Khóa luận tốt nghiệp đại học tổng quan mô hình tính toán phát xạ sóng điều hòa bậc cao

Quá trình phát xạ HHG: a trường điện của laser ion hoá nguyên tử làm cho điện tử ở vân đạo ngoài cùng HOMO xuyên hầm ra miền liên tục trong thời gian đầu của xung laser, b bó sóng được g

TỔNG QUAN CÁC LÝ THUYẾT TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO

Phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao

Phát xạ sóng điều hoà bậc cao-HHG (High-order Harmonic Generation) là những photon năng lượng cao phát ra khi cho một laser cường độ cao tương tác với nguyên tử, phân tử

Hình 1.1 Tần số của photon phát ra khi cho nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao

HHG phát ra ứng với các photon có tần số là bội số lẻ nguyên lần tần số của laser   ,3 ,5 nên HHG mang năng lượng lớn HHG được nghiên cứu để tạo ra xung ánh sáng siêu ngắn, cường độ cao, ứng dụng trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu nguyên tử, phân tử, quang phổ học plasma, phân tích huỳnh quang Đặc biệt, HHG phát ra ngay tại thời điểm điện tử tái kết hợp với ion mẹ nên nó còn là nguồn thông tin quan trọng để nghiên cứu cấu trúc động của phân tử - một trong những đề tài nghiên cứu sôi động nhất của lĩnh vực quang phi tuyến

Các thí nghiệm trong những năm giữa thập niên 80 khi cho bức xạ laser cường độ cao tác động lên nguyên tử, các nhà khoa học đã quan sát được phổ sóng điều hoà (bậc thấp) Năm 1987, hình ảnh phổ sóng điều hoà bậc cao lần đầu tiên được

Khóa luận tốt nghiệp đại học quan sát, lên đến bậc thứ 17 bởi McPherson và đồng nghiệp [13] với nguyên tử được sử dụng là khí neon tương tác với laser hồng ngoại xung cực ngắn (femto giây) và cường độ cao (cỡ 10 14 W/cm 2 )

Hình 1.2 Hình dạng phổ HHG

Phổ HHG của nguyên tử và phân tử khi tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn đều có đặc điểm như hình 1.2, cường độ HHG giảm nhanh ở các bậc đầu tiên, có giá trị gần như không đổi trong miền phẳng (plateau), kết thúc tại vị trí cut-off, sau vùng cut-off cường độ HHG giảm rất nhanh theo thứ tự bậc Năm 1992, K.Schafer, J.Krause và K.Kulander [14] cũng tiến hành thí nghiệm để quan sát phổ HHG, đồng thời trỡnh bày cỏch giải phương trỡnh Schrửdinger phụ thuộc thời gian (TDSE), đưa ra công thức định lượng để xác định vị trí cut-off nhưng chưa phù hợp với thực nghiệm.

Lý thuyết tính toán phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao

Năm 1990, Sundaram và Milonni chỉ ra rằng phổ HHG có thể thu được từ lưỡng cực theo chiều dài D t L     r , t r   r , t chính là trị trung bình của toán tử tọa độ theo thời gian, bằng phép biến đổi chuỗi Fourier của D t L   vào không gian tần số dưới dạng  4 D    2 có thể thu được phổ HHG Đến năm 1992, công trình

Khóa luận tốt nghiệp đại học

[15] chỉ ra đối với cường độ cao, HHG tính toán theo D t L   là chưa phù hợp Thay vào đó, nhờ định lý Ehrenfest, có thể thu được gia tốc lưỡng cực

 r r r , từ đó phổ HHG thu được chính xác hơn

Các hướng tiếp cận lý thuyết để tính toán HHG đưa ra với nhiều phương pháp khác nhau, nhưng có thể phân thành hai hướng chính

- Một là: phương pháp giải số ab initio như: phương pháp giải chính xác phương trỡnh Schrửdinger phụ thuộc thời gian (TDSE), Hartree-Fock phụ thuộc thời gian (TDHF), lí thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TDDFT) Ưu điểm của phương pháp số ab initio là cho kết quả chính xác có độ tin cậy cao, tuy nhiên chỉ mới áp dụng cho các nguyên tử vì chiếm rất nhiều tài nguyên của máy tính, đối với phân tử phải lớn, hầu như không thể thực hiện được trừ các trường hợp đơn giản nhất ion H 2  [11], phân tử H 2 [12]

- Hai là: phương pháp giải tích dựa trên mô hình Bằng cách sử dụng các lý thuyết gần đúng, phổ HHG thu được từ các mô hình cho cho kết quả khá phù hợp với thực nghiệm Tuy không chính xác bằng TDSE nhưng với mô hình việc tính toán HHG đơn giản hơn rất nhiều, tiết kiệm thời gian, có thể áp dụng thành tựu của các lý thuyết khác cho việc tính toán HHG dựa trên nền các mô hình đưa ra Quan trọng hơn, nếu như TDSE là không khả thi đối với phân tử, thì việc phát triển các mô hình thử nghiệm cho nguyên tử, mở rộng cho phân tử đơn giản và phân tử đa nguyên tử là có khả năng thực hiện được Đồng thời, bức tranh tương tác giữa nguyên tử, phân tử với trường laser cũng được mô tả qua các mô hình

Do đó, việc phát triển các mô hình giải tích là cần thiết Trong hai chương tiếp theo, chúng tôi sẽ giới thiệu hai mô hình được xem là thành công nhất trong tính toán HHG đã được áp dụng cho nguyên tử và hiện đang được phát triển, mở rộng cho các phân tử phức tạp hơn

MÔ HÌNH LEWENSTEIN

Tổng quan mô hình

Năm 1993, mô hình đầu tiên mô tả quá trình phát xạ HHG được phát triển bởi Kulander [7] và Corkum [8] Lấy ý tưởng từ phương trình Newton, sau khi bị ion hoá, một điện tử thoát ra khỏi liên kết với hạt nhân, chuyển động trong trường laser với vận tốc ban đầu bằng 0, trong vòng một hoặc vài chu kỳ sau khi ion hóa, điện tử dao động có thể bị kéo lùi trở lại bởi trường laser để lại bắt gặp những ion mẹ, điện tử kết hợp lại trở về trạng thái liên kết ban đầu và phát xạ HHG Từ đây, một mô hình được đưa ra gọi là mô hình ba bước (three-step model) hay mô hình người đàn ông đơn giải (simple man model) mô tả quá trình phát xạ HHG qua ba bước sau

- Bước 1: cường độ trường laser làm biến dạng thế năng Coulomb, điện tử xuyên hầm qua rào thế và bị ion hoá

- Bước 2: điện tử được xem là hạt tự do, được gia tốc trong trường laser với vận tốc ban đầu bằng không

- Bước 3: điện tử quay trở lại va chạm vào ion mẹ, phát xạ HHG và năng lượng tức thời của điện tử được chuyển cho photon phát ra

Dựa vào bức tranh mô tả quá trình tương tác giữa laser với nguyên tử trong công trình của Kulander và Corkum Năm 1994, M Lewenstein, P.B Corkum và các cộng sự đã phát triển mô hình ba bước dựa trên lý thuyết trường mạnh SFA để đơn giản hoá quá trình tương tác laser-nguyên tử Sau đó, sử dụng công cụ tính toán, mô tả lại quá trình phát xạ HHG, tính toán phổ HHG, đồng thời, xác định giá trị của cut-off Đây được xem như là phiên bản lượng tử của mô hình ba bước, thường gọi là mô hình Lewenstein [6]

Ngoại trừ việc giải pháp số ab initio, chưa có một mô hình giải tích nào có thể cho kết quả HHG gần đúng với thực nghiệm tính tới thời điểm mô hình Lewenstein được đưa ra Mô hình này cho kết quả với độ chính xác cao khi so sánh với TDSE, điều đáng quan tâm là nó đơn giản hơn TDSE rất nhiều Từ đây, có thể thấy mô

Khóa luận tốt nghiệp đại học hình Lewenstein như một khởi đầu lý tưởng thay thế TDSE trong việc tính toán HHG cho nguyên tử.

Tư tưởng mô hình

Xét bài toán chiếu chùm laser cường độ cao cỡ 10 14 W/cm 2 và xung cực ngắn (cỡ femto giây, chứa vài chu kỳ) phân cực tuyến tính theo trục x vào nguyên tử, xét quá trình ion hoá duy nhất một điện tử (single active electron-SAE) tức chỉ có một điện tử duy nhất chịu tác dụng của trường laser các điện tử còn lại bên trong nguyên tử được coi là cố định

Quá trình tương tác laser-nguyên tử được mô tả qua ba bước như hình 2.1

Hình 2.1 Mô hình 3 bước của Lewenstein (1) Điện tử bị ion hoá sẽ xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền năng lượng liên tục (2) Điện tử được gia tốc bởi trường điện trong nửa chu kì đầu của trường laser với vận tốc đầu bằng 0, chuyển động như một hạt tự do và được tính toán cổ điển (3) Do tính tuần hoàn của laser, nửa chu kì sau điện tử bị kéo ngược về, kết hợp lại với ion mẹ và phát ra HHG

HHG phát ra là do quá trình kết hợp của hàm sóng điện tử trở về với hàm sóng ở trạng thái cơ bản tạo ra một lưỡng cực, sự dao động của lưỡng cực sẽ phát ra HHG Như vậy, phổ HHG có thể được xác định thông qua lưỡng cực này

Cơ sở lý thuyết

2.3.1 Quá trình ion hoá xuyên hầm Để đặc trưng cho sự tương tác giữa laser với nguyên tử, một mô hình ion hoá được phát triển bởi Viện sĩ Keldysh, thường gọi là hệ số Keldysh [16]: p / 2 p

  , (2.1) trong đó I p là thế ion hoá của điện tử trong nguyên tử, phân tử cũng chính là năng lượng liên kết của điện tử yếu nhất,

   (2.2) là thế trọng động của điện tử, đó là động năng trung bình trong mỗi chu kì dao động mà một điện tử tự do thu được khi dao động trong trường laser có cường độE và tần số

Hình 2.2 Quá trình ion hoá xuyên hầm của nguyên tử trong trường laser có cường độ cỡ 10 14 W/cm 2 (a) thế năng Coulomb của nguyên tử

(b) thế năng tổng hợp khi có trường laser.

Khóa luận tốt nghiệp đại học Đối với trường hợp  1 trường laser đủ mạnh gây biến dạng thế năng Coulomb, làm cho hàng rào Coulomb trở nên hẹp hơn, hàm sóng của điện tử có năng lượng bằng    I p chui qua rào thế tới mặt ngoài của rào tại vị trí x 0 trong một phần chu kì dao động của laser Tổng của thế Coulomb và trường điện của laser gọi gọi thế năng chuẩn tĩnh, tốc độ xuyên hầm phụ thuộc vào sự thay đổi của trường laser, có thể xem như là tốc độ ion hoá chuẩn tĩnh tức coi sự thay đổi của điện trường là đủ chậm để điện tử có đủ thời gian để xuyên hầm ra vùng liên tục trước khi trường laser đổi chiều, quá trình này gọi là sự ion hoá xuyên hầm (tunnel ionization) (xem hình 2.2).

Do đó, laser sử dụng trong mô hình thường có cường độ vào cỡ 10 14 W/cm 2 cho phép quá trình ion hoá xuyên hầm xảy ra Trong vùng này lý thuyết nhiễu loạn bị vi phạm và không thể sử dụng, người ta gọi vùng này là vùng trường mạnh của quang học phi tuyến

2.3.2 Giả thuyết trường mạnh (SFA)

Khi chiếu nguồn laser cường độ đủ lớn vào cỡ 10 14 - 10 15 W/cm 2 và xung cực ngắn cỡ vài femto giây vào nguyên tử, trường laser rất mạnh so với thế năng Coulomb, sự tương tác xảy ra trong vùng trường mạnh chiếm ưu thế Khi đó các giả định được đưa ra

(a) Trong quá trình tương tác với laser, chỉ có trạng thái cơ bản 0 của nguyên tử, phân tử đóng góp vào HHG là đáng kể, đóng góp của các trạng thái còn lại được bỏ qua

(b) Sự suy giảm của trạng thái cơ bản theo thời gian được bỏ qua

(c) Trong vùng phổ liên tục (năng lượng dương), bỏ qua ảnh hưởng của thế năng Coulomb, điện tử được xem như một hạt tự do chuyển động trong trường laser

2.3.3 Giải phương trỡnh Schrửdinger phụ thuộc thời gian (TDSE)

Hamiltonian cho một nguyên tử trong xấp xỉ một điện tử hoạt động dưới ảnh hưởng của trường laser E cos   t phân cực tuyến tính theo phương x

Do sự tương tác giữa nguyên, phân tử với trường laser, hàm sóng ban đầu ở trạng thái cơ bản tiến hoá thành trạng thái chồng chất giữa hàm sóng ở trạng thái cơ bản 0 và hàm sóng mô tả các điện tử tự do v trong không gian Hilbert Sử dụng giả định (a) và (c) trong SFA hàm sóng có thể được mở rộng

     3    Ψ , x t  e iI t p a t 0   d v b v , t v , (2.4) với giả định (b) bỏ qua sự suy giảm ở trạng thái cơ bản nên a t    1 là biên độ sóng ở trạng thái cơ bản,

(2.5) là biên độ sóng ở trạng thái tự do,

A là thế vectơ của trường laser theo phương phân cực x , d x   v là thành phần ma trận lưỡng cực của nguyên tử song song với trục phân cực của laser

Mô-men lưỡng cực D t   gây ra phát xạ HHG trong không gian một chiều dọc theo trục phân cực của laser

D t   t x  t , (2.8) sử dụng phương trình (2.4) (2.7) (2.8), D t  được viết lại

(2.9) kết hợp phương trình (2.5) và thực hiện phép đổi biến p   v A   t với p là động lượng chính tắc tại thời điểm t

Theo mô hình công thức (2.10) có thể được hiểu như sau

 E cos t   d x  p A   t  là xác suất điện tử bị ion hoá tại thời điểm t 'với động lượng chính tắc p

 exp   iS  p , , t t    là hệ số pha ứng với hàm sóng điện tử được truyền từ thời điểm t 'đến thời điểm t Trong đó S  p , , t t  gọi là hàm tác dụng cổ điển

 d * x  p A   t là xác suất điện tử tái kết hợp với ion mẹ tại thời điểm t

Như vậy, dựa vào lý thuyết trường mạnh SFA xét trong xấp xỉ một điện tử hoạt động, bức tranh mô tả quá trình phát xạ HHG trong mô hình Lewenstein được minh hoạ thông qua công thức (2.10)

2.3.4 Phương pháp điểm yên (saddle-point method)

Sử dụng phương pháp điểm yên để tính toán tích phân trên p trong phương trình (2.10) và thực hiện phép đổi biến 't  t  với  là khoảng thời gian từ khi điện tử bị ion hóa đến khi tái kết hợp Khi đó mô-men lưỡng cực

/ 2 , d , cos exp , x st x x st x st

 p A p A (2.12) trong đó, vô cùng bé là do cầu phương Gaussian trên p xung quanh các điểm yên,

  , st t  p là mô-men động lượng tại điểm yên được cho bởi

Các công thức tại vị trí điểm yên

Công thức (2.15) cho thấy các điểm yên tương ứng với động lượng p mà các điện tử sinh ra tại thời điểm 't  t  và trở lại tại thời điểm t phải xuất phát từ cùng một vị trí, vị trí đó được xác định là tại ion mẹ bởi vì nó là vị trí duy nhất mà quá trình chuyển đổi từ trạng thái cơ bản Như vậy, sự đóng góp chi phối phát xạ sóng điều hoà là do các điện tử xuyên hầm đi từ ion mẹ và tái kết hợp tại ion mẹ khi điện tử dao động trong trường laser

Hơn nữa, nếu bỏ qua thành phần I p trong công thức (2.16) Khi đó

  ,   0 st t   A t   p tương ứng với vận tốc ban đầu của điện tử bằng 0 Từ đây có thể thấy ba bước được mô tả trong mô hình Lewenstein là hoàn toàn phù hợp cho một quá trình phát xạ HHG

2.3.5 Phổ HHG và vị trí cut-off

Bằng cách biến đổi chuỗi Fourier của D t   ở công thức (2.12) vào không gian tần số có thể thu được phổ HHG

Sử dụng công thức (2.13) (2.14) qua một số phép biến đổi các tác giả thu được

Năng lượng ở trạng thái chuyển tiếp tại điểm yên ứng với năng lượng cực đại tại vị trí cut-off Để xác định vị trí cut-off, một cách biến đổi khá phức tạp khi sử dụng cách tiếp cận bằng phương pháp điểm yên kết hợp với định luật bảo toàn năng lượng, động năng cực đại mà điện tử quay trở về ứng với cực đại của:

Sử dụng bất đẳng thức Cauchy, giá trị cực đại 4a 2    là một hàm theo  với điều kiện a 2     s 2    Dễ thấy

Khóa luận tốt nghiệp đại học với C    được xác định ở công thức (2.19) Như vậy, cực đại của 2 C    tương ứng với giá trị lớn nhất động năng đạt được của điện tử khi quay trở về

Hình 2.3 Các hàm số 2 C    ứng với tính toán lượng tử

(đường liền nét) và E kin ứng với tính toán bằng phương trình

Newton (đường nét đứt) là một hàm của thời gian trở lại τ [6]

Cả hai hàm có cực trị cùng tại cùng một giá trị của  Cực đại đầu tiên xuất hiện tại  4.08 với giá cực đại của C    E kin 3.17 ứng với trường hợp khi đó chỉ có một điện tử quay trở về Các cực đại còn lại ứng với quỹ đạo có chứa hai, ba…quỹ đạo điện tử quanh hạt nhân tạo nên hình ảnh giao thoa phức tạp

Phạm vi áp dụng

Mô hình Lewenstein chỉ xét cho nguyên tử hoặc ion với điều kiện chỉ ion hoá một điện tử khi tương tác với laser cường độ mạnh trong không gian một chiều

Hình 2.4 Mô hình Lewenstein và TDSE cho nguyên tử Hydro [17]

Kết quả phổ HHG cho các nguyên tử khác thu được từ mô hình Lewenstein thường kí hiệu là SFA, cũng được thể hiện trong chương ba cùng với mô hình QRS Dựa trên mô hình Lewenstein, vào năm 2005, công trình [17] đã được công bố bởi các nhà khoa học của đại học bang Kansas, Mỹ về mở rộng tính toán HHG cho phân tử thẳng trong không gian hai chiều, bằng cách giả sử định hướng trục phân tử dọc theo trục x trong một trường laser phân cực tuyến tính trong mặt phẳng x-y với là góc hợp bởi trục phân tử với vectơ phân cực của laser, thường gọi là góc định phương  Thành phần mô-men lưỡng cực song song với trục phân cực của laser

  *     cos sin E exp , x y st d t d t t iS t a t a t c c

Khóa luận tốt nghiệp đại học với d ( ) t  d p st   t , A   t  và d  t d p st   t , A  t  lần lượt là thành phần ma trận lưỡng cực tại thời điểm t và  t   , động lượng p st   t ,  và hàm tác dụng cổ điển S st   t ,  tại điểm dừng tương tự như (2.13) và (2.14), a *   t để giải thích sự suy giảm của trạng thái cơ bản với

  , (2.23) trong đó: W t   là tỉ lệ ion hoá

Công trình áp dụng tính toán HHG cho O 2 và N 2 và chỉ ra rằng phổ HHG phụ thuộc rất lớn vào góc hợp bởi trục phân tử với phương phân cực laser

Hình 2.5 Sự phụ thuộc HHG vào góc hợp giữa trục phân tử với phương phân cực laser (a) phân tử O 2 (b) phân tử N 2 [17] Đối với O 2 cường độ HHG lớn nhất khi góc  55 0 đến  65 0 trong khi với phân tử N 2 cường độ HHG lớn nhất tại góc  0 0 điều này được giải thích là do sự khác nhau trong đối xứng quỹ đạo của các điện tử ngoài cùng của các phân tử (HOMO)

Từ năm 2005 trở đi, rất nhiều công trình cũng được mở rộng cho phân tử [18-

20], đồng thời cải tiến hoặc bổ sung thêm các hiệu ứng thường xảy ra trong quá trình tương tác phi tuyến mà mô hình Lewenstein đã bỏ qua

Năm 2011, các nhà khoa học của đại học Kansas tiếp tục mở rộng tính toán HHG cho phân tử H 2 O trong không gian ba chiều, đưa ra công thức định lượng dựa vào mô hình Lewenstein, công bố trong công trình [21] Trong công trình này, các tác giả cũng chỉ ra lưỡng cực tạo phổ HHG có thể xem như kết quả của bó sóng điện tử quay trở về va chạm với ion mẹ (xem thêm chương 3) Trong đó, lưỡng cực dịch chuyển được tính toán bằng cách sử dụng hàm sóng phẳng, cách tiếp cận này gọi là “factorized SFA”, phổ HHG thu được gần như tương tự nhau khi áp dụng cho

H 2 O được thể hiện trong hình 2.6.

Hình 2.6 Phổ HHG tính toán từ mô hình Lewenstein (SFA) và từ factorized SFA cho phân tử H 2 O khi sử dụng xung laser cường độ 0.6 10  14 W cm / 2 , chu kì 25 fs, bước sóng 1200 nm [21].

Ưu nhược điểm

- Mô hình là cầu nối giữa cơ học lượng tử và cơ học cổ điển giải thích một cách rõ ràng quá trình phát xạ HHG

- Mô hình chỉ xét trong trường hợp quá trình ion hóa duy nhất một điện tử, điều này là hợp lý vì xung càng ngắn thì xác suất ion hoá hai điện tử gần như bằng không trong phần đầu của xung, sau đó bắt đầu tăng dần ở phần cuối xung nhưng giá trị không đáng kể, nhờ đó mô hình được đơn giản hơn.

- So với TDSE, mô hình Lewenstein cho kết quả đáng tin cậy và phù hợp với yêu cầu khảo sát quá trình một cách định tính, tiết kiệm rất nhiều thời gian và tài nguyên máy tính

- Bằng cách sử dụng gần đúng trường mạnh, mô hình mô tả lại toàn bộ quá trình phát xạ HHG và giải thích các quá trình một cách rõ ràng

- Đây là nền tảng cho việc mở rộng tính toán HHG đối với phân tử trong các công trình [17-21]

- Có rất nhiều hiệu ứng Vật lý mà mô hình Lewenstein đã bỏ qua như: sự thay đổi năng lượng đoạn nhiệt của mỗi quỹ đạo phân tử trong tương tác với laser, chuyển dịch Stark, đặc biệt là tương tác giữa điện tử và điện tử Nó chỉ đúng trong trường hợp điện tử hoạt động đơn lẻ Nó cũng hoàn toàn bỏ qua thế năng Coulomb của nguyên tử khi điện tử chuyển động trong trường laser

- Đóng góp chính cho sự phát xạ sóng điều hoà là quá trình tán xạ đầu tiên của các điện tử trong trường liên tục với ion mẹ Tuy nhiên, khi điện tử quay trở về, có thể xảy ra sự tán xạ không đàn hồi: điện tử trở lại va chạm thêm vào một điện tử từ nguyên tử làm nguyên tử mất bớt thêm một điện tử, đó là sự ion hóa hai điện tử Sự quay trở lại của nhiều điện tử cho hình ảnh các quỹ đạo giao thoa phức tạp hơn Khi xác suất ion hóa đạt giá trị bão hòa, phải tính đến sự suy giảm của trạng thái cơ bản Khi đó, sự suy giảm trạng thái cơ bản làm giảm cường độ hài hoà

- Mô hình cũng không được chính xác khi xét đến cường độ và vị trí của điện tử sau khi xuyên hầm lượng tử và qua đến biên ngoài của rào

- Trong vài năm qua, nhiều nỗ lực đã được thực hiện để cải tiến mô hình SFA, tức là bao gồm sự biến dạng Coulomb hoặc bằng cách sử dụng định lý Ehrenfest Tuy nhiên, những kết quả vẫn còn rất hạn chế.

Hiệu chỉnh cut-off

Năng lượng tối đa của các photon phát ra do quá trình tái kết hợp là p 3.17 p

I  U xác định trong công thức (2.21) Trong trường hợp lượng tử, giá trị đó là không chính xác Theo lý thuyết lượng tử, các điện tử xuyên hầm không được sinh ra tại ion mẹ mà bị ion hoá xuyên hầm ra đến biên ngoài của rào tại x 0 I p /E 0 , vớiE 0 là biên độ điện trường ở đỉnh của xung Khi nó quay trở lại vị trí x 0 với kin 3.17 p

  , từ vị trí x 0 tiếp tục trở về ion mẹ, nó phải thêm một động năng nào đó, phần động năng tăng lên được thể hiện dưới dạng hàm F I  p / U p 

Hình 2.7 Biểu diễn sự phụ thuộc của hàm F I  p / U p  vào tỉ số I p / U p [6]

Khi I p /U p 0thì F I  p / U p   1.32và giảm từ từ khi I p /U p tăng Sự thay đổi này cũng thể hiện rõ ở hình 2.7 Khi đó năng lượng cực đại mà photon phát ra:

Do đó, kể từ vị trí cut-off trở đi trong hình 2.4, cường độ HHG thu được từ mô hình Lewenstein chưa phù hợp với giải TDSE, giá trị chính xác của vị trí cut-off trong TDSE nằm ở các bậc điều hoà cao hơn so với vị trí tại I p 3.17U p

Hình 2.8 Vị trí cut-off với I p 30đối với U p 10 (đường chứa ô vuông màu trắng) và U p  20 (đường chứa ô vuông màu đen) [6]

Mũi tên “exact” trên hình 2.8 thu được từ công thức (2.24) xác định chính xác vị trí cut-off mà tại đó cường độ HHG giảm rất nhanh Đồng thời, với cùng giá trị

I p , khi U p càng tăng thì vị trí cut-off sẽ được xác định ở những bậc điều hoà cao hơn

MÔ HÌNH QRS

Tổng quan mô hình

Nhận thấy sự thiếu chính xác của SFA (mô hình Lewenstein) và sự kém hiệu quả thực tế của các phương pháp TDSE Nhóm nghiên cứu tại Đại học Bang Kansas [22,23] đề xuất lý thuyết QRS (Quantitative Scattering theory)

Theo QRS, sự phân bố xung lượng của điện tử khi nó quay trở lại tán xạ với ion mẹ là kết quả của một bó sóng điện tử quay trở về với tiết diện tán xạ vi phân (differential cross sections – DCS) tức thông lượng mà điện tử gửi qua một đơn vị diện tích tán xạ theo một hướng xác định trong một đơn vị thời gian Bó sóng này được xác định chủ yếu bởi laser và hầu như độc lập với ion mẹ, tiết diện tán xạ vi phân có thể thu được từ phổ của ion mẹ thử nghiệm

Trong công trình [24], nhóm tác giả đã áp dụng QRS để tính toán phổ quang điện tử năng lượng cao (HATI) tức điện tử có năng lượng W  4 U p , cho kết quả phù hợp với tính toán TDSE (Hình 3.1)

Hình 3.1 (a) Phổ HATI của Ar và Xe Sử dụng xung laser 5 chu kì, cường độ 1.10 14 W/cm 2 , bước sóng 800 nm (b) Phổ HATI của Ar, xung laser 5 chu kì, cường độ 10 14 W/cm 2 , bước sóng lần lượt là

Tiếp theo trong công trình [25], QRS cũng được áp dụng cho quá trình ion hoá hai điện tử không liên tiếp (Non-sequential double ionization - NSDI)

Hình 3.2 Cường độ NSDI của nguyên tử Ar Sử dụng laser xung 30 fs, bước sóng 800 nm Dữ liệu thực nghiệm kí hiệu các thập đỏ QRS: các sao xanh có xét đến ảnh hưởng sự suy giảm trạng thái và tương tác e-e, vòng tròn xanh bỏ qua sự suy giảm trạng thái [25]

Với sự thành công của mô hình QRS cho HATI và NSDI, nhóm tác giả đã mở rộng tính toán phổ sóng điều hoà bậc cao cho nguyên tử, áp dụng thành công cho

H 2  [26], tính toán HHG cho phân tử thẳng và mong muốn mở rộng cho phân tử phức tạp hơn.

Tư tưởng mô hình

Xét bài toán chiếu chùm laser cường độ cao cỡ 10 14 W/cm 2 và xung cực ngắn (cỡ femto giây, chứa vài chu kỳ) phân cực tuyến tính vào nguyên tử, xét quá trình ion hoá duy nhất một điện tử Trong đó, điện tử được đại diện bởi một bó sóng, bó sóng điện tử này phụ thuộc yếu vào ion mẹ và xác định chủ yếu bởi laser

Quá trình tương tác laser-nguyên tử được mô tả như hình 3.3

Hình 3.3 Quá trình phát xạ HHG: (a) trường điện của laser ion hoá nguyên tử làm cho điện tử ở vân đạo ngoài cùng

(HOMO) xuyên hầm ra miền liên tục trong thời gian đầu của xung laser, (b) bó sóng được gia tốc trong trường laser và bị kéo ngược trở về khi trường laser đổi chiều, (c) bó sóng kết hợp lại với ion mẹ và phát xạ HHG

Tương tự như HATI và NSDI, sử dụng ý tưởng của QRS cho quá trình phát xạ HHG đối với ion mẹ nguyên tử Lưỡng cực tạo phổ HHG được xác định bằng tích của bó sóng điện tử quay trở lại tán xạ và lưỡng cực dịch chuyển (transition dipole)

D  e   W E e  d  e   , (3.2) trong đó:     ,    E và    tương ứng với pha của lưỡng cực tạo phổ HHG, pha của bó sóng và pha của lưỡng cực dịch chuyển

Cơ sở lý thuyết

3.3.1 Lưỡng cực dịch chuyển bằng sóng tán xạ

Trong QRS, lưỡng cực dịch chuyển sử dụng hàm sóng tán xạ (scattering wave) thay thế cho hàm sóng phẳng (plane wave) Đối với nguyên tử, xét điện tử dưới tác dụng của trường laser chuyển từ trạng thái liên kết  i ở vùng trạng thái liên kết sang trạng thái cuối cùng  k  trong quá trình phát xạ HHG Lưỡng cực dịch chuyển được cho bởi

,   i d k n    r n   k , (3.3) với n là hướng phân cực trường laser, k là mô-men động lượng của quang điện tử bứt ra khỏi nguyên tử

Tiết diện tán xạ vi phân của quá trình ion hoá quang học (photoionization DSC) tỉ lệ thuận với bình phương modul của lưỡng cực dịch chuyển

      k k n r n , (3.4) với c là tốc độ ánh sáng

Giải phương Schrửdinger đối với hàm súng   k   r

 r  k r , (3.5) với V   r sử dụng mô hình thế năng do Muller đề xuất, mô hình này được kiểm chứng cho kết quả tính toán phù hợp với thực nghiệm [27] thu được

Khóa luận tốt nghiệp đại học với  i   l  l là pha của lưỡng cực dịch chuyển

Tại thời điểm điện tử va chạm ion mẹ,   k đóng vai trò là sóng tới nên hàm sóng tán xạ ra ngoài sẽ là   k ,

Mối liên hệ giữa hai quá trình ion hoá và quá trình tái kết hợp quang học cho bởi

, (3.8) từ đó, tiết diện tán xạ vi phân của quá trình tái kết hợp quang học (photorecombination DSC) thể hiện dưới dạng

Từ công thức (3.1), có thể định nghĩa bó sóng là thương số của D    và d   

  , (3.11) trong đó, W   E là bó sóng điện tử quay trở về va chạm vào ion, E là năng lượng điện tử liên hệ với năng lượng photon  phát ra: E  I p , D    là mô-men lưỡng cực tạo phổ HHG, d    là mô-men lưỡng cực dịch chuyển từ trạng thái ban đầu sang trạng thái tự do gọi tắt là lưỡng cực dịch chuyển

Nếu sử dụng lý thuyết SFA (mô hình Lewenstein), hoàn toàn có thể thu được

D  và d    từ đó có được bó sóng Cơ sở lý thuyết của phương pháp này xuất phát từ mô hình Lewenstein đã được áp dụng cho nguyên tử (xem chương 2) Thành phần mô-men lưỡng cực song song với trục phân cực của laser được cho bởi

, cos exp , x st x x st x st

 d p A d p A (3.12) với động lượng p st   t ,  và hàm tác dụng cổ điển S st   t ,  tại điểm dừng xác định trong (2.13) và (2.14), a t *   để giải thích sự suy giảm của trạng thái cơ bản

Trong SFA, lưỡng cực dịch chuyển d    được xác định bởi d     k   r r 0   r , (3.13) với  0   x là hàm sóng ở trạng thái cơ bản,

 r   r , (3.14) là chồng chất sóng phẳng ở trạng thái tự do, k    là số sóng ứng với tần số điều hòa  Để thu được bó sóng các tác giả thực hiện phép biến đổi chuỗi Fourier trong công thức (3.12) thu được D SF A    Sử dụng lưỡng cực dịch chuyển d    trong công thức (3.13) thu được từ xấp xỉ sóng phẳng, kết hợp với công thức (3.3), bó sóng thu được từ SFA xác định

Khóa luận tốt nghiệp đại học Ở hình (3.4) bó sóng thu được từ Ar và Ne đối với cùng một nguồn laser là gần giống nhau Trong công trình [24] các tác giả cũng đã chứng minh được rằng, khi một laser (tính chất không đổi) tương tác với các nguyên tử, phân tử khác nhau thì thu được hình dạng bó sóng gần như tương tự nhau

Hình 3.4 Bó sóng trích xuất từ phổ HHG của Ar và Ne khi sử dụng laser cường độ 2.10 14 W/cm 2 , xung 50 fs, bước sóng 1064 nm từ mô hình SFA [24]

Cơ sở của phương pháp này dựa trên sự tỉ lệ của cường độ HHG với bình phương lưỡng cực dịch chuyển cho bởi biểu thức

S  N a k d  , (3.16) trong đó a k   là cường độ sóng phẳng mô tả trạng thái của điện tử khi quay trở lại tương tác với ion mẹ, vì trường laser rất mạnh nên biên độ sóng phẳng được xem như chỉ phụ thuộc vào I p Mặc khác, S    D    2 nên

W E N a k (3.17) nếu  và a k  không đổi thì

N  N , (3.18) với W   E 2 , W ref   E 2 lần lượt là thông lượng điện tử quay trở lại ion mẹ, N và

N ref là xác suất ion hoá theo hướng phân cực của laser cho các ion mẹ có thế năng ion hoá giống nhau

Từ đây, một cách khác để có được bó sóng là giải TDSE cho nguyên tử tham chiếu có thế năng ion hoá giống với thế năng ion hoá của nguyên tử cần tính HHG Nguyên tử tham chiếu được sử dụng là nguyên tử Hydro hiệu chỉnh (scaled

Hydrogen) có thế năng V Z eff

  r , theo đó, điện tích hạt nhân được điều chỉnh sao cho thế ion hoá ở trạng thái 1s của nó bằng với thế ion hoá của nguyên tử Ví dụ,

Z eff  được chọn sao cho thế năng ion hoá ở trạng thái 1s lần lượt là 15.76 eV, 21.56 eV và 12.13 eV ứng với thế ion hoá của Ar (3p 0 ), Ne (2p 0 ) và Xe (5p0)…

Trong nguyên tử tham chiếu, mô-men lưỡng cực tạo phổ HHG được tính toán bằng TDSE, lưỡng cực dịch chuyển sử dụng sóng tán xạ (xem mục 3.3.2) Bó sóng thu được từ nguyên tử tham chiếu

  (3.19) Áp dụng công thức (3.18) bó sóng từ nguyên tử cần tính HHG được xác định

Các tác giả sử dụng cả hai phương pháp lấy bó sóng hoặc là từ SFA hoặc là TDSE (sử dụng nguyên tử tham chiếu) kết hợp với tính toán lưỡng cực dịch chuyển cho ion mẹ nguyên tử, thu được hai phiên bản QRS ứng với

D QRS  là phiên bản thứ nhất của mô hình QRS gọi là QRS1 Phổ HHG thu được bằng cách sử dụng các lưỡng cực dịch chuyển dùng hàm sóng tán xạ thay vì sóng phẳng và lấy các bó sóng điện tử từ SFA Do đó phương pháp này còn được gọi là phương pháp SW-SFA (scattering-wave based strong-field approximation)

D QRS  là phiên bản thứ hai của mô hình QRS gọi là QRS2 Dựa trên tính toán lưỡng cực dịch chuyển dùng hàm sóng tán xạ và bó sóng thu được từ TDSE của nguyên tử tham chiếu

Cường độ HHG: S     4 D    2 Khi đó

Phạm vi áp dụng

Cả hai phiên bản của QRS ban đầu được thiết lập tính toán HHG cho ion mẹ nguyên tử Sự khác biệt trong tính toán từ QRS1 và QRS2 phụ thuộc vào mức độ chính xác của bó sóng sử dụng trong mỗi mô hình (hình 3.5),

Hình 3.5 Bó sóng thu được từ giải TDSE cho Ar, sử dụng nguyên tử hydro hiệu chỉnh (scaled H) và SFA [10]

Do sự chính xác bó sóng từ nguyên tử tham chiếu bằng giải TDSE và có xét đến sự ảnh hưởng của thế năng ion mẹ thông qua xác suất ion hoá nên bó sóng thu được bằng cách sử dụng nguyên tử tham chiếu phù hợp với giải trực tiếp TDSE hơn là SFA Từ đó, phổ HHG thu được từ QRS2 là chính xác hơn QRS1 Ở các hình 3.6, 3.7, 3.8 tương ứng với kết quả phổ HHG của Ar, Xe, Ne thu được từ giải trực tiếp pháp số TDSE, hai phiên bản của QRS là QRS1: lấy bó sóng từ SFA, QRS2: lấy bó sóng từ TDSE của nguyên tử Hydro hiệu chỉnh và từ SFA (mô hình Lewenstein) Kết quả thu được từ QRS2 phù hợp rất tốt với TDSE

Hình 3.6 Phổ HHG của Ar thu được từ các mô hình khác nhau [10]

Hình 3.7 Phổ HHG của Xe thu được từ các mô hình khác nhau [9]

Hình 3.8 Phổ HHG của Ne thu được từ các mô hình khác nhau [9]

Hình 3.9 Phổ HHG của H 2  thu được từ TDSE (màu đỏ), QRS1 (màu xanh dương), QRS2 (mà đen nét liền), SFA (màu đen nét đứt) [26] Đối với phân tử thẳng, các tác giả mở rộng tính toán HHG trong không gian hai chiều, với góc định phương  hợp bởi trục phân tử với vectơ phân cực của laser

Tuy nhiên, việc tính toán HHG phát ra ở tất cả các phương gặp nhiều khó khăn Do đó, với mô hình QRS, tác giả chỉ giới hạn tính toán trong trường hợp phương của HHG song song với trục phân cực của laser Ở hình 3.8 là phổ HHG của H 2  tương ứng các góc định phương  0 0 và  30 0 khi sử dụng xung laser cường độ đỉnh 3.10 14 W/cm 2 , 20 fs và bước sóng 800 nm Các mô hình có sự phù hợp khá tốt với TDSE

Năm 2009, trong công trình [10], nhóm tác giả cũng đã tính toán HHG cho O 2 ,

N 2 , CO 2 và chỉ ra cách tính toán lưỡng cực dịch chuyển đối với phân tử thẳng bằng cách sử dụng phép lặp biến phân Schwinger Đối với nguyên tử tham chiếu có thể sử dụng cặp nguyên tử-phân tử có thế năng ion hoá tương tự nhau như: Ar-N 2 , Xe-

O 2 , Kr-CO 2 ….Công trình cũng khảo sát sự phụ thuộc các bậc HHG (hình 3.10), tiết diện tán xạ đàn hồi vào góc định phương, khảo sát hiệu ứng giao thoa cường độ HHG đối với O 2 khi sử dụng laser có bước sóng cỡ 1600 nm (hình 3.11)

Hình 3.10 Sự phụ thuộc các bậc điều hoà vào góc định phương khi sử dụng xung laser cường độ đỉnh 2.10 14 W/cm 2 , 30 fs bước sóng 800nm [10]

Hình 3.11 Cường độ phổ HHG khi sử dụng xung laser cường độ đỉnh 1.10 14 W/cm 2 , 20 fs bước sóng 1600nm [10]

Năm 2013, trong công trình [28] các tác giải đã dựa trên mô hình QRS, mở rộng tính toán HHG cho phân tử đa nguyên tử: CCl 4 , đồng phân trans-C 2 H 2 Cl 2 và CH4 trong không gian ba chiều…các tác giả cũng thu được phổ HHG gần với các thí nghiệm nhưng vẫn còn nhiều hạn chế, có thể do QRS không xét đến sự suy giảm trạng thái cơ bản và các hiệu ứng khác trong quá trình tương tác Hơn nữa, chưa thể kết luận tính đúng đắn của QRS cho phân tử phức tạp vì TDSE chỉ mới tính toán được cho các phân tử đơn giản

Hình 3.12 Phổ HHG từ mô hình QRS cho phân tử đa nguyên tử [28]

Ưu nhược điểm

- Trong QRS chúng ta hoàn toàn có thể tách biệt hai thành phần bó sóng và lưỡng cực dịch chuyển, có thể cải thiện hai thành phần độc lập với nhau Đặc biệt, có thể bao gồm nhiều hiệu ứng trong quá trình ion hoá điện tử đã được phát triển nghiên cứu trong nguyên tử, phân tử

- QRS cải thiện các bước cuối cùng của mô hình ba bước bằng cách sử dụng sóng tán xạ trong tính toán lưỡng cực dịch chuyển Do đó, tuy vẫn giữ bó sóng thu từ SFA nhưng với QRS1 thì thu được phổ HHG chính xác hơn mô hình SFA (xem hình 3.6-3.8) Các tác giả lấy ví dụ cho trường hợp Ar, trong đó tiết diện tán xạ vi phân được tính toán từ lưỡng cực dịch chuyển khi sử dụng hàm sóng tán xạ

Hình 3.13 (a) Tiết diện tán xạ vi phân của quá trình tái kết hợp điện tử (DCS) và (b) pha của lưỡng cực tính theo gần đúng sóng phẳng (PWA) và sóng tán xạ (sử dụng mô hình thế năng Muller hoặc Tong & Lin) đối với Ar [10] Ở hình 3.10 có thể thấy ba nhược điểm khi sử dụng PWA để tính toán lưỡng cực dịch chuyển trong SFA

(i) Trong PWA xuất hiện một vị trí gọi là cực tiểu Cooper, vị trí này xuất hiện là do phần thực của lưỡng cực dịch chuyển bằng 0 Trong mô hình thế năng Muller và mô hình thế năng Tong & Lin vị trí này được xác định lần lượt tại

50 eV và 42 eV Tuy nhiên, đối với PWA cực tiểu Cooper xác định tại 21 eV, giá trị này lệch rất nhiều so với hai mô hình còn lại

(ii) Ở gần vị trí Cooper, độ lệch pha của lưỡng cực trong PWA xấp xỉ bằng rad, trong khi cả hai mô hình Muller, Tong & Lin độ lệch pha xấp xỉ 2 rad

(iii) Quan sát tổng thể, tiết diện tán xạ vi phân của quá trình tái kết hợp điện tử và pha của lưỡng cực trong PWA hoàn toàn khác biệt so với hai mô hình còn lại

- Phổ HHG của nguyên tử, phân tử H 2  thu được từ mô hình QRS cho kết quả khá phù hợp với giải pháp số TDSE, có thể mở rộng tính toán đối với các phân tử phức tạp hơn

- QRS2 cho kết quả rất phù hợp với TDSE Tuy nhiên việc xét ảnh hưởng của thế năng ion hoá trên bó sóng tức tỉ lệ ion hoá cùng với việc tính toán mô-men lưỡng cực để thu được bó sóng mỗi khi sử dụng laser có cường độ khác nhau còn tốn quá nhiều thời gian so với SFA (tức QRS1)

- QRS chỉ đúng khi điện tử bị ion hoá bằng quá trình xuyên hầm, chỉ trong trường hợp này, bó sóng thu được mới có hình dạng giống nhau (tuỳ vào tính chất của laser) trừ một sự khác biệt về tỉ lệ ion hoá Nếu xảy ra quá trình ion hoá đa photon hoặc vượt rào, mô hình này không sử dụng được

- QRS chỉ xét thành phần HHG song song với trục phân cực của laser điều này cho kết quả khá chính xác trong trường hợp góc định phương bằng 0 0 hoặc 180 0 , với các góc định phương khác thành phần gia tốc của điện tử vuông góc với trục phân cực laser khá lớn

- Mô hình xét trong trường hợp vị trí của hạt nhân được giữ cố định, nghĩa là hàm sóng phát ra để tính toán HHG chỉ gồm hàm sóng điện tử Thực tế, hạt nhân luôn dao động, bằng cách thêm vào hàm sóng mô tả chuyển động của hạt nhân, các nhà khoa học kết luận rằng cường độ HHG phát ra nhạy với chuyển động của hạt nhân nên không thể bỏ qua sự đóng góp của nó vào quá trình phát xạ HHG.

KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN

Trong luận văn này, với tên đề tài “Tổng quan mô hình tính toán phát xạ sóng điều hoà bậc cao”, chúng tôi đã thực hiện các nhiệm vụ sau

1 Giới thiệu phổ phát xạ sóng điều hoà và hai hướng tiếp cận lý thuyết tính toán HHG

2 Trình bày mô hình Lewenstein và thực hiện biến đổi các phép tính để thu được lưỡng cực tạo phổ HHG, hiệu chỉnh vị trí cut-off

3 Trình bày mô hình QRS, cách lấy bó sóng cũng như tính toán lưỡng cực dịch chuyển cho nguyên tử

4 Trình bày giới hạn áp dụng Đồng thời, nêu được ưu nhược điểm của mỗi mô hình Đề tài này có thể được tiếp tục phát triển bằng cách bổ sung ảnh hưởng của chuyển động của hạt nhân trong quá trình phát xạ HHG đối với phân tử O 2

1 Tăng Thị Bích Vân (2010), Theo dõi chuyển động của hạt nhân hydro trong quá trình đồng phân hóa Vinylidene/Acetylene bằng laser xung cực ngắn, Luận văn thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao, Trường Đại học Sư Phạm TP.HCM

2 Hoàng Văn Hưng (2013), Phương pháp số ab initio tính toán phát xạ sóng điều hòa bậc cao, Luận văn thạc sĩ Vật lý, chuyên ngành vật lý lý thuyết và vật lý toán, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP.HCM

Định dạng
Số trang	49
Dung lượng	2,19 MB