nghiên cứu ảnh hưởng thời gian thủy nhiệt đến cấu trúc vật liệu nanocomposite zno graphene oxit và ứng dụng phân hủy metyl da cam

Nhiệm vụ của khóa luận: - Tìm hiểu lý thuyết về công nghệ vật liệu nano, cấu trúc, tính chất, các phương pháp chế tạo cũng như các ứng dụng của vật liệu nanocomposites ZnO-graphene oxit

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT

ĐỒ ÁN TỐT NGHIỆP NGÀNH CÔNG NGHỆ KỸ THUẬT HÓA HỌC

NGHIÊN CỨU ẢNH HƯỞNG THỜI GIAN THỦY NHIỆT ĐẾN CẤU TRÚC VẬT LIỆU NANOCOMPOSITE ZnO-GRAPHENE OXIT VÀ ỨNG DỤNG PHÂN HỦY

METYL DA CAM

GVHD: PGS.TS TRẦN VĂN KHẢI SVTH: NGUYỄN THỊ THỦY TIÊN

S K L 0 1 1 8 7 9

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT TP HỒ CHÍ MINH

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

NGHIÊN CỨU ẢNH HƯỞNG THỜI GIAN THỦY

NHIỆT ĐẾN CẤU TRÚC VẬT LIỆU

NANOCOMPOSITE ZnO-GRAPHENE OXIT VÀ ỨNG

DỤNG PHÂN HỦY METYL DA CAM

SVTH: Nguyễn Thị Thủy Tiên

MSSV: 19128011

GVHD: PGS.TS Trần Văn Khải

Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 07 năm 2023

LỜI CẢM ƠN

Để có thể hoàn thành được bài luận văn ngày hôm nay thì em đã nhận được sự hướng dẫn, giúp đỡ từ quý thầy cô bộ môn Công nghệ Kỹ thuật Hóa học, trường đại học Sư phạm Kỹ Thuật TPHCM – những người đã cung cấp kiến thức chuyên môn, tạo điều kiện cho em hoàn thành được luận văn tốt nghiệp này

Em xin chân thành cảm ơn thầy Trần Văn Khải người đã định hướng giúp đỡ em hoàn thành được luận văn tốt nghiệp Cảm ơn thầy đã luôn đồng hành, hỗ trợ em cả kiến thức lẫn cơ sở vật chất, luôn sẵn lòng hỗ trợ em hoàn thiện luận văn một cách tốt nhất Bên cạnh đó thì em cũng gửi lời cảm ơn đến cô Nguyễn Thị Mỹ Lệ - giáo viên Quản lý phòng thí nghiệm hóa học, em cảm ơn cô đã tạo điều kiện để em thực hiện được đề tài nghiên cứu

Dù đã cố gắng hết khả năng nhưng do kiến thức có hạn nên trong quá trình thực hiện nghiên cứu không thể tránh khỏi thiếu sót Em kính mong quý thầy cô thông cảm, đóng góp ý kiến và chỉnh sửa đề tài nghiên cứu hoàn thiện nhất có thể

Cuối cùng, em xin cảm ơn gia đình và những người bạn luôn bên cạnh động viên tinh thần em trong suốt quá trình thực hiện khóa luận tốt nghiệp

Một lần nữa em xin chân thành cảm ơn

Tp Hồ Chí Minh, ngày….tháng….năm 2023

Sinh viên thực hiện

LỜI CAM ĐOAN

Tôi, Nguyễn Thị Thủy Tiên sinh viên khóa 2019 và là sinh viên của ngành công nghệ kỹ thuật hóa học chuyên ngành hóa vô cơ, mã số sinh viên 19128011, tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi và không sao chép của bất cứ công trình nghiên cứu nào khác Luận văn được thực hiện dưới sự hướng dẫn của PGS.TS Trần Văn Khải Các số liệu, những kết luận được trình bày trong luận văn này hoàn toàn trung thực

Nếu sai tôi xin chịu hoàn toàn trách nhiệm trước nhà trường

Tp Hồ Chí Minh, ngày….tháng….năm 2023

Sinh viên thực hiện

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

KHOA CÔNG NGHỆ HÓA HỌC VÀ THỰC PHẨM

BỘ MÔN CÔNG NGHỆ HÓA HỌC

NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

Họ và tên: Nguyễn Thị Thủy Tiên MSSV: 19128011

Ngành: Công nghệ Kỹ thuật Hóa học Chuyên ngành: Vô cơ - Silicat 1 Tên khóa luận: Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian thủy nhiệt đến cấu trúc vật liệu

nanocomposite ZnO-graphene oxit và ứng dụng phân hủy metyl da cam

2 Nhiệm vụ của khóa luận:

- Tìm hiểu lý thuyết về công nghệ vật liệu nano, cấu trúc, tính chất, các phương pháp chế

tạo cũng như các ứng dụng của vật liệu nanocomposites ZnO-graphene oxit

- Xây dựng quy trình tổng hợp có cải tiến cho phù hợp với điều kiện ở phòng thí nghiệm - Khảo sát được ảnh hưởng của thời gian lên cấu trúc của vật liệu ZnO/GO với các khoảng

thời gian như 6h, 12h, 18h và 24h ở 180°C - Khảo sát khả năng quang xúc tác của vật liệu ZnO/GO trên MO

3 Ngày giao nhiệm vụ khóa luận: 25/01/2023 4 Ngày hoàn thành khóa luận: 31/07/2023 5 Họ tên người hướng dẫn: PGS.TS Trần Văn Khải 6 Nội dung hướng dẫn: Tổng hợp vật liệu graphene oxit theo Hummer cải tiến,

nanocomposite ZnO/GO bằng phương pháp thủy nhiệt theo các mốc thời gian khác nhau,

khảo sát khả năng quang xúc tác của vật liệu trên MO

Nội dung và yêu cầu khóa luận tốt nghiệp đã được thông qua bởi Trưởng Bộ

môn Công nghệ Hóa học

Tp Hồ Chí Minh, ngày 31 tháng 07 năm 2023

TRƯỞNG BỘ MÔN NGƯỜI HƯỚNG DẪN

TS Huỳnh Nguyễn Anh Tuấn PGS.TS Trần Văn Khải

MỤC LỤC

LỜI CẢM ƠN i

LỜI CAM ĐOAN ii

NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP iii

1.4 Khả năng quang xúc tác của vật liệu ZnO/GO trên metyl da cam 9

1.4.1 Tổng quan về chất màu metyl da cam 9

1.4.2 Khái niệm quang xúc tác 10

1.4.3 Cơ chế quang xúc tác 10

1.4.4 Cơ chế quang xúc tác của vật liệu ZnO/GO 10

CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 12

2.1 Hóa chất 12

2.2 Thiết bị, dụng cụ 13

2.3 Phương pháp tổng hợp 13

2.3.1 Phương pháp tổng hợp GO 14

2.3.2 Phương pháp tổng hợp vật liệu nanocomposite ZnO/GO 16

2.4 Phương pháp nghiên cứu 17

2.4.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD) 17

2.4.2 Phổ tán xạ Raman (Raman Scattering Spectroscopy) 17

2.4.3 Quang phổ chuyển đổi hồng ngoại ( FTIR ) 18

2.4.4 Kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường và phổ tán sắc năng lượng (FESEM – EDS) 19

2.4.5 Phương pháp quang phổ hấp thụ UV-VIS (Ultraviolet – visible spectrophotometry) 20

2.5 Khả năng quang xúc tác của vật liệu nanocomposite ZnO/GO 20

2.5.1 Đường chuẩn xác định nồng độ metyl da cam 20

2.5.2 Khả năng tự phân hủy chất màu metyl da cam theo thời gian chiếu sáng 21

2.5.3 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác của vật liệu ZnO/GO 22

CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 23

3.1 Kết quả đo XRD 23

3.2 Kết quả đo Raman 26

3.3 Kết quả đo FTIR 28

3.4 Kết quả kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường (FESEM) và phổ tán sắc năng

lượng (EDS) 29

3.5 Kết quả quang phổ hấp thụ UVVIS 34

3.6 Kết quả khảo sát khả năng phân hủy metyl da cam của ZnO/GO theo thời gian chiếu sáng 36

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 39

DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 40

PHỤ LỤC 45

DANH MỤC BẢNG

Bảng 2.1: Hóa chất sử dụng 12Bảng 2.2: Thiết bị, dụng cụ 13Bảng 2.3: Sự phụ thuộc của mật độ đo quang A vào nồng độ MO ở λ = 464 nm 21 Bảng 3.1: Kích thước trung bình mặt tinh thể của mẫu ZnO và ZnO/GO ở thời gian khác nhau (6, 12, 18 và 24 giờ) ở 180°C 25Bảng 3.2: Hàm lượng nguyên tử của Graphene oxit 32Bảng 3.3: Hàm lượng nguyên tử của ZnO 33Bảng 3.4: Hàm lượng nguyên tử của mẫu 6 giờ 180°C; 25 mg Zn(CH3COO)2.2H2O; 1 mg/ml GO 33Bảng 3.5: Khoảng cách vùng cấm (𝐸𝑔) của vật liệu ZnO/GO theo thời gia khác nhau (6 giờ, 12 giờ, 18 giờ và 24 giờ) 35Bảng 3.6: Hiệu suất phân hủy 36

DANH MỤC HÌNH

Hình 1.1: Cấu trúc graphene, graphene oxit, reduced graphene oxit 1

Hình 1.2: Các phương pháp tổng hợp Graphene oxit 3

Hình 1.3: Cấu trúc của ZnO 5

Hình 1.4: Công thức của metyl da cam 9

Hình 2.1: Sơ đồ tổng hợp vật liệu GO theo phương pháp Hummers cải tiến 14

Hình 2.2: Dung dịch GO 15

Hình 2.3: Hình ảnh kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường của Graphene oxit 15

Hình 2.4: Sơ đồ tổng hợp nanocomposite ZnO/GO theo phương pháp thủy nhiệt 16

Hình 2.5: Nanocomposite ZnO/GO sau khi thủy nhiệt 17

Hình 2.6: Đường chuẩn MO 21

Hình 3.1: Giản đồ XRD của GO, ZnO, ZnO/GO 23

Hình 3.2: Kết quả phân tích phổ Raman của GO, ZnO và ZnO/GO 26

Hình 3.3: Kết quả phổ hồng ngoại của mẫu GO, ZnO, ZnO/GO 28

Hình 3.4: Kết quả FE-SEM có độ phân giải khác của vật liệu nanocomposite ZnO/GO ở 180°C, 6 giờ; 25 mg Zn(CH3COO)2.2H2O; 1 mg/ml GO 30

Hình 3.5: Kết quả FE-SEM có độ phân giải khác của vật liệu nanocomposite ZnO/GO ở 180°C, 12 giờ; 25 mg Zn(CH3COO)2.2H2O; 1 mg/ml GO 30

Hình 3.6: Kết quả FE-SEM có độ phân giải khác của vật liệu nanocomposite ZnO/GO ở 180°C, 18 giờ; 25 mg Zn(CH3COO)2.2H2O; 1 mg/ml GO 31

Hình 3.7: Kết quả FE-SEM có độ phân giải khác của vật liệu nanocomposite ZnO/GO ở 180°C, 24 giờ; 25 mg Zn(CH3COO)2.2H2O; 1 mg/ml GO 31

Hình 3.8: Kết quả EDS của GO 32

Hình 3.9: Kết quả EDS của ZnO 32

Hình 3.10: Kết quả EDS của vật liệu nanocomposite ZnO/GO 6 giờ (H6) ở 180°C; 25 mg Zn(CH3COO)2.2H2O; 1 mg/ml GO 33

Hình 3.11: Biểu đồ Tauc của ZnO/GO ở các thời gian khác nhau (6 giờ, 12 giờ, 18 giờ và 24 giờ) 34

Hình 3.12: Hiệu suất quang xúc tác vật liệu ZnO/GO (H6, H12, H18 và H24) phân hủy MO nồng độ 10 ppm dưới ánh sáng khả kiến 36

Hình 3.13: Sự biến thiên của phổ hấp thụ UV-VIS của quá trình quang xúc tác phân hủy MO (MO, H6, H12, H18 và H24) 38

DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT

rGO Reduced graphene oxide Reduced Graphene Oxit

PVD Physical vapor deposition Phương pháp lắng đọng hơi vật lý ROS Reactive Oxygen Species Các oxy hoạt động

FTIR Fourier – transform infrared

spectroscopy

Quang phổ chuyển đổi hồng ngoại

SEM Scanning Electron

Microscopes

Kính hiển vi điện tử quét

FE-SEM Field emission scanning

Phổ tán sắc năng lượng tia X

UV-VIS UV-Visible Diffuse Phổ phản xạ khuếch tán tử

TÓM TẮT ĐỀ TÀI

Luận văn “Nghiên cứu ảnh hưởng thời gian thủy nhiệt đến cấu trúc vật liệu nanocomposite ZnO-graphene oxit và ứng dụng phân hủy metyl da cam” đã hoàn thành - Tìm hiểu lý thuyết về công nghệ vật liệu nano, cấu trúc, tính chất, các phương pháp chế tạo cũng như các ứng dụng của vật liệu nanocomposites ZnO-graphene oxit

- Xây dựng quy trình tổng hợp có cải tiến cho phù hợp với điều kiện ở phòng thí nghiệm

- Khảo sát được ảnh hưởng của thời gian lên cấu trúc của vật liệu tổng hợp trong các khoảng thời gian như 6h, 12h, 18h và 24h ở 180°C

- Xác định tính chất đặc trưng cấu trúc của vật liệu ZnO/GO như: phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD), phổ tán xạ Raman, phổ hồng ngoại (FTIR), phổ tán sắc năng lượng tia X (EDS), kính hiển vi điện tử phát xạ trường (FE-SEM)

- Khảo sát khả năng quang xúc tác của vật liệu ZnO/GO trên MO: + Lập đường chuẩn của MO

+ Khảo sát hiệu suất của phản ứng quang xúc tác phân hủy MO theo thời gian chiếu sáng

MỞ ĐẦU

Trong thế kỷ 21 hiện nay là sự phát triển vượt bậc của các ngành công nghiệp như thực phẩm, thuốc nhuộm, sơn hay phẩm màu Đặc biệt là sự phát triển của ngành công nghệ vật liệu nanocomposite đã mang lại nhiều tiềm năng và ứng dụng đa dạng trong nhiều lĩnh vực khác nhau, từ điện tử, năng lượng, y học đến môi trường Đi cùng với sự phát triển ấy là việc loại bỏ các chất hữu cơ độc hại ra khỏi môi trường đã trở thành một nhiệm vụ cấp bách trên toàn cầu, vì chúng có thể gây nguy hiểm đến sức khỏe con người và sinh vật khi bị thải ra ngoài [1] Để đối phó với nguy cơ bệnh tật và tác động tiêu cực này, các nhà nghiên cứu đã tìm hiểu về các vật liệu nano chứa kim loại và oxit kim loại có khả năng quang xúc tác và phân hủy các chất hữu cơ độc hại

Các vật liệu nano như Ag [2], ZnO[3], CuO [4] và TiO2 [5] đã nhận được sự quan tâm đặc biệt trong việc xử lý chất màu và các chất hữu cơ ô nhiễm Những vật liệu này có khả năng quang xúc tác, tức là khi tiếp xúc với ánh sáng chúng sẽ xảy ra các quá trình oxi hóa khử và phân hủy các chất hữu cơ độc hại Trong số các vật liệu nanocomposite tiềm năng ở trên thì ZnO/GO (oxit kẽm/graphene oxit) đã thu hút sự quan tâm đặc biệt của cộng đồng nghiên cứu, nhờ vào khả năng quang xúc tác của nó

Một trong những lý do quan trọng để nghiên cứu tổng hợp vật liệu nanocomposite ZnO/GO là khả năng tăng cường quang xúc tác của bản thân vật liệu Vật liệu này là sự kết hợp độc đáo giữa ZnO, một chất bán dẫn quang điện hoạt động tốt và graphene oxit (GO), một loại vật liệu rất mỏng chỉ gồm một lớp nguyên tử carbon liên kết với nhau bằng liên kết sp2, có khả năng chịu tải điện cao, độ linh động hạt tải lớn và độ dẫn nhiệt cao 5300 Wm−1K−1 Sự kết hợp này đã tạo ra một cấu trúc có diện tích bề mặt lớn, có khả năng tăng cường quang xúc tác và tăng hiệu suất quá trình quang hóa

Cấu trúc của vật liệu nanocomposite ZnO/GO có nhiều ưu điểm vượt trội Trước hết, GO có khả năng hấp phụ các tia UV và ánh sáng tự nhiên, tạo điều kiện thuận lợi cho quá trình tạo ra các chất phản ứng oxy hoạt động (ROS) trong môi trường Các ROS này có khả năng oxi hóa khử mạnh, giúp tăng cường quá trình oxi hóa khử và tiến hành các phản ứng hóa học một cách hiệu quả Điều này mở ra nhiều ứng dụng tiềm năng trong xử lý chất thải, xử lý nước và các quá trình xúc tác quang hóa

Một lợi thế khác của vật liệu ZnO/GO đó là tính linh hoạt trong việc điều chỉnh thành phần và điều chỉnh tỷ lệ giữa ZnO và GO, từ đó ta có thể làm thay đổi các tính chất vật

liệu như cấu trúc, diện tích bề mặt và khả năng xúc tác Điều này cho phép tối ưu hóa hiệu suất quang xúc tác của vật liệu và đáp ứng các yêu cầu cụ thể của các ứng dụng khác nhau

Ngoài ra, quá trình tổng hợp vật liệu ZnO/GO cũng có thể thực hiện bằng nhiều phương pháp khác nhau, từ phương pháp sol-gel, phương pháp khử, cho đến phương pháp điện hóa, mở ra nhiều cơ hội nghiên cứu và tối ưu hóa quá trình tổng hợp

Đối với những nghiên cứu ngoài nước thì có (Wenxia Ma và cộng sự, 2022) đã tổng hợp thành công vật liệu nanocomposite ZnO/GO bằng phương pháp thủy nhiệt và sử dụng nó để phân hủy chất màu hữu cơ như metyl blue (MB), metyl da cam (MO) và rhodamine B (RhB) Ngoài ra (Issam Boukhoubza và cộng sự, 2020) cũng đã khảo sát ảnh hưởng của nồng độ graphene oxit đến tính chất quang điện tử của vật liệu nanocomposite ZnO/GO

Ở Việt Nam trong thời gian gần đây cũng đã có nhiều nhóm nghiên cứu cũng đi sâu vào tổng hợp vật liệu cấu trúc nano và chế tạo trang thiết bị như các nhóm nghiên cứu của Giáo sư (GS) Nguyễn Châu, GS Nguyễn Xuân Phúc, GS Nguyễn Đức Chiến, GS Phan Hồng Khôi, PGS Phan Ngọc Minh, GS Nguyễn Năng Định, GS Đoàn Nhật Quang, PGS Nguyễn Văn Hiếu, GS Nguyễn Văn Hiệu và Tiến sĩ Mai Anh Tuấn Tuy nhiên, chỉ một số nhóm là hướng nghiên cứu của mình vào trong lĩnh vực tổng hợp, chế tạo và ứng dụng của các cấu trúc nano trong phát hiện các khí độc, áp dụng trong lĩnh vực môi trường Ví dụ như thời gian gần đây nhóm nghiên cứu của GS Nguyễn Văn Hiệu và PGS Nguyễn Văn Hiếu đã tổng hợp thành công các cấu trúc nano ZnO, ứng dụng trong phát hiện khí CO, NO2… Cụ thể là (Nguyen và cộng sự, 2023) đã tăng cường khả năng phân hủy methyl orange (MO) bằng cách sử dụng ZnO/GO Kết quả thí nghiệm quang xúc tác cho thấy hiệu suất phân hủy quang của vật liệu tổng hợp nanocompozit được liên kết với pH của dung dịch và nồng độ MO ban đầu, điều này có thể do điện tích bề mặt vật liệu và sự hấp thụ ánh sáng trong dung dịch Ở điều kiện tối ưu ( pH= 7, nồng độ ban đầu MO = 10 mg/L), hơn 95% MO đã bị loại bỏ sau 120 phút chiếu tia UV Tóm lại, việc nghiên cứu và tổng hợp vật liệu nanocomposite ZnO/GO và khả năng quang xúc tác của nó mang lại nhiều tiềm năng ứng dụng trong các lĩnh vực quan trọng như xử lý chất thải, xử lý nước và các quá trình xúc tác quang hóa Khả năng tùy chỉnh

cấu trúc và tỷ lệ thành phần giữa ZnO và GO cũng là một điểm mạnh, cho phép tối ưu hóa hiệu suất và đáp ứng yêu cầu cụ thể của từng ứng dụng

Mục tiêu của luận văn:

Tìm hiểu lý thuyết về công nghệ vật liệu nano, cấu trúc, tính chất, các phương pháp chế tạo cũng như ứng dụng của vật liệu nanocomposite ZnO/graphene oxit

Nghiên cứu thực hiện và lập quy trình công nghệ chế tạo vật liệu nanocomposite ZnO/graphene oxit bằng phương pháp thủy nhiệt

Nghiên cứu ảnh hưởng của thời gian thủy nhiệt đến cấu trúc của vật liệu tổng hợp Ứng dụng phân hủy chất màu hữu cơ ( metyl da cam)

Nội dung nghiên cứu:

Tổng hợp Graphene oxit, ZnO tinh khiết và ZnO/graphene oxit ở các mốc thời gian khác nhau (6, 12, 18 và 24 giờ)

Xác định cấu trúc, tính chất của vật liệu thông qua các phương pháp đo hiện đại như: nhiễu xạ tia X (XRD), phổ tán xạ Raman, phương pháp phổ hồng ngoại (FTIR), kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường (FE-SEM), phổ phân tích thành phần hóa (EDS) và phương pháp quang phổ hấp thụ (UV-VIS)

Khảo sát khả năng phân hủy metyl da cam (MO) của vật liệu dưới ánh sáng khả kiến

Graphene oxit (GO) là một cấu trúc carbon phân lớp với các nhóm chức bề mặt chứa oxi (C=O, OH, -O-, -COOH) được gắn vào cả hai mặt của lớp cũng như các cạnh của mặt phẳng cơ bản và các cạnh của nó, dẫn đến hỗn hợp các nguyên tử carbon lai hóa sp2chuyển lên carbon lai hóa sp3 [7]

Hình 1.1: Cấu trúc graphene, graphene oxit, reduced graphene oxit

1.1.2 Tính chất của vật liệu

- Tính cơ học

Graphene có độ bền đứt là 42 Nm-1, modul Young là 1,0 TPa và có độ bền kéo là 130,5 GPa Suk và cộng sự [8] đã báo cáo rằng đơn lớp GO (được tạo ra bằng phương pháp Hummer cải tiến) với modul Young đạt được là 207,6 ± 23,4 GPa Tương tự Gomez-Navarro đã báo cáo rằng đơn lớp rGO (được tổng hợp bởi phương pháp ban đầu của

Hummer theo sau là ủ nhiệt trong môi trường hydro) với modul Young là 250 ± 150 TPa [9]

- Tính chất điện

Graphene là vật liệu dẫn điện có độ linh động điện tử cao (25 m2V−1s−1) và độ dẫn điện (6500 Sm−1) [10] bao gồm các lớp 2D của carbon sp2 Bên cạnh đó graphene đã được chứng minh là cải thiện đáng kể tính dẫn điện của polyme ở hàm lượng chất độn thấp (ví dụ: 0,1Sm−1 ở 1% thể tích trong PS) [11] Trong quá trình chế tạo GO nói chung, quá trình này dẫn đến sự phá vỡ quỹ đạo liên kết sp2 của graphene và bổ sung nhiều nhóm bề mặt ức chế tính dẫn điện của nó, làm cho GO có điện trở (1,64×104 Ωm) [12], [13] Do điện trở suất cao này, các nhà nghiên cứu đã khám phá các kỹ thuật khử GO để tạo thành rGO Sau khi giảm, độ dẫn điện của GO có thể được cải thiện đáng kể và có thể được điều chỉnh theo một số bậc độ lớn với độ dẫn nằm trong khoảng từ (∼0,1 Sm−1) [14] đến (2,98×104 Sm−1) [15] Tuy nhiên, trong thực tế graphene rất khó để bị oxi hóa hoàn toàn, nên trên bề mặt của GO tạo thành vẫn tồn tại song song hai trạng thái lai hóa của C là lai hóa sp2 và lai hóa sp3, do đó độ dẫn điện của GO phụ thuộc vào mức độ oxi hóa vật liệu graphene

- Tính chất nhiệt

Giống như tính dẫn điện của nó, GO được tổng hợp từ than chì có độ dẫn nhiệt thấp 0,5–1,0 Wm−1K−1 khiến nó không phải là lựa chọn lý tưởng cho hầu hết các ứng dụng yêu cầu tính chất nhiệt tốt [16] Mặt khác, graphene đã được chứng minh là có độ dẫn nhiệt trong mặt phẳng cao nhất trong số các vật liệu đã biết, với độ dẫn nhiệt từ ∼3000–5300 Wm−1K−1 [11] Do đó, việc khử GO là rất quan trọng để kết hợp rGO vào các polyme để cải thiện tính dẫn nhiệt của chúng [17]

- Tính quang học

Đơn lớp Graphene oxit (GO) mỏng nên nó thường có tính trong suốt và khả năng truyền quang cao trong vùng ánh sáng nhìn thấy Khi được tạo thành từ dung dịch có nồng độ khoảng 0,5 mg/ml, lớp GO có độ truyền quang 96% ở bước sóng 550 nm Độ truyền quang của GO có thể được điều chỉnh bằng cách thay đổi độ dày của lớp GO hoặc thông qua quá trình khử GO để tạo ra Reduced Graphene oxit (rGO) Nghiên cứu của Becerril và đồng nghiệp đã chỉ ra rằng, khi mà giảm độ dày của lớp GO từ 41 nm xuống còn 6 nm, độ truyền quang tăng mạnh từ 20% lên tới 90% Điều này cho thấy sự tương quan giữa độ dày của lớp GO và khả năng truyền quang của nó Ngoài ra, quá trình chuyển

đổi từ GO sang rGO cũng ảnh hưởng đến mức độ truyền quang Ví dụ, GO với độ dày 9 nm có độ truyền quang gần 98%, trong khi rGO với độ dày 6 nm có độ truyền quang thấp hơn, khoảng gần 90% [18] Như vậy, độ truyền quang của vật liệu Graphene oxit và Reduced Graphene oxit có thể điều chỉnh thông qua việc điều chỉnh độ dày của lớp và quá trình khử Điều này tạo ra tiềm năng cho việc ứng dụng vật liệu ZnO/GO trong các lĩnh vực quang học, năng lượng

1.1.3 Phương pháp tổng hợp

GO có thể được tổng hợp bằng cách oxi hóa than chì thành oxit than chì, sau đó là quá trình tách oxit than chì này thành GO Các tính chất của vật liệu phụ thuộc rất nhiều vào phương pháp tổng hợp, điều này ảnh hưởng đến số lượng và loại nhóm chứa oxy trong vật liệu GO được tạo thành

Để tổng hợp graphene oxit đơn lớp và đa lớp từ bột graphite bằng phương pháp hóa ta có một số phương pháp như Hummer, Hummer chỉnh sửa (Hummers modified) và phương pháp cải tiến (Improve) như hình dưới:

Hình 1.2: Các phương pháp tổng hợp Graphene oxit [19] Trong các phương pháp Hummers thì ta có C ở dạng graphite tấm hoặc bột được cho vào axit sulfuric (H2SO4), axit phosphoric (H3PO4) hoặc hỗn hợp của cả hai axit và một chất oxi hóa mạnh (KMnO4), sau đó ta thêm H2O2 vào hỗn hợp nhằm loại bỏ ion kim loại còn sót lại Kế tiếp hỗn hợp được thêm HCl loãng để loại bỏ các chất được tạo ra từ

các ion kim loại và cuối cùng hỗn hợp sẽ được đem đi ly tâm nhiều lần với nước cất cho đến khi pH đạt yêu cầu So với 2 phương pháp Hummers và Hummers chỉnh sửa thì Hummers cải tiến này có điểm nổi trội hơn đó là sử dụng hỗn hợp hai axit H2SO4: H3PO4 với tỉ lệ 9:1 thay cho NaNO3 để hạn chế việc thải khí NOx [19]

1.1.4 Ứng dụng

Việc khám phá GO quang phát quang đã đề xuất một số ứng dụng tiềm năng của nó trong các thiết bị quang tử, bao gồm tế bào điện phát quang và bộ tách sóng quang [20] Do khoảng cách điện tử của nó, GO cũng đã được sử dụng thành công như một vật liệu chấp nhận trong dị thể số lượng lớn hữu cơ thiết bị quang điện, mang lại hiệu suất chuyển đổi năng lượng là 1,1%

Môi trường - hiệu ứng phụ thuộc trong phát xạ GO đã được sử dụng trong nhiều ứng dụng cảm biến: dựa trên quá trình dập tắt phát quang của nó do sự gắn kết của các phân tử sinh học và virus, GO đã được ứng dụng làm cảm biến sinh học quang học [21] Vật liệu chống ô nhiễm và xử lý nước, GO có khả năng hấp phụ và loại bỏ các chất ô nhiễm từ môi trường như kim loại nặng và chất hữu cơ Nó cũng có thể được sử dụng trong quá trình xử lý nước để loại bỏ chất ô nhiễm và làm sạch nước

Ngoài cảm biến, GO đã được sử dụng thành công làm phương tiện cho phân phối thuốc/gen, được sử dụng như một chất kháng khuẩn [22] Nghiên cứu cho thấy GO có khả năng kháng lại các khuẩn gram âm và gram dương có thể gây ra các vết thương mãn tính ở người như loét chân do tiểu đường, loét tĩnh mạch và vết thương không lành gây ra sau quá trình phẫu thuật Việc sử dụng GO trong chế tạo màng sinh học chống lại các bệnh lây nhiễm bởi vi khuẩn ngày càng thu hút nhiều nghiên cứu nhờ vào đặc tính dễ thấm nước và khả năng phân tán đồng nhất trong nước cao, gắn nhiều phân tử thuốc vào cả hai mặt của graphene

1.2 Vật liệu kẽm oxit ZnO

1.2.1 Cấu trúc

Kẽm oxit ZnO là chất bán dẫn có độ rộng vùng cấm khoảng 3,4 eV và năng lượng liên kết exciton lớn khoảng 60 meV [23], [24], là tinh thể được hình thành từ nguyên tố nhóm IIB (Zn) và nguyên tố nhóm VIA (O) ZnO có ba loại cấu trúc tinh thể là cấu trúc

lục giác wurtzite, cấu trúc lập phương giả kẽm zinc-blend và cấu trúc tinh thể muối (rocksalt) [25]

Hình 1.3: Cấu trúc của ZnO Wurtzite lục giác (hexagonal wurtzite) là tinh thể lục phương có cấu trúc bền, ổn định nhiệt và có tính chất nhiệt động lực ổn định nhất trong điều kiện nhiệt độ và áp suất môi trường xung quanh Mỗi ion âm O bị bao quanh bởi bốn ion dương Zn ở bốn góc của tứ diện, và ngược lại mỗi ion dương Zn bị bao quanh bởi bốn ion âm O Hằng số mạng trong cấu trúc lục giác có giá trị lần lượt là a = 3,2495Å; c = 5,2069Å và mật độ xếp chặt là 5,605 g/cm3

Zinc-blende chỉ kết tinh trên đế có cấu trúc lập phương Trong cấu trúc này, mỗi ô cơ sở có 4 phân tử ZnO, mỗi nguyên tử bất kì được bao bọc bởi 4 nguyên tử khác loại: mỗi nguyên tử Zn được bao bọc bởi 4 nguyên tử O nằm ở 4 đỉnh của một tứ diện

Còn tinh thể muối (rocksalt) chỉ tồn tại ở điều kiện áp suất cao Trong cấu trúc này mỗi ô cơ sở có 4 phân tử ZnO mỗi nguyên tử Zn liên kết với 4 nguyên tử O lân cận gần nhất nằm trên 4 đỉnh của một tứ diện đều Hằng số mạng của tinh thể muối (rocksalt) khoảng 4,3Å

Ở điều kiện thường cấu trúc của ZnO tồn tại dạng wurtzite gồm 2 mạng lục giác xếp chặt, một mạng của cation Zn2+ và một mạng là của anion O2- lồng vào nhau một khoảng cách 3/8 chiều cao Mỗi ô cơ sở sẽ có 2 phân tử ZnO trong đó có 2 nguyên tử Zn nằm ở vị trí (0,0,0); (1/3,1/3,1/3) và 2 nguyên tử O nằm ở vị trí (0,0,u); (1/3,1/3,1/3+u) với u ≈ 3/8 Mỗi nguyên tử Zn liên kết với 4 nguyên tử O nằm trên 4 đỉnh của một tứ diện Liên kết trong cấu trúc này chủ yếu là liên kết ion

Khoảng cách giữa các mặt mạng có chỉ số Miler (hkl) trong hệ lục giác wurtzite là:

Kẽm oxit còn được dùng trong nhiều lĩnh vực khác của đời sống và sản xuất Trong y tế dùng để sản xuất calamin dùng để dưỡng da và dùng điều trị trong nha khoa ZnO dùng sản xuất thuốc mỡ khử trùng, kem bôi, kem dưỡng da, kem chống nắng bảo vệ da khỏi các tác hại của tia cực tím trong ánh nắng mặt trời có ưu điểm nổi bật là không gây hại da, không gây mụn [26] Ngoài ra còn dùng trong phấn em bé chống lại phát ban khi trẻ em mang tã, dùng trong dầu gội đầu trị gàu, trị nấm da đầu, trong thể thao dùng thuốc bào chế từ ZnO để thoa lên các mô mềm nhằm hạn chế tổn thương khi tập luyện Kẽm oxit có đặc tính của oxit khử mùi và kháng khuẩn cao nên thường được thêm vào vải bông, cao su, bao bì thực phẩm như một chất bảo vệ hiệu quả Ngoài ra còn dùng nhiều trong công nghiệp điện tử, công nghiệp luyện kim, xi mạ, luyện đồng, luyện bạc, sản xuất gạch men, gốm sứ, đồ mỹ nghệ và nhiều sản phẩm khác trong đời sống [27] Ngoài ra, ZnO còn được sử dụng như một chất khử trùng và tiệt trùng mạnh trong các ứng dụng chế biến thực phẩm và quản lý chất thải Việc sử dụng ZnO giúp ngăn chặn sự tấn công và nhiễm trùng từ vi khuẩn có hại trong thực phẩm và đảm bảo an toàn cho quá trình chế biến Đặc biệt, hạt ZnO với kích thước nano còn có khả năng chống vi khuẩn đối với các loại vi khuẩn gây bệnh như Escherichia coli và Staphylococcus aureus, trong khi vẫn duy trì sự có lợi đối với vi khuẩn có ích như Pseudomonas putida, một loại vi khuẩn có khả năng phân huỷ sinh học và có tác dụng như một chất chống sâu gốc rễ mạnh

ZnO có khả năng phân hủy các chất ô nhiễm hữu cơ trong nước và môi trường, bao gồm chất màu, chất thải hữu cơ và vi khuẩn gây bệnh Nó được sử dụng trong các quy trình xử lý nước thải và trong công nghệ xử lý môi trường

1.3 Vật liệu nanocomposite ZnO/GO

1.3.1 Phương pháp tổng hợp

Với sự tiến bộ của khoa học vật liệu và sự quan tâm của các nhà nghiên cứu trên toàn cầu, vật liệu nanocomposite đang được khám phá và nghiên cứu rộng rãi Trong số đó, vật liệu ZnO-graphene đã thu hút sự chú ý đặc biệt nhờ đặc tính quang và điện độc đáo của nó Quá trình sản xuất vật liệu này không chỉ dừng lại ở một phương pháp duy nhất, mà người ta đã phát triển nhiều phương pháp khác nhau Mỗi phương pháp có những ưu điểm và hạn chế riêng, tạo ra các dạng vật liệu nanocomposite đa dạng Dưới đây là một số phương pháp đã được áp dụng để sản xuất ZnO-graphene nanocomposite:

- Phương pháp Sol-gel [28] - Phương pháp thủy nhiệt [29] - Phương pháp nhiệt phân [30] - Phương pháp lò vi sóng [31] - Phương pháp siêu âm [28]

Ngoài ra còn nhiều phương pháp khác như: Phương pháp dung nhiệt, phương pháp lắng đọng hơi vật lý (PVD), phương pháp chiếu chùm tia laser, phương pháp nghiền cơ học,

phương pháp nhũ tương

Nhưng ở đây ta chọn phương pháp thuỷ nhiệt với tiền chất là muối của kẽm axetat, graphene oxit trong môi trường bazo (NaOH) bởi đây là một trong hai phương pháp phổ biến nhất (phương pháp thuỷ phân và phương pháp nhiệt phân) trong sản xuất vật liệu nano mà các nhà khoa học ưa chuộng và đầu tư nghiên cứu Phương pháp này có khá nhiều ưu điểm:

- Phương pháp thủy nhiệt không đòi hỏi các trang thiết bị phức tạp hay quá hiện đại Nó có thể được thực hiện trong điều kiện thích hợp với các thiết bị thủy nhiệt thông dụng

- Quá trình thử nghiệm hạn chế được chất độc hại do kiểm soát được lượng hoá chất do tạo được lớp màng nano phủ trên tấm phim và dễ dàng ứng dụng vào sản xuất công nghiệp

- Phương pháp này cho phép điều chỉnh kích thước và hình dạng của các hạt ZnO và GO trong nanocomposite bằng cách điều chỉnh thời gian và nhiệt độ thủy nhiệt

1.3.2 Cơ sở lý thuyết của quá trình tổng hợp

Quá trình tổng hợp vật liệu nanocomposite ZnO/Graphene dựa trên 2 cơ chế: Cơ chế 1: Đầu tiên các H của nhóm chức –OH trong graphene oxit bị khử ở môi trường bazơ và tại những vị trí đó còn một O2- sẽ hút các nguyên tử Zn2+

lại bằng lực tĩnh điện, từ đó sẽ tạo thành tâm mầm phát triển của vật liệu ZnO trên tấm graphene oxit [32] Cơ chế 2: Trong các lớp graphene oxit sẽ xuất hiện sự hình thành của mầm ZnO và quá trình khử các nhóm chức của NaOH thì các màng graphene oxit này sẽ liên kết với nhau bằng lực Van Der Wall Dưới tác dụng của lực cơ học chúng làm cho tinh thể ZnO nằm lại giữa các màng graphene oxit

Các phương trình phản ứng xảy ra như sau [33]:

Cơ chế 1:

GO – OH + OH- ⟶ GO – O

+ H2O Zn(CH3COO)2.2H2O + 2OH- ⟶ Zn(OH)2 + 2CH3COO- + 2H2O Zn(OH)2 ⟶ Zn2+ + 2OH-

1.3.3 Ứng dụng

Nhờ vào sự kết hợp độc đáo giữa hai vật liệu ZnO và GO, từ đó tạo ra được vật liệu nanocomposite ZnO/GO cũng có nhiều ứng dụng phát triển dựa trên những đặc tính kế thừa từ hai vật liệu thành phần Nhờ vào đặc tính quang xúc tác, vật liệu ZnO/GO được sử dụng như là chất xử lý chất thải nhuộm Fuchsin cơ bản [34], dưới tác động của tia UV hay ánh sáng tự nhiên theo nguyên lý tạo ra các ROS phản ứng với chất thải giải phóng ra môi trường khí CO2 và H2O Ngoài ra, trong y khoa vật liệu ZnO/GO cũng

được sử dụng như chất mang thuốc điều trị bệnh ung thư nhờ vào tương tác tĩnh điện của các hạt ZnO/GO với các anion phospholipid trên tế bào ung thư và phá huỷ tế bào, ZnO/GO cũng được biết đến rộng rãi với tính kháng khuẩn tốt nên được sử dụng rộng rãi để chế tạo các loại bao bì đựng thức ăn [35] ZnO/GO còn có khả năng chuyển đổi năng lượng ánh sáng mặt trời thành năng lượng điện Vì vậy, nó có thể được ứng dụng trong các thiết bị năng lượng mặt trời như pin mặt trời, ốp lưng điện thoại thông minh và các thiết bị di động khác Điều này góp phần vào phát triển năng lượng sạch và bền vững

1.4 Khả năng quang xúc tác của vật liệu ZnO/GO trên metyl da cam

1.4.1 Tổng quan về chất màu metyl da cam

Công thức phân tử: C14H14N3NaO3S [36] Công thức cấu tạo:

Hình 1.4: Công thức của metyl da cam [36] Metyl da cam (MO) là một trong những loại thuốc nhuộm phổ biến nhất được sử dụng trong ngành dệt may, nó cũng được sử dụng làm chất chỉ thị pH cho phép chuẩn độ trong các thí nghiệm phân tích để kiểm tra nồng độ acid hay bazo của dung dịch Metyl da cam thường có dạng bột màu đỏ cam, đây là dạng phổ biến của chất màu này trong nhiều ứng dụng và có khả năng thay đổi màu sắc khi nằm trong môi trường có độ pH khác nhau [36] Nó có thể chuyển từ màu cam đỏ (trong môi trường axit) sang màu vàng cam (trong môi trường kiềm) Ngày nay có nhiều phương pháp khác nhau được sử dụng để

loại bỏ thuốc nhuộm MO ra khỏi dung dịch, ví dụ về các kỹ thuật đó bao gồm: quá trình oxi hóa nâng cao, phân hủy quang xúc tác, siêu lọc, phân hủy điện hóa và keo tụ-tạo bông Metyl da cam là một chất có độc tính mạnh, khi tiếp xúc nếu không cẩn thận sẽ gây ra nhiều nguy hại ảnh hưởng tới sức khỏe Chất này khi tiếp xúc với da, mắt gây ra nhiều biến chứng vô cùng nguy hiểm Nếu độc tính xâm nhập vào trong cơ thể hoặc tiếp xúc quá liều sẽ làm cho chất độc tích tụ trong các cơ quan nội tạng, lâu ngày có thể gây ra tử vong

1.4.2 Khái niệm quang xúc tác

Quang xúc tác là quá trình trong đó chất xúc tác được kích thích bởi ánh sáng để tạo ra các cặp electron-lỗ trống trên bề mặt của nó Cặp electron-lỗ trống này có khả năng tham gia vào các quá trình hóa học, như quá trình phân hủy các chất ô nhiễm hoặc tổng hợp các chất hữu cơ Ánh sáng (chủ yếu là ánh sáng mặt trời hoặc ánh sáng có bước sóng phù hợp) cung cấp năng lượng cho chất xúc tác, tạo điều kiện thuận lợi cho các phản ứng xảy ra

Trong quá trình quang xúc tác, khi chất ô nhiễm tiếp xúc với bề mặt chất xúc tác được kích thích bởi ánh sáng, các electron trong chất ô nhiễm có thể được truyền đến các lỗ trống trên bề mặt chất xúc tác Các cặp electron-lỗ trống này có thể tương tác với chất ô nhiễm, gây ra các phản ứng hóa học như phân hủy, oxi hóa hoặc khử Quá trình quang xúc tác có thể giúp phân hủy các chất ô nhiễm thành các sản phẩm không độc, như nước và CO2

1.4.3 Cơ chế quang xúc tác

Cơ chế quang xúc tác là quá trình trong đó một chất hấp thụ năng lượng ánh sáng và sử dụng năng lượng này để khởi tạo hoặc tăng tốc các phản ứng hóa học Quá trình này xảy ra thông qua một loạt các bước phức tạp, bao gồm: hấp thụ ánh sáng, tạo cặp electron – lỗ trống, tương tác với chất tham gia và kích thích phản ứng hóa học

1.4.4 Cơ chế quang xúc tác của vật liệu ZnO/GO

Khi được chiếu sáng, ZnO tạo ra cặp điện tử - lỗ trống và cho phép trao đổi electron với các chất bị hấp phụ Điều này dẫn đến tăng tốc độ phản ứng quang hóa, trong đó các phân tử chuyển tiếp được hình thành và có khả năng oxi hóa khử mạnh khi được chiếu

ánh sáng phù hợp Quá trình này tạo ra một chuỗi các quy trình tương tự như phản ứng oxi hóa khử, đồng thời gia tăng tốc độ các quá trình hóa học liên quan [37]

Cơ chế phân hủy quang xúc tác của MO bởi ZnO/GO có thể được đề xuất như sau:

ZnO/GO + ℎ𝑣 ⟶ ℎ++ 𝑒−ℎ+ + 𝑂𝐻−⟶ •𝑂𝐻ℎ++ 𝐻2𝑂⟶𝐻++ 𝑂𝐻−

𝑒−+ 𝑂2⟶𝑂2−

2𝑒− + 𝑂2+ 2𝐻+ ⟶ 𝐻2𝑂2𝑒− + 𝐻2𝑂2 ⟶•𝑂𝐻 + 𝑂𝐻−+ 𝑐á𝑐 𝑠ả𝑛 𝑝ℎẩ𝑚 𝑘ℎá𝑐

𝑂𝐻/𝑂2−+ 𝑀𝑂 ⟶ 𝐶𝑂2+ 𝐻2𝑂 + 𝑐á𝑐 𝑠ả𝑛 𝑝ℎẩ𝑚 𝑘ℎá𝑐

Khi ZnO/GO được chiếu ánh sáng (hv) bằng hoặc lớn hơn năng lượng vùng cấm của ZnO (hν ≥ Eg) nó phá vỡ liên kết và tạo ra cặp điện tử (𝑒−) và lỗ trống (ℎ+) Các lỗ trống ℎ+ tương tác với ion hydroxide (𝑂𝐻−), tạo thành gốc hydroxyl (•OH) có tính oxi hóa mạnh có khả năng phân hủy các chất hữu cơ như metyl da cam Các ion ℎ+ tiếp tục tương tác với phân tử nước (𝐻2𝑂), tạo thành ion hydronium (𝐻+) và ion hydroxide (𝑂𝐻−) Các electron 𝑒− tương tác với phân tử oxi (𝑂2), tạo thành phân tử oxi ion hóa (𝑂2−) Hai electron 𝑒− kết hợp với phân tử oxi (𝑂2) và hai proton (𝐻+), tạo thành hydrogen peroxide (𝐻2𝑂2) Electron 𝑒− tương tác với hydrogen peroxide (𝐻2𝑂2), tạo ra gốc hydroxyl (•OH) và ion hydroxide (𝑂𝐻−), cùng với các sản phẩm khác Gốc hydroxyl (•OH) tự do và oxi phân tử tự do (𝑂2−) phản ứng với metyl da cam (MO), tạo thành carbon dioxide (𝐶𝑂2), nước (𝐻2𝑂) và các sản phẩm phụ khác

CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.2 Thiết bị, dụng cụ

Bảng 2.2: Thiết bị, dụng cụ

2.3 Phương pháp tổng hợp

2.3.1 Phương pháp tổng hợp GO

Hình 2.1: Sơ đồ tổng hợp vật liệu GO theo phương pháp Hummers cải tiến Hỗn hợp gồm 1 gram graphite, 60 ml H2SO4 và 20 ml H3PO4 được cho vào cùng một erlen 250 ml, hệ được đặt trong nước đá để hạn chế hiện tượng tỏa nhiệt gây nứt bình, hỗn hợp được khuấy trong 30 phút, lưu ý là graphite được thêm vào erlen sao cho graphite không bị bám lên thành bình và cánh khuấy Sau đó, thêm từ từ 12 gram KMnO4vào hệ trong vòng 30 phút, không nên cho KMnO4 vào quá nhanh để tránh hiện tượng tỏa nhiệt đột ngột rồi tiến hành gia nhiệt sao cho nhiệt độ trong hệ đạt 37℃ Huyền phù tiếp tục được khuấy đều cho đến khi hệ đặc sệt lại có màu đen như bùn (trong khoảng 4~5 giờ), lúc này cho vào erlen thêm 90 ml nước cất và gia nhiệt sao cho nhiệt độ trong hệ đạt 90℃ và tiếp tục khuấy trong vòng 4 giờ Tiếp theo, hệ được tiến hành ngừng gia nhiệt, khi hỗn hợp đạt đến nhiệt độ phòng thì ta thêm từ từ 5-10 ml H2O2 vào đồng thời khuấy đều trong khoảng 10 phút Huyền phù sau quá trình tổng hợp được mang đi rửa

với acid HCl 5% rồi mang đi ly tâm rửa cùng nước cất cho đến khi pH đạt 7 Dung dịch sau đó được mang đi siêu âm để tách các tấm GO ra khỏi nhau trong vòng 3 giờ Cuối cùng, dung dịch GO được rút ra một thể tích nhất định và cho vào chén nhôm đã được sấy đến khối lượng không đổi, sấy dung dịch GO trong 12 giờ ở 60℃ để xác định được nồng độ của dung dịch GO

Hình 2.2: Dung dịch GO

Hình 2.3: Hình ảnh kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường của Graphene oxit