dụng dạng thế Keldysh nay dé mô tả tương tác của

electron và lỗ trồng trong TMDC và cho kết quả phù hợp với thực nghiệm|{ L7], [18].

Thé Keldysh lin dau được đưa ra nim 1979 [7] cho tương tac clectron — lỗ

trồng trong tam phim bán dẫn mỏng với độ day cỡ vai nano mét Trước đó một thé

tương tự cũng được đưa ra năm 1967 [8] bởi Rytova dé mô ta hiệu ứng chắn trong

hệ hai chiều Exciton trong đơn lớp bán dẫn hai chiều sẽ chịu tương tác Coulomb bị

chắn rất mạnh đo bị giới hạn không gian và biển đôi thành dang Neumann và Struve bac không phụ thuộc vào bề day của tâm phim va hằng số điện môi của bán dẫn vả

lớp điện môi xung quanh.

Cho đến những đây, các công trình lý thuyết vẫn tiếp tục nghiên cứu hiệuứng chan của exciton trong đơn lớp TMDC dé hoàn thành mô hình Keldysh và áp

dụng dé mô ta exciton trong loại vật liệu này Đáng nói công trình [20] của Pierluigi Cudazzo năm 2011 đã công nhận và áp dụng thé Keldysh dé mô tả tương tác chan lên exciton trong đơn lớp TMDC Lúc này độ đài chắn thay vì liên quan đến độ dày của vật liệu thì lại có ý nghĩa vật lý liên quan đến độ phân cực của vật liệu.

Thế Keldysh còn liên quan đến tính không đồng nhất của điện môi bên

trong và bên ngoài của đơn lớp TMDC nên biêu thức của thé nay phụ thuộc vào

9

hang số điện môi [7] Cudazzo đã xây dựng một thé đơn giản hơn nhưng thỏa man hai tiệm cận Keldysh là — Inr khi r tiến về 0 vả — I/r khi r tiền đến vô củng.

Các công trình lý thuyết và thực nghiệm đã cho kết quả phù hợp nhau khi

sử dung mô hình thé Keldysh [15], [16], [17], [18] cho exciton trong đơn lớp TMD

của các bán dan MoS2, WS2, WSe2 có va không có từ trường đã cho thay sự phù

hợp và ý nghĩa vật lý của dang thé năng này trong đơn lớp TMD Ta sẽ sử dụng thé

nay lam cơ sở lý thuyết cho công trình nảy chứng tỏ sự phụ thuộc của năng lượng

exciton vào các tham số vật liệu trong công trình này.

Ở chương tiếp theo ta xây dựng Hamiltonian cho exciton trong đơn tớp kimloại TMDC để thấy rõ biểu thức năng lượng trong chuyên động tương đối củaexciton phụ thuộc vào khối lượng rút gọn, bán kính chắn và hăng số điện môi đẻtiền hành trích xuất thông tin vật liệu từ biêu thức năng lượng Một phương pháp

khác được sử dung đẻ trích suất các thông tin này là phương pháp fitting đã cho kết

quả có thé tham khảo được trong công trình [18]

1.2.1 Thế Keldysh cho exciton trong đơn lớp TMDC

Ta đã biết các phương trình Schrodinger khác nhau ở dạng thé năng tươngtác giữa các hạt Do vậy ở chương này ta sẽ khảo sát dạng thế năng Keldysh dùng

để mô tả tương tác giữa electron và lỗ trống của exciton trong đơn lớp kim loạiTMDC ở phan nay Thế Keldysh khác biệt với thé Coulomb chủ yếu ở vùng gan

tâm thé thỏa mãn hai tiệm cận Keldysh — Inr khi r tiền về 0 và — l/r khi r tiến đến vô cùng Do đó phô năng lượng của exciton cũng khác biệt chủ yếu với phổ năng lượng của nguyên tử Hydrogen ở các mức năng lượng thấp Nguyên nhân cho sự

khác nhau nay giữa thé Keldysh và thể Coulomb chính là exciton trong đơn lớp

TMDC sẽ chịu một tương tác Coulomb bị chắn rất mạnh do giới hạn trong không

gian hai chiều dẫn đến thế năng bị biến đổi và có dang Neumann và hàm Struve bậc

không phụ thuộc vảo độ phân cực của kim loại TMDC Thế Keldysh trong TMDC

được mô tả qua biéu thức:

K Với các đơn lớp TMDC, độ dai chắn không còn liên quan đến độ day lớp bán dẫn

ma liên quan đến độ phân cực hai chiều của vật liệu y2p qua biểu thức ra = 272p

Tuy nhiên, dạng thế Keldysh ở biêu thức (1.1) sẽ thuận tiện và có ưu thể hơn khi sử dụng phép biến đôi Laplace ngược được sử dụng nhiều ở các công trình

nghiên cứu về TMDC trong thời gian gan đây [13] Biêu thức của thé năng Keldysh

được chuyền dưới dạng Laplace ngược như sau:

qua biêu thức a = rạ/Kaạ.

1.2.2 Phương trình Schrodinger dừng cho chuyển động tương đối của exciton

trong đơn lớp kim loại TMDC

Tiếp theo chúng ta xây dựng phương trình Schrodinger cho chuyển động

tương đối của exciton dé thay biêu thức tinh năng lượng chi phụ thuộc vao 3 thông

số vật liệu, là cơ sở dé ta xây dựng biéu thức cho ba thông số vật liệu như là một

hàm của ba biến năng lượng Ta xây dựng phương trình schrodinger cho hệ tôngquát gồm electron va lỗ trống tương tác với nhau qua thé có dạng tông quát như sau:

Hex = Ey, (1.3)

trong đó, Hamiltonian cua exciton có dang:

1.2, 1 g2

Hạ = DƯƠNG + 2m, + V(r, rp, K) (1.4)

Tiếp theo, ta chuyên về dang bài toán chuyên động của một hạt bằng cách

tách thành hai chuyển động: chuyên động của khối tâm của hệ vả chuyên động

tương đối giữa hai hạt được đặc trưng bởi hai vector thông qua các biểu thức:

Vụ= THƯƠNG -V-, V.= am," + V, (1.7)

Két hợp các biểu thức (1.4), (1.6), (1.7), ta viết lại phương trình Schrodinger dưới

đạng chuyền động khối tâm như sau:

1 1 |

Bex = Lia + (| + P5, (18)

m„+m„¿

trong đó: p= ,M=mạ+m„ là khối lượng rút gọn và khối lượng hiệu

dụng của exciton ,Ê là động lượng tương đối và động lượng khối tâm của exciton Ta dé dang thấy biểu thức (1.7) tách biến, như vậy ta có Hamiltonian của

chuyên động tương đối như sau:

Da

Are = 2u * + Vne(r) (1.9)

Đến đây, ta thấy biểu thức Hamiltonian của chuyển động tương đối exciton

chi phụ thuộc vào các thông số bao gồm: hằng số điện môi trung bình x, khối lượnghiệu dung yt và bán kính chan rạ Điều này dẫn đến ý tưởng sử dụng biéu thức năng

lượng cúa exciton dé làm bài toán ngược suy ra biểu thức về các thông số vật liệu

dựa vào các giá trị năng lượng đo được dé dang trong thực nghiệm Trong chương

tiếp theo, tôi sẽ trình một cách có hệ thống vẻ cách giải đại số cho phương trình

Schrodinger và phương pháp lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết cũng được sử dụng dé

giải phương trình Schrodinger Biểu thức giải tích cho mức năng lượng các trạng

thai 1s, 2s và 3s cũng được đưa ra trong chương nảy.

12

Chương 2 Biểu thức giải tích cho mức năng lượng của

exciton trung hoà trong đơn lớp TMDC

Ở chương này, tôi sẽ trình bày sơ lược vẻ lý thuyết nhiều loạn có điều tiết

và 4p dụng mô hình nay triển khai năng lượng đến bồ chính bậc s cho exciton trong

TMDC trong trạng thái cơ bản Biéu thức giải tích của exciton trung hoà trong trạng

thái s cũng được xây dựng lại trong chương này.

2.1 Biểu diễn đại số cho Hamiltonian của exciton trong TMDC

Trước tiên, tôi viết lại phương trình schrodinger cho exciton trung hoà trong

hệ đơn vị nguyên tử có đơn vị chiều dai là bán kính hiệu dụng aj = 4th?es/ueZ,

đơn vị năng lượng là Hartee hiệu dụng Rj, = Itef/16f2h°eá Phương trình

Schrodinger có dạng

3? 8?

{-3 = & + =a) + v4.00] (x,y) = E(x, y) (2.1)

Tiếp theo, tôi sử dụng phép biến đôi Levi-Civita:

(-a(s„ + =z) + (u? + v2)Vy_elu, 9)] (u,v) =EW(,v) — (23)

Bai toán exciton trung hoa ở dang dao dộng tử phi điều hoa thuận tiện trong việc tính toán bằng phương me ` số qua biểu điển các toán tử sinh huỷ như sau:

as Ele (+35) ll (0= san):

p= Buea) B = |bÈ~são)› (2.4)

trong đó tham số œ không ảnh hưởng đến mức năng lượng của phương trình schordinger, tuy nhiên việc lựa chon giá trị tham số thích hợp sẽ làm tăng tốc độ hội

tụ của bài toán œ có thé được xác định bằng cách lay đạo ham năng lượng bậc

không trong lý thuyết nhiều loạn và cho bằng không với ý nghĩa: Năng lượng không

phụ thuộc vào tham số œ Và để tận dụng tính chất bảo toàn moment động lượng

13

của hệ trong bài toán này, việc tính toán sẽ thuật tiện hơn khi ta chuyển đôi sang toán tử chính tắc của các toán tử trên được định nghĩa như sau:

i= ew, ae fi &* + ip*),

1, oe +

= Ber aa (a* — iỆ*) (2.5)

Các toán tử sinh huỷ mới thoả mãn tính chất giao hoán:

2.2 Lý thuyết nhiễu loạn cho exciton trung hoà trong đơn lớp TMDC

Đề áp dụng mô hình lí thuyết nhiều loạn, trong phương trình (2.8) tôi tách

Hamiltonian Al và toán tử bán kính R lần lượt ra hai thành phan Một phan chỉ chứa

toán tử trung hoà Hạ, Ry Day là các toán tử có các yếu tô trên đường chéo chínhkhác 0 Phần thứ hai là phần nhiễu loạn chứa các toán tử không trung hoà Ÿ,Š nên

đường chéo chính của chúng bằng không Vi dy, ở toán tử Ñ ta tách toán tử này

thành hai thành phan : R, chỉ chứa các toán tử trung hoà và thành phần Š không

chứa toán tir trung hoa như sau:

lá